JP5045434B2 - 電極積層体、該電極積層体を用いた電気デバイス、およびそれらの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、化学電池要素やキャパシタ要素などに用いられる電極積層体、この電極積層体を用いた電池やキャパシタに代表される電気デバイス、およびそれらの製造方法に関する。

化学電池やキャパシタは、複数の正極板と複数の負極板とをセパレータを介して交互に積層した電極積層体を、電解質とともに、金属やフィルムなどからなる外装材で気密封止（以下、単に「封止」という）した構成を有している。正極板および負極板（以下、正極と負極を区別しない場合は単に電極板という）は、金属箔の両面に電極材料が塗布されて構成されている。電極板からは、外部引き出し用のリード部と接続するために、電極材料が塗布されていない金属箔の部分が延びている。従来、電極板とセパレータとの相互位置がずれで電極板の一部がセパレータの外にはみ出し、正極板と負極板とが接触して短絡することを防止するために、セパレータを袋状とし、その中に、電極材料の非塗布部分を延出させた状態で電極板を収容して、正極板と負極板とを交互に積層することが行われている。

例えば特開平８−９６８２９号公報（以下、特許文献１という）には、四隅が切り取られた形状の正極板および負極板をセパレータに収容して交互に重ね、重なり合ったセパレータ同士をその四隅部で熱融着することによって、正極板および負極板の積層位置関係を固定することが開示されている。特許第３５１１４４３号明細書（以下、特許文献２という）には、セパレータを、その四隅部を含み、かつ電極板の中心線に対して軸対称となる位置で熱融着して袋状とすることによって、セパレータへのしわの発生を防止することが開示されている。特開２００２−３２４５７１号公報（以下、特許文献３という）には、電極板の四辺に沿ってセパレータの全周を熱融着し、袋状となったセパレータ内への異物の混入を防止するとともに、電極材料の飛散を防止している。

電極積層体においては、正極板と負極板との間でショートが発生しないように、負極板と正極板との間に確実にセパレータが位置していることが重要である。前述のようにセパレータを袋状とし、その中に電極板を収容することは、電極板の位置ずれ防止に有効である。特に、特許文献１、２に記載のものは、セパレータの四隅部が熱融着されることによって、セパレータ内での電極板の位置を規制することができる。

セパレータの四隅部を熱融着して電極板の位置を規制するようにした場合、電極板は電極材料の非塗布部分をセパレータから突出させなければならないので、少なくとも電極材料の非塗布部分を電極材料が塗布された部分よりも幅狭に形成する必要がある。しかし、電極材料の非塗布部分を幅狭に形成すると、電流通路が狭くなり、電池抵抗の増大につながる。このような電池抵抗の観点や、電極板の製造上の簡便性を考えると、電極板は電極材料の非塗布部分も含めて単純な矩形であることが好ましい。しかし、単純な矩形の電極板では、電極材料の非塗布部分を幅狭にした場合のような引っ掛かりを作ることができない。そのため、非塗布部分をセパレータから突出させた状態では、その突出方向に電極板がセパレータから抜け易くなってしまう。

さらに、電極積層体においては、セパレータと電極板との位置関係だけでなく、電極板同士、すなわち正極板と負極板との相対的な位置関係も重要である。正極板と負極板との相対的な位置がずれると、それぞれの電極板に塗布されている電極材料同士の対向面積が変動する。このことは、電極積層体の電池としての充放電特性のばらつきをもたらす。

本発明の主たる目的は、セパレータと電極板との位置ずれが生じないようにしつつ、より簡便に電極積層体を製造できるようにし、その結果、正極板と負極板との間でショートが発生しない、信頼性の高い電気デバイスを得ることである。

本発明の第２の目的は、上記目的に加え、正極板と負極板との相対的な位置決めが容易に行え、その結果、特性の安定した電極積層体および電気デバイスを得ることである。

上記目的を達成するため本発明の電極積層体は、複数の正極用の電極板と複数の負極用の電極板とが、セパレータを介して互いに積層された構成を有する。電極板は、電極材料が両面に塗布された矩形状の領域と、この領域の１辺から延びた、電極材料が塗布されていない領域とに区画され、実質的に矩形状である。セパレータは、電極板の電極材料が塗布されていない領域の辺を延出させて、正極用および負極用の電極板の少なくとも一方を１枚ずつ間において電極板の両側に配置されるものであり、少なくとも１辺が連続または間欠的に熱融着されて電極板を収容する場合と、２つ折りにされて電極板を収容する場合と、シート状の２枚のセパレータからなる場合とがある。セパレータの間に配置された電極板には、少なくとも一部がセパレータに覆われる部位に切除部が形成されており、セパレータの切除部を通して対向する領域同士が熱融着されている。

上記のとおり構成された本発明の電極積層体では、切除部を電極板に形成し、切除部を形成した電極板を挟んでセパレータが対向配置される。そして、電極板を挟んで対向配置されたセパレータが、電極板の切除部を通して対向する領域で互いに熱融着されるので、これによって切除部が形成された電極板とセパレータとの相互位置が規制され、切除部が形成された電極板とセパレータとの位置ずれが抑制される。さらに、好ましくは凹形状とされる切除部の内部でセパレータの対向する領域が熱融着されているので、電極材料が塗布されていない領域の延出方向およびその反対方向の両方向に対してセパレータから電極板が抜けることが防止される。このことにより、少ない熱融着部の数で、全方向についてのセパレータと電極板との位置ずれが規制される。

切除部が正極用または負極用のいずれか一方の電極板のみに形成されている場合、他方の電極板には、セパレータの一方の電極が延出した側と反対側の端縁と対応する位置に第２切除部を形成してもよい。この第２切除部を利用して、セパレータに対する他方の電極板の位置決めが可能となる。特に、一方の電極板のセパレータから延出した辺に沿った方向での、セパレータの寸法が他方の電極板の寸法よりも大きい場合には、上記の第２切除部の代わりに、位置決め用のマークを形成してもよい。

