JP5063855B2 - 異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法および超小型モータ - Google Patents

Description

本発明は、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜した希土類−鉄系磁石膜の製造方法、並びに当該希土類磁石膜を適用したミリサイズメートル以下の超小型モータ、アクチュエータ等に関する。更に詳しくは、希土類磁石膜と回転軸とで構成した可動子と固定子との空隙に強力な静磁界を発生し得る異方性希土類−鉄系磁石膜、並びに当該モータ、アクチュエータ等に関するものである。

電気電子機器のモバイル・ウエアラブル化などの小型・軽量化に対応して、ミリサイズメートル以下の高出力超小型モータ、アクチュエータ等が求められている。これらの要求に応えるには、先ず工業的に利用可能な膜厚５０〜３００μｍの希土類磁石膜の高性能化が求められる。

希土類磁石の物理的な堆積による成膜方法はスパッタリングが一般的である。前記、スパッタリングによるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ（ＲはＮｄまたは／およびＰｒ）を主相とする希土類磁石膜の最適成膜条件に関しては、例えば、特開平０８−８３７１３号公報に基板温度５３０〜５７０℃、成膜速度０．１〜４ μｍ／ｈｒ、ガス圧力０．０５〜４ Ｐａであることが開示されている。しかし、前記最適条件下で希土類磁石膜を製造しても、本発明が対象とする工業的に利用可能な膜厚５０〜３００μｍの希土類磁石膜の高性能化は困難である。その理由は、本発明が対象とするミリサイズメ−トル以下の超小型モ−タ、アクチュエ−タ等に適用可能な希土類磁石の膜厚が５０〜３００μｍであるため、基板温度５３０〜５７０℃、成膜速度が０．１〜４μｍ／ｈｒでは最大エネルギ−積（ＢＨ）_maxに代表される磁気特性を確保しながら所望の膜厚を得ることが困難で、仮に所望の膜厚を得たとしても、少なくとも１２．５ ｈｒｓ以上の成膜時間を要するから経済性との整合性から工業的利用は困難である。

上記、希土類磁石膜の高速成膜技術としてＪ．Ｔｏｐｆｅｒらは異方性２−１７ＳｍＣｏ磁石粉末などを有機結合剤などと共にスラリー状ペーストとして基材に塗布し、得られたグリーンシートを焼付けて、膜厚１００〜８００μｍの希土類磁石膜が得られると報告している［Ｊ．Ｔｏｐｆｅｒ， Ｂ． Ｐａｗｌｏｗｓｋｉ， “Ｔｈｅｒｍａｌ ｓｔａｂｉｌｉｔｙ ｏｆ ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ ｍａｇｎｅｔ ｔｈｉｃｋ ｆｉｌｍｓ”， ＩＣＭ ２００３−Ｒｏｍｅ， Ｉｔａｌｙ， （２００３） ５Ｐ−ｐｍ−０６］。この方法による希土類磁石膜はドクタ−ブレ−ドによって任意の膜厚が一挙に作製できる利点がある。しかし、製法上、多量の結合剤が不可欠で磁石粉末を８５〜９０ ｗｔ．％と減量せざるを得ない。その結果、固有保磁力Ｈ_CJは０．３〜１．３ ＭＡ／ｍであるにも拘らず、低い密度の希土類磁石膜となるために残留磁化Ｊｒ＝３００〜４３０ ｍＴである。したがって、本発明が目的とする希土類磁石膜と回転軸とで構成した可動子と固定子との空隙に強力な静磁界は得られない。

