JP4774120B2 - 放射性硝酸塩廃液処理装置及び方法 - Google Patents

Description

本発明は、排水中に含まれる硝酸を除去することが可能な放射性硝酸塩廃液処理装置及び方法に関する。

再処理工場などの原子力施設から発生する硝酸塩廃液は高濃度（塩濃度が１％以上）であると共に、放射性であるため、そのままでは放流できず、最終的にはセメント固化体などに成型して埋設処分することになっている。

近年、セメント固化体が硝酸塩を含有する場合、この硝酸塩が漏水し、周辺の地下水、土壌環境を汚染することが懸念され、硝酸塩を分解することが検討されている。

硝酸塩を処理する方法として、電気還元法、化学還元法、生物還元法などがあるが、電気還元法では、重金属による阻害、アンモニアの発生等の問題を有している。
また、化学還元法では、発熱反応、アンモニアの発生等の問題を有している。

一方、生物還元法では、常温常圧で処理ができると共に、アンモニアの発生もないため、生物処理により硝酸塩を処理する方法が検討されている（特許文献１）。しかし、特許文献１の方法では使用する炭素源が１種類であるために、硝酸還元処理に伴って発生する余剰汚泥量が増え、２次廃棄物処分費が増大するという課題を有している。

図１１は、従来の生物を利用した放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。
図１１に示すように、従来の放射性硝酸塩廃液処理装置１００は、図示しない原子力施設から発生する硝酸塩廃液１０１中の硝酸を窒素ガスに還元処理する脱窒槽１０２と、脱窒された脱窒液１０３を活性汚泥と曝気混合する再曝気槽１０４と、該再曝気槽１０４から排出された脱窒処理液である再曝気液１０５を沈澱した汚泥１０６と処理液１０７とに分離する沈澱槽１０８とを有するものである。

前記脱窒槽１０２には、図示しない脱窒菌を多量に含有する活性汚泥が含まれており、該脱窒槽１０２において硝酸廃液中の硝酸イオンは嫌気性微生物（脱窒菌）の働きにより下記式（１）の反応で窒素ガス（Ｎ₂）に還元され、硝酸廃液中から除去される。
この時、脱窒槽１０２には、炭素源１２１として例えばメタノールと、ｐＨ調整剤１２０が供給される。また、脱窒槽１０２内は攪拌機１１０により攪拌されている。
ＮＯ₃ ^-＋５／６ＣＨ₃ＯＨ→１／２Ｎ₂＋５／６ＣＯ₂＋７／６Ｈ₂Ｏ＋ＯＨ^-・・・（１）

その後、再曝気液１０５は再曝気槽１０４から沈澱槽１０８を経て、処理液１０７として図示しない後の工程に送られる。また、沈澱槽１０８に沈澱した汚泥１０６は、循環ポンプ１１１によって余剰汚泥１３１として回収される。また、沈澱槽１０８に沈澱した汚泥１０６の一部は、返送汚泥供給ライン１１２を介して脱窒槽１０２に返送され、再利用されている。再利用されない汚泥は余剰汚泥１３１として系外に引き抜かれ、図示しない処分工程に送られる。

また、微生物含有汚泥中の嫌気性脱窒菌により、硝酸態窒素と亜硝酸態窒素を窒素に還元するための微生物処理工程を含む複数の処理槽を持った硝酸塩含有廃液の処理方法と処理装置が利用されている（特許文献２）。

特許第３６９７０３７号公報 特開２００７−１０５６２７号公報

しかしながら、従来の放射性硝酸塩廃液処理装置１００では、硝酸塩廃液１０１中の硝酸塩の濃度が低い場合（塩濃度が１％未満）には、脱窒菌が死滅することはなかったが、硝酸塩廃液１０１中の硝酸塩の濃度が高濃度（例えば、１〜７％程度）の場合には、生物脱窒反応に伴うｐＨの上昇により前記脱窒菌が死滅してしまうおそれがある、という問題がある。

また、硝酸塩廃液１０１中の硝酸塩の濃度が高濃度（例えば、１〜７％程度）の場合には、浸透圧の上昇により生体内から水が浸出し、生態を維持できずに死滅するので、汚泥フロックの微細化が発生し、汚泥１０６が沈殿槽１０８において沈殿しなくなり、この結果、処理液１０７と共に後側に流出してしまう、という問題がある。

また、脱窒槽１０２において供給する炭素源１２１を変更（例えば酢酸などの有機酸や糖類等）することにより、微生物の増殖が発生し、余剰汚泥１３１の発生量が増大し、処分量が増加する、という問題がある。

この余剰汚泥１３１の発生量の増大は、原子力施設にとっては、二次廃棄物は固化体として埋設処分されるため、処分するために膨大な費用がかかる、いわゆる、二次廃棄物量を削減する必要がある、という問題がある。

