JP4831405B2 - 揮発性有機化合物の分解除去方法 - Google Patents
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Description
特に、大気汚染防止法の改正および一部施行により揮発性有機化合物の排出基準、環境基準が設定されるとともに、PRTR法の施行により事業所からの排出ガスの行政機関への報告義務が課されており、今後もこのような揮発性有機化合物の処理技術の確立は緊急かつ社会的な問題となっている。
触媒材料としてはこれまでに酸化マンガン(特許文献1)や、酸化マンガンをシリカ、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアなどの担体に担持した材料(非特許文献1)および、二酸化マンガンと炭素、酸化カリウム、などの無機材料を配合した触媒が用いられてきた(特許文献2)。しかしながら、従来の技術では、室温付近において、揮発性有機化合物の中間生成物が触媒表面上に滞留して活性が低下するという問題点があった(非特許文献2)。
ガス中に含まれる揮発性有機化合物を長時間に渡り効率良く完全酸化処理するためにはこれらの欠点は大きな障害である。
すなわち、この出願によれば、以下の発明が提供される。
(1)触媒の存在下で、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチレンオキシド、アセトアルデヒドおよびホルムアルデヒドから選ばれた少なくとも一種の揮発性有機化合物をオゾンにより分解除去する方法において、触媒として、シリカ−アルミナ比(SiO 2 /Al 2 O 3 )が180以上の疎水性ゼオライトを担体とし、これに酸化マンガンを担持して得られる、疎水性ゼオライト−酸化マンガン複合酸化物触媒を用いることを特徴とする揮発性有機化合物の分解除去方法。
(2)疎水性ゼオライト−酸化マンガン複合酸化物が、疎水性ゼオライト100重量部に対してマンガンを5重量部〜10重量部含有するものであることを特徴とする上記(1)に記載の揮発性有機化合物の分解除去方法。
(3)水蒸気共存下でおこなうことを特徴とする上記(1)又は(2)に記載の揮発性有機化合物の分解除去方法。
本発明でいう、疎水性ゼオライトとは、酸処理、水熱処理などにより骨格中のアルミニムを除去したもの、および四塩化ケイ素蒸気処理などによりこれらアルミニウムをケイ素で置換をしたものであり、水蒸気の吸着が抑制されたゼオライトのことを示す。これにより水蒸気共存下においても揮発性有機化合物を細孔内に効率良く吸着量させることができる。
本発明においては、上記疎水性ゼオライトは種々の構造を有するものが用いられるが、対象とする揮発性有機化合物を細孔内に吸着できるものであれば良いが、特にY型、ベータ型構造が望ましい。また、ゼオライトのシリカ-アルミナ比はSiO2/Al2O3=180以上が望ましい。
なお、ゼオライト−酸化マンガン複合触媒であっても、疎水性のゼオライトを担体とせず、シリカ−アルミナ比が20以下の非疎水性ゼオライトを担体としたものは、乾燥ガス中での触媒活性には優れるものの水蒸気共存下ではその触媒活性が完全に失われ、その活性に水蒸気濃度依存性が強く本発明のような作用効果を期待することはできない。
たとえば、粒状もしくはハニカム型に成型した疎水性ゼオライト-酸化マンガン触媒を円筒型のリアクタに入れ、揮発性有機化合物およびオゾンを含むガス気流をリアクタに導入する。オゾンの発生方式は、放電式、発光式から水分解方式まで種々の方法が適用できる。オゾン自体は人体に有害であるが、残留オゾンは触媒量により完全に分解し、分子状酸素に変換される。
所定量の疎水性Y型ゼオライト(ゼオリスト社製 CBV390H: USY)に、酢酸マンガン水溶液を、マンガン担持量5wt%となるよう含浸担持することにより目的とする疎水性ゼオライト-酸化マンガン複合酸化物触媒を調製した。
このようにして得られた触媒を用い、オゾンを酸化剤としたベンゼンの分解反応を固定床流通系により行った。反応システムの概略図を図1に示す。ベンゼンを500 ppm含む窒素ガス、純窒素ガスおよび純酸素ガスを混合して反応ガスを調製し、それぞれのガス流量はサーマルマスフローコントローラーで制御した。オゾンは純酸素を原料として無声放電式のオゾン発生器により合成し、水蒸気の添加は純水中に窒素ガスを吹き込むことにより行った。オゾン濃度はオゾンモニターにより、水蒸気の濃度は鏡面式露点計により測定した。前記触媒をあらかじめ酸素気流中で数時間加熱処理(450℃)し、触媒の前処理を行った。反応ガスの分析は長光路(2.4 m)のガスセルを装填した赤外分光光度計によった。反応条件として、ベンゼン濃度150 ppm、酸素10%、オゾン1500 ppm、ガス流量毎分1L、触媒量0.025 gとした。
炭素収支は97%以上と求められており、ほぼ定量的にベンゼンが二酸化炭素、一酸化炭素に変換することが分かった。一方、水蒸気共存下では微量のギ酸が生成するものの、二酸化炭素、一酸化炭素の炭素収支が95%以上となっている。
また、他の比較例として、シリカーアルミナ比が5.1のY型ゼオライトにマンガンを担持した触媒(マンガン担持量5.6 wt%)を用いた結果を表3に示す。
水蒸気非在の条件ではベンゼンの酸化活性を示し、二酸化炭素、一酸化炭素の炭素収支もほぼ100%と求められており、ギ酸の生成が見られなかったが、水蒸気共存下において殆どベンゼン酸化活性を示さなかった。
Claims (3)
- 触媒の存在下で、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチレンオキシド、アセトアルデヒドおよびホルムアルデヒドから選ばれた少なくとも一種の揮発性有機化合物をオゾンにより分解除去する方法において、触媒として、シリカ-アルミナ比(SiO2/Al2O3)が180以上の疎水性ゼオライトを担体とし、これに酸化マンガンを担持して得られる疎水性ゼオライト−酸化マンガン複合酸化物触媒を用いることを特徴とする揮発性有機化合物の分解除去方法。
- 疎水性ゼオライト−酸化マンガン複合酸化物が、疎水性ゼオライト100重量部に対してマンガンを5重量部〜10重量部含有するものであることを特徴とする請求項1に記載の揮発性有機化合物の分解除去方法。
- 水蒸気共存下でおこなうことを特徴とする請求項1又は2に記載の揮発性有機化合物の分解除去方法。
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