Ｓ．Ｓｕｇｉｍｏｔｏらは成膜時間短縮と磁石粉末の結合剤を不要とするＡＤ（Ａｅｒｏｓｏｌ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法によるＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜を報告している。（Ｓ．Ｓｕｇｉｍｏｔｏ，Ｔ．Ｍａｅｄａ，Ｒ．Ｋｏｂａｙａｓｈｉ，Ｊ．Ａｋｅｄｏ，Ｍ．Ｌｅｂｅｄｅｖ，Ｋ．Ｉｎｏｍａｔａ，“Ｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ ｔｈｉｃｋ ｆｉｌｍ ｍａｇｎｅｔｓ ｐｒｅｐａｒｅｄ ｂｙ
ａｅｒｏｓｏｌ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ ｍｅｔｈｏｄ”，ＩＥＥＥ．Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．３９，ｐｐ．２９８６−２９８８（２００３））ＡＤ法は物理的な堆積による成膜法の一種で、成膜速度が２〜１０μｍ／ｍｉｎと極めて速く、厚さ５０μｍ
以上の希土類磁石膜が僅か５ ｍｉｎ程度の成膜時間で結合剤を使用せずに得られる。しかしながら、この方法により、ＳｉＯ₂基板上に成膜した３〜４５ μｍのＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜は磁気的に等方性であるために固有保磁力Ｈ_CJ ＝１．８ ＭＡ／ｍ、残留磁化Ｊｒ＝ ４００ ｍＴとしている。したがって、固有保磁力Ｈ_CJに問題はないが、残留磁化ＪｒはＪ．Ｔｏｐｆｅｒらの結合剤を用いた希土類磁石膜と同水準である。したがって、この方法においても、希土類磁石膜と回転軸とで構成した可動子と固定子との空隙に強力な静磁界は得られない。

一方、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）法は真空チャンバー中に、目的とする希土類磁石膜の組成から成るターゲットを基板と対向するように配置し、真空チャンバーの外部からＫｒＦやＮｄ−ＹＡＧなどのレーザをパルス的にターゲットに照射する方法である。この成膜法はスパッタリングに比較しターゲットと膜との組成ずれが少ないと言われている。そこで、本発明者らは特開２００２−２７０４１８において、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で４ｆ希土類−鉄系合金膜（例えばＲ₂ＴＭ₁₄Ｂ₁Ｍ₀〜_X、ここでＲは１０〜２０ ａｔ． ％で、Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種，Ｂは５〜２０ ａｔ． ％，ＴＭは遷移金属元素でＦｅまたはＦｅの一部をＣｏで置換したもの，Ｍは０〜２ ａｔ．％でＮｂ、Ｍｏ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕなどの群から選ばれる１種または２種以上の添加元素、及び不可避的な不純物を含む）を基板に成膜し、該膜を熱処理し、Ｒ₂ＴＭ₁₄Ｂ結晶を析出させた厚さ３０〜１００μｍの希土類磁石膜とする製造方法、並びに当該希土類磁石膜を適用した小型モータを開示している。更に、この方法はスパッタリングに比べて希土類磁石膜の成膜時間を１／１０以下とすることが可能で工業的利用価値があることも開示している。しかしながら、前記希土類磁石膜はＸ線回折の解析からＲ₂ＴＭ₁₄Ｂ相と共にα−Ｆｅ相の混在が示されている。そこで、特開２００３−３０３７０８では、Ｒ₂ＴＭ₁₄Ｂ相と共に混在しているα−Ｆｅ相が希土類磁石膜の磁気特性を劣化させるとして、膜の磁気特性を改善する手段として基板面から膜厚方向にＲの原子組成比Ｒ／Ｆｅを０．３〜０．４とするパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）成膜条件を開示している。
特開２００２−２７０４１８号公報 特開２００３−３０３７０８号公報

しかしながら、特開２００２−２７０４１８、特開２００３−３０３７０８とを比較するとパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜したのち、熱処理によってＲ₂ＴＭ₁₄Ｂを結晶化する希土類磁石膜の製造工程は同一である。従って、両者共にＲ₂ＴＭ₁₄Ｂの磁化容易軸（ｃ軸）がランダムな方向に分布した磁気的に等方性の希土類磁石膜である。特開２００３−３０３７０８によれば、最適化した成膜条件で製造した希土類磁石膜の固有保磁力Ｈ_CJは１〜０．８ ＭＡ／ｍ、飽和磁化Ｉｓは約１．４ Ｔであるとしている。残留磁化Ｊｒの開示はないが、等方性であるから残留磁化Ｊｒを飽和磁化Ｉｓの１／２と見積もると、７００ ｍＴと推定される。

