JP5154834B2 - 異方導電性接着剤フィルム及び異方導電性接着剤フィルムの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、基板、電子部品間等の導電接続を行うための異方導電性接着剤フィルムであって、その剥離フィルムに生分解性フィルムを用いた異方導電性接着剤フィルム及び異方導電性接着剤フィルムの製造方法に関する。

従来、半導体素子の接続端子とその搭載用基板の接続端子とを接続する際に、異方導電性接着剤フィルムを用いて、異方性導電接続することが行われている。

ここで用いられる異方導電性接着剤フィルムは、例えば、ベースフィルムとなる基材と、基材表面に設けられた剥離層と、剥離層の表面に設けられた接着剤層と、接着剤層の表面に他の剥離層を介して配置されたカバーフィルムとを有する。

かかる異方導電性接着剤フィルムを用いた異方性導電接続においては、まず、カバーフィルムを他の剥離層とともに接着剤層から剥離し、基板の貼り付け面に接着剤層の表面を押し当てる。次に、剥離層とともにベースフィルムを剥離させることにより、接着剤層が基板上に残る。そして、この接着剤層を、基板と、接続すべき材料の間に挟むようにして、加熱加圧することにより導電を確保するとともに両者を接着することができる。

かかる異方導電性接着剤フィルムを構成するベースフィルムやカバーフィルムは、例えば、ポリエステルフィルム等の剥離ベース基板の片面に離型剤の塗膜（剥離層）を設けて構成される剥離フィルムであり、各種粘着剤被膜の保護フィルムとしても広範に使用されている。異方導電性接着剤フィルムは、一般的に、ベースフィルムの表面に、反応性の粘着剤と溶剤とを含む塗液を塗工した後、加熱して溶媒を除去する方法で塗設される。カバーフィルムとなる剥離フィルムは、この粘着剤被膜の表面に積層される。ベースフィルム及びカバーフィルムとして使用された剥離フィルムは、ポリエステルのリサイクル処理が行われているが、一部の製品を除いてリサイクルすることができず、産業廃棄物として廃棄処分されているのが現状である。

ところで、ポリ乳酸（ＰＬＡ）をはじめとするバイオプラスチックは、通常のプラスチック製品と同じように使えて、しかも使用後は、自然界の微生物や分解酵素によって水と二酸化炭素に分解されていく、所謂「自然に還る」プラスチックであり、廃棄物の処理に際しても、地中への埋め立てが可能で、燃焼させても発生熱量が低くダイオキシン等の有害物質が放出されることもなく地球環境への負荷を著しく軽減できる次世代のプラスチックとして注目されており、自然環境中で使用される製品や使用後のリサイクルが難しい分野への応用が期待されている。そして、上述した異方導電性接着剤フィルムを構成する剥離フィルムにも、このバイオプラスチックを用いることが期待されている。

しかしながら、ポリ乳酸（ＰＬＡ）をはじめ、現在よく用いられているバイオプラスチックは、環境配慮の観点から注目されているものの、耐熱性や耐衝撃性などの性能面において石油由来のプラスチックに及ばず、十分に普及するまでには至っていないというのが現状である。

例えば、異方導電性接着剤フィルムの剥離フィルムを製造する場合、剥離層を形成させるため基材表面に塗工された離型剤組成物を加熱処理する必要があるが、塗工後の硬化処理に際し、基材を１００℃〜１３０℃程度の加熱硬化処理が必要となり、通常のバイオプラスチックでは、加熱処理時に基材が変形を起こして、剥離フィルムとしての性能を著しく損なうという問題があった。

また、異方導電性接着剤フィルムは、一般的に幅広のフィルム基材に剥離層及び接着剤層を塗工形成するなどした後に、これを細幅のテープ状に切断しながらロール状に巻き取ることによって製品として製造されているため、フィルム剤を細幅のテープ状に切断する際のスリットに適すること、すなわち切断性が良好であることが必要であるが、通常のバイオプラスチックでは、切断性が不十分であるという問題があった。

特開２００２−２１２４２８号公報

本発明の目的は、剥離フィルムの基材として生分解性フィルムを用いた場合にも、加熱処理時の変形の発生を防止でき、また、所望の寸法に裁断する際の良好な切断性を得ることができる異方導電性接着剤フィルム及び異方導電性接着剤フィルムの製造方法を提供することにある。

この目的を達成するため、本発明に係る異方導電性接着剤フィルムは、一方の面に剥離層が設けられた剥離フィルムと、上記剥離フィルム上に上記剥離層を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層とを備え、上記剥離フィルムは、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルムを基材とし、上記基材上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂からなる上記剥離層が設けられている。

