JP4903156B2 - プラスチック膜デバイスの製造方法及びこの方法によって得られるデバイス - Google Patents

Description

この発明は、膜装置（メンブレインデバイス）の技術分野に関する。特に、この発明は、微細構造を有するプラスチック膜の製造方法、及び、この方法によって得られるデバイス（装置）に関する。

この発明は、特に、しかし、非限定的に、マイクロレンズ、マイクロチャンネル、導波路の製造等の顕微鏡技術への応用に関連する。

より詳細には、この発明は、以下の工程からなることを特徴とする膜デバイスの製造方法に関する。
・基体（担体）を準備する工程
・前記基体に液体を供給する工程
・前記液体及び前記液体を支持する前記基体の少なくとも一部分を、プラスチック材料で構成され低圧析出法で膜を形成する均一な連続薄層フィルムによって、覆う工程

この発明は、また、前記方法によって得られた種々の態様のデバイスに関する。この方法において、液体と膜とを備えた基体は光学レンズ、導波路、アクチュエータ又は流路を形成する。

この発明は、最後に、以下の工程からなることを特徴とする膜を製造する方法に関する。
・基体（担体）を準備する工程
・前記基体に液体を供給する工程
・前記液体を、プラスチック材料で構成され低圧析出法で膜を形成する均一な連続薄層フィルムによって、覆う工程、及び、
・前記膜を前記液体から引き離す工程

その他の特徴は、添付の図面を参照して以下の明細書を読むことによって、より一層明確になるであろう。図面１〜８は、この発明に係る方法によって得られる種々の膜デバイス及びその具体例を提案している。

前術のように、この発明は、実際には、液体、及び、場合により、基体における少なくとも１つの隣接部分に、薄層フィルムを析出（デポジション）することに関する。このフィルムは、有利には、優れた塗布性で知られた材料例えばパリレンで構成される。

ポリパラキシリレンと称されるパリレンを析出させる方法は、当業者によく知られている。実際に、パリレンは、プラスチック類に属するポリマーであり、中でも、電子工学分野、医療分野、光学分野、空間分野及びマイクロ光学分野に多様な適用性を有する塗膜として、用いられている。ジパラキシリレンを熱分解して低圧（７Ｐａ）で析出させると、ジパラキシリレンはあらゆるタイプの基体上で室温下重合して、一様かつ均一な無色の層を形成する。そして、この層は、いかなる突出物にもまたいかなる空洞にも完全に密着し、約１００ｎｍから６０μｍまでの厚さを有する。

パリレンによって、金属、織物、紙、ガラス、プラスチック等の種々の物質は、水分、腐食並びに化学製品、酸及び溶媒によるエッチングから効果的に保護される。パリレンから、電気絶縁性、熱的安定性及び生体親和性の保護膜が形成される。パリレンは、コメレック社（ラ ショー・ドゥ・フォン ＣＨ）の装置を用いて、有利に、析出される。

パリレンは、多くの業界に種々の用途に広く展開されているものの、いまだに固形物への塗工に限定されている。

この発明は、研究による新しい領域をすべて公開し、特別な条件を満たすいくつかの液状物質にパリレンを析出させる技術を広げることによって新規かつ独創的な可能性を提供する。

この発明によれば、液体−基体からなる組立体に標準的な条件下でパリレンを析出させる。ジパラキシリレンは６８０℃で熱分解され、パラキシリレン単量体は室温に保たれている試料の表面に重合する。析出チャンバー内の圧力が７Ｐａに調整されている場合には、析出中に液体が蒸発することを避けるため、液体の飽和蒸気圧はこの圧力よりも小さく調整される必要がある。理想的には、液体の飽和蒸気圧は、析出圧力の１／１０よりも小さいか同じであり、又は、０．７Ｐａである。しかし、非常に特殊な用途においては、液体の飽和蒸気圧は、後述するように、析出圧力に近接した圧力に調整されることもできる。

さらに、使用される液体は、パリレンに対して化学的に非反応性である必要がある。例えば、ターボポンプオイル、光学オイル、シリコーンオイル、グリセリン等の種々のオイルを順調に試験した。パリレンを析出するときに使用可能な種々の液体に関する不完全な表を、その特性と共に、以下に示す。もちろん、パリレンを析出する際には、前記した条件を満たすいかなる液体をも使用することができる。

