JP4886746B2 - 積層型光電変換装置の製造方法 - Google Patents
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Description
は結晶質光電変換ユニットまたは結晶質薄膜太陽電池と称される。
での光吸収量が増加し、その光電変換ユニットで発生する電流値を増大させることができる。すなわち、見かけ上中間反射層よりも光入射側に位置する光電変換ユニットの実効的な膜厚が増加したことになる。例えば、非晶質シリコン光電変換ユニットと結晶質シリコン光電変換ユニットからなるハイブリッド型光電変換装置に中間反射層を挿入した場合、非晶質シリコン層の膜厚を増やすことなく非晶質シリコン光電変換ユニットによって発生する電流を増加させることができる。もしくは、同一の電流値を得るために必要な非晶質シリコン層の膜厚を薄くできることから、非晶質シリコン層の膜厚増加に応じて顕著とな
る光劣化による非晶質シリコン光電変換ユニットの特性低下を押さえることが可能となる。
このようなリーク電流の問題は、図21に示す本出願人による特許文献1に記載された新たに第3の分離溝を設けた構造を採用することにより解決され得るものと考えられる。特許文献1において、集積型薄膜光電変換モジュール101には、上記薄膜を分割する第1〜第3の分離溝121,122,124と接続溝123とが設けられている。
なお、第3の分離溝124は、第1の分離溝121が第3の分離溝124と接続溝123との間に位置するように設けられてもよい。但し、図21に示すように、第3の分離溝を第1の分離溝121と接続溝123との間に設けたほうが、発電に有効な面積を広くすることが容易である。
ところで、積層型光電変換装置の半導体層の材料に非晶質酸化シリコンを使う例が特許文献2に開示されている。この例では、ガラス基板上に、SnO2などの透明電極、非晶質炭化シリコンの第一p型層、非晶質シリコン第一i型層、非晶質酸化シリコンの第一n型層、非晶質炭化シリコンの第二p型層、非晶質シリコンの第二n型層、非晶質シリコンの第二i型層、非晶質シリコンの第二n型層、Agなどの金属電極を形成した構造を有している。通常は第一n型層に非晶質シリコンまたは微結晶シリコンが用いられるが、特許文献2ではバンドギャプの広い非晶質酸化シリコンを用いることによって、光の吸収ロスを低減できると報告している。その結果、第一n型層を透過して第二i型層に到達する光が増加して、短絡電流密度(Jsc)が増加して積層型光電変換装置の特性が改善すると示している。
されているので、第5図に示すように、波長600nmの光に対する屈折率が3前後といえる。その場合、非晶質酸化シリコンと非晶質シリコンの屈折率の差が小さいため、界面での反射効果による電流の増加が期待できないのは明らかである。中間反射層として機能させるためには非晶質酸化シリコンの膜中酸素濃度を増加させて屈折率を減少させる必要があるが、その場合は光導電率が減少してFFが減少するために変換効率が低下してしまう。したがって、特許文献2の構成では非晶質酸化シリコンを中間反射層として用いることはできない。
ところで、SiH4、CO2、H2を含み、CO2/SiH4の流量比を1.5以下に限定してガスを分解することによって、シリコン微結晶相を含む非晶質酸化シリコン膜を作製して非晶質シリコン光電変換装置の窓層に適用する方法が特許文献3に開示されている。特許文献3では、窓層に適用可能な最低限の光導電率10-6S/cmの非晶質酸化シリコンに比べて、同じ光導電率のシリコン微結晶相を含む非晶質酸化シリコンは、吸収係数が小さくなるので、光電変換装置の窓層に適用した場合に光吸収損失が低減されると開示している。しかしながら、窓層以外に光電変換装置への適用例は何ら開示されてなく、積層型光電変換装置の中間反射層に適用する手法については何ら開示されていない。また、シリコン微結晶相を含む非晶質酸化シリコンの屈折率については何ら開示されていない。後述する本発明の重要な効果であるシリコン微結晶相を含む非晶質酸化シリコン膜とシリコン膜の屈折率の差を利用して中間反射層としての応用する基本概念、および構成に関して特許文献3では何ら開示されていない。