また、本発明に係る異方導電性接着剤フィルムは、一方の面に第１の剥離層が設けられた第１の剥離フィルムと、上記第１の剥離フィルム上に上記第１の剥離層を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層と、上記第１の剥離層と剥離力が異なる第２の剥離層が一方の面に設けられ、上記接着剤層の上記第１の剥離フィルム側の面と反対側の面に、上記第２の剥離層を介して設けられた第２の剥離フィルムとを備え、上記第１及び第２の剥離フィルムは、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルムを基材とし、上記それぞれの基材上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂からなる上記第１の剥離層、上記第２の剥離層が設けられている。

この目的を達成するため、本発明に係る異方導電性接着剤フィルムの製造方法は、剥離フィルムの基材となる、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルム上に、剥離層となる１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂液を塗布する第１の工程と、上記シリコーン樹脂液を１００℃以上で乾燥及び熱硬化させて剥離層を有する剥離フィルムを形成する第２の工程と、上記剥離層上に、異方導電性接着材料を塗布する第３の工程と、上記異方導電性接着材料を乾燥させて接着剤層を形成する第４の工程とを有する。

また、本発明に係る異方導電性接着剤フィルムの製造方法は、それぞれ第１及び第２の剥離フィルムの基材となる、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルム上に、第１及び第２の剥離層となる１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂液を塗布する第１の工程と、上記シリコーン樹脂液を１００℃以上で乾燥及び熱硬化させて、それぞれ剥離力が異なる第１の剥離層、第２の剥離層を有する第１及び第２の剥離フィルムを形成する第２の工程と、上記第１の剥離フィルムの第１の剥離層上に、異方導電性接着材料を塗布する第３の工程と、上記異方導電性接着材料を乾燥させて接着剤層を形成する第４の工程と、上記接着剤層の上記第１の剥離フィルム側の面と反対側の面に、上記第２の剥離層を介して上記第２の剥離フィルムを積層する第５の工程とを有する。

本発明に係る異方導電性接着剤フィルムは、剥離フィルムの基材として生分解性フィルムを用いることにより、地球環境への負荷を軽減できるとともに、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、Ｄ乳酸は、Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルムを用いることにより、良好な切断性を得ることができる。

以下、本発明を適用した異方導電性接着剤フィルムについて、図面を参照して説明する。

本発明を適用した異方導電性接着剤フィルム１は、電極パターンが形成された基板及び電子部品等を導電接続するとともに、接着して固定することができるものである。

この異方導電性接着剤フィルム１は、図１に示すように、第１の剥離層５を有する第１の剥離フィルムとしてベースフィルム２と、このベースフィルム２の第１の剥離層５上に設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層３と、第１の剥離層５と剥離力が異なる第２の剥離層６を有し、接着剤層３のベースフィルム２側の面と反対側の面に、第２の剥離層６を介して設けられた第２の剥離フィルムとしてのカバーフィルム８とを備える。

尚、ここでは、異方導電性接着材料からなる接着剤層３を両面から挟むようにベースフィルム２及びカバーフィルム４が設けられて３層構造とされた異方導電性接着剤フィルム１について説明するが、本発明はこれに限られるものではなく、片面にのみ剥離フィルムが設けられた、すなわち、上述の第２の剥離層を含めたカバーフィルムを有さないようなタイプの異方導電性接着剤フィルムとして構成してもよい。

第１の剥離フィルムとしてのベースフィルム２は、脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材７とし、この基材７上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂が塗布されて硬化されることにより形成される第１の剥離層５が一方の面に設けられている。具体的には、この第１の剥離層５は、１００〜１６０℃程度に加熱処理されることにより形成されている。また、ベースフィルム２の基材７となる脂肪酸ポリエステル成分として、Ｌ乳酸と、その光学異性体であるＤ乳酸とが特定の割合で構成されたポリ乳酸（ＰＬＡ）を用いることにより、非収縮性の生分解性フィルムとすることができる。尚、このベースフィルム２の基材７としては、視認性の観点から白色又は黒色で、２５〜７５μｍ程度の厚みで形成されたものが用いられ、第１の剥離層５は、５０〜４００ｎｍ程度の厚みで形成される。

第２の剥離フィルムとしてのカバーフィルム４は、脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材８とし、この基材８上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂が塗布されて硬化されることにより形成される第２の剥離層６が一方の面に設けられている。具体的には、この第２の剥離層６は、１００〜１６０℃程度に加熱処理されることにより形成されている。また、この第２の剥離層６は、第１の剥離層５とは異なる剥離力となるように形成され、すなわち、第１の剥離層５の剥離力より小さい剥離力となるように形成されている。また、カバーフィルム４の基材８となる脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムとしては、上述したベースフィルム２の基材７と同様のものが用いられる。尚、このカバーフィルム４の基材８としては、透明で、１０〜４０μｍ程度の厚みで形成されたものが用いられ、第２の剥離層６は、５０〜４００ｎｍ程度の厚みで形成される。

上述のように、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材７，８としたベースフィルム２及びカバーフィルム４は、高温における非収縮性が高いので、この基材７，８上に塗布され硬化されることで形成される剥離層の材料として、１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂を用いることを可能とし、第１及び第２の剥離層５，６を高温で硬化させることにより、接着剤層３に対するベースフィルム２及びカバーフィルム４の剥離力を小さくすることを可能として、すなわち、剥離力の設定値の選択の自由度を増加させることを可能とする。

