JP4816348B2 - セラミック積層体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、セラミック層と内部電極等の内部回路層とが交互に積層されたセラミック積層体の製造方法に関するものであり、特に数百層にもおよぶ極めて積層枚数が多いセラミック積層体の製造に好適なものである。

セラミック積層体はピエゾスタック素子、積層コンデンサ、ガスセンサ素子等として幅広く利用されており、用途に応じて選択される絶縁材料、圧電材料、誘電材料、固体電解質材料等のセラミック材料からなるセラミック層と導電材料、絶縁材料等からなる内部回路層とが交互に積層された構成をしている。

このようなセラミック積層体の製造方法として、特許文献１には、セラミック層に複数の内部電極層を印刷形成したものを複数枚積層し、加熱圧着した未焼成積層体を作成し、これを個々の積層体小片に切断し、脱脂、焼成した後、更にユニット積層体を形成する方法が開示されている。

この方法は、従来ピエゾスタックの製造において広く実施されており、その工程の概要を図１４に示す。
図１４中Ｓ１〜Ｓ８の工程に示すように、先ず、図略のドクターブレード法等により形成された薄いセラミックグリーンシート１００から、金型等により所定の大きさのシート１０１を切り出し（Ｓ１）、これを取り扱い容易となるよう固定枠２００に貼付けし（Ｓ２）、外観を検査した後（Ｓ３）、これに導電性材料からなる内部電極層２を印刷、乾燥する（Ｓ４）。更に焼失性材料からなるスリット層４を印刷、乾燥し（Ｓ５）、これを複数枚積層し加熱圧着等により積層成形体１７Ｇを形成する（Ｓ６〜Ｓ８）。

積層成形体１７Ｇは、加熱圧着時の加圧軸方向に対して垂直平面方向の形状の変化が大きい。
そこで、図１４中Ｓ９〜Ｓ１３の工程に示すように、圧着後の積層成形体１７Ｇをユニット積層成形体１７０Ｇに切断し（Ｓ９）、セッター８０に並べ図略の脱脂炉等により脱脂し（Ｓ１０）、これを匣鉢９０に収納し、図略の焼成炉等により焼成して、ユニット積層焼成体１７０Ｓを得た（Ｓ１１）後、当該ユニット積層焼成体１７０Ｓの上下２面を研削修正し（Ｓ１２）、更に、外周を側面４面とＣ面４面の計８面に渡って研削修正を施すことによって、八角柱状のユニット積層修正体１７０ＲＳを得ている（Ｓ１３）。

上記ユニット積層成形体１７０Ｇの積層枚数はせいぜい２０層程度であり、数百層のセラミック層の積層が必要となるピエゾスタック１ｂを作る場合、図１４中Ｓ１４〜１９の工程に示すように、ユニット積層修正体１７０ＲＳを洗浄した後（Ｓ１４）、側面電極１３０を印刷（Ｓ１５）、乾燥（Ｓ１６）、焼き付けし（Ｓ１７）、得られたユニット積層体１７０Ｐを接着剤１８０で接着乾燥することを繰り返しながら、所定層となるまで積層し、上端面および下端面にそれぞれ絶縁層６を接着剤１８０で接着してピエゾスタック１ｂが完成する。
このように、従来方法は、図１４中Ｓ２０の検査に至るまでの工程が複雑で、寸法精度要求の厳しい自動車用ピエゾスタックとして使用するためには、積層体圧着形成後および焼成後の寸法修正が不可欠である上、また、加熱圧着による積層方法では圧着力の伝播に限界があるので積層可能な枚数が限られ、積層体を更に接着積層する手間が掛かる。従って、生産コストが大きく、高品質なセラミック積層体を大量に生産することには不適である。

一方、本発明者らは、大量生産に適した方法として、特許文献２、特許文献３等に示す一体的に積層枚数の多いセラミック積層体を形成可能な方法を提案した。
特許文献２には、セラミック積層体をデラミネーション（層間剥離）が生じ難く、一体的に形成する方法として、セラミック用スラリーを用いてセラミック層を形成し、その一部表面に内部電極用スラリーを用いて内部電極層用印刷部を形成し、印刷部未形成部分に略同じ厚みとなるようスペーサ用スラリーを用いてスペーサ用印刷部を形成し、次いで上記内部電極層用印刷部と上記スペーサ用印刷部の表面に接着層用スラリーを積層して接着層印刷部を形成し、これにより未焼ユニットを得て、該未焼ユニットを加圧圧着しながら積層し未焼積層体となし、これをその後焼成してセラミック積層体を製造する方法が開示されている。

また、特許文献３には、セラミック原料からなり、キャリアフィルム上に形成されたグリーンシートの表面に導体ペーストを用いて内部電極層を印刷形成し、当該グリーンシートからトムソン型を用いてシート片を打ち抜き、当該シート片をトムソン型内で積層してシート積層体を形成し、これを焼成してセラミック積層体を得る、打ち抜きと積層と積層体の形成とを同時に行ってセラミック積層体を製造する方法が開示されている。

特許文献２の構成では、セラミック層に内部電極層と略同じ厚みのスペーサ層を積層し、積層体全体が均一な厚みとなり、接着層により接着が確実となる。従って、図１４に示す従来の加熱圧着による方法のように、内部電極層の形成部位と他の部位との厚みに大きな違いが生じず、加圧圧力も小さくできる。
また、特許文献３の方法では、グリーンシートが損傷しにくく、内部欠陥の発生を抑制できる。
特開平４−２５５２７５号公報 特開２００３−１７４２１０号公報 特開２００５−１１９１４６号公報

しかしながら、実際に、特許文献２および特許文献３の方法を組み合わせて図１３に示すように、セラミック層１０に内部電極層２Ａ、２Ｂを印刷形成し、これと略同じ厚みのスペーサ層３Ａ、３Ｂを印刷したユニット層１１Ａ、１１Ｂとし、上記ユニット層１１Ａ、１１Ｂの表面に焼失層４Ａ、４Ｂを印刷形成し、これと略同じ厚みの接着層５Ａｂ、５Ｂｂを印刷形成し、更にこの表面に接着層５ｃを印刷形成し、上記焼失層４Ａ、４Ｂ並びに上記接着層５Ａｂ、５Ｂｂが形成された上記ユニット層１１Ａ、１１Ｂを、上記接着層５ｃを介して繰り返し積層して成るセラミック積層成形体１Ｇｂを形成し、これを脱脂、焼成して図１２に示すピエゾスタック１Ｓｂを作成したところ、次の様な問題が生じた。

図１２に示すように、例えば、積層始めの部分では一層あたりの膜厚差が最大５μｍ程度であっても、積層終わりの部分では最大０.５ｍｍ程度にまで拡大されたり、変形の大きな部分にはセラミック層間のデラミネーションが発生したりするおそれがあった。

これは、スクリーン印刷によって印刷部を形成する場合、不可避的に印刷膜厚に分布を生じ、特に印刷部の中心にくらべ外周端縁近傍の膜厚が厚くなり易く、圧着時に印刷膜厚の分布によって次の層が変形し、これが累積されることによって、セラミック積層体全体が大きく変形してしまうと推察される。