本発明の電気デバイスは、上記本発明の電極積層体と、電極積層体の、正極用および負極用の電極板の電極材料が塗布されていない領域を正極および負極ごとに一括して接合した集電部にそれぞれ接続された、正極用および負極用のタブと、タブを延出させて電極積層体を封止する外装材と、を有する。

本発明の電気デバイスは、上述した本発明の電極積層体を有しているので、各電極板とセパレータとの相互の位置精度が向上し、特性の安定した電気デバイスが達成される。

本発明の電極積層体の製造方法は、電極材料が両面に塗布された矩形状の領域と、この領域の１辺から延びた電極材料が塗布されていない領域とに区画され、実質的に矩形状である複数の正極用および負極用の電極板を形成する工程と、正極用および負極用の電極板の少なくとも一方に、切除部を形成する工程と、を有する。さらに本発明の電極積層体の製造方法は、切除部が形成された電極板をそれぞれ、電極板の一方の面側に位置する第１の部分と、他方の面側に位置する第２の部分とを有するように、少なくとも１辺が連続または間欠的に熱融着されるか、または２つ折りにされたセパレータに、切除部の少なくとも一部がセパレータに覆われ、かつ、電極板の電極材料が塗布されていない領域側の辺をセパレータから延出させて収容する工程と、電極板を収容したセパレータの、切除部を通して対向する領域同士を熱融着する工程と、セパレータの熱融着後、正極用の電極板と負極用の電極板とを交互に積層する工程と、を有する。あるいは、切除部が形成された電極板をそれぞれ、シート状の２枚のセパレータで、切除部の少なくとも一部がセパレータに覆われ、かつ、電極板の電極材料が塗布されていない領域側の辺がセパレータから延出するように挟む工程と、電極板を挟んだセパレータの、切除部を通して対向する領域同士を熱融着する工程と、セパレータの熱融着後、正極用の電極板と負極用の電極板とを交互に積層する工程と、を有する。

本発明の電極積層体の製造方法では、実質的に矩形状の電極板を用いるので、電極板に対する特殊な加工や工程が不要であり、さらに、電極板の積層時に、切除部を形成した電極板とセパレータとの位置決めも不要であり、上述した本発明の電極積層体の製造を容易に行える。

さらに、切除部を正極用または負極用のいずれか一方の電極板のみに形成してもよい。この場合、他方の電極板には、セパレータの一方の電極が延出した側と反対側の端縁と対応する位置に第２切除部を形成すると、この第２切除部を利用して、セパレータに対する他方の電極板の位置決めを容易に行うことができる。特に、一方の電極板のセパレータから延出した辺に沿った方向での、セパレータの寸法が他方の電極板の寸法よりも大きい場合には、上記の第２切除部の代わりに、位置決め用のマークを形成し、このマークを用いて、セパレータに対する他方の電極の位置決めを容易に行うことができる。

本発明の電気デバイスの製造方法は、上述した本発明の電極積層体の製造方法を用いて電極積層体を作製する工程と、電極積層体の、正極用および負極用の電極板の電極材料が塗布されていない領域を正極および負極ごとに一括して接合した集電部にそれぞれ、正極用および負極用のタブを接続する工程と、タブを延出させて、外装材内に前記電極積層体を封止する工程と、を有する。

本発明によれば、各電極板とセパレータとの位置合わせ精度が向上し、信頼性が高いとともに特性の安定した電極積層体および電気デバイスを達成することができ、しかもそれらを容易に製造することができる。

本発明の一実施形態による電気デバイスであるフィルム外装電池の分解斜視図である。 図１に示す電極積層体の分解斜視図である。 図２に示す正極板の切除部近傍の拡大平面図である。 図２に示す負極板の切除部近傍の拡大平面図である。 図２に示す正極板および負極板の製造方法の一例を説明する図である。 図２に示す正極板および負極板の製造方法の一例を説明する図である。 図５Ａおよび図５Ｂの工程を経て作製されセパレータに収容された正極板の平面図である。 正極板の他の形態を示す、切除部近傍での拡大平面図である。 正極板のさらに他の形態を示す、切除部近傍での拡大平面図である。 正極板に保持されるセパレータの他の形態を示す、正極板およびセパレータの分解斜視図である。 正極板に保持されるセパレータのさらに他の形態を示す、正極板およびセパレータの分解斜視図である。 負極板の他の形態を示す、切除部近傍での拡大平面図である。 負極板の他の形態を示す、非塗布部近傍での拡大平面図である。

符号の説明

１ フィルム外装電池
２ 電極積層体
３ａ 正極タブ
３ｂ 負極タブ
４，５ 外装フィルム
６ 熱融着部
１１，４１ 正極板
１１ａ 正極材料塗布部
１１ｂ，１６ｂ 非塗布部
１２，１７，２２，４２，６７ 切除部
１５，４５，５３，５５，６５，７５ セパレータ
１６，６６，７６ 負極板
１６ａ 負極材料塗布部
１６ｂ 非塗布部
２０ 金属箔
２１ 電極板
２１ａ 電極材料塗布部
２１ｂ 非塗布部
７７ マーク

図１を参照すると、本発明の一実施形態による電気デバイスであるフィルム外装電池１が示される。フィルム外装電池１は、複数の正極板および複数の負極板がセパレータを介して積層された構造を有する電極積層体２と、電極積層体２を電解液とともに封止する２枚の外装フィルム４，５と、外装フィルム４，５から先端部を延出させた状態で電極積層体２の正極板および負極板にそれぞれ接続された正極タブ３ａおよび負極タブ３ｂと、を有する。

