JP5129007B2 - リチウムイオン二次電池用負極及びその製造方法 - Google Patents
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リチウムイオン二次電池には、正極の活物質として主にリチウムコバルト複合酸化物等のリチウム含有金属複合酸化物が用いられ、負極の活物質としてはリチウムイオンの層間への挿入(リチウム層間化合物の形成)及び層間からのリチウムイオンの放出が可能な多層構造を有する炭素材料が主に用いられている。正、負極の極板は、これらの活物質とバインダー樹脂とを溶剤に分散させてスラリーとしたものを集電体である金属箔上に両面塗布し、溶剤を乾燥除去して合剤層を形成後、これをロールプレス機で圧縮成形して作製されている。
前記バインダー樹脂は式(I)で示される構造を有するアルコキシシリル基含有樹脂であり、前記活物質は、リチウムと金属間化合物を形成しないリチウム不活性金属或いは該リチウム不活性金属のケイ化物とSi単体とを含むことを特徴とする。
Si単体とリチウム不活性金属或いはリチウム不活性金属のケイ化物との混合割合は、Si単体のモル比とリチウム不活性金属或いはリチウム不活性金属のケイ化物とのモル比が1:1〜3:1となることが好ましい。またリチウム不活性金属或いはリチウム不活性金属のケイ化物質量が負極活物質100wt%あたり40wt%以上含まれることが好ましい。なお「wt%」は「質量%」を意味する。
ここで示した反応が更に促進されると最終的にM(OH)xとなり、ここで生成した2分子の水酸化物間で縮重合反応がおこると下記式(B)のように反応する。
この時全てのOH基は重縮合することが可能であり、また末端にOH基を持つ有機高分子とも脱水縮重合反応することが可能である。
表1に各評価電極の構成成分と混合割合とを示す。活物質としてSi単体及びリチウム不活性金属或いはリチウム不活性金属のケイ化物を用いた。試験例1ではSi粉末及び鉄金属粉末、試験例2及び3ではSi粉末及びMoSi2粉末を用い、試験例4及び5ではSi粉末のみとした。
試験例1はSiとFeのモル比がSi:Fe=2:1になるような質量割合とした。これは質量比を1:1にした時の混合割合である。試験例2はSiとMoSi2の占める体積がほぼ1:1になるような質量比に混合した。試験例3はSi:MoSi2=約1:2となるような質量比とした。試験例4と試験例5とは活物質がSi単体のみでありバインダー樹脂が違うだけで混合割合は同じである。本願発明において試験例1〜3が実施例、試験例4及び5が比較例にあたる。
上記した電極を負極とし、金属リチウムを正極として、1モルのLiPF6/エチレンカ−ボネ−ト(EC)+ジエチルカ−ボネ−ト(DEC)(EC:DEC=1:1(体積比))溶液を電解液として、Ar雰囲気中のグローブボックス内でコイン型モデル電池(CR2032タイプ)を作製した。コイン型モデル電池は、スペーサー、対極となる厚み500μmのLi箔、セパレーター(セルガード社製 商標名Celgard #2400)、及び評価極を順に重ね、かしめ加工して作製した。
このモデル電池における評価極の評価を次の方法で行った。
Claims (4)
- 前記リチウム不活性金属はTi、Zr、Ni、Cu、Fe、およびMoからなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用負極。
- 前記リチウム不活性金属はTi、Zr、Ni、Cu、Fe、およびMoからなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項3に記載のリチウムイオン二次電池用負極の製造方法。
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