一方、Ｋ． Ｏｈｍｏｒｉらは低粘度な不飽和ポリエステル樹脂を結合剤として用いた磁界中射出成形により、膜厚方向に異方性を付与した厚さ３００ μｍ程度のＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜を作製し、その膜の固有保磁力Ｈ_CJ ＝０．８４ ＭＡ／ｍ、残留磁化Ｊｒ＝
７００ ｍＴ、最大エネルギー積（ＢＨ）_max ＝ ９０ ｋＪ／ｍ³と報告している［Ｓ． Ｈａｙａｓｈｉ， Ｓ． Ｙｏｓｈｉｚａｗａ， Ｋ． Ｏｈｍｏｒｉ， “Ｂｏｎｄｅｄ ＳｍＦｅＮ ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ ｍａｇｎｅｔｓ ｍａｄｅ ｕｓｉｎｇ ａ
ｒａｄｉｃａｌ ｐｏｌｙｍｅｒ”， ２７^th ａｎｎｕａｌ ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ
ｏｎ ｍａｇｎｅ
ｔｉｃｓ， （２００３） １８ｐＦ−６］。
したがって、最適化した条件のパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜した磁気的に等方性の希土類磁石膜の残留磁化Ｊｒは磁界中射出成形Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜の残留磁化Ｊｒ＝７００ ｍＴと同程度ということになる。すなわち、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜した希土類磁石膜は、当該成膜条件を最適化しても磁気的に等方性であるため、結合剤を多量に使用した磁界中射出成形ボンド磁石と同程度の残留磁化Ｊｒ＝７００ ｍＴしか得られていない。しかしながら、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜した希土類磁石膜の膜厚方向に磁気異方性を付与することができれば、前述した磁界中射出成形Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜の残留磁化Ｊｒを上回る高（ＢＨ）_maxの希土類磁石膜が得られることが期待される。

本発明はターゲットと基板との空間に熱源を配置し、基板を成膜側から間接加熱、当該基板にパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で、Ｎｄ _2.0 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.2 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.4 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.6 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.8 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、およびＮｄ ₁₅ Ｆｅ _78.4 Ｂ _6.1 Ｇａ _0.5 から選ばれる一つのターゲットにより４ｆ希土類−鉄系合金を成膜し、当該膜の面内方向最大磁化をＭ_max//、垂直方向の最大磁化をＭ_max⊥としたとき、Ｍ_max⊥／Ｍ_max// ＞０．９０であり、且つ前記基板の間接加熱の温度を６００〜６５０℃とする異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法を開示するものである。また、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜した膜の面内方向固有保磁力をＨ_CJ//、垂直方向の固有保磁力をＨ_CJ⊥としたとき、Ｈ_CJ//≦ Ｈ_CJ⊥とし、該膜の垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJ⊥≧４９３ ｋＡ／ｍ、好ましくは、該膜の垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJ⊥≧７２３ ｋＡ／ｍ、垂直方向の残留磁化Ｊｒ≧１１５０ ｍＴ、最大エネルギー積（ＢＨ）_maxを≧２３０ ｋＪ／ｍ³とする異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法である。

上記のような異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法の最適化の手段としては、ＰＬＤターゲットの合金組成がＲ_xＴＭ₁₄Ｂ（Ｘ≧２、Ｒ＝Ｎｄ、ＴＭ＝Ｆｅ）、ＰＬＤ基板がＴａ，Ｎｂ，Ｍｏなどの群から選ばれた１種または２種以上であり、間接加熱された当該基板温度を５５０〜６５０℃とする。更にまた、ＰＬＤ法の成膜速度を≧５０μｍ／ｈｒ、成膜時の雰囲気が≦１０^-6Ｔｏｒｒとするものである。

なお、本発明はＰＬＤ法で成膜したＭ （Ｍは０〜２ ａｔ．％でＮｂ、Ｍｏ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕなどの群から選ばれる１種または２種以上の添加元素）を含む４ｆ希土類−鉄系合金膜においては、Ｒ₂ＴＭ₁₄Ｂ₁の結晶化温度以上で再加熱し、磁気特性を最適化しても差支えない。