外装フィルム４，５は、電極積層体２をその厚み方向（積層方向）両側から挟んで包囲することができるようにするため、電極積層体２の平面寸法よりも大きな平面寸法を有する。外装フィルム４，５の電極積層体２の周囲で重なり合った対向面同士を熱融着することで、電極積層体２が封止される。図１では、外装フィルム４，５の熱融着された領域を、熱融着部６として斜線で示している。各外装フィルム４，５には、電極積層体２を包囲する空間を形成するために、中央領域にカップ部４ａ，５ａを有する。熱融着部６は、このカップ部４ａ，５ａの全周に亘って形成されている。カップ部４ａ，５ａの加工は、深絞り成形によって行うことができる。本実施形態では各外装フィルム４，５にカップ部４ａ，５ａを形成しているが、一方の外装フィルムのみにカップ部を形成してもよいし、また、カップ部を形成せずに外装フィルム４，５の柔軟性を利用して電極積層体２を包囲してもよい。

外装フィルム４，５としてはラミネートフィルムを好ましく用いることができる。ラミネートフィルムとしては、柔軟性を有しており、かつ電解液が漏洩しないように熱融着によって電極積層体２を封止できるものを用いることができる。代表的には、熱融着性樹脂からなる熱融着樹脂層と、金属薄膜などからなる非通気層と、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルやナイロンなどのフィルムからなる保護層とをこの順に積層したものが挙げられる。外装フィルム４，５は、これらのうち少なくとも熱融着樹脂層と非通気層とを有していればよく、保護層は必要に応じて設けられる。電極積層体２を封止するに際しては、熱融着樹脂層を対向させて電極積層体２を包囲する。

非通気層を構成する金属薄膜としては、例えば、厚さが１０〜１００μｍのＡｌ、Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ｆｅ、ステンレス、Ｍｇ合金などの箔を用いることができる。熱融着樹脂層を構成する樹脂としては、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン、これらの酸変成物、ポリフェニレンサルファイド、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル等、ポリアミド、エチレン−酢酸ビニル共重合体などが使用できる。熱融着性樹脂層の厚さは１０μｍ〜２００μｍが好ましく、より好ましくは３０μｍ〜１００μｍである。

次に、電極積層体２について詳しく説明する。

図２に、電極積層体２の分解斜視図を示す。電極積層体２は、複数の正極板１１と、複数の負極板１６とを、負極板１６が最上面および最下面に位置するように、交互に積層した構造を有する。

正極板１１は、正極を構成する金属箔の両面に正極活物質を塗布した実質的に長方形の部材である。正極活物質は、金属箔の一端部を除いた領域に矩形状に塗布されており、これによって正極板１１は、正極活物質が塗布された矩形状の正極材料塗布部１１ａと、正極材料塗布部１１ａの１辺からそのまま延びた何も塗布されていない非塗布部１１ｂとに区画されている。負極板１６も、負極を構成する金属箔の両面に負極活物質を塗布した実質的に長方形の部材である。負極活物質は、金属箔の一端部を除いた領域に矩形状に塗布されており、これによって負極板１６は、負極活物質が塗布された矩形状の負極材料塗布部１６ａと、負極材料塗布部１６ａの１辺からそのまま延びた何も塗布されていない非塗布部１６ｂとに区画される。

正極板１１および負極板１６は、非塗布部１１ｂ，１６ｂを互いに反対側に向けて、かつ非塗布部１１ｂ，１６ｂを突出させて積層される。正極板１１および負極板１６の非塗布部１１ｂ，１６ｂは、それぞれ一括して超音波溶接され、集電部を形成する。正極板１１の集電部および負極板１６の集電部は、図１に示したように、それぞれ正極タブ３ａおよび負極タブ３ｂと接続される。

正極板１１、負極板１６、電解液等の材料は、この電極積層体２の用途、すなわちフィルム外装電池１の種類に応じて適宜選択される。フィルム外装電池１の種類は特に限定されるものではなく、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池、リチウムメタル一次電池あるいは二次電池、リチウムポリマー電池など、種々の化学電池が挙げられる。例えば、リチウムイオン二次電池用の電極積層体２とする場合、正極板１１としては、リチウム・マンガン複合酸化物、コバルト酸リチウム等の正極活物質を、厚さ３〜５０μｍのアルミニウム箔の両面に塗付したものを用いることができる。負極板１６としては、リチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料を、厚さ３〜５０μｍの銅箔の両面に塗布したものを用いることができる。この場合、電解液としては、リチウム塩を含む電解液を用いることができる。さらに、正極の金属箔にアルミニウム箔を用いた場合、正極タブ３ａにはアルミニウム板を用いることができ、負極の金属箔に銅箔を用いた場合、負極タブ３ｂにはニッケル板または銅板を用いることができる。負極タブ３ｂを銅板で構成する場合、その表面にニッケルめっきを施してもよい。これらの材料は、一般的なリチウムイオン二次電池に用いられるものなので、詳細な説明は省略する。

セパレータ１５は、互いに重ね合わせられた２枚のシートの周囲３辺が、それらの辺に沿って間欠的または連続的に熱溶着されて構成されている。これによって、セパレータ１５は、熱融着されていない残りの１辺が開放した袋状に形成されている。正極板１１は、非塗布部１１ｂ側の辺がセパレータ１５から延出するように、正極材料塗布部１１ａ、および非塗布部１１ｂの一部が、袋状に形成されたセパレータ１５内に収容されており、これによって、正極板１１と負極板１６とが、セパレータ１５を介して積層された構造とされる。セパレータ１５としては、ポリオレフィン等の熱可塑性樹脂から作られた、マイクロポーラスフィルム（微多孔フィルム）、不織布あるいは織布など、電解液を含浸することのできる部材を用いることができる。