以下の明細書において、文言「液体」は上記表に羅列されたいかなる液体をも含む。

この方法の最後には、一様で連続したフィルムが液体−基体のすべてを覆い、その結果、その輪郭に完全に密着する外被が形成される。特に、この層には、液体−基体界面に裂け目がなく、また、液体上に析出した部分と基体上に析出した部分との間に特性上の相違はない。もちろん、要求に応じて、適切なマスキングを行えば、液体及びその周囲にある基体の一部分のみにフィルムを析出させることもできる。

液体上にパリレンを析出させ、膜を形成する能力によって、多数の用途に利用されることができる。これら用途のいくつかにおいては、液体は析出後に除去され、この場合には、この液体は犠牲液体と称される。前記液体は、パリレン膜の下部に残存させることもできるし、また、具現化（製造）されたデバイスの必須部分を構成することもできる。

以下の明細書には、実施形態のいくつかの例について述べるが、この発明に係る方法に関する可能性の完全な態様を構成するものではない。説明する構造は可撓性基体又は剛性基体としてすべて実現される。任意のタイプの基体について、基体上での液体の拡散及び基体へのパリレンの付着は、プラズマ処理、又は、ＳＡＭ（自己集合単分子層）として知られる、分子層への適用によって、制御され、最適化される。

図１には、選択膜、及び、犠牲液体を用いた、選択膜の４工程からなる生産方法が示されている。

・図１ａ
約１００μｍから数ｍｍの直径を有し、栓１４で閉塞された下部排出管１２を備えた容器１０が「液体」１６で満たされている。

・図１ｂ
容器１０の縁と「液体」１６とがパリレンからなる薄層フィルム１８で覆われている。この薄層フィルム１８は前記容器のみに接着している。

・図１ｃ
前記栓１４を取り外して液体１６を容器１０から排出する。薄層フィルム１８は所定の位置に留まり、その結果、容器１０の壁間に張ったフィルム２０が形成される。

・図１ｄ
このフィルム２０は、レーザアブレーションによって、微小孔２２が貫通した選択膜を構成する。フィルム２０は、「リアクティブイオンエッチング（ＲＩＥ）」の物理化学的エッチングを制御して、多孔性にされてもよい。このようにして具現化されたデバイスは、気体又は他の流体用のフィルタを形成し、製造が簡単で安価である。

図２は断面図であり、図２には、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法が、有利な２つの変形例と共に、示されている。

・図２ａ
図２ａには、構成され得る材料からなる層２６で被覆されたプレート２４で構成された基体の断面が示されている。層２６に使用可能な材料の一例として、感光性樹脂又はシリコンチップを切断するのに通常用いられる「ブルーテープ」が挙げられる。流路２８は、当業者に利用可能なエッチング手段によって層２６に開口しており、「液体」１６が満たされている。この液体及び層２６を形成する材料は、「液体」１６と材料との接触角が２０°又は２０°よりも大きくなるように、選択されている。例えば、「液体」１６がオイルであるときは、層２６はオレオフォビック材料から形成される。オレオフォビック材料はオイルをはじく特性を有する材料を意味する。このようにして、「液体」１６は、層２６を形成する材料に対する接触面積が最小になり、流路２８内に存在するときには、その表面が凸状になる。この特性は、後述するように、流路２８から「液体」１６を除去するのにも有効である。

・図２ｂ
パリレンからなる薄層フィルム１８は、基体−「液体」１６上のすべてに析出され、その結果、「液体」１６が満たされている流路２８を閉塞する。

・図２ｃ
「液体」１６は、その端部の一方に位置する開口を経て流路２８から排出される。非常に簡単な方法によって、具現化されたデバイスは、パリレン膜で閉塞された流体流路２８となる。この流路２８は、使用された材料に対して相溶性のあるいかなる流体をも移送するのに使用されることができる。