また、放射性硝酸塩廃液を処理する設備は、放射線管理区域内に設置する必要があるため、その処理設備をコンパクトにする必要がある、という要望がある。

また、これと共に、二次廃棄物量を削減する必要がある、という要望がある。

さらには、放射線管理区域内に設置する微生物処理システムとしては、反応、性能の安定化を図る必要がある、という要望がある。

本発明は、前記問題に鑑み、放射線管理区域内に設置され、且つ高い硝酸塩濃度の廃液を効率的に微生物処理することができる放射性硝酸塩廃液処理装置及び方法を提供することを課題とする。

上述した課題を解決するための本発明の第１の発明は、硝酸と放射性物質とを含む硝酸塩廃液中の該放射性物質を吸着または吸収すると共に、前記硝酸を窒素ガスに還元する嫌気性微生物が生育する活性汚泥を収容する脱窒槽と、該脱窒槽で処理された脱窒処理液を、好気性微生物が生育する活性汚泥と曝気混合する再曝気槽とを有する放射性硝酸塩廃液処理装置であって、前記脱窒槽が、前記硝酸塩廃液のｐＨを調整するｐＨ調整剤を供給するｐＨ調整手段と、前記脱窒槽に炭素源を供給する炭素源供給手段と、前記活性汚泥で処理された脱窒液を、汚泥を含む固形分と脱窒処理液とに分離する第一の固液分離手段と、該第一の固液分離手段の下部側に設けられ、前記脱窒槽内に酸素を含まないガスを供給するガス供給手段とを有すると共に、前記再曝気槽が、前記活性汚泥で処理された脱窒処理液を、余剰汚泥と処理液とに更に分離する第二の固液分離手段と、該第二の固液分離手段の下部側に設けられ、前記再曝気槽内に空気を供給する空気供給手段と、を有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第２の発明は、第１の発明において、前記脱窒槽の脱窒液のｐＨが、７．０〜１０．０であることを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第３の発明は、第１又は２の発明において、前記脱窒槽において、前記嫌気性微生物が前記脱窒液中の前記硝酸と反応することにより生成される窒素ガス及び二酸化炭素を前記脱窒槽に循環させるガス循環ラインを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第４の発明は、第１乃至３の発明の何れか一つにおいて、前記脱窒液のｐＨを測定するｐＨセンサと、前記脱窒槽に供給する炭酸ガスのガス量を調整する炭酸ガス供給量調整バルブとを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第５の発明は、第１乃至３の発明の何れか一つにおいて、前記脱窒槽に供給する炭素源が酢酸であり、前記脱窒液のｐＨを測定するｐＨセンサと、前記脱窒槽に供給する炭素源の供給量を調整する炭素源供給量調整バルブとを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第６の発明は、第３の発明において、前記脱窒槽に供給する炭素源が有機酸又は糖類のいずれか一方又は両方であり、前記ガス循環ラインに、空気供給量調整バルブを介して空気を一時的に供給することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第７の発明は、第６の発明において、前記脱窒槽に前記脱窒液の酸化還元電位を測定する酸化還元電位計を有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第８の発明は、第１乃至４の発明の何れか一つにおいて、前記脱窒槽の上流側に調整槽を設けてなり、前記調整槽が、電気伝導度を測定する電気伝導計と、工業用水導入ラインと、該工業用水導入ラインに介装され、前記電気伝導計の測定値に基づいて水供給量を調整する工業用水供給量調整バルブとを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第９の発明は、第１乃至８の発明の何れか一つにおいて、前記第一の固液分離手段及び前記第二の固液分離手段が、固液分離膜であることを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置にある。

第１０の発明は、硝酸と放射性物質とを含む硝酸塩廃液中の該放射性物質を吸着または吸収すると共に、前記硝酸を窒素ガスに還元する嫌気性微生物が生育する活性汚泥を収容する脱窒槽において、前記硝酸塩廃液のｐＨを調整しつつ、炭素源を供給して活性汚泥で処理し、前記活性汚泥で処理された脱窒液を、汚泥を含む固形分と脱窒処理液とに第一の固液分離手段で分離する際に、酸素を含まないガスを供給して嫌気性微生物の還元処理を促進すると共に、第一の固液分離手段に付着する活性汚泥をガス洗浄する工程と、該脱窒槽で処理された脱窒処理液を活性汚泥と曝気混合する再曝気槽において、前記活性汚泥で処理された脱窒処理液を、汚泥を含む固形分と再曝気処理液とに第二の固液分離手段で更に分離する際に、前記再曝気槽内に空気を供給して好気性微生物の還元処理を促進すると共に、第二の固液分離手段に付着する活性汚泥をガス洗浄する工程と、を含むことを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理方法にある。

本発明によれば、脱窒槽において、活性汚泥で処理された脱窒液を、汚泥を含む固形分と脱窒処理液とに分離する第一の固液分離手段を有すると共に、再曝気槽において処理された再曝気液を、汚泥を含む固形分と再曝気処理液とに更に分離する第二の固液分離手段とを有しているため、微細化した汚泥が処理液と共に各々流出するのを防止することができる。

図１は、本発明の実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置を示す概念図である。 図２は、本発明の実施例２に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図３は、本発明の実施例３に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図４は、本発明の実施例４に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図５は、本発明の実施例５に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図６は、本発明の実施例６に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図７は、本発明の実施例７に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図８は、本発明の実施例８に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図９は、本発明の実施例９に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。 図１０は、本発明の実施例１０に係る放射性硝酸塩廃液処理装置を用いた生物処理システムの構成を示す概略図である。 図１１は、従来の生物を利用した放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。