正極板１１の非塗布部１１ｂには、正極板１１のセパレータ１５への挿入方向に沿った互いに対向する２つの辺、すなわちセパレータ１５から延出した辺に隣接する２つの辺の長さ方向中間位置で非塗布部１１ｂを部分的に切除することによって、凹状の切除部１２が形成されている。図３にも示すように、切除部１２は、セパレータ１５によって完全に覆われる位置に形成されている。そして、この切除部１２を覆った部分を含む領域で、袋状のセパレータ１５の切除部１２を挟んで互いに対向する面同士が熱融着されて熱融着部１５ａが形成されている。

正極板１１に切除部１２を設け、この切除部１２を含む領域で、正極板１１を間において対向するセパレータ１５同士を熱融着することにより、セパレータ１５に対して正極板１１の位置が保持される。これにより、正極板１１と負極板１６とを積層する工程において、正極板１１とセパレータ１５との位置ずれを防止することができる。その結果、正極板１１と負極板１６との間でショートが発生するのを防止することができる。また、切除部１２が非塗布部１１ｂに形成されているので、正極材料塗布部１１ａの面積に何ら影響はない。

特に、切除部１２を凹状に形成し、その切除部１２の内部で対向するセパレータ１５同士を熱融着することにより、図２に示すＸ方向の両方向とも、正極板１１とセパレータ１５との位置ずれが防止される。Ｘ方向についての位置ずれの防止効果は、切除部１２が１箇所であっても同様であり、１つの熱融着箇所でセパレータ１５の位置ずれの自由度をこれほど多く規正できる構成は従来提案されていない。さらに、切除部１２が１箇所であったとしても、切除部１２が設けられた辺と対向する辺において、セパレータ１５が開放されていなければ、すなわち連続または間欠的に熱融着されていれば、セパレータ１５の熱融着部と、切除部１２内での熱融着部とに正極板１１が挟まれ、図２に示すＹ方向についての位置ずれも規正される。結果的に、全方向についての位置ずれが規正されることとなる。

ここで、図２に示すＸ方向は、電極積層体２において正極板１１の正極材料塗布部１１ａから非塗布部１１ｂが延びる方向（負極板１６の負極材料塗布部１６ａから非塗布部１６ｂが延びる方向）を意味し、Ｙ方向は、Ｘ方向と直角な方向を意味する。なお、正極板１１および負極板１６のセパレータ１５から延出した辺はＹ方向に平行である。

しかも正極板１１は、切除部１２が形成された部分を除いて実質的に長方形であるので、帯状の素材を用いて簡易に製造することができる。また、正極タブ３ａ（図１参照）と接続する非塗布部１１ｂの幅を正極材料塗布部１１ａの幅と等しく、結果的に正極タブ３ａも幅広のものを用い、その抵抗値を低くすることができるので、大電流対応のフィルム外装電池１（図１参照）とすることができる。ここで、「幅」とは、図２に示すＹ方向を意味する。

このように、正極板１１の切除部１２は、上述のように、セパレータ１５を保持するのに利用される。そのため、切除部１２は、正極板１１を挟んで対向配置されるセパレータ１５の対向面同士が切除部１２で熱融着されるのに十分なサイズを有していれば、その形状は任意である。

さらに本実施形態では、図２および図４に示すように、負極板１６にも一対の切除部１７が形成されている。負極板１６の切除部１７も、正極板１１の切除部１２と同様に、負極板１６の互いに対向する２つの辺の長さ方向中間位置で非塗布部１６ｂを部分的に切除することによって形成されている。また、この切除部１７が形成される位置は、セパレータ１５の、正極板１１の非塗布部１１ｂが延出した側と反対側の端縁に対応する位置、具体的にはセパレータ１５に収容された正極板１１上の正規の位置へ負極板１６を重ねたときに、セパレータ１５の、正極板１１の非塗布部１１ｂ側とは反対側の端縁上に重なる位置とされる。

正極板１１の非塗布部１１ｂと負極板１６の非塗布部１６ｂとが互いに反対側に延びるように正極板１１と負極板１６とを積層していく場合、例えば、正極板１１を収容しているセパレータ１５のサイズが、その上に重ねられた負極板１６の下に隠れるようなサイズであると、正極板１１に対する負極板１６の位置合せが難しくなる。そこで、上述のように負極板１６に切除部１７を形成することで、切除部１７を通してセパレータ１５の端縁を認識することができ、負極板１６をセパレータ１５に対して容易に位置決めすることができる。正極板１１は熱融着部１５ａによってセパレータ１５に対する位置が固定されているので、負極板１６とセパレータ１５との位置決めがなされることによって、正極板１１と負極板１６との位置決めがなされる。

負極板１６の切除部１７の形状やサイズは、切除部１７を通して下側のセパレータ１５を確認できるものであれば任意である。

本実施形態では負極板１６の切除部１７を互いに対向する２つの辺に設けている。しかし、一方の辺について負極板１６とセパレータ１５との位置関係が分かれば、両者のある程度の位置合せは可能であるので、切除部１７は一方の辺にのみ設けてもよい。

フィルム外装電池１の出力特性（放電特性）を決定する要素の一つとして、正極材料塗布部１１ａと負極材料塗布部１６ａとの対向面積が挙げられる。上述のように正極板１１と負極板１６との位置決めがなされることによって、正極材料塗布部１１ａと負極材料塗布部１６ａとの対向面積もばらつきの少ない安定したものとなり、結果的に、出力特性のばらつきの少ないフィルム外装電池１が得られる。

