JP4777206B2 - フレキシブル銅張積層板の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明の銅張積層板は、銅箔とポリイミド樹脂層とから構成される。銅箔はポリイミド樹脂層の片面のみに設けられていても、両面に設けられてもよい。銅箔の上にポリイミド樹脂層を積層する方法は、特に限定されない。例えば、銅箔の上にポリイミド前駆体樹脂溶液を塗布する方法(以下、キャスト法という)でポリイミド樹脂からなる絶縁層を形成してもよいし、銅箔とポリイミド樹脂フィルムを加圧下で熱圧着する方法(以下、ラミネート法という)でポリイミド樹脂からなる絶縁層を形成してもよい。なお、それぞれの方法については後述するが、共通する部分は同時に説明する。
銅箔表面に物理研磨を施した後、さらに酸性の腐食液を用いてエッチングし、これを(株)キーエンス社製の超深度形状測定顕微鏡VK8500により2000倍の倍率で観察し、切断法によるASTM粒度測定(ASTM E112)に準拠した方法を用いて、平均の結晶粒径を求めた。
以下に示したIPC試験法及びMIT試験法により評価を行った。屈曲試験サンプルは、銅張積層板を各屈曲試験用に回路加工して、回路が形成された面に12μm厚のポリイミドフィルムに15μmのエポキシ系接着剤層が設けられた市販のカバー材を回路形成面と接着剤層とが向かい合わさるようにし、40kgf/cm2の圧力、160℃、60分間の条件で高温真空プレス機を用いて熱圧着させて得た。以下、試験片と呼ぶ。
(株)東洋精機製作所製のMIT屈曲試験装置により、MIT屈曲試験を行った。下記条件下で屈曲を繰り返し、試験片が断線するまでの回数を屈曲回数として求めた。
試験片幅:9mm、試験片長さ:90mm、回路幅/絶縁幅=150μm/200μm、試験片採取方向:試験片の長さが機械方向と平行になるように採取、屈曲半径r2=0.8mm、振動ストローク=20mm、振動速度:1500回/分、おもりの重さ=250g、折り曲げ角度=90±2°の条件で試験を行った。
粘弾性アナライザー(レオメトリックサイエンスエフィー株式会社製RSA−II)にて、合成例から得られたポリイミドフィルムを10mm幅のサンプルとして用い、1Hzの振動を与えながら、室温から400℃まで10℃/分の速度で昇温した際の動的粘弾性を測定し、ガラス転移温度(損失正接(Tanδ)の極大値)及び350℃での貯蔵弾性率を求めた。
サーモメカニカルアナライザー(セイコーインスツルメンツ社製)にて、合成例で得られたポリイミドフィルムを250℃まで昇温し、更にその温度で10分保持した後、5℃/分の速度で冷却し、240℃から100℃までのポリイミドフィルムの寸法変化から平均の熱線膨張係数を求めた。
反応容器に、N,N-ジメチルアセトアミドを入れる。この反応容器に4,4'-ジアミノ-2'-メトキシベンズアニリド(MABA)を容器中で撹拌しながら溶解させた。次に無水ピロメリット酸(PMDA) 及び4,4'-ジアミノジフェニルエーテル(DAPE)を加えた。モノマーの投入総量が15wt%で、各ジアミンのモル比率は、MABA:DAPE、60:40で、ジアミンと酸無水物のモル比は1.0となるよう投入した。その後、3時間撹拌を続けて重合反応を行い、粘稠なポリイミド前駆体樹脂液aを得た。本合成例によって得られたポリイミド前駆体樹脂液aを、ポリイミド樹脂フィルムとし、その熱線膨張係数を測定したところ、15ppm/Kであった。
反応容器に、N,N-ジメチルアセトアミドを入れる。この反応容器に2,2'ビス[4-(4-アミノフェノキシ)フェニル]プロパン(BAPP)及び4,4'-ビス(4-アミノフェノキシ)ビフェニル(BAPB)を容器中で撹拌しながら溶解させた。次にPMDAを加えた。モノマーの投入総量が15wt%で、各ジアミンのモル比率は、BAPP:BAPB、70:30で、ジアミンと酸無水物のモル比は1.0となるよう投入した。その後、3時間撹拌を続け続けて重合反応を行い、粘稠なポリイミド前駆体樹脂液bを得た。本合成例によって得られたポリイミド前駆体樹脂液bをイミド化してガラス転移温度及び貯蔵弾性率を測定したところ、それぞれ343℃、0.3GPaであった。
銅箔上に合成例2で得られたポリイミド前駆体樹脂液bを硬化後の厚みが約2μmとなるように均一に塗布したのち、130℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。次に、その上に積層するように合成例1で調整したポリイミド前駆体樹脂aを硬化後の厚みが約35μmとなるように均一に塗布し、135℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。さらにこのポリイミド前駆体樹脂層上にポリイミド前駆体樹脂液bを硬化後の厚みが約3μmとなるように均一に塗布し、130℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。引き続き、130℃から380℃まで10分かけて段階的に昇温された熱処理工程を経由させ、ポリイミド樹脂層の厚み40μmの銅張積層板を得た。
