JP5130688B2 - 燃料電池用セパレータ - Google Patents

Description

本発明は燃料電池及び燃料電池用セパレータに関する。

従来、固体高分子型燃料電池は、高分子からなる膜状の固体電解質に白金などの触媒を担持したカーボン電極で構成されている点が主な特徴である。このカーボン電極を燃料の水素ガス及び酸化剤ガス（酸素あるいは空気など）の流路を形成し、かつ集電作用を有する一対のセパレータで教示した構造である。これを単セルといい、燃料電池スタックはこの単セルを複数個積層したものである。

これらの部材の中でセパレータは電極に効率良く反応ガスを供給するための部材であって、炭素系あるいは金属系の導電性材料で構成されている。ここで反応ガスは燃料ガスと酸化剤ガスの総称である。

その他、セパレータが電極あるいは拡散層に接する面の構造の違いによっても幾つかに分類される。例えば、電極（拡散層）接触面が凹凸形状を有するセパレータ、あるいは、平板と凹凸様や溝様の形状を有するインターコレクタを組み合わせたセパレータなどがある。セパレータ材料としては炭素系と金属系に大別されるが、金属は原料費が廉価で、かつ量産性に優れているため、広く検討されている。また、金属薄板を使用するため、コンパクトで軽量化できるといったメリットもある。

主に炭素系セパレータなどはマニホールドや流路溝の成型性が比較的に優れ、１〜２mm程度以上の肉厚を有する材料へ適用が可能であった。しかし、金属薄板からプレス成型で製作したものは上記の従来技術を適用することが困難である。

セパレータに求められる更なる機能は、反応ガスを効率良く電極に供給することである。セパレータ材料が炭素系の場合は任意の流路形状が可能であるため、効果的なセパレータを得やすいが、金属の場合は塑性加工の限界があり、炭素系と比べると成形性の自由度が低い。黒鉛材料のセパレータでは、一枚のセパレータの両面にサーペンタイン構造（蛇行流路。反応ガスの流速を高め、電極面に対して均一に供給する構造）を形成することが可能であるが、金属を用いた燃料電池用のセパレータとして、内部マニホールド型を金属薄板で形成しようとした場合、金属薄板の中央部及びその周辺部に流路溝や突起などの加工を施して、擬似的なサーペンタイン流路を形成し、反応ガスの流れる方向を変える流路を形作る。

特開２００５−１６６５７６号公報

しかし、このような擬似的なサーペンタイン構造を想定した場合、金属プレス加工では金属薄板の周辺部に形成する反応ガス整流部に楕円形もしくは長方形型の突起部を適当な間隔で形成するのみである。仮に均一な反応ガス流路を形成する為、縦方向及び横方向にプレス加工を試みた場合、プレス加工による圧延面が一様にならないため、割れなどが生じやすく、結果として任意の流路構造を形成することが困難である。

また、上記のような擬似的なサーペンタイン流路として反応ガス整流部に長方形及び楕円形を組み合わせた、極力簡素な構成で形成した場合、反応ガスマニホールド連絡部より発電面である中央部に反応ガスが供給され、反応ガス整流部にて中央部から流れてきた反応ガスの流れる方向を変え、再度中央部に供給する際に、反応ガスの流れに不均一になる可能性がある。特に負荷電流密度が増加するに従い、反応ガスの流れる速さが増す為、反応ガスの分布が不均一になり易く、結果として、電池性能を低下させてしまう。

そこで本発明では、反応ガスの流れる方向を変える反応ガス整流部に流路設計が簡易な方法としてゴム材などの弾性体を用いて任意の流路を形成することで、特に高負荷電流密度時に反応ガスの流速が増しても均一な反応ガスの流速分布を得ることができる。

本発明はイオン導電性を有する電解質と、前記電解質を挟持する一対の電極部と、燃料ガス及び酸化剤ガスを前記一対の電極部のそれぞれ別個に供給するセパレータとを有し、前記セパレータは少なくとも最外層が耐食性金属で構成された多層金属板と実質的にその金属板の全表面を被覆する耐食性皮膜からなる金属セパレータであり、前記金属セパレータには弾性体によって反応ガスシール部，反応ガス供給流路部及び反応ガス整流部が形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータである。