・図２ｄ
図２ｄに図示したデバイスは、層２６を析出する前に、析出されて構成された圧電性物質からなる層３０を流路２８の下部にさらに備えている点で、図２ｃに示すデバイスとは異なる。さらに、この層３０は、電極３２と層２６とが接続するように、層２６の形成中にも形成可能である。この電極３２で伝達される電気的刺激は、材料の特性によって、物理的刺激に変換され、この物理的刺激によって衝撃波が流路２８で移送される流体内に発生する。

・図２ｅ
この図に上面が示された流体流路２８は圧電性物質の層を備えている。この層は、前記流路２８に沿って配置された複数の、長方形からなる要素３４として構成されている。各要素３４は移送された流体内に部分的に衝撃波を発生させ、隣接する要素に対してわずかに同期化しない各要素それぞれの作用によって、流路２８内に存在する流体を伝播することが可能になる。このようにして蠕動マイクロポンプが製造される。

・図２ｆ
蠕動マイクロポンプを製造可能なその他の方法は、圧電性層３０の代わりに、ＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）等の、可能であれば透明な、導電性層３６を析出させる工程と、前記導電性層３６を前記のような長方形の要素３４に構成する工程から成る。第２の導電性層３８は、パリレン膜上に析出され、第１の導電性層３６に一致する、長方形の要素３４に構成される。一対の要素３４間に加わる電位差によって、流路２８を縮小させる働きをするパリレンフィルム１８に部分的な変形が生じる。この縮小による伝播によって、流路２８内に存在する流体を移送することができる。

図３には、この発明に係るマイクロレンズの製造方法が、このタイプのレンズの特に有利な変形例と共に、示されている。

・図３ａ
流体流路の製造については、感光性樹脂又は「ブルーテープ」等の構成され得る材料からなる層２６を覆うプレート２４で構成された基体の断面が図３ａに示されている。１μｍから数ｍｍの直径を有する円形穴４０は、層２６に開口し、「液体」１６で満たされている。「液体」１６の液滴に、「液体」１６の表面張力及び層２６における表面の自由エネルギーに完全に依存して、凸面が形成される。したがって、「液体」１６の液滴の形状は、層２６を形成している材料と同じ材料、及び、「液体」１６と同じ液体で、完全に再現される。一方、この液滴の形状は、生産されるレンズの要求に応じて調整することもできる。

・図３ｂ
パリレンからなる薄層フィルム１８は、基体−「液体」１６からなる組立体上に析出されるから、「液体」１６が満たされている円形穴４０を閉塞する。この形態においては、「液体」１６はパリレン膜で保持され、基体−「液体」１６−パリレンからなる組立体は、使用された材料によって決定される焦点を持つレンズとなる。

・図３ｃ
マイクロレンズの非常に興味深い変形例においては、透明導電性材料からなる抵抗路で構成される抵抗加熱器４２が「液体」１６の下部に配置されている。この抵抗路は析出によって形成され、透明導電性材料の層を構成している。なお、抵抗路の析出は、層２６の析出よりも前に行われる。抵抗加熱器４２が「液体」１６の温度を上昇させると、「液体」１６は膨張し、その結果、レンズの形状とその光学的特性が変化する。このようにして焦点可変レンズが製造される。

図４には、この発明に係るマイクロレンズのネットワークを製造する簡単な方法が示されている。

・図４ａ
基体４４は、剛性であっても可撓性であってもよく、また、基体４４を貫通する複数の円形穴４５を有している。そして、この基体４４は容器１０に収容された「液体」１６に浸漬される。「液体」１６は、前述の「液体」１６に関する選択基準に従って、選択され、一方、基体４４は、その表面が「液体」１６を強力にはじくように、選択されている。「液体」１６がオイルである場合には、基体４４に使用される材料は、オレオフォビック性の高い材料が選択される必要がある。オイルと併用される「ブルーテープ」は、この特性に適合する材料である。

・図４ｂ
基体４４が容器１０から取り出されると、選択された材料の特性によって、液滴４６は円形穴４５内に保持される一方、「液体」１６は基体の残りの表面には保持されない。この方法自体の原理原則によれば、レンズの凸面は重要であるが、必要に応じて調整することもできる。

・図４ｃ
パリレンからなる薄層フィルム１８は、基体４４の両表面に析出され、その結果、基体４４の穴４６に保持された液滴４６が包囲される。次いで、基体４４−液滴４６−パリレンレン膜の組立体は、簡単で安価な技術によって製造された、マイクロレンズのネットワーク（網状構造）となる。

