JP4986240B2 - 触媒反応器およびそれを用いた触媒反応装置 - Google Patents
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Description
本発明者等は、種々検討を行った結果、箔状のアルミニウム基材をエッチング処理によって当該アルミニウム基材の表面にピットを形成した後、さらに陽極酸化処理によって微細孔を有する皮膜を形成し、少なくとも当該皮膜の微細孔に触媒を担持した触媒体と、表面に所定の高さの凹凸を形成したセパレータを重ね合わせた状態で一緒に渦巻き状に捲回し、この捲回体を円筒状のケース内に収容することによって、比較的簡単な構造で製造し易く、各種有害ガス、特に揮発性有磯化合物を含むVOCガスの除去に適した触媒反応器が実用化できることを見出して、本発明を完成した。
触媒体がコルゲートフィンではなく箔状であり、凹凸を形成したセパレータと捲回することで、簡単な構造でも乱流を発生させることができ、効率良く分解することができる。この際、凹凸の高さが0.5mm未満では分解ガスの流れが不十分となり分解効果が悪くなり、5mmを超えると触媒反応器に収納される触媒箔の量が少なくなるため、分解反応場(触媒箔の面積)が減少し、分解効果が悪くなる。
この触媒体1は、箔状のアルミニウム基材をエッチング処理することによって当該アルミニウム基材の表面にピットを形成した後、さらに陽極酸化処理を行うことによって微細孔を有する皮膜を形成し、少なくとも当該皮膜の微細孔に触媒を担持したものである。このような触媒体1を製造するには、まず最初に、アルミニウム基材に触媒を担持する、微細孔を有する多孔質のアルミニウム皮膜を生成させるために陽極酸化処理を行う。電解処理としての陽極酸化処理は電気量を多量に消費するので、生産工程における生産コスト削減のためには電気量の消費を削減することが必要になるが、そのためには陽極酸化皮膜を薄くすることになる。
つまり、材質の(1,0,0)結晶方位占有率を高くするためにはアルミニウム素材を熱処理することが必要であり、一般的に軟質材(O材)と呼ばれる調質材を使用することが望ましいことが判明した。すなわち、触媒反応性を発揮するために必要なアルミニウム表面積のエッチングピット深さとピット径は、アルミニウムの結晶方位とほぼ関係することが解った。
他方、アルミニウム基板のピット深さの最長は、アルミニウム基板の厚さの30〜40%程度が望ましい。この根拠はピット深さがアルミニウム基板の厚さの40%を超えるとアルミニウム基板の強度が不足し、破壊しやすくなったことによるものである。
陽極酸化処理の酸性電解浴としては、燐酸、硫酸、蓚酸、クロム酸、スルフォサルチル酸、ピロリン酸、スルファミン酸、リンモリブデン酸、硼酸、マロン酸、マレイン酸、コハク酸、クエン酸、酒石酸、フタル酸、イタコン酸、リンゴ酸、グリコール酸等のうち1種類以上を溶解した水溶液である。
他方、アルカリ電解浴としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、燐酸ナトリウム、燐酸カリウム、アンモニア水等のうち1種類以上を溶解した水溶液である。アルカリ電解用の場合も電解方法、電流波形は酸性電解浴の場合と同様である。
このようにアルミニウム基板にエッチング処理によるマクロポアと陽極酸化処理によるミクロポアとを形成させた場合には、そのミクロポアの総表面積は陽極酸化皮膜のみの微細孔の表面積に比べて、10〜100倍に増大することになる。すなわち、アルミニウム基板の陽極酸化皮膜の厚さはエッチング処理によるピット形成によって表面積が増大する分だけ薄くできることになる。
例えば、従来のアルマイト触媒体の陽極酸化皮膜の厚さは40μm〜50μmであった。これに対し、本発明によれば、ミクロポアの総表面積を陽極酸化皮膜のみの微細孔の表面積に比べて、10〜100倍に増大することができるため、陽極酸化皮膜の厚さを従来の陽極酸化皮膜の厚さの1/10〜1/100にすることが可能である。したがって、本発明によれば、陽極酸化皮膜の厚さを5μm以下、好ましくは0.8μm程度とすることにより、陽極酸化処理に要する電気量を低減し、処理コストを削減することができる。
これらの触媒、たとえば、白金触媒の場合には、塩化白金酸にアルミニウム基板を低圧で含浸させることによって担持させる。このような触媒担持は、その他に、加圧含浸、減圧含浸、ゾルゲル法、電気泳動法等々により行われる。
なお、この場合に触媒金属の粒子径が1〜4nmであるので、陽極酸化皮膜に生成した微細孔の径は0.005〜0.1μmであることが必要である。
さらに、陽極酸化皮膜が薄くなることによって、そこに生成した微細孔は皮膜の表層部に存在するので、皮膜の深さ方向の下層に触媒が担持される量は少なくなる、すなわち、陽極酸化皮膜の下層に担持された触媒は有害ガスとの接触が非常に少なく、分解反応への寄与は小さいものであるので、このような触媒が減少することにより、触媒のより有効な使用が可能になると考えられる。
触媒を担持する純度99.99%、(1,0,0)結晶方位占有率95%のアルミニウム箔をエッチング浴温80℃、5wt%塩酸+20wt%硫酸の浴で電流密度0.20A/cm2で50秒間電解し、次に、エッチング浴温80℃、5wt%硝酸浴で電流密度0.10A/cm2で500秒間、いずれも直流で電解した。得られたエッチング箔を測定した結果、ピットはアルミニウム箔表面からほぼ垂直に形成され、エッチング深さが片面約30μm、平均ピット径が2.0μmのアルミニウム板を得た。その後、このエッチング処理したアルミニウム板を浴温25℃で燐酸濃度7wt%の水溶液中で直流により電流密度0.07A/cm2で1,430秒間電解した。その結果、陽極酸化皮膜の厚さが0.8μm、微細孔径が平均0.03μmの陽極酸化皮膜が生成していることを確認した。このエッチング処理および陽極酸化処理をしたアルミニウム板を塩化白金酸に定圧で浸漬し、白金を担持してアルマイト触媒を得た。この場合の触媒担持量は、0.3g/m2であった。