ところで、希土類−鉄系磁石膜と回転軸とで構成した可動子は固定子との空隙磁束密度は概ね（ＢＨ）_maxの比の平方根に比例することから、例えば該膜の垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJ⊥≧７２３ ｋＡ／ｍ、垂直方向の残留磁化Ｊｒ≧１１５０ ｍＴ、最大エネルギ−積（ＢＨ）_max≧２３０ ｋＪ／ｍ³の異方性希土類−鉄系磁石膜と回転軸とで構成した可動子は、（ＢＨ）_max ９０ ｋＪ／ｍ³の磁界中射出成形Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜可動子と比べ、固定子との空隙に略１．５９倍もの強力な静磁界を発生させることが可能となる。したがって、超小型モータの高出力化に有効であることが了解される。

図１ はＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ（Ｒ＝Ｎｄまたは／およびＰｒ）の結晶構造を示す。図のようにＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂは ｃ軸方向に一軸磁気異方性（磁化容易軸）を有しており、軸方向空隙型
超小型モータでは希土類磁石膜の面内垂直方向に発生する静磁界が重要である。このことからｃ軸方向を膜に垂直な方向に揃える必要がある。本発明はパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）の基板を加熱し、４ｆ希土類−鉄系合金（例えばＲ₂ＴＭ₁₄Ｂ₁Ｍ₀〜_X、ここでＲは１０〜２０ ａｔ． ％で、Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種，Ｂは５〜２０ ａｔ． ％，ＴＭは遷移金属元素でＦｅまたはＦｅの一部をＣｏで置換したもの，Ｍは０〜２ ａｔ．％でＮｂ、Ｍｏ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕなどの群から選ばれる１種または２種以上の添加元素、及び不可避的な不純物を含む）を成膜する際に、図のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ（Ｒ＝Ｎｄまたは／およびＰｒ）の結晶成長方向を制御することにより、磁石膜の面内垂直方向にｃ軸方向を揃えることで異方性を付与するものである。

本発明にかかるパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）での成膜は図２のようにターゲット１と基板３との空間に熱源４を配置し、基板３を間接加熱することにある。すなわち、熱源４はパルス的にレーザをターゲット１に照射した際に発生するプリューム２を取り囲むように配置されている。つまり、本発明では成膜側から基板を加熱することを意味している。このため、スパッタリングなどで行なわれる基板３を直接加熱する方式、すなわち基板側から加熱する方式に比べ、数１０ μｍの膜厚領域まで膜に異方性を付与することができる。更に、ターゲット１と基板３との空間に熱源４を配置し、基板３を間接加熱すると成膜表面の平滑化、やＮｄ量の欠損によるαＦｅの生成を抑制し、磁気特性の劣化が低減できるなどの効果がある。

本発明にかかる異方性付与のメカニズムの詳細は現段階では明らかとなっていないものの、スパッタリング法においては加熱した種々の基板においてエピタキシャル成長を利用する方法が知られている。また「多面体結晶を作る結晶面は、原子密度の最高な面である」というＢｒａｖａｉｓの経験則に従うとすれば、膜が成長するとき、原子密度が最大である安定な結晶面が基板に平行な方位配列をもちやすいと考えられ、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶においてはｃ面が原子密度最大の面であるため、ｃ面が基板に平行となり、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で基板に成膜した場合でも、当該膜に垂直な方向にｃ軸が揃うことで異方性が付与される。

なお、基板としてはＴａ， Ｎｂ， Ｍｏなどの群から選ばれた１種または２種以上が好適である。Ｔａ， Ｎｂ，Ｍｏが基板材質として好ましい理由は、何れも高融点で熱膨張係数は小さく、結晶構造も体心立方格子という共通点がある。例えば、最密六方格子のＴｉの配向面は（１０２）であり、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂとの格子整合性がない。この場合は膜の面内垂直方向にＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ 結晶のｃ軸方向を揃えることが困難となる。更には磁石膜との熱膨張差に起因する熱応力が磁石膜と基板との密着性を低下させる原因となる。

以下、本発明を実施例により、更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例で限定されるものではない。