近年、自動車用燃料噴射インジェクタに使用されるピエゾスタックは、非常に厳しい使用環境条件（高温、多湿）での高い絶縁耐久性と信頼性が要求されており、また、厳しいコスト競争に晒されている。
そこで、数百層以上の積層体を形成しても、歪みが生じ難く、簡易で大量生産に好適な製造方法の開発望まれている。

本発明はかかる実情に鑑み、低コストで、寸法精度に優れ、上記デラミネーションや歪み等の欠陥の極めて少ない、より良質なセラミック積層体を一体的に大量生産可能な製造方法の提供を目的とする。

請求項１の発明は、セラミック層の表面に内部回路層を印刷形成した単位ユニット層を、接着層を介して繰り返し積層してなるセラミック積層体の製造方法において、
上記セラミック層となるセラミックグリーンシートの表面に、上記内部回路層を印刷、乾燥し上記単位ユニット層を形成する工程と、得られた上記単位ユニット層の表面に上記接着層を印刷形成する工程と、上記接着層が未乾燥状態のまま、該接着層に他の単位ユニット層を積層し、上記接着層が上記内部回路層に存在する膜厚分布に応じて流動し、分散変形することによって、上記膜厚分布を吸収しながら、上記単位ユニット層同士を接着させてセラミック積層成形体とする工程と、上記セラミック積層成形体を脱脂、焼成して上記セラミック積層体を得る工程とを備え、
上記接着層を、複数の単位接着層に分割して形成し、上記単位接着層間に所定の間隙を設けて印刷形成した接着層集合体で構成し、上記内部回路層の膜厚分布に伴う積層時における上記単位接着層の分散変形量の違いを上記間隙によって吸収する。

請求項１の発明によれば、上記内部回路層に膜厚分布が存在しても、未乾燥状態の上記接着層は粘塑性流体であって、非ビンガム流動を示し、一定降伏値以上の剪断応力により流動容易となるので、上記ユニット層同士を積層したときの極弱い圧力で、上記内部回路層の膜厚の厚い部分から膜厚の薄い部分へ容易に流動し、分散変形するので、上記内部回路層の膜厚分布が吸収される。
このとき、上記接着層集合体の内、上記内部回路層の膜厚の薄い箇所に形成された部分が、上記ユニット層の下面に完全に密着するまで近づくと、上記内部回路層の膜厚の厚い箇所に形成された部分は上記ユニット層の下面に押されながら上記間隙側へ流動し、分散変形しながら上記間隙を埋めていく。
従って、最小限の圧力で上記内部回路層と上記セラミック層の下面とが上記接着層を介して完全に密着した状態にすることができ、上記内部回路層の膜厚分布により上記ユニット層が変形されることなく、極めて平滑なセラミック積層体が得られる。
また、上記接着層自体も印刷形成されるものであるから膜厚分布が存在するが、上記接着層を複数に分割することにより、上記接着層の膜厚分布の幅を狭くすることができる。
更に、上記接着層が上記単位接着層の集合体として形成されているので積層、接着時に巻き込まれた空気を上記単位接着層間間隙から排出しながら接着され、デラミネーションの発生が防止される。
上記ユニット層が上記内部回路層の膜厚分布によって変形されることがなくなり、上記ユニット層を数百層積層しても上記内部回路層の膜厚分布が累積拡大されることがない。
従って、極めて歪みの少ないセラミック積層成形体を形成することができ、これを脱脂、焼成することにより、均質で歪みの極めて少ない一体のセラミック積層体を得ることができる。

請求項２の発明は、上記単位接着層間間隙を５０μｍ以上３００μｍ以下に形成する。

上記単位接着層間間隙を５０μｍよりも狭くすると積層前に上記接着層集合体同士が結合してしまい、上記着層集合体の間隙が消滅する場合があるので本発明の効果が充分発揮されず、また、上記着層集合体間隙を３００μｍより広くすると上記セラミック層を積層したときの上記接着層集合体の分散変形量以上に上記接着層集合体の間隙が広いため、上記接着層集合体の分散変形により埋まらず空隙として残留し、デラミネーションのきっかけとなる場合がある。
従って、請求項２の発明によれば、もっとも効果的に上記内部回路層の膜厚分布が吸収され、より均質なセラミック積層体が得られる。

請求項３の発明は、上記接着層集合体の間隙が三股に分枝するように上記単位接着層を配設する。

請求項３の発明によれば、上記単位接着層が分散変形する過程で上記単位接着層同士の界面を最も小さくできる。従って、上記セラミック層積層後の上記接着層内の欠陥を少なくでき、より均質なセラミック積層体を形成することができる。

請求項４の発明は、上記接着層は、上記セラミック層と同一の組成のセラミック材料と、分散時に粘着力を有する結合材とを不揮発性の分散媒に分散させペースト状になした接着層用ペーストを用いて印刷形成する。

請求項４の発明によれば、上記接着層をセラミック層と同一の組成の材料とすることで焼成後の上記セラミック積層体は完全に一体の焼結体を形成することができる。

請求項５の発明は、上記セラミック層は、セラミック材料と結合材と可塑剤とを分散媒に分散せしめたセラミックスラリーをキャリアフィルム上にシート状に塗工、乾燥することによりセラミックグリーンシートとして形成し、上記セラミックグリーンシートから複数の上記セラミック層を取ることが可能な大きさの大型グリーンシート片を上記キャリアフィルムとともに切り出し、該大型グリーンシート片上に複数の上記内部回路層を印刷形成、乾燥し、各内部回路層の表面に上記接着層を印刷形成した後、
上記接着層が未乾燥のままトムソン型を用いて上記内部回路層および上記接着層の形成された上記大型グリーンシート片から上記単位ユニット層と上記接着層とからなる単位シート小片を打ち抜きつつ上記キャリアフィルムから剥離し、上記トムソン型内に収納し、
該単位シート小片の下面を次の単位シート小片上に形成された上記接着層に接触させることによりこれらの単位シート小片同士を密着せしめ、これを繰り返すことにより上記単位シート小片の打ち抜き、積層、接着を同時に行い上記セラミック層と上記内部回路層とが上記接着層を介して交互に積層されたセラミック成形積層体を形成する。

請求項５の発明によれば、上記単位シート小片の打ち抜き、積層、接着を同時に行うことができる。従って、行程を簡素化する事ができ、上記接着層によって内部回路層の膜厚分布が吸収された良好なセラミック積層体を低コストで製造できる。
また、上記セラミック層をキャリアフィルムにから剥離せずに上記内部回路層および上記接着層の印刷を行うので、上記大型シート片の取り扱いが極めて容易である。
更に、複数の上記単位ユニット層を形成し得る状態の上記大型グリーンシート片を複数枚積層してから単位シート小片に打ち抜くのではなく、上記単位ユニット層の積層と同時に単位シート小片に打ち抜きながら上記セラミック積層成形体を形成していくので寸法精度が極めて良い。

請求項６の発明は、上記セラミック積層体はピエゾスタックであって、上記セラミック層は、ＰＺＴを主成分とする圧電セラミックからなり、上記内部回路層は、内部電極層とスペーサ層とからなり、上記内部電極層は上記セラミック層表面の少なくとも一部を覆うように電極材料と結合材とを分散媒に分散させてなる電極層用ペーストを印刷形成し、
上記スペーサ層は絶縁材料もしくは上記セラミック層と同一の組成のセラミック材料と結合材とを分散媒に分散させてなるスペーサ層用ペーストを上記内部電極層と略同じ厚みで上記セラミック層表面の上記内部電極層の形成されていない部分に印刷形成する。