また、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材７，８としたベースフィルム２及びカバーフィルム４は、切断性（スリット性）に優れるものであるので、剥離フィルム単体として所望の形状に切断する際に有利であるとともに、このベースフィルム２及びカバーフィルム４を異方導電性接着剤フィルム１に用いた場合には、この異方導電性接着剤フィルムを所望の幅に裁断する際の切断性を向上させることができる。

ここで、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸がこれを剥離フィルムに用いた場合の異方導電性接着剤フィルムの切断性を向上させることについて説明する。

ポリ乳酸（以下、「ＰＬＡ」ともいう。）には、Ｌ体とＤ体とが存在し、それぞれが、光学活性高分子であり、また、螺旋構造を有する結晶性高分子である。各種実験から得られた事実として、例えば、Ｌ−ＰＬＡ（Ｌ乳酸）中に、Ｄ−ＰＬＡ（Ｄ乳酸）を３％（重量％）程度配合すると、結晶化度がＬ−ＰＬＡだけを用いた場合に比べて向上することが知られている。これは、Ｌ−ＰＬＡとＤ−ＰＬＡとの相互作用によりステレオコンプレックスが形成されていることが原因であると考えられる。

具体的には、Ｌ−ＰＬＡ中に、重量％で１〜５％のＤ−ＰＬＡを添加したＰＬＡフィルム（Ｌ乳酸とＤ乳酸の混合物）は、従来のＰＬＡに比べて分子配向が行われ易いと考えられる。ＰＬＡフィルム形成時においては、ＰＬＡシートの流れ方向、すなわち製造時にシートが流れる方向に沿って、ＰＬＡの高分子鎖が配向されている状態が形成されていると考えられる。よって、剥離フィルム及びこれを用いた異方導電性接着剤フィルムのスリット工程において、Ｌ−ＰＬＡに１〜５％のＤ−ＰＬＡを添加したＰＬＡシートは、スリット方向に対してＰＬＡの高分子鎖がより配向しているので、従来のＰＬＡシートに比べて切断性が向上されることとなる。

さらに、詳細に説明すると、ポリ乳酸は、構成成分である乳酸のＬ体とＤ体の比率やアニーリング条件、他の添加物等により、結晶化挙動が大きく変わることが知られている。

また、ポリ乳酸（ＰＬＡ）は、乳酸の脱水縮合重合体であり、上述したように、Ｌ体及びＤ体の光学異性体が存在し、その重合体がそれぞれ、Ｌ型ポリ乳酸（ＰＬＬＡ）、Ｄ型ポリ乳酸（ＰＤＬＡ）と呼ばれている。ＰＬＬＡの主鎖は、左巻き螺旋、ＰＤＬＡの主鎖は、右巻き螺旋の構造となっている。すなわち、ＰＬＬＡは、キラルな分子からなり、ｈｅｌｉｘ状の主鎖を持つ結晶性高分子（ヘリカル高分子）である。そして、ＰＬＬＡのような結晶性高分子にＰＤＬＡを結晶化させると、Ｌ体とＤ体の形の違いがパズルのピースのようにうまくはまり合うことで、所謂ステレオコンプレックスを形成し、これによりＬ体単独の場合よりも結晶が密になり、融点が上がることが明らかとなった。

また、Ｄ型ポリ乳酸を３重量％添加したＬ型ポリ乳酸フィルムを溶融状態から１℃／ｍｉｎの速度で冷却したときのＤＳＣ測定結果を図２に示す。この図２に示すように、Ｄ型ポリ乳酸の添加によっても結晶化温度が高くなり且つ結晶化エンタルピー（ΔＨｃ、ピーク面積）も大きくなることが知られており、これは、Ｄ型ポリ乳酸の添加により結晶化が促進されていることを意味するものである。さらに、溶融状態から冷却時に１４０℃で偏光顕微鏡により観察した、無添加Ｌ型ポリ乳酸、Ｄ型ポリ乳酸が添加されたＬ型ポリ乳酸の各フィルムの写真等からも、Ｄ型ポリ乳酸を添加したフィルムにおいて、無数の球晶が観察されており、Ｌ型ポリ乳酸は、Ｄ型ポリ乳酸とステレオコンプレックスを形成することが知られているので、この形成が結晶化の促進に寄与しているものと考えられている。

また、Ｌ型ポリ乳酸中に１〜５重量％のＤ型ポリ乳酸を添加したステレオＰＬＡは、耐熱性が高いことに加え、成形時間が従来よりも短時間で済むという利点もある。具体的には、一般的なＰＬＡでは３〜５分かかる成形が、Ｌ型ポリ乳酸中に３重量％のＤ型ポリ乳酸を添加したステレオＰＬＡは、３０秒くらいで可能となる。このように成形時間が短時間で済むのは、結晶化のスピードが速いためと考えられており、すなわち、Ｌ体とＤ体の配列パターンが決まっているため、結晶化が進みやすいことが予測されている。