（実施の形態１：最適基板温度）
パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）での成膜は図２で示した構成、すなわち、熱源４はパルス的にレーザをターゲット１に照射した際に発生するプリューム２を取り囲むように配置されている。ターゲットにＮｄ_2.4Ｆｅ₁₄Ｂ、基板にＴａ、ターゲットと基板の距離を１０ ｍｍとし、熱源４は通電によるジュール熱を利用している。熱源４に通電する電流値を５ 〜３５ Ａ （電流密度３５〜７５ ＭＡ／ｍ²）とし、電流値を変化させたときの膜のＭ−Ｈループを図３（ａ） 〜（ｇ）に示す。また、図３（ｈ）は、基板を非加熱とする以外、ターゲットおよび成膜条件を同一とした非晶質状態の膜を、更に赤外線加熱炉を用い熱処理温度６５０ ℃、保持時間０ ｍｉｎ、昇温速度４００ ℃／ｍｉｎの熱処理を施し、結晶化させた磁気的に等方性の希土類磁石膜のＭ−Ｈループを示
す。なお、図３（ａ）〜（ｈ）において、熱源４への通電電流値と間接加熱された基板温度、図の点線は面内方向のＭ−Ｈループ、実線は垂直方向のＭ−Ｈループを示している。

図４は電流値に対する垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJ、および間接加熱された基板温度の関係を示す特性図である。なお、基板温度は真空排気後、基板中心を熱電対を用いて測定した。さらに、図３（ａ）〜（ｈ）に対応するＸ線回折図を図５に示す。比較例として示す図３（ａ），（ｂ）から明らかなように、電流値５ Ａおよび１５ Ａの場合は固有保磁力Ｈ_CJが非常に小さい。また、図５のＸ線回折図からも電流値５ Ａおよび１５ Ａで成膜した場合には回折ピークが観測されない。したがって、ほぼ非晶質の膜であることから図４の間接加熱された基板温度４００ ℃以下の条件では結晶化しないと言える。一方、本発明にかかる図３（ｃ）〜（ｇ）から明らかなように、電流値１８ Ａから３５ Ａで成膜した場合には、当該Ｍ−Ｈループに膨らみが見られ、図４から明らかなように、間接加熱された基板温度５５０〜６５０℃での成膜で高い固有保磁力Ｈ_CJが発現する。このことから、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜する場合、電流値１８ Ａから３５ Ａ、間接加熱された基板温度５５０〜６５０℃など特定条件とすると、成膜段階でＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶が生成する。さらに、従来例として示す図３（ｈ）のように基板を非加熱とし、得られた非晶質膜を熱処理して結晶化した磁石膜では膜の垂直方向のＭ−Ｈループは反磁界の影響が大きく面内方向のＭ−Ｈループに比べて最大磁化が小さくなっている。しかしながら、本発明にかかる図３ （ｃ）から図３（ｇ）のように、成膜段階で結晶化した磁石膜は膜の垂直方向の磁化が面内方向の磁化が大きい。さらに、図５からもｃ面のピークである（００４） （００６） （００８）および（１０５）面などの回折ピークが、従来例である基板を非加熱とし、得られた非晶質膜を熱処理して結晶化した磁石膜に比べて大きい。これらのことから成膜段階で結晶化する本発明にかかる磁石膜は膜の垂直方向に磁気異方性が付与される。換言すれば、パルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜する場合、本発明にかかる成膜段階でＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶が生成する条件下であれば、磁石膜の面内垂直方向にｃ軸方向を揃えて異方性を付与できる。

（実施の形態２：成膜時間の依存性）
図６は、本発明にかかる基板への直接通電における最適電流値２０ Ａとし、ターゲットにＮｄ_2.4Ｆｅ₁₄Ｂ、成膜時間を５ 〜１２０ ｍｉｎと変化させたとき、垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJの変化を示す。さらに、垂直方向への異方化の進み具合を示すために面内方向の最大磁化Ｍ_max//、垂直方向の最大磁化Ｍ_max⊥によりＭ_max⊥ ／ Ｍ_max//を評価した。磁気的に等方性の磁石膜では膜の垂直方向は反磁界の影響が強い。このため、反磁界補正をしない状態ではＭ_max⊥ ／ Ｍ_max// ＝ ０．９であった。このことより、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max// が０．９以上であれば膜の垂直方向へ異方化していることになり、本発明ではＭ_max⊥ ／ Ｍ_max// ＞ ０．９であることが必須要件となる。なお、該Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max// 値が大きくなる程、垂直方向へ異方化が大きいことを意味する。図から明らかなように、固有保磁力Ｈ_CJは全体的に成膜時間に比例して低下する傾向がある。しかしながら、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//による垂直方向の異方化度合いという面でみると成膜時間での顕著な変化は見られない。また、本実施例では固有保磁力Ｈ_CJが最も大きい値が得られた成膜時間は５ ｍｉｎの時であり、垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJは７９２ ｋＡ／ｍであった。また、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max// の最大値は成膜時間１０ ｍｉｎで１．３３であり、その固有保磁力Ｈ_CJは垂直方向で４９３ ｋＡ／ｍ、面内方向で３４０ ｋＡ／ｍであった。すなわち、本発明にかかる面内方向の固有保磁力をＨ_CJ//、垂直方向の固有保磁力をＨ_CJ⊥としたとき、Ｈ_CJ//≦ Ｈ_CJ⊥である要件を満たしている。