この触媒箔を、凹凸高さが0.3mmのセパレータ(図2と同様に半球状の突起が千鳥状に配置された、厚さ100μmのAl)と共に巻回し、円筒状のアルミニウムケースに入れ、本発明の触媒反応器を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、凹凸高さが0.5mmのセパレータ(図2と同様に半球状の突起が千鳥状に配置された、厚さ100μmのAl)と巻回し、実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、本発明の触媒反応器を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、凹凸高さが1.0mmのセパレータ(図1に示される波形の表面凹凸形状を有する厚さ100μmのAl)と巻回し、実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、本発明の触媒反応器を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、凹凸高さが2.0mmのセパレータ(図2に示される表面凹凸形状を有する厚さ100μmのAl)と巻回し、実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、本発明の触媒反応器を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、凹凸高さが5.0mmのセパレータ(図2と同様に半球状の突起が千鳥状に配置された、厚さ100μmのAl)と巻回し、実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、本発明の触媒反応器を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、凹凸高さが6.0mmのセパレータ(図2と同様に半球状の突起が千鳥状に配置された、厚さ100μmのAl)と巻回し、実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、本発明の触媒反応器を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、セパレータを入れずに、触媒箔をそのまま巻回し、ケース内の空間が少なくなるようにして実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、触媒反応器(比較品)を作製した。
実施例1と同様に触媒箔を作製し、セパレータを入れずに、触媒箔をそのまま巻回し、前記従来例1よりもケース内の空間が多くなるようにして実施例1と同様の円筒状ケースに入れ、触媒反応器(比較品)を作製した。
なお、処理を行うトルエンガスの濃度は約500ppmとし、反応温度(入口ガスの温度)は230℃とし、入口トルエン濃度と出口トルエン濃度はガスクロマトグラフィーにより決定した。
その結果を、以下の表1に示す。
これに対して、セパレータなし(従来例1)では、ケース内の空間が少なく、圧力損失が大きくなるため、処理ガス量(SV値)の増大とともに分解能力が悪化し、30000h−1ではあまり効果がないことがわかった。又、触媒箔の面積を実施例3と同じにし、ケース内の空間を多くした従来例2は、セパレータなしで電極間に均等に十分な空間を確保することができないため、分解能力が低下した。
そして、さらに表面に凹凸が形成されたセパレータと重ねて一緒に捲回することにより、乱流を発生させて有害ガスの滞留時間、すなわち触媒とガスの接触時間を増やすことができるので、より分解効率を高めることができる。
従って、本発明の触媒反応器を使用することによって、各種有害ガス、特に揮発性有磯化合物を含むVOCガスを効率良く除去することが可能である。
2 セパレータ
3 ケーシング(円筒状ケース)
Claims (8)
- 触媒を担持した箔状のアルミニウム基材からなる触媒体と、表面に凹凸が形成されたセパレータとが一緒に捲回された状態で、円筒状のケーシング内に収容された構造を有しており、前記の箔状アルミニウム基材の表面には、エッチング処理によってピットが形成されており、当該ピットの表面には、さらに陽極酸化処理によって微細孔を有する陽極酸化皮膜が形成されており、少なくとも当該陽極酸化皮膜の微細孔に触媒が担持されていることを特徴とする触媒反応器。
- 前記ピットが、深さが15μm以上で、径が0.3μm以上であり、当該アルミニウム基材の表面に対して垂直方向に形成されたピットであることを特徴とする請求項1に記載の触媒反応器。
- 前記陽極酸化皮膜の厚さが5μm以下であり、当該陽極酸化皮膜に形成された微細孔の径が0.005μm以上であることを特徴とする請求項1又は2に記載の触媒反応器。
- 前記陽極酸化皮膜に形成された微細孔に、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、ニッケル、コバルト、鉄、銅、亜鉛、金、銀、レニウム、マンガン、および錫、またはこれらの合金もしくは混合物のいずれかからなる触媒が担持されていることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の触媒反応器。
- 前記セパレータの表面に形成された凹凸高さが0.5〜5mmであることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の触媒反応器。
- 前記セパレータの表面に、前記凹凸として、一定間隔をあけて複数の波線状又はジグザグ線状の溝が互いに平行に配置されて形成されており、当該溝の延びる方向が、前記ケーシングの軸方向と平行になるようにして前記セパレータが前記ケーシング内に収容されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の触媒反応器。
- 前記セパレータの表面に、前記凹凸として、複数の突起が千鳥状に配置されて形成されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の触媒反応器。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載の触媒反応器を用いたことを特徴とする触媒反応装置。
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