請求項６の発明によれば、上記内部電極の膜厚分布の影響による歪みが少なく、完全一体となった均質良好なピエゾスタックが得られる。

請求項７の発明は、上記内部回路層が、上記セラミック層の外周縁から内側に控えるように一回り小さく形成した上記内部電極層と、該内部電極層の一部を上記セラミック層の端縁に引き出すように突出する電極引き出し部と、上記内部電極層と上記セラミックス層との間を埋めるスペーサ層とからなり、
結合材もしくはカーボン等の焼失する粒子と結合材とを分散媒に分散させてなり、焼成時に焼失する焼失層用ペーストを、上記電極引き出し部側において上記スペーサ層の一部を覆うように焼失層として印刷形成し、上記焼失層の形成された部分をのぞき、上記内部電極層と上記スペーサ層とを覆う上記接着層を印刷形成する。

スクリーン印刷によって印刷部を形成する場合、不可避的に印刷膜厚に分布を生じ、印刷部の中心に比べ外周端縁近傍の膜厚が厚くなりやすいが、請求項７の発明によれば、複数に分割された上記接着層の単位接着層間の間隙によって膜厚分布を吸収し、膜厚分布の幅を狭くする効果に加えて、上記焼失層が焼成後にスリットとなり、外周端縁近傍の膜厚が厚くなるのを吸収できる上に、ピエゾスタックとして使用したときに応力の分散ができ、より信頼性の高いピエゾスタックを提供できる。

本発明によれば、内部回路層に存在する膜厚分布を接着層によって吸収し、打ち抜き、積層、接着を同時に行うことができるので、均質で一体のセラミック積層体を安定した品質で、かつ低コストで生産できる。

本発明をピエゾスタックの製造に適用した場合の本発明の第１の実施形態について、図１〜４を参照して説明する。
図１に示すように、ピエゾスタックを構成するセラミック積層成形体１Ｇは、セラミック層１０と内部回路層（２Ａ、２Ｂ、３Ａ、３Ｂ）とを有する単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂが、接着層５Ａ、５Ｂを介して繰り返し積層され、上下端に絶縁層６が接着層５、５Aを介して積層された構成となっている。

上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂはセラミック層１０の表面に内部回路層として、内部電極層２Ａ、２Ｂ、スペーサ層３Ａ、３Ｂが印刷され、その表面には更に焼失層４Ａ、４Ｂが印刷形成されている。

上記セラミック層１０は、例えば、ＰＺＴ等の圧電セラミック材料からなり、両側に平端面を有する略小判形（例えば、外径約φ９．５ｍｍ×幅約８ｍｍ×板厚約９０μｍ）に形成されている。
上記内部電極層２Ａ、２Ｂは、例えば、Ａｇ、Ｐｂ等の導電性材料とＰＶＢ（ポリビニルブチラール）等の結合材とを分散媒に分散せしめてペースト状となした内部電極用ペーストを上記セラミック層１０の表面にスクリーン印刷等により印刷、乾燥して形成される。
上記スペーサ層３Ａ、３Ｂは、例えば、上記セラミック層１０と同材質のセラミック材料とＰＶＢ等の結合材とを分散媒に分散せしめてペースト状となしたスペーサ用ペーストを上記セラミック層１０の表面で、上記内部電極層２Ａ、２Ｂの形成されていない部分にスクリーン印刷等により印刷、乾燥して形成される。
上記焼失層４Ａ、４Ｂは、例えば、ＰＶＢ等の結合材のみあるいは結合材とカーボン等の焼成時に焼失する材料とを分散媒に分散せしめてペースト状となしたスペーサ用ペーストを上記内部電極層２Ａ、２Ｂと上記スペーサ層３Ａ、３Ｂとの表面の一部にスクリーン印刷等により印刷、乾燥して形成される。

上記接着層５Ａ、５Ｂは、未乾燥状態であるので、接着剤としての粘着性と粘塑性流体としての流動性とを備えた適度な粘度を備え、上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂ同士を接着する際に、上記接着層５Ａ、５Ｂがその流動性によって、上記内部回路層（２Ａ、２Ｂ、３Ａ、３Ｂ）の膜厚分布に応じて分散変形し、上記内部回路層（２Ａ、２Ｂ、３Ａ、３Ｂ）に存在する膜厚分布を吸収する。

上記接着層５、５Ａ、５Ｂは、例えば上記セラミック層１０と同材質のセラミック材料とＰＶＢ等の結合材とをテレピノール等の不揮発性の分散媒に分散せしめてペースト状となした接着層用ペーストを上記焼失層４Ａ、４Ｂの形成されていない上記内部電極層２Ａ、２Ｂと上記スペーサ層３Ａ、３Ｂとの表面および上記絶縁層６の表面にスクリーン印刷等により印刷形成される。

図２は、本発明の第１の実施形態における上記内部電極層２Ａ、２Ｂ、スペーサ層３Ａ、３Ｂ、焼失層４Ａ、４Ｂおよび上記接着層５Ａ、５Ｂの形状例を示す。
図２（ａ）に示すように、上記内部電極層２Ａ、２Ｂは、外周が上記セラミック層１０の内側に控えるように一回り小さい同心の略小判形（例えば、外径約φ８．１６ｍｍ×膜厚約７μｍ）に形成され、左右いずれか一方側に、上記セラミック層１０の端面に向かって左右交互に電極を引き出すように突出する電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂが設けられる。

図２（ｂ）に示すように、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂは、上記セラミック層１０の上記内部電極層２Ａ、２Ｂの形成されていない表面に上記電極層２Ａ、２Ｂを覆うように、上記電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂの形成される位置と重なる部分３１Ａ、３１Ｂが切り欠かれた略Ｃ字形（例えば、幅約０．６ｍｍ×膜厚約７μｍ）に形成される。

図２（ｃ）に示すように、上記焼失層４Ａ、４Ｂは、上記電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂ側に設けられ、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂの略半周を覆う略Ｃ字形（例えば、幅約０．６ｍｍ×膜厚約８μｍ）に形成される。

図２（ｄ）に示すように、上記接着層５Ａ、５Ｂは、例えば、複数の六角形の小さな単位接着層５０（例えば、六角形２面巾約７００μｍ×膜厚約８μｍ）を５０μｍ以上３００μｍ以下の範囲の単位接着層間間隙５１を設けて等間隔に配設し、上記焼失層４Ａ、４Ｂの形成された部分を除き、上記内部電極層２Ａ、２Ｂと上記スペーサ層３Ａ、３Ｂとを覆う上記単位接着層５０の集合体として形成される。