さらに、結晶化の進行速度と同時に、分子配向速度にも変化を与えることとなり、２軸延伸等によりフィルムを成形した場合、分子の再配向（整列）が起こり、フィルムの裁断時の切断性（スリット性）に異方性を示すことになり、これによって、ポリエステルフィルム、ポリプロピレンフィルム等のプラスチックフィルムに比べて、優れた切断性能を発現すると考えられる。

このように、Ｌ乳酸とＤ乳酸とで構成される結晶構造体である剥離フィルム、すなわち、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材としたベースフィルム２及びカバーフィルム４は、これを異方導電性接着剤フィルム１に用いた場合に、異方導電性接着剤フィルムを所定の幅に裁断する際の切断性を向上させることができる。

接着剤層３を構成する異方導電性接着材料としては、導電性を有する導電性粒子がバインダー樹脂である絶縁性接着剤中に分散されたものが用いられ、この絶縁性接着剤としてエポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂等が用いられている。尚、この接着剤層は、１０〜５０μｍ程度の厚みで形成されている。

以上のように構成された異方導電性接着剤フィルム１は、一方の面に第１の剥離層５が設けられた第１の剥離フィルムとしてベースフィルム２と、このベースフィルム２上に第１の剥離層５を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層３と、第１の剥離層５と剥離力が異なる第２の剥離層６が一方の面に設けられ、接着剤層のベースフィルム２側の面と反対側の面に、第２の剥離層６を介して設けられた第２の剥離フィルムとしてカバーフィルム４とを備え、上述のベースフィルム２及びカバーフィルム４が、脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材７，８とし、それぞれの基材７，８上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂からなる第１の剥離層５、第２の剥離層６が設けられている構成により、剥離層形成の際の加熱処理時の変形等がなく、適切な剥離力を有し、且つ良好な切断性を有することを可能とする。よって、本発明を適用した異方導電性接着剤フィルム１は、剥離フィルムに生分解性フィルムを用いることにより、地球環境への負荷を軽減できるとともに、微細な電子部品等を接着する際に特に必要とされる微細で精巧に形成することを可能とし、様々な電子部品等の導電接続に用いられることを可能とする。

すなわち、本発明は、生分解性剥離フィルムを用いた異方導電性接着剤フィルムに関し、従来よく用いられていた生分解性脂肪酸ポリエステルフィルムには、耐熱性が無かったことから、高温乾燥を製造工程で用いることはできないために、低温硬化型シリコーンを使用することとなり、剥離特性を十分に確保できなかっため、生分解性剥離フィルムを用いた異方導電性接着剤フィルムを実現できなかったことに鑑みて、基材として高温にも耐えられる高温耐性生分解性フィルム（特定のＬ乳酸及びＤ乳酸から構成される特定のポリ乳酸）を用い、さらに塗布するシリコーン樹脂組成物を制御したものである。このように剥離フィルムの基材として生分解性のある新型耐熱性バイオプラスチックを用いることにより、従来では実現できなかった１３０℃においてシリコーン樹脂の硬化反応を行わせることにより、良好な剥離力（０．２４Ｎ／５ｃｍ）を発現させることができる（従来の低温硬化型シリコーンを用いた剥離力は１．００Ｎ／５ｃｍであった。）ものである。また、この耐熱性を有する生分解性剥離フィルムを有する異方導電性接着剤フィルムは、カバーフィルム４を剥離した状態で接着剤層３の表面を露出させ接続すべき電子部品等に仮圧着を行う際の熱に対しても、接着剤層３に未だ取り付けられているベースフィルム２の基材の変形等のおそれがないため、安心して仮圧着を行うことを可能とする。

また、換言すると、本発明は、上述のような問題を解決するために、特定のポリ乳酸に使用されるＬ乳酸と、その光学異性体であるＤ乳酸で構成される、両者のユニークな結晶構造が、ポリ乳酸では実現できなかった高耐熱性を生み出し、このポリ乳酸を用いることにより、加熱処理時に基材が変形を起こすことなく、切断性にも優れることから、離型フィルムとしての性能を十分発揮でき、且つ使用後は、自然界の微生物や分解酵素によって水と二酸化炭素に分解され、廃棄物の処理に際しても、地中への埋め立てが可能で、燃焼させても発生熱量が低くダイオキシン等の有害物質が放出されることもなく地球環境への負荷を著しく軽減できることを見出したことにより完成されたものである。

また、本発明で用いられる生分解性フィルムは、異方導電性接着剤フィルムを使用する際に発生する廃フィルム材について生分解性を確認したところ、良好に分解することが確認でき、大量に発生する廃フィルム材を生分解させることにより、環境に対してクリーンであり、良好な環境に対する効果があるものである。