（実施の形態３：Ｎｄ量の依存性）
本発明にかかる基板に直接通電する電流値を２０ Ａ、成膜時間を６０ ｍｉｎとしてＮｄ量を変化させたＮｄ_2.0Ｆｅ₁₄Ｂ、Ｎｄ_2.2Ｆｅ₁₄Ｂ、Ｎｄ_2.4Ｆｅ₁₄Ｂ、Ｎｄ_2.6Ｆｅ₁₄Ｂ、Ｎｄ_2.8Ｆｅ₁₄Ｂターゲットとした膜を検討した。

図７はＮｄ量に対する固有保磁力Ｈ_CJおよびＭ_max⊥ ／ Ｍ_max//を示す特性図である。本実施例では図から明らかなように、固有保磁力Ｈ_CJの値に対するＮｄ量の依存性は少ない。また、固有保磁力Ｈ_CJの最大値はＮｄ_2.4Ｆｅ₁₄Ｂターゲットであった。また、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//は、ほぼ一定であることから、固有保磁力Ｈ_CJ並びに垂直方向への異方化性付与の両者から、Ｎｄ量は大きく影響しない。したがって、Ｒ_xＴＭ₁₄ＢにおいてＸ≧２（Ｒ＝Ｎｄまたは／およびＰｒ、ＴＭ＝Ｆｅまたは／およびＣｏ）であればパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で成膜する際、本発明にかかる成膜段階でＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶が生成する条件下であれば、磁石膜の面内垂直方向にｃ軸方向を揃えて異方性を付与できる。

（実施の形態４：レーザ連続遮断による成膜）
図８は成膜間隔の変化に対する固有保磁力Ｈ_CJおよびＭ_max⊥ ／ Ｍ_max//を示す特性図である。ただし、本発明にかかる基板に直接通電する電流値を２０ Ａ、ターゲットはＮｄ_2.4Ｆｅ₁₄Ｂ、成膜時間は３０ ｍｉｎ、レーザ遮断間隔は１０ ｓｅｃ に固定し、レーザを照射する成膜間隔を５ 〜５０ ｓｅｃと変化させた。なお、レーザを遮断する方法はアクリル板を用い、遮断時間も基板加熱は行った。図から明らかなように、レーザの遮断を行わず３０ ｍｉｎの成膜によって得られた膜の固有保磁力Ｈ_CJは３９７ ｋＡ／ｍであり、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//は１．２１であった。成膜間隔が３０ 〜５０ ｓｅｃの膜では固有保磁力Ｈ_CJならびにＭ_max⊥ ／ Ｍ_max//の上昇は見られない。しかしながら、２０ ｓｅｃから成膜間隔を短くした膜においては固有保磁力Ｈ_CJの増加が見られ、本実施例で最も大きな固有保磁力Ｈ_CJが得られた膜は成膜間隔１０ ｓｅｃのものであり、該膜の固有保磁力Ｈ_CJ は６５３ ｋＡ／ｍ、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//は１．３３であった。

図９は図８に対応する膜のＸ線回折パターンを示す特性図である。図から明らかなように、固有保磁力Ｈ_CJやＭ_max⊥ ／ Ｍ_max//の増加が見られる２０ ｓｅｃから成膜間隔を短くした膜においてはｃ軸（００６）の回折強度が強く観測され、膜の垂直方向へのより強い異方性化が確認できる。

