JP4948776B2 - 成形品 - Google Patents

Description

本発明は、ポリプロピレン樹脂組成物を成形した成形品、特に自動車用成形品に関する。

ポリプロピレン樹脂組成物は、安価でありながら、優れた軽量性、機械的強度、成形性等を有するので多くの樹脂成形品に使用されている。中でも、自動車においては、バンパー、ロッカーモール、サイドモール、オーバーフェンダー等の外装部品およびインスツルメントパネル、グローブボックス、ドアライナー、ピラー等の内装部品等に利用されている。その一方でポリプロピレンは高い結晶性を有していることから、温度に対する寸法変化（線膨張係数）が非常に大きいことでも知られている。そして、この性質により、ポリプロピレン系材料を用いた部品、特にバンパー、インスツルメントパネル等の大型部品においては、成形品の合わせ目に隙間が生じたり、成形品組み付け時の組み付け性が低下したりするなどの問題が生じていた。

そこで、上記問題点を解決するために、アスペクト比の大きいフィラーを多量に添加して、線膨張係数の低下或いは寸法安定性の向上を図る方法が提案されている。例えば、特許文献１には、フィラーとしてワラストナイトを用いて、線膨張率を低下させる方法が開示されている。
また、特許文献２には、特定の構造を有するプロピレン・エチレンランダム共重合体を２６質量％以上含有するプロピレン・エチレンブロック共重合体とタルクとを組み合わせて、物性バランスと寸法安定性とに優れた組成物を提供する方法が開示されている。
また、特許文献３には、サンドイッチ成形法で成形され、スキン層と該スキン層によって被覆されたコア層とが形成した長尺成形品が開示されている。そして、コア層に、スキン層に対する曲げ弾性率の比が３．０以上になるような特定のポリプロピレン樹脂を使用することで寸法安定性が良い製品が得られる、と記載されている。
特開２００１−２２０４７２号公報 特開２００２−９７３３７号公報 特開平４−３６８８４４号公報

しかしながら、特許文献１に記載の方法では、ワラストナイトを多量（５．０質量％以上）に添加しなければ目的の線膨張率を達成することはできないので、成形品が重くなり、特に、成形品が大型である自動車用途では問題になった。また、ワラストナイトはモース硬度が非常に大きいため、コンパウンド時或いは成形時にスクリューやバレルを摩耗させることがあった。
また、特許文献２に記載の方法では、ノンフィラーおよびタルク量の少ない系にて線膨張率の低下が充分でなく、寸法安定性を充分に発揮させ、高い組み付け性を確保するためには２０質量％以上のタルクの充填が必要である。したがって、充分な寸法安定性にした場合には、成形品は重くなり、軽量化が困難になった。
さらに、特許文献３に記載の方法では、サンドイッチ成形法という特殊な成形法を採用しなければならず、自動車用成形品の製造で一般的に採用されている射出成形のように簡便に成形品を得ることができなかった。しかも、コア層の曲げ弾性率を３．０以上にするためには実質的にフィラーを多量に添加しなければならず、軽量化の観点では有効な方法とはいえなかった。
このようなことから、フィラーの添加量を減らして軽量化を図りつつ組み付け性に優れ、しかも簡便に得られる成形品の開発が望まれていた。
本発明は、前記課題を解決するためになされたものであり、軽量化できつつ組み付け性に優れ、しかも簡便に得られる成形品を提供することを目的とする。

本発明の成形品は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分および結晶性ホモポリプロピレン成分を含有するポリプロピレン樹脂組成物からなる成形品において、
（１）広角Ｘ線測定における（０４０）面と（１１０）面のピーク強度比Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}が２．０より大きく、
（２）アスペクト比が４．０以上のエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分を２０体積％以上含有し、
エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分が下記（ａ）〜（ｃ）の条件を満たすことを特徴とする。
（ａ）エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー中のエチレン含有量が７０質量％以上、８０質量％未満。
（ｂ）１３５℃、テトラリン中での固有粘度が１．０ｄｌ／ｇ以上、３．０ｄｌ／ｇ未満。
（ｃ）ポリプロピレン樹脂組成物全体の質量を１００質量％としたときのエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーの含有量が１０質量％以上、５０質量％未満。
本発明の成形品においては、射出成形法で成形されたことが好ましい。
本発明の成形品は、自動車のバンパー、ドアトリム、ピラー、インスツルメントパネルのいずれか１種である。
また、本発明の成形品は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーのα−オレフィンが、プロピレン、１−ブテン、１−オクテンの少なくとも１種であることが好ましい。
本発明の成形品においては、ポリプロピレン樹脂組成物が、フィラーを５．０質量％未満の範囲で含有してもよい。

本発明の成形品は、流動方向の寸法安定性に優れ、具体的には流動方向の線膨張係数が９．０×１０^−５℃^−１以下になるので、成形品同士の合わせ目に隙間が生じることを防ぎ、組み付け時の組み付け性が高い。また、フィラー含有量を少なくできるので自動車用に用いた場合には車体質量を軽量化できる。さらに、特殊な成形方法を採用しないで簡便に得ることができる。

以下本発明について更に詳細に説明する。
本発明の成形品は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分および結晶性ホモポリプロピレン成分が含まれるポリプロピレン樹脂組成物からなるものである。
［ポリプロピレン樹脂組成物］
（エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーの構成成分）
ポリプロピレン系樹脂組成物を構成するエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分は、エチレンとα−オレフィンとの共重合体である。α−オレフィンの種類としては炭素数３以上のオレフィンであれば特に制限されず、具体的にはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、スチレン、２−メチル−１−ペンテン等が挙げられる。これらの中でも、安価で物性に優れることから、プロピレン、１−ブテン、１−オクテンが好ましい。

エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー中のエチレン含有量は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー全体の質量を１００質量％としたときに、６０質量％以上、８０質量％未満、好ましくは７０質量％以上、８０質量％未満である。この範囲から外れた範囲、例えば６０質量％未満では流動方向の寸法安定性が充分ではないことがあり、また８０質量％以上では結晶性ホモポリプロピレンとの相溶性が低くなるため、機械的物性とりわけ耐衝撃性が低下する傾向にある。