図５には、この発明に係る方法によって製造された導波路における、長手方向の断面が示されている。基体２４にエッチングされた通路４８は、「液体」１６で満たされている。基体２４を形成する材料及び「液体」１６は、「液体」１６と基体との接触角が十分に大きくなるように、選択されている。このようにして、通路４８の端部に満たされている「液体」１６の表面は凸状になる。さらに、材料の屈折率と「液体」１６の光学特性とを考慮する必要がある。

基体２４と「液体」１６とはパリレンからなる薄層フィルム１８で被覆され、「液体」１６がそのハウジング（覆い）中に保持されている。このようにして形成された導波路は、通路４８の端部に満たされている「液体」１６の曲率によって、回折回路を使用しなくても、導波路に入射する光と導波路から出射する光とをより一層容易に結合（カップリング）させることができるので、特に有利である。

図６に上面が示されているデバイスは、油圧マイクロアクチュエーターである。この油圧マイクロアクチュエーターは、剛性又は可撓性の、幅に対して長い基体２４から形成されている。そして、この基体２４は、流路４８がエッチングされ、流路４８内には、パリレン析出との適合性条件に適合する「液体」１６が満たされている。パリレンからなる薄層フィルムは全体を覆い、「液体」１６はそのハウジング内に封じ込められている。したがって、このようにして作製されたデバイスは、「液体」１６の非圧縮特性を利用して、「液体」１６とパリレンフィルムとに制御された微小な揺動を発生させる。実際には、このデバイスにおける一方の端部において、「液体」１６を覆っているパリレン膜に発生した圧力は、このデバイスにおける他の地点において、「液体」１６及びパリレン膜に、ほんのわずかな動作を生じさせる。この油圧マイクロアクチュエーターによって、完全に油圧制御され、微小動作に完全に適応することができるという利点がもたらされる。

図７には、自己支持型フィルムを製造する、この発明に係る方法が示されている。

・図７ａ
基体２４の表面全体が、空洞５０の存在によって、「液体」１６で覆われている。パリレンからなる薄層フィルム１８は、この組立体に析出され、基体２４の突出物及び「液体」１６の平面に完全に密着している。

・図７ｂ
例えば、基体２４と「液体」１６との境界でフィルム１８を切断して、薄層フィルム１８を基体２４及び「液体」１６から分離する。この薄層フィルム１８は、「液体」１６に接着してないから、容易に「液体」１６から分離されることに注目すべきである。これまで「液体」１６に接触していた、薄層フィルム１８の下面は、「液体」１６の表面形態に対応する表面形態を有している。きわめて平坦な表面を有するフィルムは、例えば、原子間力顕微鏡のレファレンスとして、使用されることができる。

剥離によって「液体」１６から容易に引き離すことができるというパリレンフィルム１８の特性は、また、自己支持型フィルムを形成するのに使用されることができる。薄層フィルム１８は、巻かれて、粘着紙のリボンのように、その周囲に構成される。そして、この薄層フィルム１８は、いかなる目的物を十分に包囲するのに使用される。この目的を達成するために、特に有利な実施形態は、螺旋形を成し「液体」１６で被覆された基体２４にパリレンを析出させることにより、成る。両面に析出されたパリレンフィルム１８は、容易に引き離されて、螺旋形のリボンとなる。

自己支持型フィルムにおけるこのタイプは、また、２つの表面が異なるように、製造されることもできる。実際には、析出圧力に近接した飽和蒸気圧を有する「液体」１６を用いると、パリレンフィルム１８の成長開始を変更することができる。「液体」１６近傍における気相の存在下において、「液体」１６を構成する分子とパラキシレンモノマーとの反応によって、フィルムの初期成長相が前記のように変化する。「液体」１６の選択によって、この初期相は、「純粋な」パリレンフィルムの特性と、異なる機械的特性、電気的特性又はその他の特性を有することがある。