符号の説明

１０Ａ〜１０Ｉ 放射性硝酸塩廃液処理装置
１１ 硝酸塩廃液
１２Ａ〜１２Ｇ、１２I 脱窒槽
１４ 再曝気槽
２１ ｐＨ調整剤
２２ 炭素源
２３ 脱窒液
２４ 脱窒処理液
２５ 第一の固液分離膜
２６Ａ、２６Ｂ 固形分（余剰汚泥）
２７ 再曝気処理液
２８ 第二の固液分離膜
２９ 再曝気液
３０ 散気管
３１Ａ ガス排出ライン
３１Ｂ ガス循環ライン
３２Ａ、３２Ｂ ブロワ
３３ 圧力弁
３４ 空気供給手段
３５ ガス導入ライン
３６ ｐＨセンサ
３７ 炭酸ガス供給量調整バルブ
３９ 炭素源供給量調整バルブ
４１ 空気供給ライン
４２ 空気供給量調整バルブ
４３ 酸化還元電位計
５０ 硝酸塩廃液（原液）
５１ 調整槽
５２ 電気伝導計（ＥＣ計）
５３ 工業用水導入ライン
５４ 工業用水供給量調整バルブ
５５ 硝酸廃液供給ライン
６１ 工業用水
６２ 希釈装置
６３ 生物処理装置
６５ 汚泥
６７ 汚泥脱水装置
６８ 脱水汚泥
６９ 焼却装置
７０ 処理液
７１ 焼却灰
７２ 洗浄水
８０ 堰
８１ 撹拌手段
Ｐ₃ 硝酸塩廃液供給ポンプ

以下、この発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、この実施例によりこの発明が限定されるものではない。また、下記実施例における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、あるいは実質的に同一のものが含まれる。

本発明による実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図面を参照して説明する。
図１は、本発明の実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置を示す概念図である。
図１に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａは、硝酸と放射性物質とを含む硝酸塩廃液１１中の該放射性物質を吸着または吸収すると共に、前記硝酸を窒素ガスに還元する嫌気性微生物が生育する活性汚泥を収容する脱窒槽１２Ａと、該脱窒槽１２Ａで処理された脱窒処理液２４を活性汚泥と曝気混合する再曝気槽１４とを有する放射性硝酸塩廃液処理装置であって、脱窒槽１２Ａが、硝酸塩廃液１１のｐＨを調整するｐＨ調整剤２１を供給するｐＨ調整手段（図示せず）と、脱窒槽１２Ａに炭素源２２を供給する炭素源供給手段（図示せず）と、前記活性汚泥で処理された脱窒液２３を汚泥（余剰汚泥２６Ａ）を含む固形分と処理液とに分離する第一の固液分離手段である第一の固液分離膜２５と、該第一の固液分離膜２５の下部側に設けられ、脱窒槽１２Ａ内に酸素を含まないガス（例えば、窒素ガス（Ｎ₂）、炭酸ガス（ＣＯ₂）の何れか一方又は両方）を供給するガス供給手段３０とを有すると共に、再曝気槽１４が、前記活性汚泥で処理された脱窒処理液２４を再曝気処理し、再曝気液２９を余剰汚泥２６Ｂと再曝気処理液２７とに更に分離する第二の固液分離手段である第二の固液分離膜２８と、該第二の固液分離膜２８の下部側に設けられ、前記再曝気槽１４内に空気をブロワ３２Ａにより供給する空気供給手段３４とを有するものである。
また、前記第一の固液分離膜２５と第二の固液分離膜２８の下部には、各々ガス供給手段３０と空気供給手段３４とを有し、供給ガスの上昇に伴って、活性汚泥混合液が分離膜表面を通過する際に、液のみが膜を透過して固液分離が行われる。膜の表面には分離された後の活性汚泥が付着するが、膜表面は前記供給ガス流によって常に洗浄されるため、膜表面に付着した活性汚泥は洗浄除去され、常に清浄な膜表面で固液分離を行うことが出来る。なお、図１中、符号Ｐ₁は脱窒処理液２４を再曝気槽１４に供給する脱窒処理液供給ポンプ、符号Ｐ₂は再曝気処理液２７を送出する再曝気処理液供給ポンプを図示する。

本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、第一の固液分離膜２５と第二の固液分離膜２８とを、それぞれ脱窒槽１２Ａと再曝気槽１４に設けているため、微細化した汚泥は完全に脱窒液２３、又は再曝気液２９と分離することができることとなる。これにより、汚泥の流出を防ぐことができる。ここで、第一の固液分離膜２５と第二の固液分離膜２８の種類としては特に限定されるものではないが、例えば平膜、中空糸膜等の公知の固液分離膜を用いるようにすればよい。

この結果、微細化した汚泥を脱窒処理液２４、又は再曝気処理液２７と完全に分離することで、排出される再曝気処理液２７の浮遊物質（ＳＳ）濃度の低減化を図ることができる。