（エチレン−α−オレフィン共重合体の固有粘度）
エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーは、１３５℃、テトラリン中での固有粘度が好ましくは１．０ｄｌ／ｇ以上、３．０ｄｌ／ｇ未満の範囲、より好ましくは１．５ｄｌ／ｇ以上、２．７ｄｌ／ｇ未満の範囲である。固有粘度が１．０ｄｌ／ｇ以上かつ３．０ｄｌ／ｇ未満にあることで、射出成形時にエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーを流動方向に配向させやすくなり、その配向によってエラストマーのアスペクト比をより大きくすることができる。その結果、流動方向の寸法安定性がより高くなる。

（エチレン−α−オレフィン共重合体の含有量）
ポリプロピレン樹脂組成物中のエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーの含有量は、ポリプロピレン樹脂組成物全体の質量を１００質量％としたときに、好ましくは１０質量％以上、５０質量％未満、より好ましくは２０質量％以上、４０質量％未満である。エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーの含有量がこの範囲にあることで、耐衝撃性を損なわずに流動方向の寸法安定性を充分に高めることができる。これに対し、１０質量％未満では、衝撃強度が低くなるおそれがあり、５０質量％を超えると剛性が低くなるので成形品としての特性を満たさなくなる傾向にある。

（結晶性ホモポリプロピレン成分）
結晶性ホモポリプロピレン成分としては特に制限はないが、２３０℃、２１．６Ｎでのメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．０１ｇ／１０分以上かつ５．０ｇ／１０分未満の結晶性ホモポリプロピレンを下式（１）を満たす含有量で含むものが好ましい。
このような結晶性ホモポリプロピレン成分は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分と溶融粘度が近いため、せん断作用或いは伸長作用によりエラストマー成分の配向が促進される。したがって、上記結晶性ポリプロピレン成分を含有する場合には、エラストマー成分のアスペクト比が大きくなり、流動方向の寸法安定性がより高くなる。

式１中、Ｗ_Ｂ、Ｗ_Ａはそれぞれ結晶性ポリプロピレン成分、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーのポリプロピレン樹脂組成物中の含有量（百分率）である。

（他のエラストマー成分）
ポリプロピレン樹脂組成物においては、上述したエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分および結晶性ホモポリプロピレン成分以外に、本発明の目的を損なわない範囲で他のエラストマー成分を含んでもよい。
他のエラストマー成分としては、例えば、オレフィン系エラストマー、スチレン系熱可塑性エラストマーが挙げられる。
オレフィン系エラストマーとしては、オレフィンを主成分とする非晶性弾性共重合体が挙げられ、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンなどのα−オレフィン共重合エラストマーあるいはα−オレフィンと非共役ジエンとが共重合した共重合エラストマーなどが挙げられる。ここで、非共役ジエンとしては、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネンなどが挙げられる。
このようなオレフィン系エラストマーとしては、具体的には、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー、エチレン・１−ブテン共重合体エラストマー、エチレン・プロピレン・１−ブテン共重合体エラストマー、エチレン・プロピレン・非共役ジエン共重合体エラストマー、エチレン・1−ブテン・非共役ジエン共重合体エラストマー、エチレン・プロピレン・1-ブテン・非共役ジエン共重合体エラストマーなどが挙げられる。

スチレン系熱可塑性エラストマーとしては、スチレン類と共役ジエン化合物とのブロック共重合体が挙げられる。ここで、スチレン類としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレンなどのアルキルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ビニルナフタレンおよびこれらの組み合わせなどが挙げられる。これらの中でもスチレンが好ましい。また、共役ジエン化合物としては、ブタジエン、イソプレン、ピペリレン、メチルペンタジエン、フェニルブタジエン、３，４−ジメチル−１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエンおよびこれらの組み合わせなどが挙げられる。これらの中でもブタジエン、イソプレンが好ましい。
このようなスチレン系熱可塑性エラストマーとしては、具体的に、スチレン・ブタジエンジブロック共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体、スチレン・イソプレンジブロック共重合体、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体、スチレン・ブタジエンジブロック共重合体の水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体の水素添加物、スチレン・イソプレンジブロック共重合体の水素添加物、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体の水素添加物が挙げられる。

これらのエラストマー成分の中でも、エチレン−１−オクテン共重合体エラストマーが特に好ましく用いられる。エチレン−１−オクテン共重合体エラストマー中の１−オクテンの含有量は、通常、エチレン−１−オクテン共重合体エラストマー全体の質量を１００質量％としたときの１０質量％以上、４０質量％未満、好ましくは２０質量％以上、３０質量％未満の範囲であり、２３０℃、２１．６ＮのＭＦＲが１．０ｇ／１０分以上、４０ｇ／１０分未満、好ましくは５．０ｇ／１０分以上、２０ｇ／１０分の範囲である。

（他の重合体）
また、ポリプロピレン樹脂組成物においては、本発明の目的を損なわない範囲で他の重合体を含んでいてもよい。
他の重合体としては、公知の熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂を用いることができる。熱可塑性樹脂としては、例えば、エチレン又はα−オレフィン単独重合体、エチレンまたは炭素数３〜１０のα−オレフィンの共重合体、これらの混合物、ナイロン、ポリカーボネート、ポリフェニレンオキサイド、石油樹脂などが挙げられる。
エチレン又はα−オレフィン単独重合体としては、具体的に、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、結晶性ホモポリプロピレン以外のポリプロピレン、ポリ−１−ブテン、ポリ−１−ペンテン、ポリ−１−ヘキセン、ポリ（３−メチル−１−ペンテン）、ポリ（３−メチル−１−ブテン）、ポリ（４−メチル−1−ペンテン）、ポリ−１−ヘキセン、ポリ−１−へプテン、ポリ−１−オクテン、ポリ−１−デセン、ポリスチレンおよびこれらの組み合わせが挙げられる。
また、エチレンまたは炭素数３〜１０のα−オレフィン共重合体としては、２種類以上のエチレン又はα−オレフィンから成る共重合体であれば特に限定されないが、α−オレフィンとしてプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−1−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−デセン、スチレン、無水マレイン酸およびこれらの組み合わせが好ましく用いられる。さらに、これらの中でも、エチレンとプロピレン、１−ブテンとの共重合体が好ましく使用される。
上記の単独重合体とエチレンまたは炭素数３〜１０のα−オレフィンの共重合体との混合物としては特に制限はないが、結晶性ホモポリプロピレンとエチレン−プロピレン共重合体の混合物が特に好ましい。
また、熱硬化性樹脂の具体例としては、フェノール樹脂などが挙げられる。