最後に、図８には、この発明に係るコンタクトレンズの製造方法の一例が示されている。

・図８ａ
基体２４は「液体」１６で覆われている。

・図８ｂ
パリレンがまず析出して、「液体」１６上に薄層フィルム１８が形成される。

・図８ｃ
「液体」１６の液滴が薄層フィルム１８上に滴下される。この「液体」１６はその光学的特性及び機械的特性に応じて選択される。液滴の表面張力は、液滴がパリレンフィルム１８に対して特別な角度となるように、調整される必要がある。

・図８ｄ
パリレンからなる第２の層５２が組立体上に析出され、第１のパリレンフィルム１８と第２のパリレンフィルム５２との間に「液体」１６の液滴が封じ込められる。

・図８ｅ
薄層フィルム１８はそれ自身が覆っている「液体」１６から引き離され、パリレン膜−液滴１６−パリレン膜の全体が非常に簡単な構造のコンタクトレンズとなる。

２つのパリレン膜１８及び５２の間に「液体」１６を封入するこの方法によれば、種々な用途に応用することができる。医療分野においては、例えば、このようにして、薬剤を封入したカプセルを製造することができる。パリレンは、体内で分解されることはないから、活性成分を移送するのに、このカプセルを破壊するシステムが必要になる。

前記説明はパリレンの析出に言及している。もちろん、パリレンと同様の特性を有する他のいかなる物質をも使用することができる。

最後に、「液体」１６を案内する円形穴４０又は流路２８等の空洞は、前記したデバイスの具現化に、必要不可欠ではないことに、注意すべきである。インクジェットプリント法又はローカルディスペンス法等の直接描画によって材料を析出させる技術は、パリレンフィルム１８で覆われる予定の「液体」構造を形成するために、使用することができる。この場合には、「液体」１６は、基体２４上に拡散しないように、基体２４で強力にはじかれる必要がある。その他の変形例は、析出される予定の液体を強力にはじく基体を使用することができし、また、エンボス印刷又はインクジェット印刷で「支持」層に局所的に適用されることもできる。この支持層は「液体」１６を強く保持することのできる材料から形成される。したがって、この材料は「液体」１６内に基体を浸漬するのに十分である。支持層で覆われた領域のみが最終的に「液体」１６で覆われる。

図１ａは、選択膜及び犠牲液体を用いた、選択膜の４工程からなる生産方法を示す図である。 図１ｂは、選択膜及び犠牲液体を用いた、選択膜の４工程からなる生産方法を示す図である。 図１ｃは、選択膜及び犠牲液体を用いた、選択膜の４工程からなる生産方法を示す図である。 図１ｄは、選択膜及び犠牲液体を用いた、選択膜の４工程からなる生産方法を示す図である。 図２ａは、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法を、有利な２つの変形例と共に、示す図である。 図２ｂは、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法を、有利な２つの変形例と共に、示す図である。 図２ｃは、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法を、有利な２つの変形例と共に、示す図である。 図２ｄは、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法を、有利な２つの変形例と共に、示す図である。 図２ｅは、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法を、有利な２つの変形例と共に、示す図である。 図２ｆは、犠牲液体を用いた、一連の流路の製造方法を、有利な２つの変形例と共に、示す図である。 図３ａは、この発明に係るマイクロレンズの製造方法を、このタイプのレンズの特に有利な変形例と共に、示す図である。 図３ｂは、この発明に係るマイクロレンズの製造方法を、このタイプのレンズの特に有利な変形例と共に、示す図である。 図３ｃは、この発明に係るマイクロレンズの製造方法を、このタイプのレンズの特に有利な変形例と共に、示す図である。 図４ａは、この発明に係るマイクロレンズのネットワークを製造する簡単な方法を示す図である。 図４ｂは、この発明に係るマイクロレンズのネットワークを製造する簡単な方法を示す図である。 図４ｃは、この発明に係るマイクロレンズのネットワークを製造する簡単な方法を示す図である。 図５は、この発明に係る方法によって製造された導波路における、長手方向の断面を示す図である。 図６は、油圧マイクロアクチュエーターの上面を示す図である。 図７ａは、自己支持型フィルムを製造する、この発明に係る方法を示す図である。 図７ｂは、自己支持型フィルムを製造する、この発明に係る方法を示す図である。 図８ａは、この発明に係るコンタクトレンズの製造方法の一例を示す図である。 図８ｂは、この発明に係るコンタクトレンズの製造方法の一例を示す図である。 図８ｃは、この発明に係るコンタクトレンズの製造方法の一例を示す図である。 図８ｄは、この発明に係るコンタクトレンズの製造方法の一例を示す図である。 図８ｅは、この発明に係るコンタクトレンズの製造方法の一例を示す図である。