また、脱窒槽１２Ａ内に第一の固液分離膜２５を設置することにより、脱窒菌の流出を防止できると共に、他の菌の混入もないことから、脱窒槽１２Ａ内で増殖する脱窒菌のみが大量に槽内に存在することになる。その結果、十分な量の汚泥を確保することができ、脱窒槽１２Ａ内の汚泥濃度を高濃度に維持することできる。

また、脱窒槽１２Ａ内の汚泥濃度を高濃度に維持することできるため、脱窒槽１２Ａの脱窒性能を高くすることができ、装置のコンパクト化を図ることができる。

また、再曝気槽１４内に第二の固液分離膜２８を設けることにより、硝酸塩廃液１１中に含まれる粒子状の放射性物質も再曝気液２９から分離することができるため、外部に排出される再曝気処理液２７の放射能濃度を低くすることができ、再曝気処理液２７の放射能濃度の低減化を図ることができる。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、脱窒槽１２Ａの脱窒液２３中のｐＨは、７．０〜１０．０に調整するのがよい。またｐＨを８．０〜９．５、更にはｐＨを８．０〜９．０とするのが好ましい。これは、脱窒液２３中のｐＨが１０．０を超えると、微生物が死滅するからである。また、ｐＨが７．０未満であると、微生物の窒素ガスの還元処理の反応の反応速度が低下するためである。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、嫌気性微生物による窒素ガスの還元処理を良好にするために、脱窒槽１２Ａの第一の固液分離膜２５の下部側（槽の底面側）には、脱窒槽１２Ａの脱窒液２３中に酸素ガスを含まないガス（例えば窒素ガス等）をガス供給手段３０により供給するようにしている。

また、前記ガス供給手段３０を介して脱窒槽１２Ａ内の脱窒液２３中に窒素ガスを供給することにより、脱窒槽１２Ａ内の脱窒液２３を強制的に攪拌することができ、微生物の窒素ガスの還元処理の反応を促進することができる。また、第一の固液分離膜２５の下方側からガス供給手段３０を介して窒素ガスを供給するようにしているので、第一の固液分離膜２５に付着する活性汚泥を除去することとなり、ガス洗浄効果により膜の目詰りを防止することができる。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、ガス供給手段より窒素ガス（Ｎ₂ガス）を供給するようにしているが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば炭酸ガス（ＣＯ₂ガス）や不活性ガス等の酸素を含まないガスであればいずれでもよい。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、脱窒槽１２Ａで発生した窒素ガス（Ｎ₂）、二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）はガス排出ライン３１Ａを介して外部に放出される。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、活性汚泥は、当初、下水汚泥や産業排水処理で用いられている汚泥を種汚泥として投入し、活性汚泥濃度が例えば約５，０００〜２０，０００ｍｇ／Ｌ程度に達するまで増殖させたものを用いることができる。活性汚泥は、粒状担体や繊維状担体により保持することもできるが、本発明の好適な実施の形態ではこれらの各種担体を用いず、浮遊性の活性汚泥を用いることが好ましい。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、炭素源２２として例えば酢酸等の有機酸を用いることができるが、本発明はこれに限定されるものではない。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、ｐＨ調整剤２１として硫酸、塩酸等を用いることができるが、本発明はこれに限定されるものではない。

本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、活性汚泥中に含まれる微生物としては、脱窒槽１２Ａでは、脱窒性能が発揮される公知の嫌気性微生物を用いることができる。また再曝気槽１４では再曝気用の公知の好気性微生物を用いることができ、特に限定されるものではない。

本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａにおいては、固液分離手段として固液分離膜を用いているが、本発明はこれに限定されるものではなく、汚泥と液体とを分離できるようなものであればよい。

以上説明したように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａによれば、第一の固液分離膜２５及び第二の固液分離膜２８を、それぞれ脱窒槽１２Ａ及び再曝気槽１４内に設けているため、微細化した汚泥は脱窒処理液２４及び再曝気処理液２７と完全に分離することができる。このため、放射性物質及び汚泥の流出を防ぐことができる。また再曝気槽１４から排出され、別途処理される再曝気処理液２７中の浮遊物質（ＳＳ）濃度を改善することができる。

また、脱窒槽１２Ａ内に十分な量の汚泥を確保することができるため、脱窒槽１２Ａ内の汚泥濃度を高濃度に維持することができるため、脱窒槽１２Ａの脱窒性能を高く維持することができ、装置のコンパクト化を図ることができる。

［試験例］
本実施例に係る装置を用い、原水硝酸態窒素濃度が６７００〜９２００ｍｇ／Ｌ（塩濃度：４．０〜５．５％）のものを、炭素源としてメタノールと酢酸を用いて、試験温度２０〜２５℃（室温）で脱窒試験を行った。
脱窒槽に第一の固液分離膜を設けない場合には、脱窒性能が２ｋｇ−Ｎ／ｍ³／ｄであったものが、脱窒槽に第一の固液分離膜を設けた場合には、脱窒性能が７ｋｇ−Ｎ／ｍ³／ｄに向上した。