図３は、上記セラミック層１０の表面に上記内部電極層２Ａ、２Ｂ、スペーサ層３Ａ、３Ｂ、焼失層４Ａ、４Ｂおよび上記接着層５Ａ、５Ｂの形成される過程を（ａ）〜（ｄ）の順を追って断面図で示す。
図３（ａ）に示すように、上記内部電極層２Ａ、２Ｂは印刷面積が比較的広く（例えば、約φ９．５ｍｍの上記セラミック層１０に対して約φ８ｍｍの上記内部電極層２Ａ、２Ｂが形成される）、膜厚分布が生じ易い。特に図３（ａ）中矢印で差し示す外周縁近傍が上記内部電極層２Ａ、２Ｂの中心部に比べて肉厚となる（例えば、最大膜厚約８．１μｍに対して最小膜厚約５．９μｍ）。
図３（ｂ）に示すように、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂは、上記内部電極層２Ａ、２Ｂと略同一の膜厚で、上記内部電極層２Ａ、２Ｂとの界面では上記内部電極層２Ａ、２Ｂの外周縁の一部と重なり合うように形成される。
図３（ｃ）に示すように、上記焼失層４Ａ、４Ｂは上記電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂを覆うように形成される。上記焼失層４Ａ、４Ｂは上記内部電極層２Ａ、２Ｂの膜厚分布に影響され上記内部電極層２Ａ、２Ｂと同様に図３（ｃ）中矢印で示す外周縁近傍の膜厚が肉厚に形成される。

図３（ｄ）に示すように、上記接着層５Ａ、５Ｂは、上記焼失層４Ａ、４Ｂと略同一の膜厚で、上記内部電極２Ａ、２Ｂと上記スペーサ層３Ａ、３Ｂと上記焼失層４Ａ、４Ｂの端縁の一部とを覆うように形成される。
上記接着層５Ａ、５Ｂは上記単位接着層５０の小片に分割されているので、各単位接着層５０の印刷面積が小さく、膜厚分布の幅は比較的狭くなり、上記接着層５Ａ、５Ｂ集合体全体としての膜厚分布の幅も狭くなる。

図４を参照して、本発明の第１の実施形態における効果について説明する。
図４は、本発明の第１の実施形態において、上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂと上記接着層５Ａ、５Ｂと相対的に近づけて密着せしめた時に、上記単位接着層５０と上記セラミック層１０の下面との密着面５２の面積を広げながら、上記単位接着層５０が上記単位接着層間間隙５１側へ分散変形して、内部電極膜２Ａ、２Ｂの膜厚分布を吸収する際に想定される上記接着層５Ａ、５Ｂの変化を（ａ）〜（ｆ）で連続的に表した模式図で、右列は上記単位接着層５０と上記単位接着層間間隙５１の変化を示す断面図で、左列は上記単位接着層５０と上記セラミック層１０との接触面５２の水平面方向の広がりを示す平面図である。

未乾燥状態の上記接着層５Ａ、５Ｂは粘塑性流体であるので、非ビンガム流動を示し、一定降伏値以上の剪断応力により流動容易となる。
従って、上記セラミック層１０の下面が上記接着層５Ａ、５Ｂに接触し、更に距離を縮めていくと、上記セラミック層１０から上記単位接着層５０が垂直方向に圧縮力を受け、圧縮による剪断応力によって上記単位接着層５０の粘度が低下し、上記単位接着層５０は水平方向に分散変形して広がって行く。
この時、上記内部電極層２Ａ、２Ｂの膜厚の高低差に応じて、上記単位接着層５０の広がり方に差が生じる。
しかしながら、上記内部電極層２Ａ、２Ｂの膜厚が厚い部分の形成された上記単位接着層５０が上記単位接着層間間隙５１側へ分散する間に、上記内部電極層２Ａ、２Ｂの薄い部分に形成された上記単位接着層５０と上記セラミック層１０の下面とを密着せしめることができる。
従って、図４（ｆ）に示すように、上記セラミック層１０の下面と上記接着層５Ａ、５Ｂとがほぼ隙間無く密着した状態となる。
この時、上記セラミック層１０の下面と上記接着層５Ａ、５Ｂとが密着した後、静置されると、上記接着層５Ａ、５Ｂはチクソトロピーによって粘性を失い弾性体としての性質を示し、更に時間の経過と共に上記接着層５Ａ、５Ｂ中に含まれる分散媒が上記セラミック層１０または上記内部電極層２Ａ、２Ｂへ拡散すると上記接着層５Ａ、５Ｂは粘塑性を失い、別のセラミック層１０と積層、接着される際には流動変形することがない。
従って、上記接着層５Ａ、５Ｂが形成された上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂを繰り返し積層、接着することにより、上記接着層５Ａ、５Ｂのみが分散変形し、上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂが変形することなく、均質で、平滑性に優れた上記セラミック積層成形体１Ｇを形成することができる。

図５、図６を参照して、本発明を量産に適用した本発明の第２の実施形態について説明する。
図５（ａ）〜（ｄ）は一度に複数の上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂを印刷形成するために用いられる各層の印刷用スクリーンのパターン配置例を示す。
上記印刷用スクリーンは、例えば、ステンレス等の線材を編んだスクリーン（例えば、４００メッシュ、線経φ１２μｍ、開口５０μｍ）を３０ｃｍ角程度の大きさの枠にテンションを張った状態で、スキージ方向に対しバイアスに固定し、印刷の不要な部分は乳剤（例えば、乳剤膜厚５μｍ）によってパターン形成されて固められている。

図５（ａ）に示すように、上記内部電極層用スクリーン３２は、複数の上記内部電極層２Ａ、２Ｂを、スキージ方向に対して上記電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂが同一方向で、かつ上記内部電極層２Ａ、２Ｂの外周円弧の中心軸が直線上に並ぶように揃えて配設し、スキージ方向に対して垂直方向には、上記電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂが左右交互に並び、かつ、上記内部電極層２Ａ、２Ｂの外周円弧の中心軸が直線上に並ぶように揃えてパターン形成される。
図５（ｂ）に示すように、上記スペーサ層用スクリーン３３は、上記内部電極層印刷用スクリーン３２の上記内部電極層２Ａ、２Ｂと中心軸を揃えてパターン形成される。
図５（ｃ）に示すように、上記焼失層用スクリーン３４を、上記内部電極層印刷用スクリーン３２の上記内部電極層２Ａ、２Ｂと中心軸を揃えてパターン形成する。
図５（ｄ）に示すように、上記接着層用スクリーン３５を、上記内部電極層印刷用スクリーン３２と中心軸を揃えてパターン形成する。
上記各層印刷用スクリーン３２、３３、３４、３５のパターン配置は行と列とを入れ替えたものでも良い。

キャリアフィルム１１０上に形成された上記セラミック層１０を構成する大型グリーンシート片１０１に、上記内部電極層用スクリーン３２、上記スペーサ層用スクリーン３３、上記焼失層用スクリーン３４を用いて、上記内部電極層２Ａ、２Ｂ、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂ、上記焼失層４Ａ、４Ｂを印刷形成、乾燥した後、上記接着層用スクリーン３５を用いて上記接着層５Ａ、５Ｂを印刷形成すると、一度に複数の上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂを積層可能な状態にすることができる。
上記各層（２A、２Ｂ、３A、３Ｂ、４A、４Ｂ、５A、５Ｂ）の印刷は、例えば、ギャップ１．０ｍｍ、印圧２００、落とし込み量０．２ｍｍ、スキージ速度５０、スキージ硬度６０〜９０°等の条件で行われる。