次に、上述したフィルム外装電池１の製造手順の一例について説明する。

〈正極板および負極板の作製〉
本実施形態では、正極板１１および負極板１６は、具体的な寸法は互いに異なるものの、実質的には同じ形状および構成を有しているので、同様の工程を経て作製することができる。以下の説明では特にことわりがない限り、正極板１１と負極板１６に共通のものとして説明し、正極および負極を総称して電極という。

図５Ａに示すように、帯状の金属箔２０の両面に、金属箔２０の長手方向に一定のピッチで間欠的に活物質塗布することによって、金属箔２０に電極材料塗布部２１ａと非塗布部２１ｂとを交互に形成する。金属箔２０の長手方向での電極材料塗布部２１ａおよび非塗布部２１ｂの長さは、最終的に得られる電極板での電極材料塗布部２１ａおよび非塗布部２１ｂの長さよりも数ｍｍ程度長くする。

次いで、図５Ｂに示すように、活物質が塗布された金属箔２０を、電極材料塗布部２１ａが形成された部分で、金属箔２０の幅方向に沿って切断する。金属箔２０の切断は、金属箔２０の長手方向での電極材料塗布部２１ａの端縁を基準にして、電極材料塗布部２１ａの長さが最終的に得られる電極板での電極材料塗布部２１ａの長さに等しくなるように行う。電極材料塗布部２１ａの寸法は、得られる電池の性能に大きく影響する。一方で、塗布膜は寸法のばらつきを厳密に制御するのが難しく、電極材料塗布部２１ａは塗布長さのばらつきが比較的大きくなる傾向にある。したがって、上述のように電極材料塗布部２１ａ上で金属箔２０を切断して所定の寸法とすることにより、電極材料塗布部２１ａの寸法をより正確に管理することができる。

金属箔２０の切断と同時または切断の後、金属箔２０の非塗布部２１ｂに、金属箔２０の幅方向両側部をパンチ加工することによって、切除部２２を形成する。これによって、電極板２１が作製される。金属箔２０およびその両面に塗布する活物質として正極用の材料を用いれば、得られたものは正極板となり、金属箔２０およびその両面に塗布する活物質として負極用の材料を用いれば、得られたものは負極板となる。

電極板２１を正極板として作製する場合、切除部２２は、電極材料塗布部２１ａをカバーするセパレータが熱融着される部分であり、また、セパレータは負極板の位置決めにも利用される。一方、電極板２１を負極板として作製する場合、切除部２２は、セパレータとの位置決めに利用される。そのため、電極材料塗布部２１ａに対する切除部２２の位置は重要である。そこで、切除部２２の位置は、切断によって所定の寸法とされた電極材料塗布部２１ａの端縁を基準にして決定することが好ましい。

以上のように、正極板１１および負極板１６は、電極材料が塗布された帯状の金属箔２０を一定の間隔で幅方向に切断するとともに、所定の箇所に切除部２２を形成するだけで作製することができる。金属箔２０の切断は一般的な裁断機によって行うことができるし、切除部２２の形成もパンチ加工によって行うことができるので、正極板１１および負極板１６の作製は極めて簡単である。

〈電極積層体の作製〉
まず、図５Ｃに示すように、上述のように作製した正極板１１を、袋状に形成したセパレータ１５の中に挿入する。袋状のセパレータ１５は、２枚のセパレータ用シートを互いに重ね合わせ、正極板１１の非塗布部１１ｂが延出する辺のみが開口するように周囲３辺を熱融着することによって形成することができる。あるいは１枚のシートを２つ折りにし、正極板１１の非塗布部１１ｂが延出する辺のみが開口するように残りの開放した２辺を熱融着することによってセパレータ１５を形成することもできる。

正極板１１をセパレータ１５内に挿入した後、正極板１１を挟んで対向したセパレータ１５を切除部１２の位置で熱融着する。これにより、正極板１１とセパレータ１５とが固定される。

次いで、図２に示したように、負極板１６とセパレータ１５に収容保持した正極板１１とを交互に積み重ねていく。前述したように、正極板１１の正極材料塗布部１１ａと負極板１６の負極材料塗布部１６ａとの対向面積は電池の特性に大きく影響を及ぼすので、正極板１１と負極板１６との積層は、互いに位置合せしながら行う。

Ｘ方向についての位置合せは、図４に示したように、Ｘ方向でのセパレータ１５の端縁１５ｂの位置が負極板１６の切除部１７と一致するように行う。より詳しくは、負極板１６の上に正極板１１を重ねるときには、セパレータ１５の端縁１５ｂが切除部１７の上に位置するように正極板１１を重ね、正極板１１の上に負極板１６を重ねるときには、切除部１７を通してセパレータ１５の端縁１５ｃが見えるように負極板１６を重ねる。Ｙ方向についても、負極板１６の切除部１７とセパレータ１５の側縁１５ｃとの位置関係に基づいて、正極板１１と負極板１６との位置合せを行うことができる。これらの位置合せは、作業者の目視によって行うこともできるし、光学的検出装置を用いて行うこともできる。

所定数の正極板１１および負極板１６を重ねたら、正極板１１および負極板１６の積層状態を、クリップまたはテープ等の固定具を用いて保持する。

次いで、正極板１１および負極板１６の延出している非塗布部１１ｂ，１６ｂの先端部を、電極材料が塗布されている部分が残らないように切り揃え、それぞれ一括して、正極板１１の非塗布部１１ｂは正極タブ３ａ（図１参照）とともに、負極板１６の非塗布部１６ｂは負極タブ３ｂ（図１参照）とともに超音波溶接する。

以上の工程を経て、電極積層体２（図１参照）が作製される。

〈電極積層体の封止〉
電極積層体２が作製されたら、作製された電極積層体２を電解液とともに外装フィルム４，５（図１参照）によって封止する。電極積層体２の封止は、例えば、以下のようにして行うことができる。