本発明による実施例２に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図２を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｂは、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａの構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図２は、本発明の実施例２に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。図２に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｂは、脱窒槽１２Ｂにおいて、前記嫌気性微生物が脱窒液２３中の前記硝酸と反応することにより生成される窒素ガス（Ｎ₂）及び二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）を脱窒槽１２Ｂ内に循環させるガス循環ライン３１Ｂをガス排出ライン３１Ａの一部から分岐して設けるようにしている。

この結果、脱窒槽１２Ｂで発生した窒素ガス（Ｎ₂）及び二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）をガス循環ライン３１Ｂに介装されたブロワ３２Ｂによりガス供給手段３０に送給し、脱窒槽１２Ｂに導入するようにしている。
このように脱窒槽１２Ｂ内の微生物反応で発生した窒素ガス（Ｎ₂）、二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）を再循環させて脱窒槽１２Ｂ内で再利用して用いることにより、図１に示すような酸素を含まないガスを供給する窒素ガス供給手段を別途設ける必要がなくなる。この結果、窒素ガス供給手段及びガス購入費を削減することができる。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｂにおいては、脱窒槽１２Ｂで発生した窒素ガス（Ｎ₂）、二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）を排出するガス排出ライン３１Ａの一部から外部にガスを排出する圧力弁３３を設けるようにしている。これにより、余剰の窒素ガス（Ｎ₂）及び二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）は圧力弁３３を開いて放出することができる。
よって、本実施例によれば、脱窒槽１２Ｂで発生した窒素ガス（Ｎ₂）及び二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）を用いているため、ガスの効率的な自己消費を行うこととなり、ガスの供給設備、ガス購入費を削減することができる。

本発明による実施例３に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図３を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図３は、本発明の実施例３に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。
図３に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｃは、脱窒槽１２Ｃに導入するガスとして窒素ガス（Ｎ₂）の他に炭酸ガス（ＣＯ₂）をｐＨ処理剤として導入するようにしたものである。
即ち、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｃは、窒素ガス（Ｎ₂）及び炭酸ガス（ＣＯ₂）を導入するガス導入ライン３５と、脱窒液２３中のｐＨを測定するｐＨセンサ３６と、脱窒槽１２ＣにｐＨ処理剤として供給する炭酸ガス（ＣＯ₂）のガス量を調整する炭酸ガス供給量調整バルブ３７とを有するものである。

ｐＨセンサ３６により計測される脱窒液２３のｐＨが９．４以上の場合には、炭酸ガス供給量調整バルブ３７を開き、脱窒液２３のｐＨを低下させるようにしている。一方、ｐＨセンサ３６により計測される脱窒槽１２Ｃ内のｐＨが７．５以下の場合には、炭酸ガス供給量調整バルブ３７を閉じ、脱窒槽１２Ｃ内のｐＨを上昇させるようにしている。これにより硫酸、塩酸等のｐＨ調整剤を添加する必要がなくなる。

このように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｃによれば、ｐＨセンサ３６により脱窒槽１２Ｃ内のｐＨを計測し、脱窒槽１２Ｃ内のｐＨを制御することにより、脱窒槽１２Ｃ内の微生物が効率的な脱窒反応を行うことができることとなり、脱窒槽１２Ｃ内の微生物の脱窒反応の阻害を防止することができる。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｃにおいては、ｐＨ調整剤２１として炭酸ガス（ＣＯ₂）を用いることができる。
これは、ｐＨ調整剤２１として塩酸を用いる場合には装置が腐食してしまい、また硫酸を用いると硫酸ナトリウムが生成されるため、混ぜられる量に限界があると共に、その結果固化体が増えるため、その分処分費用が増大することになる。
これに対し、ｐＨ調整剤２１として炭酸ガス（ＣＯ₂）を用いることで、再曝気処理液２７を別途処理する際に生成される２次廃棄物を固化する時の残留塩が炭酸ナトリウム、または炭酸水素ナトリウムとなり、濃縮物を焼却、固化した時に得られる固化体の発生量を削減することができる。

よって、本実施例によれば、別途供給する炭酸ガス（ＣＯ₂）を第一の固液分離膜２５の洗浄及びｐＨ調整剤２１として用いているため、脱窒反応の阻害を防止できると共に、再曝気処理液２７を処理することで生成される２次廃棄物を焼却、固化した時に得られる固化体の発生量を削減することができる。

本発明による実施例４に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図４を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図４は、本発明の実施例４に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。
図４に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｄは、炭酸ガス（ＣＯ₂）のみを導入し、図２に示す実施例２に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｂのガス循環ライン３１Ｂと、図３に示す実施例３に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｃの脱窒槽１２Ｃ内の脱窒液２３のｐＨを測定するｐＨセンサ３６と、脱窒槽１２Ｄに供給する炭酸ガス（ＣＯ₂）のガス量を調整する炭酸ガス供給量調整バルブ３７とを有するものである。

