JP5030880B2 - 排ガス中のメタンの酸化除去用触媒および排ガス中のメタンの酸化除去方法 - Google Patents
排ガス中のメタンの酸化除去用触媒および排ガス中のメタンの酸化除去方法 Download PDFInfo
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項1. メタン、水蒸気、硫黄酸化物およびアルカリ成分を含有する燃焼排ガス中のメタンを酸化除去するための触媒であって、酸型のゼオライトおよび2〜60m2/gの比表面積を有する単斜晶の酸化ジルコニウムを質量比で10:90〜60:40の範囲で混合してなる担体に白金およびイリジウムを担持してなる触媒。
項2. メタン、水蒸気、硫黄酸化物およびアルカリ成分を含有する燃焼排ガス中のメタンを酸化除去する方法であって、該排ガスを300〜500℃の温度で、項1に記載の触媒に接触させる方法。
酸化ジルコニウム(日本電工社製「N−PC」、比表面積28m2/g)を空気中で800℃で6時間焼成して、焼成酸化ジルコニウム(比表面積15m2/g、単斜晶)を得た。この焼成酸化ジルコニウムは、95%以上が単斜晶からなっていることをX線回折測定により確認した。
CH4転化率(%)=100×(1−CH4−OUT/CH4−in)
式中、「CH4−OUT」とは、触媒層出口のメタン濃度を示し、「CH4−in」とは、触媒層入口のメタン濃度を示す。
焼成酸化ジルコニウムのみを担体とし、IrおよびPtを実施例1と同様に担持して、2%Ir−1%Pt/ジルコニア触媒を調製した。この触媒についても、実施例1と同様に、Naの添加がメタン転化率に及ぼす効果を検討した。触媒量は1.45g(1.5ml)とした。
水酸化ジルコニウム(林純薬工業社製、ZrO2として85%含有)160gおよびタングステン酸(H2WO4;三津和化学薬品社製)20gに、純水230gを加えて6時間湿式混練し、エバポレーターで乾燥した後、700℃で3時間焼成し、タングステンジルコニアを得た。X線回折測定の結果、このタングステンジルコニアの単斜晶の割合は35%であることがわかった。酸型ゼオライトの代わりにこのタングステンジルコニアを用いたほかは、実施例1と同様にして、2%Ir−1%Pt/(ジルコニア+タングステンジルコニア 80:20)触媒を得た。この触媒についても、実施例1と同様に、Naの添加がメタン転化率に及ぼす効果を検討した。触媒量は1.45g(1.5ml)とした。
ゼオライトのイオン交換回数を1回とした酸型ゼオライトを用いた他は実施例1と同様にして、2%Ir−1%Pt/(ジルコニア+NaH−ZSM−5 80:20)触媒を得た。イオン交換後のゼオライトのNa含有量は、0.43質量%であった。この触媒のメタン除去性能を、実施例1と同様にして評価した。表2に示すとおり、実施例1の触媒にはやや劣るものの、メタン除去性能は高かった。
ゼオライトをイオン交換せず、Na型ゼオライトをそのまま用いた他は実施例1と同様にして、2%Ir−1%Pt/(ジルコニア+Na−ZSM−5 80:20)触媒を得た。この触媒のメタン除去性能を、実施例1と同様にして評価した。触媒量は1.45g(1.7ml)とした。表2に示すとおり、メタン除去性能は非常に低かった。これは、触媒調製過程で、ゼオライトからNaが溶出して、IrやPtを被覆したためと考えられる。
焼成酸化ジルコニウム5gおよび酸型ゼオライト5gを混合(混合比50:50)した以外は、実施例1と同様にして、2%Ir−1%Pt/(ジルコニア+H−ZSM−5 50:50)触媒を得た。
酸型ゼオライトのみを担体とした他は実施例1と同様にして、2%Ir−1%Pt/H−ZSM−5触媒を得た。この触媒のメタン除去性能を、実施例1と同様にして評価した。触媒量は1.45g(2.8ml)とした。表2に示すとおり、メタン除去性能は非常に低かった。メタン酸化には、Ir、Ptと酸化ジルコニウムの組み合わせが必須であって、酸型ゼオライトのみを担体としても、十分なメタン除去性能が得られないことを示している。
タングステンジルコニアのみを担体とした他は実施例1と同様にして、2%Ir−1%Pt/タングステンジルコニア触媒を得た。この触媒のメタン除去性能を、実施例1と同様にして評価した。触媒量は1.45g(1.6ml)とした。表2に示すとおり、メタン除去性能は非常に低かった。タングステンジルコニアは、酸化ジルコニウムを主成分とすることと、酸性を有することでは、本発明で用いる酸化ジルコニウムおよび酸型ゼオライトの組み合わせと類似点があるが、現実には、著しく低いメタン除去性能しか得られないことが明らかである。
Claims (2)
- メタン、過剰の酸素、水蒸気、硫黄酸化物およびアルカリ成分を含有する燃焼排ガス中のメタンを酸化除去するための触媒であって、酸型のゼオライトおよび2〜60m2/gの比表面積を有する単斜晶の酸化ジルコニウムを質量比で10:90〜60:40の範囲で混合してなる担体に白金およびイリジウムを担持してなる触媒。
- メタン、過剰の酸素、水蒸気、硫黄酸化物およびアルカリ成分を含有する燃焼排ガス中のメタンを酸化除去する方法であって、該排ガスを300〜500℃の温度で、請求項1に記載の触媒に接触させる方法。
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