このように、本発明は、地球環境への負荷を軽減できるとともに、剥離層形成の際の加熱処理時の変形等がなく、適切な剥離力を有し、且つ良好な切断性を有する異方導電性接着剤フィルム１を提供するものである。

また、本発明を適用した異方導電性接着剤フィルム１は、ベースフィルム及びカバーフィルム等の剥離フィルムの基材となる生分解性フィルムとして、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸で、この混合割合としてＬ乳酸１００重量％に対して１〜５重量％程度の割合でＤ乳酸が混合されたポリ乳酸からなるものを用いたことにより、優れた生分解性及び耐熱性を有したまま、さらに切断性を向上させることができる。

尚、上述したように、本発明を適用した異方導電性接着剤フィルムは、カバーフィルムを有さないように構成、すなわち、ベースフィルム及び接着剤層からなるように構成してもよい。

次に、図３に示すようなベースフィルム及び接着剤層からなる異方導電性接着剤フィルム１１について説明する。

本発明を適用した異方導電性接着剤フィルム１１は、図３に示すように、剥離層１５を有する剥離フィルムとしてベースフィルム１２と、このベースフィルム１２の剥離層１５上に設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層１３とを備える。

剥離フィルムとしてのベースフィルム１２は、上述したベースフィルム２と同様に、脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材１７とし、この基材１７上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂が塗布されて硬化されることにより形成される剥離層１５が一方の面に設けられている。基材１７及び剥離層１５の具体的な構成及び作用については、上述の基材７及び第１の剥離層５と同様であるので、詳細な説明は省略する。また、接着剤層１３は、上述の接着剤層３と同様に構成されている。

以上のように構成された異方導電性接着剤フィルム１１は、一方の面に剥離層１５が設けられた剥離フィルムとしてベースフィルム１２と、このベースフィルム１２上に剥離層１５を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層１３とを備え、ベースフィルム１２が、脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材１７とし、基材１７上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂からなる剥離層１５が設けられている構成により、剥離層形成の際の加熱処理時の変形等がなく、適切な剥離力を有し、且つ良好な切断性を有することを可能とする。よって、本発明を適用した異方導電性接着剤フィルム１１は、剥離フィルムに生分解性フィルムを用いることにより、地球環境への負荷を軽減できるとともに、微細な電子部品等を接着する際に特に必要とされる微細で精巧に形成することを可能とし、様々な電子部品等の導電接続に用いられることを可能とする。

次に、上述の異方導電性接着剤フィルム１の製造方法について説明する。本発明を適用した異方導電性接着剤フィルムの製造方法は、それぞれベースフィルム２及びカバーフィルム４の基材７，８となる脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルム上に、第１及び第２の剥離層５，６となる１００℃以上で硬化する熱硬化性を有し液状のシリコーン樹脂（以下、「シリコーン樹脂液」ともいう。）を塗布する第１の工程と、塗布されたシリコーン樹脂液を１００℃以上で乾燥及び熱硬化させて、それぞれ剥離力が異なる第１の剥離層５、第２の剥離層６を有するベースフィルム２及びカバーフィルム４を形成する第２の工程と、ベースフィルム２の第１の剥離層５上に、異方導電性接着材料を塗布する第３の工程と、異方導電性接着材料を乾燥させて接着剤層３を形成する第４の工程と、形成された接着剤層３のベースフィルム２側の面と反対側の面に、第２の剥離層６を介してカバーフィルム４を積層する第５の工程と、第１乃至第５の工程により得られた異方導電性接着剤フィルムを所定幅に切断してリール等に巻回する第６の工程とを有する。

第１の工程では、例えば、ベースフィルム２及びカバーフィルム４の基材７，８となるＬ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸の結晶構造体である生分解性フィルムの上に、それぞれの剥離層５，６を形成するための熱硬化性のシリコーン樹脂液を塗布する。

第２の工程では、第１の工程で塗布された熱硬化性のシリコーン樹脂液を、例えば１３０℃程度の温度で乾燥及び熱硬化させることにより、ベースフィルム２及びカバーフィルム４を生成する。尚、このとき、第１の工程でシリコーン樹脂を塗布する厚み及び／又は第２の工程で乾燥及び熱硬化させる温度等を調整することにより、第１及び第２の剥離層５，６の剥離力を異なるように、すなわち、カバーフィルム４を構成する第２の剥離層６の剥離力が、ベースフィルム２を構成する第１の剥離層５の剥離力より小さくなるように形成される。