図６（ａ）に示すように、予め別途用意した例えば、アルミナ等の絶縁材料からなる上記絶縁層６用シートを断面略小判形の円筒状（例えば、内寸約φ９．５ｍｍ×約８ｍｍ）で、先端にトムソン刃７１が形成されたトムソン型７０を用いて打ち抜き、上記トムソン型７０内に収納しておく。

上記絶縁層６の収納されたトムソン型７０を上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂを構成する上記内部電極層２Ａ、２Ｂ、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂ、上記焼失層４Ａ、４Ｂが整然と配置されて印刷形成された上記大型グリーンシート片１０１および上記接着層５Ａ、５Ｂに相対的に近づけていき、上記絶縁層６の下面と上記接着層５Ａ若しくは５Ｂを接触せしめる。

図６（ｂ）に示すように、更に上記トムソン型７０を上記大型グリーンシート片１０１に相対的に近づけると、上記接着層５Ａを介して、上記絶縁層６と上記単位ユニット層１１Ａとが密着状態となる。
図６（ｃ）に示すように、更に上記トムソン型７０を上記大型グリーンシート片１０１に押し付けると上記トムソン型７０の先端に設けられた上記トムソン刃７１によって上記セラミック層１０が切断され上記単位ユニット層１１Ａと上記接着層５Ａからなる単位シート小片１２Ａが形成される。

図６（ｄ）に示すように、上記トムソン刃７１が上記単位シート小片１２Ａを打ち抜き形成し、上記トムソン刃７１が上記キャリアフィルム１１０に到達すると上記トムソン型７０は上記大型グリーンシート片１０１から相対的に遠ざかり上記絶縁層６と上記単位シート小片１２Ａとが密着状態で上記トムソン型７０内に収納される。

図６（ｄ）に示すように、次いで上記絶縁層６、上記単位シート小片１２Ａが収納された上記トムソン型７０を移動させ、上記単位ユニット層１１Ａの上記電極引き出し部２１Ａとは左右対称の位置に上記電極引き出し部２１Ｂが形成された上記単位ユニット層１１Ｂに形成された上記接着層５Ｂに相対的に近づけていき上記単位ユニット層１１Ａの下面を上記接着層５Ｂに接触せしめ、更に上記トムソン型７０を上記単位ユニット層１１Ｂに相対的に近づけると上記単位ユニット層１１Ａの下面と上記接着層５Ｂとは密着状態となり、更に上記トムソン型７０を上記大型グリーンシート１０１に押し付けると上記トムソン型７０の先端に設けられた上記トムソン刃７１によって上記単位シート小片１２Ｂが打ち抜き形成され、上記トムソン刃７１が上記キャリアフィルム１１０に到達すると上記トムソン型７０は上記大型グリーンシート片１０１から相対的に遠ざかり、上記絶縁層６と上記単位シート小片１２Ａと上記単位シート小片１２Ｂとが密着状態で上記トムソン型７０内に収納される。

これを繰り返すことにより、上記トムソン型７０内には、図６（ｆ）に示すように、上記絶縁層６を先頭に上記単位ユニット層１１Ａと上記単位ユニット層１１Ｂとが上記接着層５Ａ、５Ｂを介して交互に積層される。

所定積層数の打ち抜き積層を繰り返した後に、別に用意した上記絶縁層６用シートの表面に上記接着層５Ａ、５Ｂと同じ上記接着層用ペースト５０を用いて接着層５を形成し、上記単位ユニット層１１Ａ、１１ｂが所定積層数だけ積層、接着、収納された上記トムソン型７０を用いて、上記接着層５の形成された上記絶縁層６用シートを打ち抜くと上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂが交互に積層された積層体と上記絶縁層６とが上記接着層５を介して密着状態で上記トムソン型７０内に収納される。これを上記トムソン型７０から取り出し乾燥すると上記セラミック積層成形体１Ｇが形成される。

複数の上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂを形成し得る状態の上記大型グリーンシート片１０１を複数枚積層してから個片に打ち抜くのではなく、個々の上記単位シート小片１２Ａ、１２Ｂを積層と同時に打ち抜きながら上記セラミック積層成形体１Ｇを形成していくので寸法精度が極めて良い。

また、上記接着層５、５Ａ、５Ｂが上記単位接着層５０の集合体として形成されており、積層、接着時に巻き込まれた空気を上記単位接着層間間隙５１から排出できるので、デラミネーションの発生が防止される。
上記接着層５、Ａ、５Ｂに含まれる結合材の粘着性によって上記単位シート片１２Ａ、１２Ｂ同士が接着されているのに加えて、上記単位シート小片１２Ａ、１２Ｂの側面と上記トムソン型内壁との間に摩擦力が作用するため、上記単位シート小片１２Ａ、１２Ｂを上記キャリアフィルム１１０から剥離する際にデラミネーションを起こすことがない。

本実施形態において、上記トムソン型７０に対して上記大型グリーンシート片１０１を相対的に傾けた状態で上記積層、接着、打ち抜きを行うようにしても良い。
上記トムソン型７０に対して上記大型グリーンシート片１０１を相対的に傾けた状態で、上記トムソン型７０を上記大型グリーンシート片１０１に相対的に近づけていくと、上記絶縁層６および上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂと上記接着層５、５Ａ、５Ｂとが片側から徐々に接着されるので、より効果的に空気の噛み込みを防止することができる上に、上記キャリアフィルム１１０か上記単位シート小片１２Ａ、１２Ｂを剥離する際には片側から徐々に剥離されるのでデラミネーションの発生が更に効果的に防止される。

本発明を適用したセラミック積層体の製造工程の概要について図７に示すフローチャートの順に従って詳述する。
先ず工程Ｐ１では、セラミックグリーシート１００から、複数の上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂを取り出せるよう大型のセラミックシート１０１を上記キャリアフィルム１１０と共に例えば、打ち抜き金型等を用いて切り出す。
上記セラミックグリーンシート１００は次のように形成する。
例えば、ＰＺＴを主成分とするセラミック材料をＰＶＢ（ポリビニルブチラール）等の結合材とＤＢＰ（ジブチルフタレート）等の可塑剤と分散剤等とをトルエン−エタノール等の分散媒に分散せしめ、粘度調整し、スラリー状となし、これをドクターブレード法等によりキャリアフィルム１１０上に薄く塗工し、乾燥して、板厚９０μｍの薄い上記セラミックグリーンシート１００を得る。

次いで、工程Ｐ２では、上記大型グリーンシート片１０１の外観を検査し、問題がなければ、工程Ｐ３へ移動する。
この時、大型グリーンシート片１０１は上記キャリアフィルム１１０から剥離されることなく工程を移動するので取り扱いが容易である。

次いで、工程Ｐ３では、上記大型グリーンシート片１０１の表面に導電性ペースト２０を、上記内部電極用スクリーン３２を用いたスクリーン印刷により、例えば、膜厚７μｍ程度の印刷膜を形成し、乾燥し、上記内部電極層２Ａ、２Ｂを得る。
上記導電性ペースト２０は、例えば、Ａｇ、Ｐｄ等の導電性材料とＰＶＢ等の結合材とを分散媒に分散せしめてペースト状になした。