本発明の第1の製造方法によると、n型シリコン複合層を用いることによって、膜中酸素濃度を高くして、低い屈折率を実現して界面での高い反射効果を得ることが可能となる。また、n型シリコン複合層は膜中酸素濃度が高いにもかかわらず、シリコン結晶相を含むことによって、高い暗導電率を実現することが可能となる。その結果、シリコン複合層を用いることによって、高い反射効果と、高い暗導電率の両立が可能となり、第一の光電変換ユニットの発電電流が増加して積層型光電変換装置の特性が改善される。
また、基板温度が150℃以上250℃以下、かつCO 2 とSiH 4 のガス流量比(CO 2 /SiH 4 )が2以上10以下のプラズマCVD法により、前記n型シリコン複合層の膜中酸素濃度が40原子%以上60原子%以下となるため、600nmの波長の光に対する屈折率を、1.7以上2.1以下とでき、反射効果を十分得られる。膜中酸素濃度は、40原子%以上55原子%以下とすることが好ましく、屈折率は、1.8以上2.1以下であることが好ましい。
本発明の第2の製造方法によると、シリコン複合層が第一の光電変換ユニットのn型層の一部を兼用することによって、反射効果によって第一の光電変換ユニットの発電電流を増大すると同時に、光吸収損失を低減して第二の光電変換ユニットの発電電流をも増大させることが可能になる。
また、本発明の第1の製造方法と同様に、プラズマCVD法の基板温度およびガス流量比を調整することにより、シリコン複合層の膜中酸素濃度が40原子%以上60原子%以下となるため、600nmの波長の光に対する屈折率を、1.7以上2.1以下とでき、反射効果を十分得られる。
SiH4、CO2、H2、PH 3 を用い、H2/SiH4比が大きいいわゆる微結晶作製条件でかつ、CO2/SiH4比が2〜10程度の範囲を用いてプラズマCVDで作製できることが実験によりわかった。このとき、プラズマの条件は、容量結合型の平行平板電極を用いて、電源周波数10〜100MHz、パワー密度50〜500mW/cm2、圧力50〜1000Pa、基板温度150〜250℃である。CO2/SiH4比を増加させると膜中酸素濃度が単調に増加する。しかし、膜中炭素濃度はCO2/SiH4比を0〜4の範囲で変化させても1原子%以下であり、酸素に比べてほとんど膜に入らないことが実験によりわかった。
しかもシリコン複合層の屈折率はCO2/SiH4ガス比を変えて膜中酸素濃度を調整するだけで容易に制御できるため、屈折率を膜厚方向で周期的に変化させるなど、より精緻な光学設計による光閉じ込め効果の増大も期待できる。
より明らかになった。この理由の一つとして、シリコン複合層が非晶質シリコンおよび結晶質シリコンと同様にシリコンを主体にした半導体薄膜であることが挙げられる。
電型層は光電変換には寄与しない不活性な層であり、導電型層にドープされた不純物によって吸収される光は発電に寄与しない。従って、p型層やn型層の導電型層の膜厚は、十分な拡散電位を生じさせる範囲内で可能な限り薄くすることが好ましい。i型層32、52は光を吸収し光電変換する役割を担うため、組合せる複数の光電変換ユニットは、真性光電変換層のバンドギャップが異なる組合せ、すなわち光の吸収波長領域の異なる材料の組合せであることが好ましく、全体として太陽光の主波長域(400〜1200nm)に吸収を有するものが好ましい。例えば、非晶質シリコン薄膜と非晶質シリコンゲルマニウム薄膜の組合せ、非晶質シリコン薄膜と結晶質シリコン薄膜の組合せ等が挙げられる。
的に明るい所があり、シリコン複合層中に結晶相が含まれていることがわかる。
光電変換装置と、シリコン複合層がない積層型光電変換装置に、ガラス基板から入射した反射スペクトルである。シリコン複合層がある場合は、非晶質光電変換ユニット中で光が往復反射して干渉が起こり、反射率の差が1%以上ある極大値と極小値が波長500nm〜800nmに現れる。これに対してシリコン複合層のない場合は、この波長領域に明確な極大値、極小値が現れない。
比較例1として、図11に示すような積層型光電変換装置を作製した。厚み1.1mm、127mm角のガラス基板1上に、透明電極層2として厚さ800nmのピラミッド状SnO2膜を熱CVD法にて形成した。得られた透明電極層2のシート抵抗は約9Ω/□であった。またC光源で測定したヘイズ率は12%であり、凹凸深さdは約100nmであった。この透明電極層2の上に、プラズマCVDを用いて、厚さ15nmのp型非晶質炭化シリコン層31、厚さ0.3μmのi型非晶質シリコン層32、および厚さ30nmのn型微結晶シリコン層33からなる前方光電変換ユニット3を形成し、続けて厚さ15nmのp型微結晶シリコン層51、厚さ2.5μmのi型結晶質シリコン層52、および厚さ15nmのn型微結晶シリコン層53からなる後方光電変換ユニット5を順次形成した。その後、裏面電極層6として厚さ90nmのAlドープされたZnOと厚さ300nmのAgをスパッタ法にて順次形成した。