本発明によれば、燃料電池用金属セパレータの反応ガスマニホールド連絡部及び反応ガス整流部を反応ガスシール部と同様の弾性体で形成することにより、通常の金属プレス加工では困難である、均一な反応ガス流路を形成することが出来る。

以下、本発明の実施の形態を説明する。

本形態に記載した燃料電池用セパレータは、イオン導電性を有する電解質と、電解質を挟持する一対の電極部と、燃料ガス及び酸化剤ガスを前記一対の電極部のそれぞれ別個に供給するセパレータとを有し、セパレータは少なくとも最外層が耐食性金属で構成された多層金属板と実質的にその金属板の全表面を被覆する耐食性皮膜からなる金属セパレータであり、前記金属セパレータには弾性体によって反応ガスシール部，反応ガスマニホールド連絡部及び反応ガス整流部が形成されている。

金属セパレータに形成している反応ガスシール部と反応ガス供給流路部及び反応ガス整流部に使用している弾性体の硬度が異なり、反応ガス供給流路部及び反応ガス整流部に使用している弾性体を高硬度とすることで、反応ガス供給流路部及び反応ガス整流部の反応ガス流路断面積を充分に確保することができるため、反応ガスの圧力損失を低減することができる。

金属セパレータに形成している反応ガス供給流路部及び反応ガス整流部に使用する弾性体に導電性フィラーを混入させ、反応ガス供給部及び反応ガス整流部に導電性を持たせることで、発電面として用いることが出来るため、燃料電池の出力密度を向上させることができる。

金属セパレータに形成している前記反応ガスマニホールド連絡部及び反応ガス整流部に形成した弾性体と金属セパレータの中心の発電面をプレス加工によって形成した反応ガス流路部の凸部との隙間が１.０mm 以下とすることで、反応ガスがその隙間を通り、未反応のまま燃料電池の系外へ排出されてしまい、反応ガス不足となることを防止することができる。

本形態で弾性体の基材としては主にゴム弾性体であり、例として、シリコーンゴム(Ｑ)，エチレンプロピレンゴム（ＥＰＭ），エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ），アクリルニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ），フッ素ゴム（ＦＫＭ）など任意のゴムまたはこれらの混合物により形成されるが、反応ガスシール部には圧縮性，ガス遮断性の良い
ＥＰＭもしくはＥＰＤＭを使用することが好ましい。

また、弾性体に混入する導電性フィラーとして、金属系フィラー，非金属系フィラー及びカーボン系フィラーなど如何なる導電性フィラーを使用可能であるが、好ましくは、燃料電池の発電に悪影響の少ないカーボン系フィラーが選択される。

以下、具体的な実施形態について図面を参照して、説明する。

図１は本発明の一実施例である固体高分子型燃料電池用セパレータ１０の構成概略図である。このセパレータは金属板に発電面に反応ガスを供給する反応ガス流路部２０をプレス成型した金属プレス板に反応ガスシール部２１と反応ガスマニホールド連絡部２２及び反応ガス整流部２３を弾性体により形成されている。

図示するようにセパレータ１０には燃料ガスをセパレータ１０表面に供給する燃料ガス供給マニホールド１１と燃料ガスをセパレータから排出する燃料ガス排出マニホールド
１２とを形成している。また、酸化剤ガス（例えば空気など）をセパレータ１０に供給する酸化剤ガス供給マニホールド１３と、酸化剤ガスをセパレータから排出する酸化剤ガス排出マニホールド１４と、冷却水水路を形成する冷却水供給マニホールド１５及び冷却水排出マニホールド１６とを形成している。