次いで、工程Ｐ４では、上記内部電極層２Ａ、２Ｂの形成された上記大型グリーンシート片１０１の表面に、スペーサ用ペースト３０を、上記スペーサ用スクリーン３３を用いたスクリーン印刷により上記内部電極層２Ａ、２Ｂと略同じ膜厚の印刷膜を形成し、乾燥し、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂを得る。
上記スペーサ用ペースト３０は、例えば、上記セラミックグリーンシート１００と同じ組成のセラミック材料とＰＢＶＢ等の結合材とを分散媒に分散せしめてペースト状となした。

次いで、工程Ｐ５では、焼失層用ペースト４０を、上記焼失層用スクリーン３４を用いたスクリーン印刷により、上記内部電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂと上記スペーサ層３Ａ、３Ｂの一部の表面を覆う様に、例えば、膜厚８μｍ程度の印刷膜を形成し、乾燥し、上記焼失層４Ａ、４Ｂを得る。
上記焼失層用ペースト４０は、例えば、カーボンとＰＶＢ等の結合材あるいは結合材のみを分散媒に分散せしめてペースト状となした。
上記焼失層４Ａ、４Ｂは必ずしも全層に設ける必要はなく、数層から２０層毎に設けても良い。

次いで、工程Ｐ６では、接着層用ペースト５０を、上記接着層用スクリーン３５を用いたスクリーン印刷により、上記焼失層４Ａ、４Ｂの形成された部分を除き、上記内部電極層２Ａ、２Ｂと上記スペーサ層３Ａ、３Ｂの略全面を覆うように、例えば、膜厚８μｍ程度の印刷膜を形成し、上記接着層５、５Ａ、５Ｂを得る。
上記接着層用ペースト５０は、例えば、上記セラミックグリーンシート１００と同じ組成のセラミック材料とＰＶＢ等の結合材とを、テレピノール等の不揮発性の分散媒に分散せしめてペースト状となした。

次いで、工程Ｐ７では、上述した如く上記トムソン型７０を用いて上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂの打ち抜きと積層を繰り返し、両端に上記絶縁層６が上記接着層５を介して接着され、上記単位ユニット層１１Ａと上記単位ユニット層１１Ｂとが上記接着層５Ａ、５Ｂを介して交互に積層、接着され、これを乾燥することによって上記セラミック積層成形体１Ｇを得る。
上記積層接着工程において、上記接着層５、５Ａ、５Ｂと上記絶縁層６、上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂとが密着状態になると、上記接着層５、５Ａ、５Ｂ中に含まれる上記不揮発性分散媒は、乾燥状態の上記絶縁層６、上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂに浸透、拡散し、上記接着層５、５Ａ、５Ｂの粘塑性を失うので、一旦密着状態になった上記接着層５、５Ａ、５Ｂと上記絶縁層６、上記単位ユニット層１１Ａ、１１Ｂとが離れることは無い。

次いで、工程Ｐ８では、上記セラミック積層成形体１Ｇをセッター８０に並べ、図略の脱脂炉等により脱脂する。

次いで、工程９では、脱脂後のセラミック積層仮焼体１Ｄを匣鉢９０に収納し、蓋９１をして、所定の昇温速度、焼成温度、焼成時間、降温速度、焼成雰囲気の条件下で焼成する。
焼成により上記焼失層４Ａ、４Ｂは焼失し、スリット４Ｓとなり、上記スペーサ層３Ａ、３Ｂ、上記接着層５Ａ、５Ｂは上記セラミック層１１Ａ、１１Ｂと完全一体のセラミック焼結体となり、上記内部電極層２Ａ、２Ｂと上記セラミック層１０とが交互に積層され、上下端部の絶縁層６も同時に焼結された完全一体のセラミック積層焼結体１Ｓとなる。

次いで、工程Ｐ１０〜１２では、上記セラミック積層焼結体１Ｓの上下端面を研削仕上げし、上記電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂの露出した上記セラミック積層焼結体１Ｓの両側端面を研削仕上げし、洗浄、乾燥する。
本実施形態によれば、焼成後の歪み、変形が少なくなるので、従来に比べて、仕上げのための研削時間を大幅に短縮できる。

次いで、工程Ｐ１３〜Ｐ１５では、側面電極１３０を両側の側面に印刷形成し、乾燥し、焼付けする。
次いで、工程Ｐ１６で、検査し、問題が無ければ、極めて精度良く形成された一体のセラミック積層体であるピエゾスタック１Ｐが完成する。

図８（ａ）は、上記接着層５、５Ａ、５Ｂに上記内部電極引き出し部２１Ａ、２１Ｂ付近の絶縁性を強化した絶縁性強化部５１１を形成したパターンを示す平面図で、（ｂ）〜（ｄ）は別の接着層のパターン例を示す平面図である。
図８（ｂ）は、上記単位接着層５０を長方形状に形成した例を示し、図８（ｃ）は、上記単位接着層５０を三角形状に形成した例を示す。図８（ｂ）、（ｃ）いずれの場合も、上記絶縁性強化部５１１を形成してもよい。
図８（ｄ）は上記接着層５、５Ａ、５Ｂを複数の帯状に形成した例を示す。
図８（ａ）〜（ｄ）に示したいずれの形状でも本発明の効果が発揮される。

ここで、従来のセラミック積層成形体の製造方法における、スクリーン印刷による上記内部電極２Ａ、２Ｂを印刷する際に発生する膜厚分布について詳述する。
図９（ａ）に示すように、スクリーン印刷においては、上記電極用スクリーン３２を図略の枠に固定し、該枠内に上記内部電極用ペースト２０を流し込み、ゴム等からなるスキージ２５を上記電極用スクリーン３２に上面を押し付けながら移動させると、上記内部電極用ペースト２０が上記内部電極用スクリーン３２の編目を通過し、被印刷物である上記大型グリーンシート片１０１の表面に押し出されるとともに上記スキージ２５によって上記内部電極用スクリーン３２上の余分な上記電極用ペースト２０が掻き取られる。

また、上記内部電極用スクリーン３２は上記大型グリーンシート片１０１と例えば１ｍｍ程度のギャップを設けて固定されており、上記スキージ２５によって上記内部電極用ペースト２０が押し出された後は、上記スキージ２５の移動に追従して上記電極用スクリーン３２が上記大型グリーンシート片１０１から離れていく。
この時、上記電極用スクリーン３２と上記大型グリーンシート片１０１との間で上記内部電極用ペースト２０を奪い合い、上記電極用スクリーン３２のテンションにより上記内部電極用ペースト２０が引きちぎられることにより上記内部電極用ペースト２０が上記大型グリーンシート片１０１に転写される。

図９（ａ）中Ａ部を上面方向から見た様子を拡大して表した図９（ｂ）に示すように、上記電極用スクリーン３２は、線経Ｄ（例えば１２μｍ）のステンレス線等をスキージ方向に対してバイアスに編んだ編目状のスクリーンメッシュ２３からなり、上記編目の開口径Ｏ（例えば、約５０μm）は上記線経Ｄおよび１インチ当たりの編目の数（例えば、４００メッシュ）によって決まり、上記開口径ＯＰ（μｍ）＝２５４００／メッシュ数−線経Ｄ（μｍ）で設定され、印刷に不要な部分は上記電極用スクリーン３２の下面側から膜厚ｔ（例えば、５μｍ）の乳剤２４で固められている。