脱窒槽１２Ｄで発生した窒素ガス（Ｎ₂）及び二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）をガス循環ライン３１Ｂにより脱窒槽１２Ｄに循環させて用いることにより、外部から導入する炭酸ガス（ＣＯ₂）のガス量を削減することができる。

また、別途供給する炭酸ガス（ＣＯ₂）を第一の固液分離膜２５の洗浄及びｐＨ調整剤２１として用いているため、脱窒反応の阻害を防止できると共に、再曝気処理液２７を処理することで生成される２次廃棄物を焼却、固化した時に得られる固化体の発生量を削減することができる。これにより硫酸、塩酸等のｐＨ調整剤を添加する必要がなくなる。

本発明による実施例５に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図５を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図５は、本発明の実施例５に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｅの構成を示す概略図である。
図５に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｅは、炭素源２２として酢酸を用い、図１に示す実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａの脱窒槽１２Ａに硝酸塩廃液１１のｐＨを測定するｐＨセンサ３６と、脱窒槽１２Ｅに供給する炭素源２２の供給量を調整する炭素源供給量調整バルブ３９を酢酸供給ラインに有するものである。

炭素源として用いる酢酸は、ｐＨ調整剤としても機能するため、硫酸、塩酸などのｐＨ調整剤の使用量を削減あるいは不要とすることができる。

ｐＨセンサ３６により計測される脱窒槽１２Ｅ内のｐＨが９．０以上の場合には、炭素源供給量調整バルブ３９を開き、脱窒槽１２Ｅ内のｐＨを低下させ、ｐＨセンサ３６により計測される脱窒槽１２Ｅ内のｐＨが８．０以下の場合には、炭素源供給量調整バルブ３９を閉じ、脱窒槽１２Ｅ内のｐＨを上昇させる。これにより、炭素源として供給する酢酸の過剰添加によるｐＨ低下とそれに伴う窒性能低下を共に防止することができる。

よって、ｐＨセンサ３６により脱窒槽１２Ｅ内のｐＨを計測し、脱窒槽１２Ｅ内のｐＨを常に制御することにより、脱窒槽１２Ｅ内の微生物が脱窒反応を行うことができるため、脱窒槽１２Ｅ内の微生物の脱窒反応の阻害を防止することができる。

また、本実施例では炭素源２２としての酢酸を過剰に添加することがなくなるため、酢酸の使用量を削減することができる。すなわち、このような調整を行わない場合には、余剰分の酢酸は再曝気槽１４で分解され、一部は余剰汚泥２６Ｂとなっていた。これに対し、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｅによれば、再曝気槽１４に流出する酢酸が減るため、再曝気槽１４での余剰汚泥発生量を減少させることができる。

本発明による実施例６に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図６を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図６は、本発明の実施例６に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。
図６に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｆは、脱窒槽１２Ｆに供給するガスを窒素ガス（Ｎ₂）に代えて空気とし、脱窒槽１２Ｆにおいて生成される窒素ガス、二酸化炭素ガスを脱窒槽１２Ｆに循環させるガス循環ラインを有するものである。
即ち、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｆは、図１に示す実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａの脱窒槽に供給するガスを窒素ガスに代えて空気とする空気供給ライン４１と、図２に示す実施例２に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｂの脱窒槽において生成される窒素ガス（Ｎ₂）、二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）を脱窒槽１２Ｆに循環させるガス循環ライン３１Ｂとを有するものである。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｆにおいては、空気供給ライン４１に空気供給量調整バルブ４２を設け、空気供給量調整バルブ４２を一定時間毎に開閉を繰り返すようにしている。この開閉は、例えば１週間に２〜５分程度、脱窒槽１２Ｆ内に間欠的に空気を供給するようにすればよい。

これは、例えば酢酸、グルコースを炭素源として用い、酸化還元電位（ＯＲＰ）が低下するような場合には、有機物のみで反応が進行し、硝酸が使用されないことが発生し、このため硝酸が減少しない場合があるが、このように酸素を少し供給することにより脱窒性能の低下を防止することができる。
なお、本実施例では、酢酸を有機酸として用いているが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えばギ酸、プロピオン酸等の有機酸、フルクトース、マルトース、シュクロース、ガラクトース等の糖類を用いることもできる。

また、高濃度の硝酸塩廃液１１を処理する際に使用できる炭素源の種類を増加させることができる。

また、脱窒槽１２Ｆ内の還元雰囲気が緩和されるため、硫化水素（Ｈ₂Ｓ）の発生を防止することができ、反応容器の配管などの腐食を抑制することができる。

本発明による実施例７に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図７を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図７は、本発明の実施例７に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。
図７に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｇは、脱窒槽に供給するガスを窒素ガスに代えて空気とし、脱窒槽１２Ｇにおいて生成される窒素ガス（Ｎ₂）、二酸化炭素ガス（ＣＯ₂）を脱窒槽１２Ｇに循環させるガス循環ライン３１Ｂを有するものである。
即ち、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｇは、図６に示す実施例６に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｆに脱窒槽１２Ｇに脱窒液２３の酸化還元電位（ＯＲＰ）を測定する酸化還元電位計（ＯＲＰ計）４３を有するようにしたものである。