比較例2として、図12に示すような積層型光電変換装置を作製した。これは、比較例1のn型微結晶シリコン層33を、厚さ30nmのn型の非晶質酸化シリコン39で置き換えた構造になっている。これは、後方光電変換ユニットが結晶質光電変換ユニットになっていることを除き、先行例2に類似した構造になっている。n型の非晶質酸化シリコン39成膜時のガスの流量はSiH4/CO2/PH3/H2=5/2.5/0.1/100sccmである。電源周波数は13.56MHz、パワー密度20mW/cm2、圧力100Pa、基板温度200℃で成膜した。このとき非晶質酸化シリコン39は、膜中酸素濃度が18原子%、600nmの光に対する屈折率は3.0、ラマン散乱で測定した非晶質シリコン成分のTOモードピークに対する結晶シリコン成分のTOモードピークのピーク強度比は0で結晶相がなく、暗導電率は1.2×10-6S/cmであった。それ以外は、比較例1と同様の作製方法で形成した。
実施例1として、図6に示すような積層型光電変換装置を作製した。比較例1と異なるのは、前方光電変換ユニット3と後方光電変換ユニット5の間に、厚さ30nmのn型シリコン複合層4を設けたことである。それ以外は、比較例1と同様に作製した。
実施例2として、図13に示すような積層型光電変換装置を作製した。実施例1と異な
るのは、前方光電変換ユニット3のn型層に、厚さ30nmのn型シリコン複合層4を用
いて、中間反射層とn型層を兼用したことである。それ以外は、実施例1と同様の作製方法であり、またシリコン複合層4の膜特性も同じものを用いた。
実施例3として、図14に示すような積層型光電変換装置を作製した。実施例1と異なるのは、前方光電変換ユニット3のn型層が、第一n型層である厚さ30nmのn型シリコン複合層34と、第二n型層である厚さ5nmのn型微結晶シリコン層35を積層して形成したことである。それ以外は、実施例1と同様の作製方法であり、また、シリコン複合層の膜特性も同じものを用いた。
実施例4として、図15に示すような積層型光電変換装置を作製した。実施例1と異なるのは、前方光電変換ユニット3のn型層が、第一n型層である厚さ10nmのn型微結晶シリコン層36と、第二n型層である厚さ60nmのn型シリコン複合層37と、第三n型層である厚さ5nmのn型微結晶シリコン層38を積層して形成したことである。それ以外は、実施例1と同様の作製方法であり、また、シリコン複合層の膜特性も同じものを用いた。
図16に、本発明の実施例5として、実施例2の構造の積層型光電変換装置において、シリコン複合層の屈折率を変化させた場合の分光感度電流の相対値を示す。シリコン複合層は、CO2/SiH4の比を1〜15で変化させた以外は、実施例1と同様に作製した。図16の横軸は波長600nmの光に対するシリコン複合層の屈折率、縦軸はシリコン複合層がない比較例1の構造の積層型太陽電池の分光感度電流に対する相対値である。前方光電変換ユニットの分光感度電流は、屈折率の減少にともなって増加し、屈折率が約1.8より小さくなると減少する。屈折率の減少とともに、前方光電変換ユニット側に反射される光が増加して分光感度電流が増加するが、屈折率が約1.8より小さくなるとシリコン複合層の暗導電率の減少によって、シリコン複合層の抵抗および界面の接触抵抗の増加の影響が無視できなくなって電流が減少すると考えられる。
図17に、本発明の実施例6の3段の積層型光電変換装置を示す。図17の光電変換装置はガラス基板1側から2段目の光電変換ユニット5aまでは、i型層の膜厚が異なる以外は、図6の実施例1のガラス基板1から後方光電変換ユニット5までと同じ方法で作製された。1段目の光電変換ユニットのi型層である非晶質シリコンの厚さは100nm、2段目の光電変換ユニットのi型層である結晶質シリコンの厚さは1.2μmである。2段目の光電変換ユニット5aの上に、厚さ30nmの第二のシリコン複合層7、厚さ15nmのp型微結晶シリコン層81、厚さ2.0μmのi型結晶質シリコン層82、および厚さ15nmのn型微結晶シリコン層83からなる3段目の光電変換ユニット8を順次作製した。その後、裏面電極6として厚さ90nmのAlドープされたZnOと厚さ300nmのAgをスパッタ法にて順次形成した。第一のシリコン複合層4aおよび第二のシリコン複合層7は、実施例1のシリコン複合層4と同じ膜特性のものを用いた。