第３の工程では、第２の工程で形成されたベースフィルム２の第１の剥離層５上に、異方導電性接着材料を所定の厚みで塗布する。

第４の工程では、第３の工程でベースフィルム２の第１の剥離層５上に塗布された異方導電性接着材料を乾燥することにより接着剤層３を形成する。

第５の工程では、第４の工程で形成された接着剤層３の上に、第２の工程で形成されたカバーフィルム４を積層する。このとき、接着剤層３の両面にそれぞれ第１及び第２の剥離層５，６を介してベースフィルム２及びカバーフィルム４が位置するようにされている。この第５の工程により、ベースフィルム２、接着剤層３及びカバーフィルム４が所謂３層構造を有するように一体化される。換言すると、上述の第１乃至第５の工程により、ベースフィルム２の基材７、第１の剥離層５、接着剤層３、第２の剥離層６及びカバーフィルム４の基材８が、順番に積層された５層構造の異方導電性接着剤フィルム１が得られる。

第６の工程では、第１乃至第５の工程により得られた異方導電性接着剤フィルムを所定の幅に裁断してリール等に巻回することで異方導電性接着剤フィルム１のロール体を得ることができる。

以上のように、本発明を適用した異方導電性接着剤フィルム１の製造方法は、上述したような第１乃至第５の工程を備えることにより、一方の面に第１の剥離層５が設けられたベースフィルム２と、このベースフィルム２上に第１の剥離層５を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層３と、第１の剥離層５と剥離力が異なる第２の剥離層６が一方の面に設けられ、接着剤層３のベースフィルム側の面と反対側の面に、第２の剥離層６を介して設けられた第２の剥離フィルムとしてカバーフィルム４とを備え、ベースフィルム２及びカバーフィルム４が脂肪酸ポリエステル成分からなる非収縮性の生分解性フィルムを基材として、それぞれの基板上に熱硬化性のシリコーン樹脂からなる剥離層が設けられて構成される異方導電性接着剤フィルム１を製造することができ、すなわち、剥離層形成の際の加熱処理時の変形等がなく、適切な剥離力を有し、且つ良好な切断性を有する異方導電性接着剤フィルム１を製造することができる。

尚、上述の異方導電性接着剤フィルム１１の製造方法については、上述した異方導電性接着剤フィルム１の製造方法における第１乃至第３の工程と同様な工程でベースフィルム１２を形成し、このベースフィルム１２の剥離層１５上に異方導電性接着材料を塗布した後に、この異方導電性接着材料を乾燥させて接着剤層１３を形成する工程と、上述の第６の工程と同様の工程とを行うものとして、ここでは、詳細な説明は省略する。

ここで、上述した異方導電性接着剤フィルム１を用いて異方性導電接続を行う場合の動作について説明する。具体的には、基板と、接続すべき電子部品とを導電を確保しながら接着するものとして説明する。

まず、カバーフィルム４を接着剤層３から剥離し、接着剤層３の表面を露出させ、基板の貼り付け面に露出した接着剤層３の表面を押し当てる。

基板に貼り付けられた接着剤層３及びこれと一体とされているベースフィルム２の第１の剥離層５と接着剤層３との間の接着力は、接着剤層３と基板との間の接着力、及び、第１の剥離層５と基材７との間の接着力よりも小さくなっており、基材７をこの接着剤層３が貼り付けられた基板から剥離しようとすると、第１の剥離層５と接着剤層３の界面で剥離がおこり、第１の剥離層５が基材７と一緒に剥離され、接着剤層３のみが基板上に残る。

そして、この接着剤層３を、基板と、接続すべき電子部品との間に挟むようにして、加熱加圧することにより導電を確保するとともに両者を接着することができる。

次に、本発明の異方導電性接着剤フィルムに用いられる剥離フィルムの実施例について具体的に説明する。尚、本発明は、これらの実施例によって限定されるものではない。尚、以下では、本発明の実施例１とともに、この実施例１と比較するための比較例１〜４を挙げて説明する。実施例１及び比較例１〜４においては、以下に示すように剥離フィルムを製造し、以下で説明する初期剥離力、初期残留接着率、異方性導電膜剥離力、耐熱性評価、生分解性評価及びスリット性評価についての測定及び評価を行った。

実施例１では、まず、３０％付加反応型シリコーン溶液（ＫＳ−８４７、信越化学工業社製）７重量部、白金硬化触媒（ＰＬ−５０Ｔ、信越化学工業社製）０．０７重量部、トルエン５３重量部及びメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０重量部を均一に混合し、剥離層を構成する離型剤組成物を調製した。

次に、得られた離型剤組成物を、剥離フィルムの基材として５０μｍ厚の上述したＬ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸からなる非収縮性の生分解性フィルム（以下、「新型耐熱性バイオプラスチックフィルム」という。）の片面に乾燥厚で０．１μｍとなるようにコイルバーで塗工し、１３０℃のオーブンに入れ、その温度を１分間保持した後、オーブンより取り出し、これにより、剥離フィルム用の基材の片面に剥離層が設けられた剥離フィルムを得た。