脱窒槽に設けた酸化還元電位計４３により計測される酸化還元電位の値に基づいて空気供給量調整バルブ４２を制御し、脱窒槽１２Ｇに供給される空気量を調整するようにしている。

具体的には、酸化還元電位計４３により測定される脱窒槽１２Ｇ内の脱窒液２３の酸化還元電位が−３５０ｍＶ、好ましくは−３００ｍＶの時には空気供給量調整バルブ４２を開くようにすればよい。
また、一方酸化還元電位計４３により測定される脱窒槽１２Ｇ内の脱窒液２３の酸化還元電位が−５０ｍＶ、好ましくは−１００ｍＶの時には空気供給量調整バルブ４２を閉じるようにすればよい。

酸化還元電位計４３により脱窒槽１２Ｇ内の脱窒液２３の酸化還元電位を測定することで、脱窒槽１２Ｇ内の脱窒液２３の酸化還元電位を一定範囲に制御することができるため、酸化還元電位が異常上昇した場合でも、脱窒性能の低下を防止することができる。

本発明による実施例８に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図８を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図８は、本発明の実施例８に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。
図８に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｈは、図１に示す実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａの脱窒槽１２Ａの上流側に、硝酸塩廃液（原水：塩濃度３０〜４０％）５０を供給する調整槽５１を設けており、調整槽５１には、電気伝導度を測定する電気伝導計（ＥＣ計）５２と、工業用水導入ライン５３と、該工業用水導入ライン５３に前記電気伝導計（ＥＣ計）５２の測定値に基づいて希釈する水の流量を調整する工業用水供給量調整バルブ５４とを有するものである。

調整槽５１に設けた電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値に基づいて工業用水導入ライン５３に設けた工業用水供給量調整バルブ５４を制御し、調整槽５１に供給される水の流量を調整するようにしている。
具体的には、電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値が高い場合には、工業用水供給量調整バルブ５４を開き、電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値が低い場合には、工業用水供給量調整バルブ５４を閉じる。

本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｈにおいては、硝酸塩廃液（原水：塩濃度３０〜４０％）を希釈して例えば４％程度の高塩濃度状態で生物処理する場合、このときの電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値の制御範囲は、５０〜７０ｍＳ／ｃｍ、更には５３〜６８ｍＳ／ｃｍとするのが好ましい。

また、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｈにおいては、硝酸塩廃液（原液）５０を調整槽５１に送給する硝酸廃液供給ライン５５に硝酸塩廃液供給ポンプＰ₃を設けている。電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値に基づいて硝酸塩廃液供給ポンプＰ₃を制御して調整槽５１に送給される硝酸塩廃液５０の供給量を調整するようにしている。
具体的には、電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値が高い場合には、硝酸塩廃液供給ポンプＰ₃を停止して硝酸塩廃液（原液）５０を調整槽５１に供給するのを停止し、電気伝導計（ＥＣ計）５２により計測されるＥＣ値が低い場合には、硝酸塩廃液供給ポンプＰ₃を稼働して硝酸塩廃液（原液）５０を調整槽５１に供給する。

よって、処理設備からの高濃度の硝酸塩廃液の濃度は常に一定となるわけではないため、硝酸塩廃液（原液）５０の濃度が一定でない場合でも、硝酸塩廃液（原液）５０中の塩濃度の変動を脱窒槽１２Ａに伝えるのを防止することができるため、塩濃度が大きく変動した場合における脱窒性能の著しく低下するのを防止することができる。

また、一定の塩濃度の硝酸塩廃液（希釈液）１１を硝酸塩廃液供給ポンプＰ₄により脱窒槽１２Ａに供給することができるため、脱窒性能を安定にすることができる。

本発明による実施例９に係る放射性硝酸塩廃液処理装置について、図９を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｉは、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ａの構成と略同様であるため、前記図１に示した実施例１に係る放射性硝酸塩廃液処理装置と同一構成には同一符号を付して重複した説明は省略する。
図９は、本発明の実施例９に係る放射性硝酸塩廃液処理装置の構成を示す概略図である。図９に示すように、本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置１０Ｉは、脱窒槽１２Ｉにおいて、前述した第一の固液分離膜２５を設ける代わりに、流出汚泥の流出を防止する堰８０を有するものである。また、脱窒槽１２Ｉ内部を撹拌する撹拌手段８１が設けられている。

この堰８０の設置により、脱窒槽１２Ｉにおける汚泥の一部が沈降することとなり、脱窒槽１２Ｉ内にとどまることとなる。
この結果、汚泥濃度を高めることができ、適用できる硝酸濃度の範囲が拡がることとなる。