以上のように、図６で示した成膜時間に依存して固有保磁力Ｈ_CJが低下する傾向は、レーザの遮断を断続的に行う（換言すれば膜の断続的結晶化を行う）ことで抑制できる。すなわち、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒の成長を抑制できることを意味する。

図１０はＭ_max⊥ ／ Ｍ_max// ＝１．６８なる垂直方向へ異方性を付与した本発明にかかる希土類磁石膜の代表的Ｍ−Ｈループ、図１１は、前記垂直方向のＭ−Ｈループを反磁界係数Ｎ＝０．９で反磁界補正を行ったＭ−Ｈループを示す特性図である。図１１のように、本発明にかかる希土類磁石膜の垂直方向の代表的な磁気特性は固有保磁力Ｈ_CJ ７２３ ｋＡ／ｍ、残留磁化Ｊｒ １１５０ ｍＴ 、（ＢＨ）_max ２３０ ｋＪ／ｍ³であった。

横軸：外部磁界、縦軸：磁化、実線：垂直方向Ｍ−Ｈループ、点線：面内方向Ｍ−Ｈループ
（実施の形態５：添加元素Ｍ）
例えばＲ₂ＴＭ₁₄Ｂ₁Ｍ₀〜_X、Ｍは０〜２ ａｔ．％でＮｂ、Ｍｏ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕなどの群から選ばれる１種または２種以上の添加元素の効果をＧａの場合で説明する。

本発明にかかる間接加熱した基板の温度を５５０〜６５０℃、成膜時間を６０ ｍｉｎとしたとき、ターゲットＮｄ_2.4Ｆｅ₁₄Ｂにおける固有保磁力Ｈ_CJの最大値は４８４ ｋ
Ａ／ｍであった。添加元素Ｍ ＝ ＧａとしたターゲットＮｄ₁₅Ｆｅ_78.4Ｂ_6.1Ｇａ_0.5 （ａｔ％）において成膜を行うと同一条件で固有保磁力Ｈ_CJは１０５４ ｋＡ／ｍとなり、本発明にかかる異方性希土類磁石膜において、Ｇａは保磁力増加に有効な添加元素である。

なお、本発明にかかる異方性希土類磁石膜を可動子としてモータに実装する場合には、本実施例で述べたような固定子との空隙に強い静磁界を発生するための磁気特性以外に、磁気安定性や耐環境性も必要になる。添加元素Ｍはそれら諸特性の整合性を高めるため、必要に応じて適宜使用することができる。

図１２は本発明にかかる異方性希土類磁石膜を適用した軸方向空隙型超小型モータの構造図である。ただし、図中１は図１１に示したような膜に垂直方向に異方性を付与した希土類磁石膜、２はバックヨーク、３は固定子巻線、４は固定子巻線基盤、５は軸受である。また、図中の数値は各部の寸法をミリメートル単位で示している。固定子巻線３はＣｕ線（φ３０μｍ）を１１ （ｔｕｒｎ／ｃｏｉｌ）を３層構造とし、１相あたり ６Ω，
６６ （ｔｕｒｎ／ｃｏｉｌ）の構成とし、当該固定子巻線と対向する本発明にかかる異方性希土類磁石膜１は軸方向に４極着磁した状態でバックヨーク２と回転軸に固定している。このモータを３相全波駆動（短形波１２０°通電）したとき、起動トルク２．０１μＮｍ、トルク定数０．０２３ ｍＮｍ／Ａ、回転数１５１６０ ｒ／ｍｉｎ^-1なる特性が得られた。なお、残留磁化Ｊｒ＝ ７００ ｍＴ、最大エネルギー積（ＢＨ）_max ９０ ｋＪ／ｍ³程の磁石膜では自起動せず、前記モータ特性は不明である。