Claims (23)

1. 膜デバイスの製造方法であって、
   基体（１０、２４、２６）を準備する工程と、
   前記基体に液体（１６）を供給する工程と、
   前記液体（１６）及び前記液体（１６）を支持する前記基体の少なくとも一部分を、プラスチック材料で構成され低圧堆積法で膜を形成する均一な連続薄層フィルム（１８）によって、覆う工程であって、前記液体（１６）は堆積圧力より低い飽和蒸気圧を有し、かつ前記プラスチック材料に対して化学的に非反応性である、工程と、
   から成ることを特徴とする方法。
2. 前記プラスチック材料は、パリレンとも称されるポリパラキシリレンであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
3. 前記基体（１０、２４、２６）は、前記液体（１６）が満たされる空洞（２８、４０、４５、４８、５０）を有していることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
4. 前記空洞（４５）は、貫通していることを特徴とする請求項３に記載の方法。
5. 前記空洞（２８、４０、４８、５０）は、有底の空洞であることを特徴とする請求項３に記載の方法。
6. 前記液体（１６）は、前記基体（１０、２４、２６）の所望の位置に直接滴下されることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
7. 前記液体（１６）は、インクジェットプリント技術によって、前記基体（１０、２４、２６）上に滴下されることを特徴とする請求項６に記載の方法。
8. 前記液体（１６）は、オイルであることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
9. 前記基体（１０、２４、２６）は、疎油性材料であることを特徴とする請求項８に記載の方法。
10. 前記基体（１０、２４、２６）は、前記オイルを受け入れる構造を形成する疎油性層で部分的に被覆されることを特徴とする請求項６又は９に記載の方法。
11. 前記液体（１６）は、堆積後もその状態が維持されることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
12. 前記液体（１６）は、堆積後に除去されることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
13. 請求項１〜１２のいずれか１項に記載の方法で得られることを特徴とする膜デバイス。
14. 前記基体（２４、２６）は、前記液体（１６）及び前記膜（１８）と共に、光学レンズを形成することを特徴とする請求項１３に記載の膜デバイス。
15. 前記基体（２４）は、前記液体（１６）及び前記膜（１８）と共に、導波路を形成することを特徴とする請求項１３に記載の膜デバイス。
16. 前記基体（２４）は、前記液体（１６）及び前記膜（１８）と共に、アクチュエーターを形成することを特徴とする請求項１３に記載の膜デバイス。
17. 前記基体（２４、２６）は、前記膜（１８）と共に、流体流路を形成することを特徴とする請求項１３に記載の膜デバイス。
18. 液体（１６）を含んだ２つの膜（１８、５２）で形成されてなることを特徴とする請求項１３に記載の膜デバイス。
19. 膜の製造方法であって、
    基体（２４）を準備する工程と、
    前記基体に液体（１６）を供給する工程と、
    前記液体（１６）を、プラスチック材料で構成され低圧堆積法で前記膜を形成する均一な連続薄層フィルム（１８）によって、覆う工程であって、前記液体（１６）は堆積圧力より低い飽和蒸気圧を有し、かつ前記プラスチック材料に対して化学的に非反応性である、工程と、
    前記膜を前記液体から引き離す工程と、
    から成ることを特徴とする方法。
20. 前記プラスチック材料は、パリレンとも称されるポリパラキシリレンであることを特徴とする請求項１９に記載の方法。
21. 前記液体（１６）は、堆積圧力に近接した飽和蒸気圧を有することを特徴とする請求項１９又は２０に記載の方法。
22. 自己支持型フィルム（１８）を構成するように、前記膜が前記液体（１６）から引き離して分離されることを特徴とする請求項１９〜２１のいずれか１項に記載の方法。
23. 前記薄層フィルム（１８）は、異なる物理的特性の２つの表面を有することを特徴とする請求項２１又は２２に記載の方法。

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