銅箔1(電解銅箔、厚み8μm、SIMSによる炭素ピーク0.29)を準備した。この銅箔上に合成例2で得られたポリイミド前駆体樹脂液bを硬化後の厚みが約2μmとなるように均一に塗布したのち、130℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。次に、その上に積層するように合成例1で調製したポリイミド前駆体樹脂aを硬化後の厚みが約35μmとなるように均一に塗布し、135℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。さらにこのポリイミド前駆体樹脂層上にポリイミド前駆体樹脂液bを硬化後の厚みが約3μmとなるように均一に塗布し、130℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。
銅箔2(電解銅箔、厚み8μm、SIMSによる炭素ピーク0.12)を準備した。この銅箔を用いて、実施例1と同様にして、ポリイミド樹脂層の厚み40μmの銅張積層板Bを得た。なお、得られた銅張積層板Bの銅箔の平均結晶粒径は、3.3μmであった。
銅箔3(三井金属鉱山(株)製NA-VLP、厚み8μm、SIMSによる炭素ピーク8.25)を準備した。この銅箔を用いて、実施例1と同様にして、ポリイミド樹脂層の厚み40μmの銅張積層板Cを得た。なお、得られた銅張積層板Cの銅箔の平均結晶粒径は、1.3μmであった。
銅箔1を準備し、この銅箔を用いて、実施例1と同様にして、積層体1を得た。この積層体1を、その後130℃から250℃まで10分かけて段階的に昇温された熱処理工程を経由させ、ポリイミド樹脂層の厚み40μmの銅張積層板Dを得た。この際、最高加熱温度は250℃であり、この温度で6分の熱処理を行った。なお、得られた銅張積層板Dの銅箔の平均結晶粒径は、2.2μmであった。
銅箔4(電解銅箔、厚み8μm、SIMSによる炭素ピーク4.33)を準備した。この銅箔を用いて、実施例1と同様にして、ポリイミド樹脂層の厚み40μmの銅張積層板Eを得た。なお、得られた銅張積層板Eの銅箔の平均結晶粒径は、3.0μmであった。
Claims (6)
- 銅箔の一方の面にポリイミド樹脂層が形成された銅張積層板の製造方法において、銅箔として、二次イオン質量分析(SIMS)で成分測定した場合、銅ピーク強度50.0に対して炭素ピーク強度が4.0以下である電解銅箔を使用し、該銅箔の一方の面にポリイミド前駆体樹脂溶液を塗布し、続く熱処理工程で乾燥及び硬化を行い、前記熱処理工程において、300〜390℃の温度範囲で3〜30分保持して結晶粒径の平均値を3〜7μmの範囲内にすることを特徴とするフレキシブル銅張積層板の製造方法。
- 銅箔の一方の面にポリイミド前駆体樹脂溶液を塗布・乾燥して、350℃における貯蔵弾性率が0.1GPa〜3GPa、ガラス転移温度が300〜400℃の高弾性樹脂層(A)となる層を形成し、該樹脂層(A)となる層面に他のポリイミド前駆体樹脂溶液を塗布・乾燥して線熱膨張係数が10ppm/K〜20ppm/Kの低熱膨張性樹脂層(B)となる層を形成した後、硬化を行うことを特徴とする請求項1記載のフレキシブル銅張積層板の製造方法。
- 銅箔の一方の面にポリイミド樹脂層が形成された銅張積層板の製造方法において、銅箔として、二次イオン質量分析(SIMS)で成分測定した場合、銅ピーク強度50.0に対して炭素ピーク強度が4.0以下である電解銅箔を使用し、該銅箔にポリイミド樹脂フィルム又はポリイミド樹脂層を重ね合わせ、加圧下で熱圧着する熱処理工程において圧着を行い、前記熱処理工程において、290〜360℃の温度範囲で3〜40分保持して結晶粒径の平均値を3〜7μmの範囲内にすることを特徴とするフレキシブル銅張積層板の製造方法。
- 銅箔に重ね合わせるポリイミド樹脂フィルム又はポリイミド樹脂層が、線熱膨張係数が10ppm/K〜20ppm/Kの低熱膨張性樹脂層(B)となるポリイミド前駆体樹脂層面に、ポリイミド前駆体樹脂溶液を塗布・乾燥後、加熱による硬化を行い、350℃における貯蔵弾性率が0.1GPa〜3GPa、ガラス転移温度が300〜400℃の高弾性樹脂層(A)となる層を形成してなるものであり、該高弾性樹脂層(A)面を重ね合わせ、加圧下で熱圧着する熱処理工程において圧着を行うことを特徴とする請求項3記載のフレキシブル銅張積層板の製造方法。
- 請求項1〜4のいずれかに記載のフレキシブル銅張積層板の製造方法で得られたことを特徴とするフレキシブル銅張積層板。
- 請求項5に記載のフレキシブル銅張積層板をCOF用フレキシブル配線板に加工し、それにICチップをCOF法によって実装したことを特徴とするICチップを実装してなるフレキシブル配線板。
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