これらのセパレータ表面におけるガス及び冷却水の流れは図示していないが、積層して、燃料電池スタックを形成する際には、燃料電池スタックの積層方向に燃料ガスや酸化剤ガスあるいは冷却水を供給または排出するための流路が形成され、燃料電池スタック内の各セルに燃料ガスや酸化剤ガスを供給し、燃料電池スタックを冷却するために規則的に積層された各冷却部に冷却水が供給されるようになっている。

図示するようにセパレータ１０には反応ガスマニホールド連絡部２２と反応ガス整流部２３の間に反応ガスシール部２１が形成されており、反応ガスシール部２１の端部と反応ガス流路部２０の凸部の隙間を１.０mm 以下とすることで、反応ガスのショートカットを防止することができる構造とすることが好ましい。

図示するようにセパレータ１０表面には燃料ガス供給マニホールド１１から供給された燃料ガスがセパレータ１０表面の反応ガス流路部２０を通り、反応ガスの流れる方向を変える反応ガス整流部２３に流れる。

セパレータ１０表面には燃料ガス供給マニホールド１１から供給された燃料ガスがセパレータ表面の反応ガス流路部２０の凹部を通り、反応ガスの流れる方向を変える反応ガス整流部２３に流れる。このときセパレータ表面の反応ガス流路２０の凸部とは図２のようにガス拡散層５１を面接させることでセパレータ全体に燃料ガスを供給することができる。

ここで、反応ガス流路部２０の凹部は、反応ガス流路部２０の凸部に挟まれた複数の流路溝を有し、これら流路溝は複数を束として流路溝ブロックを形成する。

一つの流路溝ブロックでは、反応ガスは同一方向に流れ、反応ガス折り返し流路部で流
れ方向が折り返される。

反応ガス整流部２３は弾性体によって長方形及び正方形の形を組み合わせて形成している。

反応ガス整流部２３によって、負荷電流密度の増加に伴い流量が増しても、燃料ガスの流速を均一にして、折り返すことができる。

図２は実際に燃料電池を作製した場合の断面図であり、セパレータ１０表面にＭＥＡ53を配置した場合、燃料ガス通路５６からＭＥＡ５３を挟んだ対面には酸化剤ガスが流れる酸化剤ガス通路５５が配置され、酸化剤ガスは図１のように酸化剤ガス供給マニホールド１３から導入され、セパレータ１０同様に形成された反応ガス流路を通り、酸化剤ガス排出マニホールド１４によって排出される。

燃料ガス通路５６とはガス拡散層５１を介してＭＥＡ５３に燃料ガスを供給する通路を示す。したがってＭＥＡ５３を挟んで反対側の反応ガス通路は酸化剤ガス通路５５となる。また、燃料電池を適度な温度に保つ目的で供給する冷却水が流れる通路は冷却水流通路
５７であり、燃料ガス通路５６及び酸化剤ガス通路５５のセパレータ基板５２を挟んで対面に流れるように配置することで、燃料電池内の温度を一定に保つことが可能となる。

反応ガスシール部２１，反応ガスマニホールド連絡部２２及び反応ガス整流部２３の弾性体のセパレータ面に対して垂直方向の高さは、圧縮されていない状態では、
反応ガスシール部２１≧反応ガスマニホールド連絡部２２＝反応ガス整流部２３
とする。

セパレータ１０に形成している反応ガスマニホールド連絡部２２及び反応ガス整流部
２３に使用している弾性体を反応ガスシール部２１より高硬度な弾性体とすることで、反応ガスマニホールド連絡部２２及び反応ガス整流部２３に使用する弾性体の体積を減少させることで、反応ガス流路断面積を増加させることができるので、反応ガスの圧力損失を低減することができる。

ガス流路断面積とは、例えば図１より燃料ガス供給マニホールド１１より供給された燃料ガスが複数の流路溝を有する１つの流路溝ブロックを通過し、前記反応ガス折り返し流路部に流れる直前の各流路溝の断面積を合計したものである。