＜初期剥離力＞
初期剥離力の測定は、上述のように得られた剥離フィルムの片面に、アクリル系粘着フィルム（Ｔ４０９０、ソニーケミカル社製）を貼り合わせ、長さ２００ｍｍで幅５０ｍｍの短冊状にカットし、得られた短冊状サンプルに２ｋｇの荷重を載せたまま７０℃で２０時間エージングした。エージング終了後、２５℃でＴ型剥離試験を行い、初期剥離力（Ｎ／５ｃｍ）を剥離強度試験機（テンシロン、オリエンテック社製）を用いて測定した。尚、剥離力の試験においては、アクリル系粘着フィルムを用いても、異方導電性接着材料を用いても同様の結果が得られる。

＜初期残留接着率＞
初期残留接着率の測定は、まず、上述の初期剥離力の試験において引き剥がしたアクリル系粘着フィルムを、平滑なステンレス板にハンドローラで貼り付け、アクリル系粘着フィルムとこのステンレス板との剥離力を上述と同様に測定した（残留剥離力）。また、これとは別に未使用のアクリル系粘着フィルムを平滑なステンレス板にハンドローラで貼り付け、未使用のアクリル系粘着フィルムとこのステンレス板との剥離力を上述と同様に測定した（基準剥離力）。そして、基準剥離力に対する残留剥離力の割合として初期残留接着率（％）を算出した。

＜異方性導電膜剥離力＞
異方性導電膜剥離力の測定は、得られた剥離フィルムの片面に、異方性導電膜ＡＤＨ（エポキシ系硬化剤を含む反応性の粘着液）を塗工し、８０℃のオーブンで１分間保持し、溶媒除去した後、アクリル系粘着フィルム（ＰＰテープ、日東電工社製）を貼り合わせ、長さ２００ｍｍで幅５０ｍｍの短冊状にカットし、２５℃でＴ型剥離試験を行い、初期剥離力（Ｎ／５ｃｍ）を剥離強度試験機（テンシロン、オリエンテック社）を用いて測定した。

＜耐熱性評価＞
耐熱性評価は、得られた剥離フィルムの寸法を測定すること、及び目視にて確認することにより、剥離層を形成するための熱硬化の際の変形の有無を評価することで、耐熱性の評価を行った。

＜生分解性評価＞
生分解性評価は、得られた剥離フィルムをコンポスト内に埋設し、８０℃で７日処理した後、目視にて生分解性の可否を判断した（ＪＩＳＫ６９５３（ＩＳＯ１４８５５）参照）。

＜スリット性評価＞
スリット性評価は、得られた剥離フィルム上に異方導電性接着材料により接着剤層を形成してなる異方導電性接着剤フィルムを用い、これを所望の幅に裁断し、断面観察により、切れ痕や切断面の状態を確認するとともに、紙粉（切断粉）の有無等を確認し、また、裁断した異方導電性接着剤フィルムをリール等に巻回して得られたロール体の断面観察を行うことにより、スリット性（切断性）の可否を判断した。

次に、実施例１と比較するための比較例１〜４について説明する。

比較例１では、基材として新型耐熱性バイオプラスチックフィルムの代わりに、５０μｍ厚の通常のポリ乳酸フィルムに変更した以外は、実施例１と同様な実験を行った。

比較例２では、基材として新型耐熱性バイオプラスチックフィルムの代わりに、５０μｍ厚のポリエチレンテレフタレートフィルムに変更した以外は、実施例１と同様な実験を行った。

比較例３では、基材として新型耐熱性バイオプラスチックフィルムの代わりに、５０μｍ厚のポリエチレンナフタレートフィルムに変更した以外は、実施例１と同様な実験を行った。

比較例４では、基材として新型耐熱性バイオプラスチックフィルムの代わりに、５０μｍ厚のポリプロピレンフィルムに変更した以外は、実施例１と同様な実験を行った。

上述のような実施例１及び比較例１〜４の剥離フィルムについて、上述のような初期剥離力、初期残留接着率、異方性導電膜剥離力、耐熱性評価、生分解性評価及びスリット性評価についての測定及び評価を行った結果を表１に示す。尚、表１において、数値を（）で表示しているものについては、変形により信頼性のある値を得ることができなかった可能性があることを示すものである。

表１に示すように、比較例１，４では、得られた剥離フィルムに変形が発生していたのに対し、本発明の実施例１では、得られた剥離フィルムに変形が発生しておらず、耐熱性を有することが確認できた。また、表１に示すように、比較例２，３，４では、剥離フィルムの生分解性がなかったのに対し、本発明の実施例１では、剥離フィルムの生分解性を有することが確認できた。

さらに、表１に示すように、比較例１，３，４では、良好なスリット性が得られなかったのに対し、実施例１では、良好なスリット性（切断性）を得ることができ、また、実施例１では、スリット性が得られた比較例２に比べてもさらに良好なスリット性（切断性）を得ることができることが確認できた。

以上のような実施例からも明らかなように、本実施例の剥離フィルムを用いた異方導電性接着剤フィルムは、実施例１の剥離フィルムをベースフィルム、カバーフィルム等の基材として用いることにより、生分解性が良好なことから地球環境への負荷を軽減できるとともに、剥離層形成の際の加熱処理時の変形等がなく、適切な剥離力を有し、且つ良好な切断性を有することを可能とし、環境面において安全で且つ様々な電子部品等の導電接続に用いられることができる。