電気電子機器のモバイル・ウエアラブル化などの小型・軽量化に対応して、ミリサイズメートル以下の高出力超小型モータ、アクチュエータ等が求められている。このような背景において、それらの要求に応えるには、先ず工業的に利用可能な膜厚５０〜３００μｍの希土類磁石膜の残留磁気Ｊｒを更に高めることにより、希土類磁石膜と回転軸とで構成した可動子と固定子との空隙に強力な静磁界を発生し得る異方性希土類−鉄系磁石膜が必要である。ところで、可動子磁石膜と固定子との空隙磁束密度は概ね（ＢＨ）_maxの比の平方根に比例することから、本発明の実施例で示した当該膜の垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJ⊥≧７２３ ｋＡ／ｍ、垂直方向の残留磁化Ｊｒ≧１１５０ ｍＴ、最大エネルギ−積（ＢＨ）_max≧２３０ ｋＪ／ｍ³の異方性希土類−鉄系磁石膜で構成した可動子は、（ＢＨ）_max ９０ ｋＪ／ｍ³の磁界中射出成形Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃磁石膜可動子と比べ、固定子との空隙に略１．５９倍もの強力な静磁界を発生させることが可能である。したがって、超小型モータの高出力化に有効であることが了解される。

Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂの結晶構造を示す図 成膜の基本構成を示す図 電流値に対するＭ−Ｈループを示す図 各電流値に対する垂直方向の保磁力および基板温度を示す図 各電流値に対するＸ線回折図 成膜時間とＨ_CJ、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//の関係を示す特性図 Ｎｄ量とＨ_CJ、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//の関係を示す特性図 レーザ連続遮断成膜条件とＨ_CJ、Ｍ_max⊥ ／ Ｍ_max//の関係を示す特性図 レーザ連続遮断成膜におけるＸ線回折パターンの関係を示す特性図 代表的磁石膜のＭ−Ｈループを示す図 代表的磁石膜のＭ−Ｈループ（反磁界補正後）を示す図 超小型モータの構造図

符号の説明

１ 希土類磁石膜
２ バックヨーク
３ 定子巻線
４ 固定子巻線基盤
５ 軸受

Claims (9)

1. ターゲットと基板との空間に熱源を配置し、基板を成膜側から間接加熱、当該基板にパルスレーザディポジッション（ＰＬＤ）で、Ｎｄ _2.0 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.2 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.4 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.6 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、Ｎｄ _2.8 Ｆｅ ₁₄ Ｂ、およびＮｄ ₁₅ Ｆｅ _78.4 Ｂ _6.1 Ｇａ _0.5 から選ばれる一つのターゲットにより４ｆ希土類−鉄系合金を成膜し、当該膜の面内方向最大磁化をＭ_max//、垂直方向の最大磁化をＭ_max⊥としたとき、Ｍ_max⊥／Ｍ_max// ＞０．９０であり、且つ前記基板の間接加熱の温度を６００〜６５０℃とする異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
2. 成膜した４ｆ希土類−鉄系合金膜の面内方向の固有保磁力をＨ_CJ//、垂直方向の固有保磁力をＨ_CJ⊥としたとき、Ｈ_CJ//≦ Ｈ_CJ⊥とした請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
3. 成膜した４ｆ希土類−鉄系合金膜の垂直方向の固有保磁力Ｈ_CJ⊥≧４９３ ｋＡ／ｍである請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
4. ４ｆ希土類−鉄系合金膜を成膜するターゲットの合金組成がＲ_xＴＭ₁₄Ｂ（Ｘ≧２、Ｒ＝Ｎｄ、ＴＭ＝Ｆｅ）である請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
5. 基板がＴａ，Ｎｂ，Ｍｏなどの群から選ばれた１種または２種以上である請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
6. 成膜した４ｆ希土類−鉄系合金膜をＲ₂ＴＭ₁₄Ｂ₁ （Ｒ＝Ｎｄ、ＴＭ＝Ｆｅ）の結晶化温度以上で再加熱する請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
7. 成膜速度が４０〜８０ μｍ／ｈｒである請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
8. 成膜時の雰囲気が１０^-6〜１０^-8 Ｔｏｒｒである請求項１記載の異方性希土類−鉄系磁石膜の製造方法。
9. 請求項１に掛かる異方性希土類−鉄系磁石膜と回転軸とで構成した可動子、および前記可動子と空隙を介して対向する固定子とを備えた超小型磁石モータ。

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