セパレータ１０に形成している反応ガスマニホールド連絡部２２及び反応ガス整流部
２３に使用する弾性体にカーボンフィラーなどの導電性フィラーを混入させ、導電性を有することで、発電面積を増加させることができるため、高出力密度化にも寄与できる。

弾性体の形成方法としては特に限定するものではないが、セパレータ中心部のプレス部分から１.０mm 付近まで弾性体を形成するのが容易なスクリーン印刷法が好ましい。

以上の実施例によれば、図１のように電極と面接して独立した反応ガスの流れを形成する反応ガス流路を複数有するセパレータであって、反応ガス整流部２３に弾性体によって反応ガスの流路を形成することで、反応ガス整流部２３にて反応ガスが折り返す際に反応ガスの流れを制限できるため、反応ガス流速を均一にすることができ、それにより反応ガスをＭＥＡ電極面内に均等に供給することができる。

本実施例によればセパレータ１０に弾性体を一体化形成するため、セパレータ基盤と反応ガス流路板が別々になっているものと比較して、反応ガス流路部２０の凸部とその延長上に存在する反応ガスマニホールド連絡部２２や反応ガス整流部２３及びその間に形成されている反応ガスシール部２１の端部との位置が所定の位置に固定されるため、本実施例のセパレータを用いて燃料電池を製作した際に反応ガスの流れが阻害される可能性がない。

また、反応ガスマニホールド連絡部２２及び反応ガス整流部２３に使用する弾性体を反応ガスシール部２１とは異なる種類の弾性体を使用することで、高硬度な弾性体を使用した場合は、使用する弾性体の体積を低減できるため、反応ガスの流路断面積を増加させることができるため低圧力損失化を図ることができ、また使用する弾性体に導電性フィラーを混入させることで発電面積を拡大させることができるため、高出力密度な燃料電池を提供することができる。

本セパレータを用いて発電試験を実施する為にＭＥＡ５３にはジャパンゴアテックス社製のＧＯＲＥ ＳＥＬＥＣＴ III ＰＲＩＭＥＡ５５６１ 、ガス拡散層には同社製の
ＣＡＲＢＥＬ−ＣＬを用いた。セパレータ１０のセパレータ基板７２はステンレス鋼製で中央部にプレス加工によって両面に凹凸を有する構造となっている。プレス寸法は１１６×１１７mmでＭＥＡ５３の電極寸法もこれに合わせて作製されている。

図３に示すのは実施例２の燃料電池の構成部材とその配置図である。まず、中心には
ＭＥＡ５３を配置し、ＭＥＡの電極部分を覆うようにガス拡散層５１で挟持する。ここでガス拡散層５１とはＭＥＡ電極部分に均一に反応ガスを供給する多孔質層を有している。更にそのＭＥＡ５３とガス拡散層５１を覆うような状態でセパレータ１０を配置する。この状態を単セルと呼ぶ。

図示していないが、セパレータ１０とＭＥＡの間には厚さ０.２５mmのＰＰＳ(Poly
Phenilen Sulfide)製の樹脂板を配置し、ＭＥＡの変形を防止している。

単セルを挟持する形で集電板８３を両側に配置する。集電板とは燃料電池が発電する際に実際に発電した電気エネルギーを取り出す端子を意味する。材質は銅板を金メッキしたものを使用する。また、この集電板には反応ガス及び冷却水が流れる貫通穴が存在する。

端板８１には燃料ガス供給口８０とボルトが通る貫通穴が存在する。ボルトを端板８１同士の間に通した後、片側の端板にコイルバネなどのバネ材を用いて全体的に均一に面圧をかけるように締める。このときＭＥＡには１ＭＰａの面圧がかかるように設定する。

端板８１及びボルトには機械強度などが必要なため金属を使用する。そのため、このままでは燃料電池のアノード電極とカソード電極が短絡してしまうため、絶縁をする必要がある。そこで集電板８３と端板８１の間に絶縁板８２を配置する。ここで絶縁板８２は絶縁性のある材料を用いなければならず、例えばＰＴＦＥなどを用いることでアノード電極とカソード電極の絶縁を確保することができる。