まず、図１に示すように、２枚の外装フィルム４，５で電極積層体２を、正極タブ３ａおよび負極タブ３ｂが外装フィルム４，５から延出するようにして挟み、外装フィルム４，５の周囲の３辺を熱融着する。このとき、電極積層体２の積層状態を保持している固定具がクリップである場合は、外装フィルム４，５を熱融着する前にクリップを取り外す。固定具がテープである場合は、テープを装着したままでもよい。その後、熱融着されていない残りの１辺から電解液を注入し、電極積層体２に含浸させる。電極積層体２に電解液を含浸させたアセンブリを真空チャンバ内に入れ、減圧雰囲気中で外装フィルム４，５の残りの１辺を熱融着する。これによって、電極積層体２が封止される。

外装フィルム４，５の残りの１辺を熱融着した後、真空チャンバ内を大気圧に戻すと、外装フィルム４，５が大気圧によって電極積層体２に密着し、これによって外装フィルム４，５内での電極積層体２の位置が固定されたフィルム外装電池１が作製される。

上述したフィルム外装電池の製造方法では、正極板１１および負極板１６は実質的に矩形状であるので、これらの製造には帯状の素材を用いることができ、しかも後加工としては帯状の素材の切断と切除部の形成だけであるので、正極板１１および負極板１６を製造するのに特殊な加工や工程が不要である。また、正極板１１と負極板１６との積層時に、正極板１１とセパレータ１５との位置決めも不要である。さらに、負極板１６に形成した切除部１７を利用して正極板１１と負極板１６との位置決めも容易に行える。以上のように、本実施形態によれば、電極積層体２、ひいてはフィルム外装電池１を容易に行うことができる。

ここでは電極積層体２を減圧雰囲気中で封止する例を説明したが、この工程を大気圧中でおこなってもよい。また、外装材として２枚の外装フィルム４，５を用いた例を示したが、１枚の外装フィルムを２つ折りにして電極積層体２を挟んでもよい。さらに、外装材としてフィルムを用いた例を説明したが、これに限らず金属製の容器やプラスチック製の容器など、剛性を有する容器であってもよい。

以上、本発明について代表的な実施形態によって説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば以下に述べる例のように、本発明の技術的思想の範囲内で適宜変更されうることは明らかである。

図６に、正極板の他の形態を示す。上述した例では正極板１１の切除部１２を、セパレータ１５によって完全に覆われる位置に形成した例を示したが、図６に示すように、切除部１７を、その一部がセパレータ１５によって覆われる位置に形成し、切除部１７にセパレータ１５が存在しない領域が形成されるようにセパレータ１５を熱融着してもよい。この場合は、正極板１１へのセパレータ１５の保持力は図３に示した例と比較して弱くなる。しかし、電極積層体２が外装材に封止された後は正極板１１と負極板１６との相互の位置ずれはほとんど生じないので、電極積層体２が外装材に封止されるまでの間、正極板１１に対してセパレータ１５を保持できれば十分である。

なお、図６に示す形態だけでなく図３に示す形態にもいえることであるが、正極板１１を袋状のセパレータ１５の中に収容する場合は、袋状のセパレータ１５の中で正極板１１の位置がある程度規正されるので、切除部１２は正極板１１の一方の辺だけに設けてもよい。

図７に、正極板のさらに他の形態を示す。図７に示す正極板４１では、切除部４２の位置が、図２に対応するＸ方向については図６に示した例と同じであるが、Ｙ方向については正極板４１の中間部位に形成されている。セパレータ４５は切除部４２の一部のみを覆っており、切除部４２を覆っている部分を含む領域で熱融着されている。これによって、セパレータ４５に熱融着部４５ａが形成され、セパレータ４５は正極板４１に保持されている。

図７では１つの切除部４２を示したが、Ｙ方向に沿って複数の切除部４２を設け、それぞれの切除部ごとに熱融着部４５ａを形成してもよい。また、図７に示す切除部４２と、図６に示す切除部１２とを組み合わせることもできる。さらに、図７に示した構成は、正極側だけでなく負極側にも適用することができる。その場合は、熱融着部４５ａは不要である。

図８に、正極板を挟むセパレータの他の形態を示す。上述した形態ではセパレータは袋状のものであったが、袋状である必要はない。

セパレータの他の形態として、例えば、互いに重ね合わせられた２枚のシートの少なくとも１辺が連続または間欠的に熱融着されることによって形成したものが挙げられる。また、図８Ａに示すように、シート状のセパレータ５３を２つ折りにし、その間に正極板１１を収容して、切除部１２の部分でセパレータ５３の対向する領域同士を熱融着することによって、正極板１１にセパレータ５３を保持させてもよい。この場合も袋状のセパレータに収容する場合と同様に、切除部１２は１箇所であってもよい。ただし、セパレータ５３の開放した側への正極板１１の位置ずれを防止するために、セパレータ５３の開放した側に対応する位置に切除部１２を設けることが好ましい。上述した袋状のセパレータも含め、これらはいずれも、収容する電極板の一方の面側に位置する第１の部分と、他方の面側に位置する第２の部分とを有して、電極板を１枚ずつ挟んで収容するセパレータを構成する。

あるいは、図８Ｂに示すように、正極板１１を間においてシート状の２枚のセパレータ５５を対向配置し、切除部１２の部分でセパレータ５５同士を熱融着することによって、正極板１１にセパレータを保持させてもよい。図８Ｂには、セパレータ５５の熱融着される部分を網掛け領域で示している。前述したように、袋状のセパレータの場合は、正極板１１に設ける切除部１２は１箇所であってもよいが、本形態のようにシート状のセパレータ５５の場合は、正極板１１に対して位置ずれが生じ難いようにセパレータ５５を保持するためには、少なくとも２箇所の切除部１２が必要である。