（添加剤）
＜結晶核剤＞
ポリプロピレン樹脂組成物は、結晶核剤を含有していてもよい。結晶核剤を含有していれば、剛性、耐熱性を向上させることができる上に、線膨張係数の低下にも寄与する。また、結晶核剤を含有すると、結晶化速度が向上し、結晶化時に結晶粒子を微細化できるとともに、より高速で成形できるようになる。
結晶核剤としては、従来知られている種々の結晶核剤が特に制限されることなく用いられるが、中でも下記に挙げる芳香族リン酸エステル塩、ジベンジリデンソルビトール誘導体、カルボン酸金属塩、ロジン酸部分金属塩などが好ましい。
芳香族リン酸エステル塩は下記［化１］又は［化２］で表される化合物である。

式中、Ｒ^１は酸素、硫黄または炭素数１〜１０の炭化水素基を表し、それぞれ独立にＲ^２，Ｒ^３は水素または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ^２とＲ^３は同じでもよいし異なっていてもよく、Ｒ^２同士、Ｒ^２同士またはＲ^２とＲ^３が結合して環状になっていてもよい。また、Ｍは１〜３価の金属原子であり、ｎは１〜３の整数である。

式中、Ｒ^４は水素または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｍは１〜３価の金属原子、ｎは１〜３の整数である。

［化１］で表される芳香族リン酸エステル塩の具体例としては、ナトリウム-2,2’-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート、リチウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4-i-プロピル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェート、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル)フォスフェート] 、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル)フォスフェート] 、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、マグネシウム-ビス［2,2'-チオビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート） 、マグネシウム-ビス［2,2'-チオビス-（4-t-オクチルフェニル）フォスフェート］ 、ナトリウム-2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジ-メチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-t-オクチルメチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフェニル） フォスフェート、ナトリウム-2,2'-t-オクチルメチレン-ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム- ビス-（2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート） 、マグネシウム-ビス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート］ 、バリウム-ビス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート］ 、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム（4,4'-ジメチル-5,6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェニル）フォスフェート、カルシウム-ビス［（4,4'-ジメチル-6,6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェニル）フォスフェート］、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4-m-ブチル-6-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-エチルフェニル）フォスフェート、カリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フオスフェート］、マグネシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート］ 、バリウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート］ 、アルミニウム-トリス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェル）フォスフェート］ 、アルミニウム-トリス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル） フォスフェート］ およびこれら２種以上の混合物を例示することができる。これらの中でも、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェートが好ましい。

［化２］で表される芳香族リン酸エステル塩の具体例としては、ナトリウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-メチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-エチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-i-プロピルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-t-オクチルフェニル）フォスフェート、カリウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、マグネシウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、リチウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、アルミニウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェートおよびこれらの組み合わせを例示することができる。これらの中でも、ナトリウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェートが好ましい。

また、ジベンジリデンソルビトール誘導体は、下記［化３］の一般式で表されるものである。

式中、Ｒ^５は水素又は炭素数１〜１０の炭化水素基である。

ジベンジリデンソルビトール誘導体の具体例としては、1,3,2,4-ジベンジリデンソルビトール、1,3-ベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3-ベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-n-プロピルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-i-プロピルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-n-ブチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-s-ブチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-t-ブチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（2',4'-ジメチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メトキシベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エトキシベンジリデン）ソルビトール、1,3-ベンジリデン-2-4-p-クロルベンジリデンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-p-クロルベンジリデンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-p-クロルベンジリデンソルビトールおよび1,3,2,4-ジ（p-クロルベンジリデン）ソルビトールおよびこれらの組み合わせを例示することができる。これらの中でも、1,3,2,4-ジベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メチルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチルベンジリデン）ソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-クロルベンジリデン）ソルビトールおよびこれらの組み合わせが好ましい。

ロジン酸部分金属塩とは、下記［化４］又は［化５］の一般式で表されるロジン酸と金属化合物との反応生成物であるロジン酸金属塩を含有するものである。また、ロジン酸部分金属塩は、ロジン酸金属塩と未反応のロジン酸との混合物であってもよいし、未反応のロジン酸を全く含まないロジン酸金属塩であってもよい。
［化４］で表される化合物の具体例としてはデヒドロアビエチン酸などが挙げられ、［化５］で表される化合物の具体例としてはジヒドロアビエチン酸などが挙げられる。

［化４］および［化５］中、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８は、それぞれ独立に水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基、好ましくは炭素数１〜８の直鎖状または分岐鎖状のアルキル基やシクロアルキル基又はアリール基であり、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８は互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。好ましくは、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８がアルキル基であり、より好ましくはＲ^６がイソプロピル基、Ｒ^７およびＲ^８がメチル基である。

前記［化４］で表される化合物の金属塩としては、下記［化６］の一般式で表される化合物が挙げられ、前記［化５］で表される化合物の金属塩としては、下記［化７］の一般式で表される化合物が挙げられる。

［化６］および［化７］中、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８は、［化４］および［化５］と同様である。Ｍ^１は１〜３価の金属イオンであり、具体的にはリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウムなどの１価の金属イオン、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、亜鉛などの２価の金属イオン、アルミニウムなどの３価の金属イオンが挙げられる。これらの中でも、１価または２価の金属イオンであることが好ましく、ナトリウムイオン、カリウムイオン、マグネシウムイオンであることがより好ましい。ｎは前記金属イオンＭ^１の価数と同一の整数であり、１〜３である。

さらに、結晶核剤としては、芳香族カルボン酸の金属塩、脂肪族カルボン酸の金属塩を用いることができ、具体的には、安息香酸アルミニウム塩、ｐ−ｔ−ブチル安息香酸アルミニウム塩、アジピン酸ナトリウム、チオフェネカルボン酸ナトリウム、ピローレカルボン酸ナトリウムなどが挙げられる。また、タルクなどの無機化合物を結晶核剤として用いることもできる。

上記のような結晶核剤は、ポリプロピレン樹脂組成物１００質量部に対して、通常０.００１質量部以上２．０質量部未満の範囲、好ましくは０.０１質量部以上１．０質量部未満の範囲、特に好ましくは０.１質量部以上０．５質量部未満の範囲で含まれる。結晶核剤の含有量が０．００１質量部未満では結晶核剤としての効果が充分ではなく、剛性、耐熱性を高めることができないし、線膨張係数の低下効果も充分ではない。また、２．０質量部以上では耐衝撃性が低下する傾向にある。