以上に述べた構成のなかでセパレータ１０には腐食防止及び酸化皮膜成長抑制のための炭素粉と樹脂バインダから構成されている導電性塗料を塗布している。塗布方法はスクリーン印刷，転写コート，スプレーコートなど、各所の方法で塗布が可能であるが、ここでは塗布膜厚の制御が容易なスクリーン印刷によりセパレータ１０のプレス部凹凸面の頂点に塗布している。

このように構成されている燃料電池の反応ガス供給口に燃料ガスと酸化剤ガスを供給して、電池特性を調べるために、市販の電子負荷器に接続して、電流と電圧の関係を測定した。

燃料ガスとして純水素、酸化剤ガスとして空気を選び、それぞれの利用率を水素利用率７０％および酸素利用率４０％とし、燃料電池温度を７０℃，供給反応ガスの露点を７０℃に制御して発電を実施した。その結果を図４に示す。

ここで従来構造とは図１に示すセパレータ１０において反応ガス整流部２３の部分に
１.０mm×１.０mmの正方形の突起部が適当な間隔で形成している構造である。

図４に本構造と従来構造を比較したＩ−Ｖ特性曲線を示す。図４より、従来構造に比べて、本構造のセル電圧は平均的に高く、特に１.０Ａ／cm²の場合で１００ｍＶ程度高く、この結果より本構造のような反応ガス整流部を設けることで燃料電池の出力性能が向上するため、本構造の優位性が確認できる。

以上、本発明について実施例を用いて説明したが、本発明はこうした実施例に限定されるものではなく、本発明の要旨に逸脱しない範囲において様々な形態で実施可能である。

本発明の一実施例である固体高分子型燃料電池用セパレータ１０の概略図である。 本発明の一実施例である燃料電池積層断面図の構成図である。 本発明の一実施例である燃料電池の構成部材と配置図である。 本発明の一実施例であるＩ−Ｖ曲線を示すＩ−Ｖ特性概略図である。

符号の説明

１０ セパレータ
１１ 燃料ガス供給マニホールド
１２ 燃料ガス排出マニホールド
１３ 酸化剤ガス供給マニホールド
１４ 酸化剤ガス排出マニホールド
１５ 冷却水供給マニホールド
１６ 冷却水排出マニホールド
２０ 反応ガス流路部
２１ 反応ガスシール部
２２ 反応ガスマニホールド連絡部
２３ 反応ガス整流部
５１ ガス拡散層
５２，７２ セパレータ基板
５３ ＭＥＡ(Membrane Electrode Assembly)
５５ 酸化剤ガス通路
５６ 燃料ガス通路
５７ 冷却水流通路
８０ 燃料ガス供給口
８１ 端板
８２ 絶縁板
８３ 集電板

Claims (3)

1. イオン導電性を有する電解質と、前記電解質を挟持する一対の電極部と、燃料ガス及び酸化剤ガスを前記一対の電極部のそれぞれ別個に供給するセパレータとを有する固体高分子型燃料電池に用いるセパレータであって、
   前記セパレータは少なくとも最外層が耐食性金属で構成された多層金属板とその金属板の全表面を被覆する導電性の耐食性皮膜からなる金属セパレータであり、
   前記金属セパレータには弾性体によって反応ガスシール部，反応ガスマニホールド連絡部及び反応ガス整流部が形成されており、前記反応ガスマニホールド連絡部及び前記反応ガス整流部に使用している弾性体の硬度が前記反応ガスシール部に使用している弾性体の硬度よりも高いことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 請求項１に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記金属セパレータに形成している前記反応ガスマニホールド連絡部及び前記反応ガス整流部に使用する弾性体に導電性フィラーを混入させ、導電性を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
3. 請求項１に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記金属セパレータに形成している前記反応ガスマニホールド連絡部及び前記反応ガス整流部に形成した弾性体と前記セパレータにプレス加工によって形成した反応ガス流路部の凸部との間が１.０mm 以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。

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