図９に、負極板の他の形態を示す。図９に示す負極板６６は、切除部６７の形状を三角状とした点が上述した形態と異なっている。本形態においては、正極板（不図示）と負極板６６との積層工程でセパレータ６５と負極板６６との位置合せの際に、切除部６７の頂点の位置にセパレータ６５の端縁６５ｂが一致するように両者を位置合せすることができる。これによって、セパレータ６５と負極板６６との位置合せ精度が向上する。

図１０に、負極板のさらに他の形態を示す。図１０に示すように、Ｙ方向でのセパレータ７５の寸法が負極板７６の寸法よりも大きい場合は、セパレータ７５の上に負極板７６を重ねた状態でもセパレータ７５を確認することができる。したがって、この場合、セパレータ７５と負極板７６との相互の位置を確認するために負極板７６に設ける構成は、マーク７７であってもよい。マーク７７は、図１０では三角状のものとしたが、セパレータ７５の端縁７５ｂの位置を示すことができるものであれば形状は任意であり、また、Ｙ方向に平行に引かれたラインであってもよい。これらのマークは印刷等によって形成することができる。

上述した各形態では、正極板に切除部を形成し、この切除部でセパレータを熱融着することによって、正極板の表裏両面にセパレータを保持した例を示したが、この構成を正極板ではなく負極板に適用し、負極板の表裏両面にセパレータを保持した構成としてもよい。この場合、正極板にも一対の切除部またはマークを形成し、この切除部またはマークをセパレータと正極板との位置合せに利用することもできる。あるいは、正極板および負極板のそれぞれが、表裏両面にセパレータを保持し、正極板と負極板とを積層した状態では正極板と負極板との間に２枚のセパレータが存在する構成としてもよい。

また、以上説明した形態では化学電池を例に挙げたが、本発明は、電気二重層キャパシタなどのキャパシタや電解コンデンサなどに例示されるキャパシタ要素のような、電気エネルギーを内部に蓄積する電極積層体を外装材で封止した電気デバイスに適用可能である。

Claims (27)