また、ポリプロピレン樹脂組成物はフィラーを、ポリプロピレン樹脂組成物を１００質量％とした際の５．０質量％未満の範囲で含有してもよい。フィラー含有量が５質量％を超えると衝撃強度が低下する傾向にある。また、製品が重くなる傾向にあるため好ましくない。
ここで、フィラーとしては、例えば、タルク、カオリナイト、焼成クレー、バイロフィライト、セリナイト、ウォラストナイトなどの天然珪酸又は珪酸塩、沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの炭酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの水酸化物、酸化亜鉛、亜鉛華、酸化マグネシウムなどの酸化物、含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸などの合成珪酸又は珪酸塩などの粉末状フィラー、マイカなどのフレーク状フィラー、塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（Processed Mineral Filler）、ゾノトライト、チタン酸カリウム、エレスタダイトなどの繊維状フィラーガラスバルン、フライアッシュバルンなどのバルン状フィラーなどを用いることができる。

（他の添加剤）
さらに、ポリプロピレン樹脂組成物には、これまでに示した各成分に加えて、本発明の目的を損なわない範囲で酸化防止剤、塩酸吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、内部滑剤、外部滑剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、分散剤、銅害防止剤、中和剤、可塑剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物などの添加剤が含まれていてもよい。
酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、リン系酸化防止剤などを用いることができる。
上記のような添加剤は、通常、ポリプロピレン樹脂組成物１００質量部に対して０.０００１質量部以上１０質量部未満の範囲で含まれる。そして、このような範囲で添加剤が含まれる場合には、物性バランス、耐久性、塗装性、印刷性、耐傷付き性および成形加工性などがより一層向上した成形品を得ることができる。

（ポリプロピレン樹脂組成物の製造方法）
ポリプロピレン樹脂組成物の製造方法は特に限定されないが、次の（Ａ），（Ｂ）の方法が好ましい。
（Ａ）２器以上のリアクターを有する反応装置において１段目またはそれ以降のリアクターで結晶性ホモポリプロピレンを合成し、２段目またはそれ以降のリアクターでエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーを連続的に合成する方法（重合法）。この方法においては結晶性ホモポリプロピレン成分とエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分は化学結合していてもよいし、単なるブレンド物であってもよい。この重合法で製造されたポリプロピレン樹脂組成物のことを、ヘテロファジックポリプロピレンという。
（Ｂ）結晶性ホモポリプロピレン成分とエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分とを別々にブレンドし、押出機により溶融温度以上の温度で溶融混練する方法（混合法）。
これらの製造方法の中でも、コストおよびエラストマー成分の分散性等に優れることから、重合法がより好ましい。

＜重合法＞
重合法の具体例について説明する。この製造方法は、重合したポリマー成分を直ちに次のリアクターに移送できる装置を有した３段の気相反応装置を用いた連続多段重合法による方法である。
まず、第１段目のリアクターにて、プロピレンガス、予重合した触媒、および水素（分子量調整の目的で使用）を連続・定速で供給し、プロピレンを重合して結晶性ホモポリプロピレン成分を得る。この際、水素およびプロピレンガスのリアクター内の濃度を分析し、それらの濃度が一定になるように水素およびプロピレンガスを連続的に供給する。
第１段目のリアクターでの重合温度は２０〜９０℃、好ましくは５０〜８０℃である。重合圧力は１．０〜５０ＭＰａ、好ましくは３．０〜１５ＭＰａである。また水素の供給量は供給されるプロピレンモノマーに対して０〜１．５モル倍、好ましくは０．０００１〜１．３モル倍の比率である。

次いで、未反応モノマーをパージした後に、第１段目のリアクターで生成した結晶性ホモポリプロピレン成分および未反応モノマーを水素、プロピレンと共に第２段目のリアクターに導入して、結晶性ホモポリプロピレン成分を得る。この際に得られる結晶性ホモポリプロピレン成分は、第１段目のリアクターで得られるものと同じＭＦＲのものであってもよいし、異なるＭＦＲのものであってもよい。
第２段目のリアクターでの重合では、重合温度は２０〜９０℃、好ましくは５０〜８０℃である。また水素の供給量は第１リアクターから導入される未反応の水素量により変化するが、供給するプロピレンモノマーに対して０．０００１〜２．０モル倍の比率で導入される。

更に第２リアクターで生成した結晶性ホモポリプロピレン成分を一定流量で未反応モノマーをパージした後に放出し、一定流量のガス状のエチレン、α−オレフィンおよび水素とともに第３リアクターに導入する。そしてエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分を重合する。
第３リアクターでの重合温度は３０〜９０℃、好ましくは４０〜８０℃であり、重合圧力は２．０〜２０ＭＰａである。またエチレンの供給量は供給されるモノマー（エチレンおよびプロピレン）のモル量（エチレンのモル量＋プロピレンのモル量）に対して０．２０〜０．８５モル倍、好ましくは０．４０〜０．７０モル倍である。水素の供給量は供給されるエチレンに対して０．００１〜１．５モル倍である。

そして、未反応の反応性モノマーおよび揮発分を取り除くために、第３段目のリアクター内に存在する全てのポリマー粒子をスチームで処理して、ヘテロファジックポリプロピレン成分を製造する。
この連続多段重合における各重合温度、分子量制御剤等の各条件を適宜変更することで各種の目的のヘテロファジックポリプロピレン成分が得られる。
なお、各条件を変更して得た２種類以上のヘテロファジックポリプロピレンを、ポリプロピレン樹脂組成物の構成成分としてもよい。