図９（ａ）中Ｂ−Ｂにおける反スキージ方向から見た断面を表す図９（ｃ）に示すように、上記電極用ペースト２０は上記乳剤２４によってマスキングされ、上記乳剤２４の形成されていない部分から押し出された上記電極用ペースト２０が上記大型グリーンシート片１０１の表面に転写される。
理論的には印刷膜厚は、使用される上記内部電極用ペースト２０の粘度、上記スキージ２５の硬度並びに押し付け圧（印圧）、および、上記スクリーンメッシュ２３の縦糸と横糸が交差した紗部２３０の厚みと上記乳剤２４の乳剤厚ｔとによって上記スクリーンメッシュ２３の下に形成される空隙の厚みとを合わせた総厚Ｔ（Ｔ≒２Ｄ＋ｔ）と上記開口径Ｏの２乗との積を上記開口径Ｏと上記線経Ｄとの和の２乗で除した透過容積Ｖｔｈ（Ｖｔｈ＝（ＯＰ＾２×Ｔ）／（ＯＰ＋Ｄ）＾２）によって決まると考えられている。

ところが、図９（ｃ）中Ｃ部の断面を拡大した図９（ｄ）に示すように、上記スキージ２５を押し付けたとき、上記スクリーンメッシュ２３の上記乳剤２４の形成されていない部分は、上記スキージ２５の押し付け圧力よって僅かながら撓む。
このため、上記総厚Ｔは、上記内部電極層２の外周縁が最も厚く、上記内部電極層２の中心部に向かって薄くなっている。

また、上記内部電極用ペースト２０が上記内部電極用スクリーン３２によって引きちぎられた直後の上記内部電極層２の断面を模式的に表した図１０（ｅ）に示すように、上記内部電極層２の表面には、上記紗部２３０の部分が上記内部電極層２から離れるときに上記内部電極用ペースト２０が多く奪われるので、メッシュ痕が残る。
上記メッシュ痕は、印刷後の雰囲気調整下で静置するレベリングによって、上記内部電極層２の表面に、表面積を小さくする方向に表面張力が働き、徐々に小さくなっていくが、完全には無くならず１〜２μm程度の膜厚分布として残る。

さらに、上記内部電極層２中に含まれる上記分散媒が、上記内部電極層２の上記大型グリーンシート片１０１の表面へ浸透拡散して行くので、上記内部電極層２は上記大型グリーンシート片１０１表面に固定され、上記内部電極層２表面のみが広がろうとするので、上記内部電極層２の外周縁近傍は、より膜厚が厚くなる方向への力が作用する。

従って、実際の上記内部電極層２には、微視的には、１〜２μm程度の細かな膜厚分布が存在し、全体的には中心部が薄くなり、外周縁近傍が厚く成った２〜３μｍの膜厚分布が存在する。

内部電極層およびスペーサ層を印刷形成したときの膜厚分布を非接触式のレーザ変位形にて測定した結果を図１０に示す。
図１０（ａ）に示すように、印刷時のスキージ方向に対して平行方向に膜厚分布を測定した結果、上記内部電極層２の外周縁近傍が最も厚く最大値は８．１０１μｍで、最小値は５．９１０μｍで、上記内部電極層２のスキージ方向の膜厚差は最大で４．７８１μｍであった。図１０（ｂ）に示すように印刷時のスキージ方向に対して垂直方向に膜厚分布を測定した結果も同様に上記内部電極層２の外周縁が最も厚く、中心部に近い位置が最も薄い傾向があった。

従来のセラミック積層体一体形成方法により、上記内部電極層２に積層して、上記スペーサ層３、上記焼失層４、上記焼失層４を除き上記内部電極層２と上記スペーサ層３とを覆う接着層５ｂ、上記焼失層４と上記接着層５ｂとの全体を覆う接着層５ｃを形成し、各印刷層の膜厚分布の測定結果を図１１に示す。
図１１（ａ）は上記内部電極層２およびスペーサ層３の膜厚分布を示し、図１１（ｂ）は上記焼失層４および上記接着層５ｂの膜厚分布を示し、（ｃ）は全面に形成された上記接着層５ｃの膜厚分布を示し、図１１（ｄ）は上記測定結果をもとに作成した各層の印刷形成された断面を示す模式図である。

図１１（ａ）〜（ｃ）に示したように、上記内部電極層２の膜厚分布に上記スペーサ層３、上記焼失層４、上記接着層５ｂ、５ｃの膜厚分布が累積され、印刷を重ねるごとに印刷層全体としての膜厚分布が広くなって行く。
従来の圧着による積層方法では、図１２に示したように、上記膜厚分布によって、圧着時に上記セラミック層１０が変形し、これが累積されることによりセラミック積層体全体としては歪みの大きいものとなってしまう。

当然のことながら、本発明は上記実施形態に限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で各種変更が可能であることは言うまでもない。
例えば、本発明の実施形態において、内部電極層はスペーサ層よりも先に形成した場合について説明したが、スペーサ層を先に形成し次いで内部電極層を形成しても良い。
また、内部電極層、スペーサ層、焼失層等はスクリーン印刷により形成した場合について説明したが、例えば、転写等により形成されるものでも良い。

更に、本発明の実施形態において、内部回路層は内部電極層とスペーサ層とからなる単純な構成のものについて説明したが、Ｌ、Ｃ、Ｒ回路等からなる複雑な回路構成のものであっても、層間の接着に分散流動容易な接着層を用いる本発明は適宜採用し得るものである。

加えて、本発明は積層枚数の極めて多いセラミック積層体の製造に特に好適であるので、実施形態はピエゾスタックの製造に適用した場合について説明したが、本発明は積層枚数の極めて多いセラミック積層体の製造に限定するものではなく、積層コンデンサ素子、ＳＡＷフィルタ素子、ＭＬＣＣ基板、ＬＴＣＣ基板、ガスセンサ素子等様々なセラミック積層体の製造に適宜採用し得るものである。