1. 電極材料が両面に塗布された矩形状の領域と、該領域の１辺から延びた前記電極材料が塗布されていない領域とに区画され、実質的に矩形状である複数の正極用および負極用の電極板と、
   前記電極板の電極材料が塗布されていない領域側の辺を延出させて、前記正極用および負極用の電極板の少なくとも一方を１枚ずつ挟んで収容する複数のセパレータと、を有し、
   前記セパレータは、収容する前記電極板の一方の面側に位置する第１の部分と、他方の面側に位置する第２の部分とを有するように、少なくとも１辺が連続または間欠的に熱融着されるか、または２つ折りにされて形成され、
   前記セパレータに収容された電極板の少なくとも一部が前記セパレータに覆われる部位に、少なくとも１つの切除部が形成され、
   前記電極板を収容したセパレータは、前記切除部を通して対向する領域同士が熱融着され、
   前記正極用の電極板と前記負極用の電極板とが、前記セパレータを介して交互に積層されている電極積層体。
2. 前記切除部の形状は凹形状である、請求項１に記載の電極積層体。
3. 前記切除部は、前記電極材料が塗布されていない領域で、かつ前記電極板の前記セパレータから延出した辺に隣接した辺に形成されている、請求項１に記載の電極積層体。
4. 前記切除部は、前記電極材料が塗布されていない領域の、前記セパレータから延出した辺に沿った方向における前記電極板の中間位置に形成され、かつ前記切除部の一部のみが前記セパレータに覆われている、請求項１に記載の電極積層体。
5. 前記切除部は、前記切除部が形成される電極板の前記電極材料が塗布された領域の端縁を基準に形成されている、請求項１に記載の電極積層体。
6. 前記切除部は、前記正極用または負極用のいずれか一方の電極板のみに形成され、
   他方の前記電極板には、前記セパレータの前記一方の電極板が延出した側と反対側の端縁と対応する位置に第２切除部が形成されている、請求項１に記載の電極積層体。
7. 電極材料が両面に塗布された矩形状の領域と、該領域の１辺から延びた前記電極材料が塗布されていない領域とに区画され、実質的に矩形状である複数の正極用および負極用の電極板と、
   前記電極板の電極材料が塗布されていない領域側の辺を延出させて、前記正極用および負極用の電極板の少なくとも一方を１枚ずつ挟んで対向配置された、シート状の２枚のセパレータからなる複数のセパレータ対と、を有し、
   前記セパレータ対に挟まれた電極板の、少なくとも一部が前記セパレータに覆われている部位に、複数の切除部が形成され、
   前記セパレータ対は、前記切除部を通して対向する前記セパレータの領域同士が熱融着され、
   前記正極用の電極板と前記負極用の電極板とが、前記セパレータを介して交互に積層されている電極積層体。
8. 前記切除部の形状は凹形状である、請求項７に記載の電極積層体。
9. 前記切除部は、前記電極材料が塗布されていない領域で、かつ前記電極板の互いに対向する２つの辺に形成されている、請求項７に記載の電極積層体。
10. 前記切除部は、前記切除部が形成される電極板の前記電極材料が塗布された領域の端縁を基準に形成されている、請求項７に記載の電極積層体。
11. 前記切除部は、前記正極用または負極用のいずれか一方の電極板のみに形成され、
    他方の前記電極板には、前記セパレータの前記一方の電極板が延出した側と反対側の端縁と対応する位置に第２切除部が形成されている、請求項７に記載の電極積層体。
12. 請求項１に記載の電極積層体と、
    前記電極積層体の、前記正極用および負極用の電極板の前記電極材料が塗布されていない領域を正極および負極ごとに一括して接合した集電部にそれぞれ接続された、正極用および負極用のタブと、
    前記タブを延出させて前記電極積層体を封止する外装材と、を有する電気デバイス。
13. 請求項７に記載の電極積層体と、
    前記電極積層体の、前記正極用および負極用の電極板の前記電極材料が塗布されていない領域を正極および負極ごとに一括して接合した集電部にそれぞれ接続された、正極用および負極用のタブと、
    前記タブを延出させて前記電極積層体を封止する外装材と、を有する電気デバイス。
14. 電極材料が両面に塗布された矩形状の領域と、該領域の１辺から延びた前記電極材料が塗布されていない領域とに区画され、実質的に矩形状である複数の正極用および負極用の電極板を形成する工程と、
    前記正極用および負極用の電極板の少なくとも一方に、少なくとも１つの切除部を形成する工程と、
    前記切除部が形成された電極板をそれぞれ、前記電極板の一方の面側に位置する第１の部分と、他方の面側に位置する第２の部分とを有するように、少なくとも１辺が連続または間欠的に熱融着されるか、または２つ折りにされたセパレータに、前記切除部の少なくとも一部が前記セパレータに覆われ、かつ、前記電極板の前記電極材料が塗布されていない領域側の辺を前記セパレータから延出させて収容する工程と、
    前記電極板を収容したセパレータの、前記切除部を通して対向する領域同士を熱融着する工程と、
    前記セパレータの熱融着後、前記正極用の電極板と前記負極用の電極板とを交互に積層する工程と、を有する電極積層体の製造方法。
15. 前記切除部を形成する工程は、前記切除部を凹形状に形成することを含む、請求項１４に記載の電極積層体の製造方法。
16. 前記電極板を形成する工程は、
    帯状の金属箔の両面に前記電極材料を、前記金属箔の長手方向に一定のピッチで間欠的に塗布する工程と、
    前記金属箔を、前記電極材料が塗布された部分で、前記金属箔の幅方向に沿って切断する工程と、を有する、請求項１４に記載の電極積層体の製造方法。
17. 前記金属箔を切断する工程は、前記金属箔の長手方向での、前記電極材料が塗布された部分の端縁を基準にした位置で前記金属箔を切断することを含む、請求項１６に記載の電極積層体の製造方法。
18. 前記電極板に切除部を形成する工程は、前記電極材料が塗布された領域の端縁を基準にした位置で前記電極板の一部を切除することを含む、請求項１４に記載の電極積層体の製造方法。
19. 前記電極板に切除部を形成する工程では、前記正極用または負極用のいずれか一方の電極板のみに前記切除部を形成し、
    他方の前記電極板の、前記セパレータの前記一方の電極板が延出した側と反対側の端縁と対応する位置に、第２切除部を形成する工程をさらに有する、請求項１４に記載の電極積層体の製造方法。
20. 電極材料が両面に塗布された矩形状の領域と、該領域の１辺から延びた前記電極材料が塗布されていない領域とに区画され、実質的に矩形状である複数の正極用および負極用の電極板を形成する工程と、
    前記正極用および負極用の電極板の少なくとも一方に、複数の切除部を形成する工程と、
    前記切除部が形成された電極板をそれぞれ、シート状の２枚のセパレータで、前記切除部の少なくとも一部が前記セパレータに覆われ、かつ、前記電極板の前記電極材料が塗布されていない領域側の辺が前記セパレータから延出するように挟む工程と、
    前記電極板を挟んだセパレータの、前記切除部を通して対向する領域同士を熱融着する工程と、
    前記セパレータの熱融着後、前記正極用の電極板と前記負極用の電極板とを交互に積層する工程と、を有する電極積層体の製造方法。
21. 前記切除部を形成する工程は、前記切除部を凹形状に形成することを含む、請求項２０に記載の電極積層体の製造方法。
22. 前記電極板を形成する工程は、
    帯状の金属箔の両面に前記電極材料を、前記金属箔の長手方向に一定のピッチで間欠的に塗布する工程と、
    前記金属箔を、前記電極材料が塗布された部分で、前記金属箔の幅方向に沿って切断する工程と、を有する、請求項２０に記載の電極積層体の製造方法。
23. 前記金属箔を切断する工程は、前記金属箔の長手方向での、前記電極材料が塗布された部分の端縁を基準にした位置で前記金属箔を切断することを含む、請求項２２に記載の電極積層体の製造方法。
24. 前記電極板に切除部を形成する工程は、前記電極材料が塗布された領域の端縁を基準にした位置で前記電極板の一部を切除することを含む、請求項２０に記載の電極積層体の製造方法。
25. 前記電極板に切除部を形成する工程では、前記正極用または負極用のいずれか一方の電極板のみに前記切除部を形成し、
    他方の前記電極板の、前記セパレータの前記一方の電極板が延出した側と反対側の端縁と対応する位置に、第２切除部を形成する工程をさらに有する、請求項２０に記載の電極積層体の製造方法。
26. 請求項１４に記載の方法を用いて電極積層体を作製する工程と、
    前記電極積層体の、前記正極用および負極用の電極板の前記電極材料が塗布されていない領域を正極および負極ごとに一括して接合した集電部にそれぞれ、正極用および負極用のタブを接続する工程と、
    前記タブを延出させて、外装材内に前記電極積層体を封止する工程と、を有する電気デバイスの製造方法。
27. 請求項２０に記載の方法を用いて電極積層体を作製する工程と、
    前記電極積層体の、前記正極用および負極用の電極板の前記電極材料が塗布されていない領域を正極および負極ごとに一括して接合した集電部にそれぞれ、正極用および負極用のタブを接続する工程と、
    前記タブを延出させて、外装材内に前記電極積層体を封止する工程と、を有する電気デバイスの製造方法。

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