上記重合法で使用される触媒は特に限定されず、例えば、以下の調製方法によって得られるオレフィン重合用触媒成分と有機金属成分とを組み合わせたものを用いることができる。
オレフィン重合用触媒成分は、（１）塩化マグネシウム・アルコキシシラン付加物、四塩化チタン・電子供与性化合物錯体、チタン化合物および電子供与性化合物を共粉砕する方法、（２）塩化マグネシウム・アルコキシシラン付加物と四塩化チタン・電子供与性化合物錯体とを接触させた後、チタン化合物および電子供与性化合物を逐次的に接触させる方法等により調製することができる。このようにして得られたオレフィン重合用触媒成分は、そのままオレフィン系重合体の製造に用いてもよいが、ろ過および洗浄等の操作により未反応物および副生成物を除去した後に用いることもできる。
上記チタン化合物としては、好ましくは四塩化チタン、三塩化チタン、四臭化チタン等のハロゲン化チタン、より好ましくはハロゲンを含む４価のチタン化合物、特に好ましくは四塩化チタンである。
また、上記電子供与性化合物としては、アルコキシ基を有する有機ケイ素化合物、窒素含有化合物、リン含有化合物および酸素含有化合物の中から選ばれる化合物を少なくとも一種類以上用いることが好ましい。これらのうち、特にアルコキシ基を有する有機ケイ素化合物を用いることが好ましい。電子供与性化合物の使用量は、重合の際に添加される有機アルミニウム化合物に対するモル比で０.００１以上５未満、好ましくは０.０１以上１未満の範囲内である。

＜混合法＞
混合法は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分と結晶性ホモポリプロピレン成分と必要に応じて添加剤等とを均一に混合する方法である。その具体的方法としては、合成樹脂製造で一般に採用されている方法を適用すればよい。例えば、ヘンシェルミキサー、タンブラーおよびリボンミキサーのごとき混合機を使用してドライブレンドする方法、オープンロール、押出混合機、ニーダーおよびバンバリーのごとき混合機を用いて溶融しながら混合する方法が挙げられる。ここで、溶融する場合には、使用する各成分が溶融する温度にしなければならないが、必要以上に高い温度にすると樹脂が熱分解や劣化を起こすため、通常１６０℃以上３５０℃未満の範囲、好ましくは１７０℃以上２６０℃未満の範囲にする。
また、より一層均一なポリプロピレン樹脂組成物を得るには、これらの混合方法を２種以上併用するとよい。例えば、あらかじめドライブレンドして混合物を得た後、その混合物を溶融混合する。
また、ドライブレンドを併用する場合でも、溶融混合する方法を１種または２種以上併用する場合でも、成形品の製造を考慮すると、ペレタイザーを使用してポリプロピレン樹脂組成物をペレット状にすることが好ましい。
この混合法では、重合法で得られたヘテロファジックポリプロピレンに他の成分や添加剤を配合した後、溶融混合してもよい。すなわち、重合法と混合法とを併用してもよい。

［成形品］
上記ポリプロピレン樹脂組成物を成形することで成形品が得られる。
（成形方法）
成形方法としては、射出成形法（射出圧縮成形法、ガス注入射出成形法を含む）が好ましい。射出成形法はエラストマー成分の配向に最も有効な方法であり、寸法安定性を容易に高くできる。
以下、射出成形法の具体的条件を示す。
＜成形条件＞
・成形温度
成形温度（シリンダー設定温度）は特に制限されないがポリプロピレンの融点（約１６０℃）以上、分解温度（約３００℃）以下の温度、即ち１７０℃以上２９０℃未満の範囲が好ましく、２３０℃以上２６０℃未満であることが更に好ましい。
・射出速度
射出速度については、使用する射出成形機における最高速度の１０％以上９５％未満の範囲が好ましく、２０％以上６０％未満の範囲が更に好ましい。１０％未満ではショートショットが発生しやすくなり、９５％以上ではバリが発生しやすくなる。
・金型冷却温度
金型冷却温度については、ポリプロピレン樹脂組成物の結晶化温度（約９０℃）以下であれば特に制限されないが、２０℃以上８０℃未満の範囲が好ましく、３０℃以上６０℃未満であることが更に好ましい。２０℃未満では溶融樹脂の固化速度が速すぎるためショートショットが発生しやすくなり、８０℃以上では固化速度が遅すぎて成形サイクル時間が長くなり不経済になる傾向にある。

＜金型＞
・ゲート形状およびゲートの数
金型のゲート形状としては、流動抵抗の小さいゲート形状が好ましい。具体的にはファンゲート、フィルムゲート、ダイレクトゲート、サイドゲートが挙げられ、これらの中でも、ファンゲートが特に好ましい。また、金型のゲートの数が２つ以上のいわゆる多点ゲートの場合には、同じ種類のゲート２つ以上設けてもよいし、異なる種類のゲートを組み合わせて設けてもよい。

・ランナーシステム
またランナーについてはできるだけ圧力損失を小さくするような構造のものであることが好ましい。ランナーの圧力損失は下式（２）で表されることが知られている（三谷景造著，「射出成形金型」，シグマ出版発行，１９９７年，ｐ１９１）。

△Ｐ；損失圧力 [MPa]
μ；樹脂の粘性係数 [Ns/m²]
Ｌ；ランナーの長さ [m]
Ｑ；樹脂の流量 [m³/s]
ｄ；ランナーの直径 [m]

この式から圧力損失を小さくするランナー構造としては、（ａ）短いランナー、（ｂ）太い直径、（ｃ）樹脂の流量を上げ粘度を下げる構造、のものが好ましく、中でも、（ｃ）樹脂の流量を上げ粘度を下げる構造がより好ましい。（ｃ）樹脂の流量を上げ粘度を下げる構造にするには、ホットランナーにすればよい。ホットランナーのマニホールドおよびノズルブッシュ温度は上述の成形温度と同等の温度、即ち１７０℃以上２９０℃未満であることが好ましく、２００℃以上２５０℃未満であることがより好ましい。

（成形品の種類）
成形品の種類としては自動車用のものが好ましく、中でも、バンパー、ドアトリム、ピラー、インスツルメントパネルのいずれか１種が好ましい。これらの製品はゲートから製品末端までの距離（流動長）が比較的長いため、溶融樹脂が金型内でせん断作用或いは伸張作用を受ける時間が長い。したがって、エラストマー成分の配向が促進され、本発明の効果をとりわけ発揮する。