本発明を適用した異方導電性接着剤フィルムの断面図である。 Ｄ型ポリ乳酸を３重量％添加したＬ型ポリ乳酸フィルムを溶融状態から１℃／ｍｉｎの速度で冷却したときのＤＳＣ測定結果を示す図である。 本発明を適用した異方導電性接着剤フィルムの他の例の断面図である。

符号の説明

１ 異方導電性接着剤フィルム、 ２ ベースフィルム、 ３ 接着剤層、 ４ カバーフィルム、 ５ 第１の剥離層、 ６ 第２の剥離層、 ７，８ 基材

Claims (12)

1. 一方の面に剥離層が設けられた剥離フィルムと、
   上記剥離フィルム上に上記剥離層を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層とを備え、
   上記剥離フィルムは、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルムを基材とし、上記基材上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂からなる上記剥離層が設けられている異方導電性接着剤フィルム。
2. 上記剥離フィルムは、非収縮性の生分解性フィルムを基材とする請求項１記載の異方導電性接着剤フィルム。
3. 上記剥離層は、上記基材上に上記シリコーン樹脂を塗布し、１００〜１６０℃で硬化されることにより、上記剥離フィルムの一方の面に設けられている請求項１又は請求項２に記載の異方導電性接着剤フィルム。
4. 一方の面に第１の剥離層が設けられた第１の剥離フィルムと、
   上記第１の剥離フィルム上に上記第１の剥離層を介して設けられ、異方導電性接着材料により形成された接着剤層と、
   上記第１の剥離層と剥離力が異なる第２の剥離層が一方の面に設けられ、上記接着剤層の上記第１の剥離フィルム側の面と反対側の面に、上記第２の剥離層を介して設けられた第２の剥離フィルムとを備え、
   上記第１及び第２の剥離フィルムは、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルムを基材とし、上記それぞれの基材上に１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂からなる上記第１の剥離層、上記第２の剥離層が設けられている異方導電性接着剤フィルム。
5. 上記剥離フィルムは、非収縮性の生分解性フィルムを基材とする請求項４記載の異方導電性接着剤フィルム。
6. 上記第１及び第２の剥離層は、上記それぞれの基材上に上記シリコーン樹脂を塗布し、１００〜１６０℃で硬化されることにより、上記第１及び第２の剥離フィルムの一方の面に設けられている請求項４又は請求項５に記載の異方導電性接着剤フィルム。
7. 剥離フィルムの基材となる、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルム上に、剥離層となる１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂液を塗布する第１の工程と、
   上記シリコーン樹脂液を１００℃以上で乾燥及び熱硬化させて剥離層を有する剥離フィルムを形成する第２の工程と、
   上記剥離層上に、異方導電性接着材料を塗布する第３の工程と、
   上記異方導電性接着材料を乾燥させて接着剤層を形成する第４の工程とを有する異方導電性接着剤フィルムの製造方法。
8. 上記剥離フィルムは、非収縮性の生分解性フィルムを基材とする請求項７記載の異方導電性接着剤フィルムの製造方法。
9. さらに、上記第１乃至第４の工程により得られた異方導電性接着剤フィルムを所定幅に切断してリールに巻回する工程を有する請求項７又は請求項８記載の異方導電性接着剤フィルムの製造方法。
10. それぞれ第１及び第２の剥離フィルムの基材となる、Ｌ乳酸及びＤ乳酸からなるポリ乳酸を用い、上記Ｄ乳酸は、上記Ｌ乳酸に対して１〜５重量％混合された生分解性フィルム上に、第１及び第２の剥離層となる１００℃以上で硬化する熱硬化性のシリコーン樹脂液を塗布する第１の工程と、
    上記シリコーン樹脂液を１００℃以上で乾燥及び熱硬化させて、それぞれ剥離力が異なる第１の剥離層、第２の剥離層を有する第１及び第２の剥離フィルムを形成する第２の工程と、
    上記第１の剥離フィルムの第１の剥離層上に、異方導電性接着材料を塗布する第３の工程と、
    上記異方導電性接着材料を乾燥させて接着剤層を形成する第４の工程と、
    上記接着剤層の上記第１の剥離フィルム側の面と反対側の面に、上記第２の剥離層を介して上記第２の剥離フィルムを積層する第５の工程とを有する異方導電性接着剤フィルムの製造方法。
11. 上記第１及び第２の剥離フィルムは、非収縮性の生分解性フィルムを基材とする請求項１０記載の異方導電性接着剤フィルムの製造方法。
12. さらに、上記第１乃至第５の工程により得られた異方導電性接着剤フィルムを所定幅に切断してリールに巻回する工程を有する請求項１０又は請求項１１記載の異方導電性接着剤フィルムの製造方法。

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