図18に、積層型光電変換装置を含んで構成された本発明の実施例7の集積型薄膜光電変換モジュールを示す。図18の構造は、リーク電流の問題が発生した図20のZnOの中間反射層105を、シリコン複合層107に代えた以外は、図20と同じ構造をしている。各層の膜厚、作製方法は実施例1と同様に作製した。モジュールの大きさは910mm×455mmであり、パターニングによって分割することにより、光電変換セルを100段直列接続した。シリコン複合層107は、実施例1のシリコン複合層4と同じ膜特性のものを用いた。
Claims (8)
- pin接合からなる光電変換ユニットを複数含む積層型光電変換装置の製造方法であって、該積層型光電変換装置は光入射側に近い側から第一の光電変換ユニット、n型シリコン複合層、および第二の光電変換ユニットにより順次構成された部分を少なくとも一つ以上含み、
第一の光電変換ユニットを形成する工程、n型シリコン複合層を形成する工程、および第二の光電変換ユニットを形成する工程を有し、
前記n型シリコン複合層を形成する工程は、基板温度が150℃以上250℃以下、かつCO 2 とSiH 4 のガス流量比(CO 2 /SiH 4 )が2以上10以下のプラズマCVD法により、n型シリコン複合層をシリコンと酸素との非晶質合金母相中に分散したシリコン結晶相を含み、40原子%以上60原子%以下の膜中酸素濃度を含んでいて600nmの波長の光に対して1.7以上2.1以下の屈折率を有するとともに、20nmより大きく130nmより小さい厚さになるように形成することを特徴とする積層型光電変換装置の製造方法。 - n型の微結晶シリコン層を前記n型シリコン複合層に隣接するように形成することを特徴とする請求項1に記載の積層型光電変換装置の製造方法。
- pin接合からなる光電変換ユニットを複数含む積層型光電変換装置の製造方法であって、該積層型光電変換装置は光入射側に近い側から第一の光電変換ユニットと第二の光電変換ユニットとにより順次構成された部分を少なくとも一つ以上含み、前記第一の光電変換ユニットのi型層の光入射側から遠い側にn型層を備え、前記n型層の少なくとも一部がn型シリコン複合層であって、
第一の光電変換ユニットを形成する工程、および第二の光電変換ユニットを形成する工程を有し、かつ第一の光電変換ユニットを形成する工程はn型シリコン複合層を形成する工程を有し、
前記n型シリコン複合層を形成する工程は、基板温度が150℃以上250℃以下、かつCO 2 とSiH 4 のガス流量比(CO 2 /SiH 4 )が2以上10以下のプラズマCVD法により、前記n型シリコン複合層をシリコンと酸素の非晶質合金母相中に分散したシリコン結晶相を含み、40原子%以上60原子%以下の膜中酸素濃度を含んでいて600nmの波長の光に対して1.7以上2.1以下の屈折率を有するとともに、20nmより大きく130nmより小さい厚さになるように形成することを特徴とする積層型光電変換装置の製造方法。 - 前記n型層のうちで前記n型シリコン複合層以外の部分が微結晶シリコン層となるようにn型層を形成することを特徴とする請求項3に記載の積層型光電変換装置の製造方法。
- 前記n型シリコン複合層を形成する工程が、電源周波数10〜100MHzのプラズマ条件を用いることを特徴とする請求項1から4のいずれか1項に記載の積層型光電変換装置の製造方法。
- 前記n型シリコン複合層を形成する工程が、パワー密度50〜500mW/cm 2 のプラズマ条件を用いることを特徴とする請求項1から5のいずれか1項に記載の積層型光電変換装置の製造方法。
- 前記n型シリコン複合層を形成する工程が、圧力50〜1000Paのプラズマ条件を用いることを特徴とする請求項1から6のいずれか1項に記載の積層型光電変換装置の製造方法。
- 前記n型シリコン複合層を形成する工程が、n型シリコン複合層の膜中P濃度が5×10 19 cm -3 以上2×10 22 cm -3 以下になるようにPH 3 ガス流量を調整することを特徴とする請求項1から7のいずれか1項に記載の積層型光電変換装置の製造方法。
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