（広角Ｘ線の測定）
そして、本発明の成形品は、広角Ｘ線の測定（反射法）における（０４０）面と（１１０）面のピーク強度比、Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}が２．０以上、好ましくは２．５以上のものである。
ポリプロピレンは単斜晶系の結晶形態を有しており、そのｂ軸の配向は（０４０）面と（１１０）面との強度比で定量的に表すことができる（藤山ら著、「プラスチックエージ」、第５０巻、２００４年、ｐ１３０−１４０）。また、ポリプロピレンの射出成形品はｃ軸またはａ＊軸が流動方向（ＭＤ）または直角方向（ＴＤ）に平行に成長し、ｂ軸が厚み方向（ＮＤ）と平行に成長することが知られている（Ｍ．Ｆｕｊｉｙａｍａら著、「インターナショナル・ポリマー・プロセッシング（Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ）」、第１３巻、１９９８年、ｐ２８４−２９０）。
また、ｂ軸方向の線膨張係数はａ＊軸方向、ｃ軸方向と比較すると格段に大きいことが知られている（Ｆ．Ｇｕら著、「ポリマー（Ｐｏｌｙｍｅｒ）」、第４３巻、２００２年、ｐ１４７３−１４８１）。そのため、ｂ軸方向への結晶成長が多く、ａ＊軸およびｃ軸の結晶成長が相対的に少ない場合には、厚み方向（ＮＤ方向）の線膨張係数が大きくなり、流動方向（ＭＤ方向）（ａ＊軸またはｃ軸）および直角方向（ＴＤ方向）（ｃ軸またはａ＊軸）の線膨張係数が低くなる。
このようなことから、（１１０）面と（０４０）面のピーク強度比Ｉ_{（１１０）}／Ｉ_{（０４０）}が２．０以上である場合には、厚み方向（ＮＤ方向）に選択的に結晶が成長しているので、この結晶に沿って膨張するが、流動方向の膨張は抑制される。そして、厚み方向の膨張は、成形品の組み付けなどに対して問題を生じさせないから、成形品の組み付け性が高くなる。
（１１０）面と（０４０）面のピーク強度比を２．０以上にするためには、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー中のエチレン含有量を６０質量％以上８０質量％未満にするのが簡便である。

広角Ｘ線の測定の際においては、測定試料としては、成形品を適切な大きさに切り出したものを使用するのが好ましい。また、試料は、厚み方向（ＮＤ方向）にＸ線が照射されるようにセットするのが好ましい。測定温度はポリプロピレンの溶融温度以下の温度が好ましく、中でも０℃から１５０℃の範囲、特に好ましくは１０〜３０℃である。また、各ピークは文献値（Ｍ．Ｆｕｊｉｙａｍａら著、「インターナショナル・ポリマー・プロセッシング（Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ）」、第１３巻、１９９８年、ｐ２８４−２９０）に基づいて同定し、それぞれのピーク面積をピーク強度とした。

また、本発明の成形品は、アスペクト比が４．０以上のエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーを２０体積％以上、好ましくは４０体積％以上含有する。アスペクト比が４．０以上のエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーを２０体積％以上含有することで、成形品の流動方向の寸法安定性が高くなり、組み付け性が高くなる。

（アスペクト比の測定方法）
エラストマーのアスペクト比は、以下のように求められる。
図１のように透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真におけるエラストマードメインの最も長い部分に直線を引き、その長さを測定する（ａ（ｍｍ））。また、この直線に直交する方向のエラストマードメインの長さを、間隔を開けて測定する（ｂ（ｍｍ））。そして、式（３）によりアスペクト比（ＡＲ）を算出する。このようなアスペクト比は、せん断作用或いは伸張作用による変形の結果、生じたものである。
ここで、エラストマードメインとは、成形品中での、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分の集合部分のことである。

（体積分率の測定方法）
ＴＥＭ写真を画像処理によりデジタル化した後（図２参照）、上記の方法により算出したアスペクト比が４．０以上のエラストマードメインを選択（Ｘ_ｉ）し、その面積の総和を面積計算ソフト（（株）プラネトロン製Ｉｍａｇｅ−Ｐｒｏ）で求める。これを全体の面積で除して面積分率（ＳＲ）を下式（４）により算出する。そして、この面積分率（ＳＲ）が体積分率に近似するとみなして、体積分率を決定する。

成形品が、（１）広角Ｘ線測定における（０４０）面と（１１０）面のピーク強度比Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}が２．０より大きく、（２）アスペクト比が４．０以上のエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分を２０体積％以上含有する（すなわち、ＳＲ値が２０体積％以上である）ことで、流動方向の線膨張係数が低くなる。具体的には、−３０℃〜１００℃における流動方向の線膨張係数（ＪＩＳ Ｋ ７１９７）が９．０×１０^−５℃^−１以下になる。流動方向の線膨張係数がそのような範囲にあれば、流動方向の寸法安定性が高く、組み付け性に優れる。

また、成形品は、曲げ弾性率が８００ＭＰａ以上であることが好ましい。成形品の曲げ弾性率が８００ＭＰａ以上であれば成形品の剛性として充分であり、取り出し時の変形、ひけ等の発生を抑えることができる。

以下、実施例を用いて本発明を詳細に説明する。
［１］ヘテロファジックポリプロピレン成分（Ａ）の調製
重合に用いた固体触媒は高立体規則性のＺｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒であって、ＭｇＣｌ_２上に２．５質量％のＴｉと内部ドナーとしてジイソブチルフタレートをヨーロッパ特許第６７４９９１号に記載の方法で担持させたものである。
（触媒および予備重合）
該固体触媒成分をトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）とジシクロペンチルメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）との混合物に−５℃において５分間接触させた。ここで、ＴＥＡＬ／ＤＣＭＰ＝１５（質量比）、ＴＥＡＬ／Ｔｉ＝６５（モル比）とした。さらに、第一重合反応容器で反応させる前に、このようにして得られた触媒を液化プロピレン中に懸濁させ、２０℃で２０分間保持して予備重合し予備重合触媒を得た。

（重合）
重合は、重合したポリマー成分を直ちに次のリアクターに送ることができる装置を有した３段の気相リアクターを用いて実施した。
まず、第１段目のリアクターにて、重合温度７０℃でプロピレンガスを上記予備重合触媒および水素（分子量調整の目的で使用）とともに連続・定速で供給して重合し、ポリプロピレンホモポリマーを得た。この際、水素、およびプロピレンモノマーは水素／プロピレン＝０．００３（モル比）となるように連続的に分析・供給した。
未反応モノマーをパージした後、第１段目のリアクターで得られたホモポリプロピレンを放出し、これを水素／プロピレン＝０．６５（モル比）のプロピレン、水素（分子量調整の目的で使用）とともに第２段目のリアクターに導入し、重合温度７５℃で重合してホモポリプロピレン成分を得た。
未反応モノマーをパージした後、第２段目のリアクターで生成したポリマー成分を一定流量で放出し、これをエチレン／（エチレン＋プロピレン）＝０．５５（モル比）のエチレン、プロピレンおよび、水素／プロピレン＝０．０４（モル比）の水素とともに第３段目のリアクターに導入し、重合温度６５℃で重合してエチレン−プロピレン共重合体エラストマー成分を得た。次いで、第３段目のリアクター内のポリマー粒子から、反応性モノマーおよび揮発分を取り除くためにスチームで処理した。このようしてポリプロピレン成分（Ａ−１）を得た。重合条件を表１に、得られたポリプロピレン成分の分析結果を表２に示す。