本発明の第１の実施形態によって形成したセラミック積層成形体の構成を示す斜視図である。 （ａ）は、本発明の第１の実施形態における内部電極層のパターン形状の詳細を示す平面図で、（ｂ）は、本発明の第１の実施形態におけるスペーサ層のパターン形状の詳細を示す平面図で、（ｃ）は、本発明の第１の実施形態における焼失層のパターン形状の詳細を示す平面図で、（ｄ）は、本発明の第１の実施形態における接着層のパターン形状の詳細を示す平面図である。 （ａ）は、内部電極印刷後のセラミック層の断面図で、（ｂ）はスペーサ層印刷後のセラミック層の断面図で、（ｃ）は、焼失層印刷後のセラミック層の断面図で、（ｄ）は、接着層印刷後のセラミック層の断面図である。 本発明の第１の実施形態において、接着層が流動分散し、内部電極膜厚分布を吸収する際の、接着層の平面方向の形状変化を（ａ）〜（ｅ）で連続的に表した平面図である。 本発明の第２の実施形態における印刷用スクリーンの例を示す平面図で（ａ）は、内部電極層形成用スクリーンを示し、（ｂ）はスペーサ層形成用スクリーンを示し、（ｃ）は、焼失層形成用スクリーンを示し、（ｄ）は、接着層形成用スクリーンを示す。 本発明の第１の実施形態における積層、接着、打ち抜き一体成形工程の概要を（ａ）〜（ｆ）で連続的に示す要部断面図である。 本発明の第１の実施形態におけるセラミック積層体の製造工程全体の概要を示すフローチャートおよび工程要部斜視図である。 （ａ）は、本発明の第２の実施形態における接着層に内部電極端子付近の絶縁性を強化した絶縁性強化部５１１を形成したパターンを示す平面図で、（ｂ）〜（ｄ）は別の実施形態における接着層のパターン例を示す平面図である。 （ａ）はスクリーン印刷の印刷原理を示す要部断面図であり、（ｂ）は、印刷用スクリーンの詳細を示す図９（ａ）中Ａ部拡大平面図で、（ｃ）は、図９（ａ）中Ｂ−Ｂ断面から見た要部断面図であり、（ｄ）は、図９（ｃ）中Ｃ部の拡大断面図で、（ｅ）は、印刷用ペーストが印刷用スクリーンによって引きちぎられた直後の印刷膜の断面を表した断面模式図である。 内部電極層およびスペーサ層を印刷形成したときの膜厚分布を示すグラフであり、（ａ）は印刷時のスキージ方向に対して平行方向に測定した膜厚分布を示し、（ｂ）は印刷時のスキージ方向に対して垂直方向に測定した膜厚分布を示す。 従来のセラミック積層体一体形成方法で形成したときの各印刷層の膜厚分布を示すグラフで、（ａ）は内部電極層およびスペーサ層の膜厚分布を示し、（ｂ）は焼失層および接合層の膜厚分布を示し、（ｃ）は全面に形成された接合層の膜厚分布を示し、（ｄ）は各層の印刷形成された断面図である。 従来のセラミック積層体一体成形方法における問題点を示すセラミック積層体の一部拡大断面図である。 従来のセラミック積層体一体形成方法におけるセラミック積層成形体の構成を示す斜視図である。 従来のユニット接着積層方法におけるセラミック積層体製造工程全体の概要を示すフローチャートおよび工程要部斜視図である。

符号の説明

１Ｇ セラミック積層成形体
１０ セラミック層
１１Ａ、１１Ｂ 単位ユニット層
２Ａ、２Ｂ 内部電極層
２１Ａ、２１Ｂ 内部電極引き出し部
３Ａ、３Ｂ スペーサ層
３１Ａ、３１Ｂ スペーサ層切り欠き部
４Ａ、４Ｂ 焼失層
５、５Ａ、５Ｂ 接着層集合体
５０ 接着層単体
５１ 接着層間隙
６ 絶縁層

Claims (7)

1. セラミック層の表面に内部回路層を印刷形成した単位ユニット層を、接着層を介して繰り返し積層してなるセラミック積層体の製造方法において、
   上記セラミック層となるセラミックグリーンシートの表面に、上記内部回路層を印刷、乾燥し上記単位ユニット層を形成する工程と、得られた上記単位ユニット層の表面に上記接着層を印刷形成する工程と、上記接着層が未乾燥状態のまま、該接着層に他の単位ユニット層を積層し、上記接着層が上記内部回路層に存在する膜厚分布に応じて流動し、分散変形することによって、上記膜厚分布を吸収しながら、上記単位ユニット層同士を接着させてセラミック積層成形体とする工程と、上記セラミック積層成形体を脱脂、焼成して上記セラミック積層体を得る工程とを備え、
   上記接着層を、複数の単位接着層に分割して形成し、上記単位接着層間に所定の間隙を設けて印刷形成した接着層集合体で構成し、上記内部回路層の膜厚分布に伴う積層時における上記単位接着層の分散変形量の違いを上記間隙によって吸収することを特徴とするセラミック積層体の製造方法。
2. 上記単位接着層間間隙を５０μｍ以上３００μｍ以下に形成する請求項１に記載のセラミック積層体の製造方法。
3. 上記単位接着層間間隙が三股に分枝するように上記単位接着層を配設する請求項１または２に記載のセラミック積層体の製造方法。
4. 上記接着層は、上記セラミック層と同一の組成のセラミック材料と、分散時に粘着力を有する結合材とを不揮発性の分散媒に分散させペースト状になした接着層用ペーストを用いて印刷形成する請求項1ないし３のいずれか１項に記載のセラミック積層体の製造方法。
5. 上記セラミック層は、セラミック材料と結合材と可塑剤とを分散媒に分散せしめたセラミックスラリーをキャリアフィルム上にシート状に塗工、乾燥することによりセラミックグリーンシートとして形成し、上記セラミックグリーンシートから複数の上記セラミック層を取ることが可能な大きさの大型グリーンシート片を上記キャリアフィルムとともに切り出し、該大型グリーンシート片上に複数の上記内部回路層を印刷形成、乾燥し、各内部回路層の表面に上記接着層を印刷形成した後、
   上記接着層が未乾燥のままトムソン型を用いて上記内部回路層および上記接着層の形成された上記大型グリーンシート片から上記単位ユニット層と上記接着層とからなる単位シート小片を打ち抜きつつ上記キャリアフィルムから剥離し、上記トムソン型内に収納し、
   該単位シート小片の下面を次の単位シート小片上に形成された上記接着層に接触させることによりこれらの単位シート小片同士を密着せしめ、これを繰り返すことにより上記単位シート小片の打ち抜き、積層、接着を同時に行い上記セラミック層と上記内部回路層とが上記接着層を介して交互に積層されたセラミック成形積層体を形成する請求項１ないし４のいずれか１項に記載のセラミック積層体の製造方法。
6. 上記セラミック積層体はピエゾスタックであって、上記セラミック層は、ＰＺＴを主成分とする圧電セラミックからなり、上記内部回路層は、内部電極層とスペーサ層とからなり、上記内部電極層は上記セラミック層表面の少なくとも一部を覆うように電極材料と結合材とを分散媒に分散させてなる電極層用ペーストを印刷形成し、
   上記スペーサ層は絶縁材料もしくは上記セラミック層と同一の組成のセラミック材料と結合材とを分散媒に分散させてなるスペーサ層用ペーストを上記内部電極層と略同じ厚みで上記セラミック層表面の上記内部電極層の形成されていない部分に印刷形成する請求項１ないし５のいずれか１項に記載のセラミック積層体の製造方法。
7. 上記内部回路層が、上記セラミック層の外周縁から内側に控えるように一回り小さく形成した上記内部電極層と、該内部電極層の一部を上記セラミック層の端縁に引き出すように突出する電極引き出し部と、上記内部電極層と上記セラミックス層との間を埋めるスペーサ層とからなり、
   結合材もしくは焼失する粒子と結合材とを分散媒に分散させてなり、焼成時に焼失する焼失層用ペーストを、上記電極引き出し部側において上記スペーサ層の一部を覆うように焼失層として印刷形成し、上記焼失層の形成された部分をのぞき、上記内部電極層と上記スペーサ層とを覆うように上記接着層を印刷形成する請求項１ないし６のいずれか１項に記載のセラミック積層体の製造方法。