各重合条件を表１のように変更したこと以外はポリプロピレン成分（Ａ−１）と同様にして（Ａ−２）〜（Ａ−４）を製造した。

［２］ポリプロピレン樹脂組成物の製造
表３（製造例１〜７）、表４（製造例８〜１４）に示す配合処方で（Ａ）〜（Ｄ）成分を配合し、ヘンシェルミキサーでドライブレンドして均一に混合した。その混合物をＫＴＸ−３０ニ軸押出し機（神戸製鋼製）を用い、下記混練条件にてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。ここで、（Ｂ）成分（エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー）は表５に示すもの、（Ｃ）成分（その他のエラストマー成分）、（Ｄ）成分（その他の重合体）としては表６に示すものを使用した。
なお、全ての配合処方に共通して以下の添加剤を添加した。
イルガノックスＢ２２５（チバスペシャリティケミカルズ社）：０．２質量部（Ａ〜Ｄ成分の合計１００質量部あたり）
ステアリン酸カルシウム（耕正社）：０．０５質量部（Ａ〜Ｄ成分の合計１００質量部あたり）
＜混練条件＞
シリンダー温度；１２０℃
回転数；５５０ｒｐｍ
吐出量；２０００ｋｇ／時間

［３］試験片作製、物性測定条件
ポリプロピレン樹脂組成物の物性を以下のようにして評価した。その結果を表７に示す。
（１）物性測定用試験片作製
射出成形機（Ｆｕｎｕｃ α１００Ｃ、（株）ファナック製）を用い、試験片金型により測定用試験片を作製した。成形条件を下記に示す。
＜成形条件＞
シリンダー温度；２００℃
金型温度；４０℃
射出圧力；９０ＭＰａ
冷却時間；２０秒

（２）曲げ弾性率
ＪＩＳ Ｋ７２０３に準拠して測定した。
＜試験片＞
１２.７ｍｍ（幅）×４.０ｍｍ（厚み）×１２７ｍｍ（長さ）
＜試験条件＞
温度；２３℃
スパン間；６０ｍｍ
曲げ速度；２.０ｍｍ／分
（３）熱変形温度
（１）の成形条件にて作製した試験片を用い、ＪＩＳ Ｋ７２０７に準拠して測定した。
＜試験片＞
６．４ｍｍ（幅）×１２．７ｍｍ（厚み）×１２７ｍｍ（長さ）
＜試験条件＞
荷重；０．４５ＭＰａ
昇温速度；２．０℃／分
スパン間；１００ｍｍ
（４）アイゾッド衝撃試験
機械切削にてノッチ加工した試験片を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１１０に準拠して測定した。試験は、２３℃、１０℃の２条件の雰囲気下でそれぞれ行った。
＜試験片＞ １２.７ｍｍ（幅）×４.０ｍｍ（厚み）×６４ｍｍ（長さ）

（５）成形収縮率
ＩＳ１５０射出成形機（東芝機械製）にて成形した１４０ｍｍ（流動方向に直交する方向の長さ）×３００ｍｍ（流動方向の長さ）×３ｍｍ（厚み）の平板状の試験片を作製し、これを試料とした。これを２３℃、相対湿度５０％の恒温・恒湿室内で４８時間静置した後に、流動方向の長さＬ_１、流動方向に直交する方向の長さＬ_２を計測し、次式により収縮率を求めた。
収縮率（ＭＤ）＝（３００−Ｌ_１）／３００×１０００
収縮率（ＴＤ）＝（１４０−Ｌ_２）／１４０×１０００
ここでＭＤは流動方向、ＴＤは流動方向に直交する方向を表す。
＜成形条件＞
シリンダー温度；２１０℃
金型温度；４０℃
射出時間；３．０秒
冷却時間；２０秒
（６）加熱収縮率
（５）で使用した試験片を温度８０℃のオーブン内に２４時間放置し、更に温度２３℃、相対湿度５０％の恒温、恒湿環境内で２４時間放置したものを、試料として（５）と同様に収縮率を測定した。

［４］自動車成形品の製造（実施例１〜９，比較例１〜５）
ＩＳ３５０ＦＸ（東芝機械製）射出成形機を使用して表３および表４に示した組成のポリプロピレン樹脂組成物を成形して自動車用成形品を製造した。
＜金型＞
フロントピラー左右セット取り
ゲート；ファンゲート１点、
ランナー；ホットランナー使用
＜成形条件＞
射出圧力（一次圧力）；５５％
保圧；２８％
総射出時間；７．８秒
冷却時間；２８秒
スクリュー回転数；１０３ｒｐｍ
ホットランナーのマニホールド温度、ノズルブッシュ温度；２３０℃
金型温度；４０℃
保圧切替位置；１２ｍｍ
保圧速度；３０％
その他の条件について表８に示す。

［５］自動車用成形品の評価
自動車用成形品を以下のように評価した。その結果を表９に示す。
（線膨張係数）
自動車用成形品から厚み３ｍｍの試験片を樹脂の流動方向（ＭＤ）に沿って下記の大きさに切り出し、１００℃のオーブン内に２４時間放置したものを試料としてＪＩＳ Ｋ７１９７に準拠して測定した。
＜試験装置＞ Ｕｌｖａｃ ＭＴＳ９０００ （真空理工製）
＜試験片＞ ５ｍｍ（幅）×３ｍｍ（厚み）×１５ｍｍ（長さ）
＜試験条件＞ 昇温速度；５℃／分
荷重 ；５.０ｇ重
測定温度；−３０℃〜１００℃

（広角Ｘ線測定）
自動車用成形品を３０×３０ｍｍ角に切り出したものを測定試料とし、下記の条件で測定した。測定例として、図３に、実施例１の成形品における広角Ｘ線の測定チャートを示す。そして、この測定チャートのピーク強度比より、Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}を求めた。
＜試験装置＞ Ｒｉｇａｋｕ Ｃｕ−Ｋα線（Ｎｉフィルター）
＜試験片＞ ３０×３０ｍｍ（厚みは任意）
＜試験条件＞
スリット構成；
受光スリット；１°
散乱スリット；１°
発散スリット；０．１５ｍｍ
速度；４．０°／分
サンプリング；０．０８°毎
モード；反射モード

（透過型電子顕微鏡測定）
＜超薄切片作製＞
自動車用成形品から１０×３×３ｍｍｔ程度に切り出した試験片を−７０℃に冷却し、ミクロトームを用いてガラスナイフで粗面出しを行い、続いてサファイヤナイフを使用して精密面出しを行って試料を得た。得られた試料を四酸化ルテニウム０．５質量％水溶液に一昼夜浸し、バルク染色を行った。この染色サンプルを−１００℃に冷却した後、ミクロトームを用いてダイヤモンドナイフで超薄切片（厚み約３０ｎｍ）を作製し、コロジオン膜を貼った銅グリッド上に超薄切片を載せ、測定サンプルを調製した。そして、この顕微鏡写真を測定し、画像解析することでＳＲ値を求めた。
＜測定装置および測定条件＞
＜測定装置＞ 透過型電子顕微鏡ＪＥＭ１２００ＥＸ（日本電子データム）
＜測定条件＞ 加速電圧；１２０ｋＶ
フィラメント；ＬａＢ_６単結晶
＜倍率＞ １万倍

（成形品の組み付け性）
成形品を温度２３℃、相対湿度５０％に保たれた室内に２４時間放置して状態調整した。そして、その状態調整したものを検具に組み付けて、その組み付け状態を評価した。寸法公差内であれば○、公差外であれば×と判定した。
（熱サイクル後の成形品の組み付け性）
（１）で使用した成形品を下記サイクルを１サイクルとして１０サイクル行い。温度２３℃、相対湿度５０％に保たれた室内で２４時間放置後、（１）と同様にして組み付け性の測定を行った。
＜装置＞ ヒートサイクルテスター（ダバイ製）
＜サイクル＞ （ａ）２３℃から８０℃に１時間で昇温、（ｂ）８０℃で８時間維持、（ｃ）８０℃から−３０℃に２時間で降温、（ｄ）−３０℃で６時間維持、（ｅ）−３０℃から２３℃に１時間で昇温。
（衝撃性能試験）
衝撃性能試験；ＦＭＶＳＳ２０１、ＥＣＥ２１に基づき、直径１６．５ｃｍ、重さ６．８ｋｇの頭部模型を用い、相対速度２４．１ｋｍ／時間で衝撃を加え、頭部模型の減速度の測定と打撃部分の観察を行った。その評価では、減速度が３ｍ・秒より多く持続して６６６．４ｍ／秒^２を超えることなく、打撃部分の観察において打撃点にシャープエッジが認められない場合には、○と判定した。また、減速度が３ｍ・秒より多く持続して６６６．４ｍ／秒^２以上であるか、打撃部分の観察において打撃点にシャープエッジが認められる場合には、×と判定した。

実施例１〜実施例９の成形品は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーを含むものであり、広角Ｘ線測定における（０４０）面と（１１０）面の強度比Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}が２．０以上かつＳＲ値が２０体積％以上であったので、流動方向の線膨張係数が９．０×１０^−５以下になっており、流動方向の寸法安定性が高く、また、収縮性が低かった。その結果、成形品の組み付け性および熱サイクル後の組み付け性が良好であった。特に、実施例２〜９は物性バランスにも優れ、タルク２３質量％充填グレード（比較例５）とほぼ同等の線膨張係数を有している。したがって、フィラーを含有させなくてもよいから、成形品を軽量化できる。
一方、比較例１〜４の成形品は、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーを含んでいたものの、広角Ｘ線測定における（０４０）面と（１１０）面の強度比Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}が２．０未満あるいはＳＲ値が２０体積％未満であったので、流動方向の寸法安定性が低かった。また、比較例５の成形品は、フィラーを含有していたので、寸法安定性は良好であったものの軽量化できなかった。

図４に実施例１の自動車用成形品の透過型電子顕微鏡写真を示し、図５に比較例１の自動車用成形品の透過型電子顕微鏡写真を示す。実施例１の自動車用成形品では、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー（黒い部分）が流動方向に高いアスペクト比で配向していることが判る。一方、比較例１の自動車用成形品では、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーが配向していないことが判る。

エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーのアスペクト比の測定を説明する図である。 成形品の透過型電子顕微鏡写真を模式的に示す図である。 実施例１の成形品における広角Ｘ線パターンである。 実施例１の成形品の透過型電子顕微鏡写真である。 比較例１の成形品の透過型電子顕微鏡写真である。

Claims (5)

1. エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分および結晶性ホモポリプロピレン成分を含有するポリプロピレン樹脂組成物からなる成形品において、
   （１）広角Ｘ線測定における（０４０）面と（１１０）面のピーク強度比Ｉ_{（０４０）}／Ｉ_{（１１０）}が２．０より大きく、
   （２）アスペクト比が４．０以上のエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分を２０体積％以上含有し、
   エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー成分が下記（ａ）〜（ｃ）の条件を満たすことを特徴とする成形品。
   （ａ）エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー中のエチレン含有量が７０質量％以上、８０質量％未満。
   （ｂ）１３５℃、テトラリン中での固有粘度が１．０ｄｌ／ｇ以上、３．０ｄｌ／ｇ未満。
   （ｃ）ポリプロピレン樹脂組成物全体の質量を１００質量％としたときのエチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーの含有量が１０質量％以上、５０質量％未満。
2. 射出成形法で成形されたことを特徴とする請求項１に記載の成形品。
3. 自動車のバンパー、ドアトリム、ピラー、インスツルメントパネルのいずれか１種であることを特徴とする請求項１または２に記載の成形品。
4. エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマーのα−オレフィンが、プロピレン、１−ブテン、１−オクテンの少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の成形品。
5. 前記ポリプロピレン樹脂組成物が、フィラーを５．０質量％未満の範囲で含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の成形品。

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