本発明による実施例１０に係る放射性硝酸塩廃液処理装置を用いた生物処理システムについて、図１０を参照して説明する。
本実施例に係る放射性硝酸塩廃液処理装置は、前記図１〜９に示した実施例１〜９に係る放射性硝酸塩廃液処理装置を用いることができ、説明は省略する。
本実施例に係る生物処理システム６０は、図１０に示すように、硝酸塩廃液（原液）５０を工業用水６１で希釈する希釈装置６２と、希釈された硝酸塩廃液１１中の硝酸イオンを微生物処理して窒素還元すると共に、再曝気する生物処理装置（実施例１〜９の放射性硝酸塩廃液処理装置）６３と、生物処理装置６３で処理された生物処理液から汚泥６５と処理液７０とを分離し、分離した汚泥６５中の水分を脱水する汚泥脱水装置６７と、脱水汚泥６８を焼却する焼却装置６９とからなる。

希釈装置６２は、前述した実施例８の図８に示すような原水を希釈する調整槽５１で行われる。
生物処理装置６３は、前述した脱窒槽１２Ａ〜１２Ｉのいずれかと再曝気槽１４とからなる放射性硝酸塩廃液処理装置である。
また、汚泥脱水装置６７は、生物処理装置６３の脱窒槽と再曝気槽とから排出される余剰汚泥を脱水するものであり、焼却装置６９は、汚泥脱水装置６７から排出される２次廃棄物である脱水汚泥６８を焼却し、焼却灰７１としている。

高塩濃度の硝酸廃液を生物処理する生物処理装置６３においては、余剰汚泥脱水時に汚泥に付着する水の塩濃度が高いため、２次廃棄物（焼却灰）が増加することがあるが、汚泥脱水装置６７において、工業用水６１を加えて高塩濃度の付着水を洗い流し、洗い流された洗浄水７２を硝酸塩廃液１１の希釈する希釈装置６２における希釈水として使用するようにしている。
よって、希釈装置６２で用いる工業用水６１の一部を脱水時の洗浄に使用するため、追加の工業用水６１を用いる必要がない。また、付着水の塩濃度を下げることで、２次廃棄物量（焼却灰）を約１／２程度にまで低減することができる。

以上のように、本発明に係る放射性硝酸塩廃液処理装置を用いれば、再処理工場などの原子力施設から排出される高い硝酸塩濃度の廃液を効率的に微生物処理し、微細化した汚泥が処理液と共に各々流出するのを防止することができる。

Claims (10)

1. 硝酸と放射性物質とを含む硝酸塩廃液中の該放射性物質を吸着または吸収すると共に、前記硝酸を窒素ガスに還元する嫌気性微生物が生育する活性汚泥を収容する脱窒槽と、
   該脱窒槽で処理された脱窒処理液を、好気性微生物が生育する活性汚泥と曝気混合する再曝気槽とを有する放射性硝酸塩廃液処理装置であって、
   前記脱窒槽が、
   前記硝酸塩廃液のｐＨを調整するｐＨ調整剤を供給するｐＨ調整手段と、
   前記脱窒槽に炭素源を供給する炭素源供給手段と、
   前記活性汚泥で処理された脱窒液を、汚泥を含む固形分と脱窒処理液とに分離する第一の固液分離手段と、
   該第一の固液分離手段の下部側に設けられ、前記脱窒槽内に酸素を含まないガスを供給するガス供給手段とを有すると共に、
   前記再曝気槽が、
   前記活性汚泥で処理された脱窒処理液を、余剰汚泥と処理液とに更に分離する第二の固液分離手段と、
   該第二の固液分離手段の下部側に設けられ、前記再曝気槽内に空気を供給する空気供給手段と、
   を有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
2. 請求項１において、
   前記脱窒槽の脱窒液のｐＨが、７．０〜１０．０であることを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
3. 請求項１又は２において、
   前記脱窒槽において、前記嫌気性微生物が前記脱窒液中の前記硝酸と反応することにより生成される窒素ガス及び二酸化炭素を前記脱窒槽に循環させるガス循環ラインを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
4. 請求項１乃至３の何れか一つにおいて、
   前記脱窒液のｐＨを測定するｐＨセンサと、
   前記脱窒槽に供給する炭酸ガスのガス量を調整する炭酸ガス供給量調整バルブとを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
5. 請求項１乃至３の何れか一つにおいて、
   前記脱窒槽に供給する炭素源が酢酸であり、
   前記脱窒液のｐＨを測定するｐＨセンサと、
   前記脱窒槽に供給する炭素源の供給量を調整する炭素源供給量調整バルブとを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
6. 請求項３において、
   前記脱窒槽に供給する炭素源が有機酸又は糖類のいずれか一方又は両方であり、
   前記ガス循環ラインに、空気供給量調整バルブを介して空気を一時的に供給することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
7. 請求項６において、
   前記脱窒槽に前記脱窒液の酸化還元電位を測定する酸化還元電位計を有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
8. 請求項１乃至４の何れか一つにおいて、
   前記脱窒槽の上流側に調整槽を設けてなり、
   前記調整槽が、
   電気伝導度を測定する電気伝導計と、
   工業用水導入ラインと、
   該工業用水導入ラインに介装され、前記電気伝導計の測定値に基づいて水供給量を調整する工業用水供給量調整バルブとを有することを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
9. 請求項１乃至８の何れか一つにおいて、
   前記第一の固液分離手段及び前記第二の固液分離手段が、固液分離膜であることを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理装置。
10. 硝酸と放射性物質とを含む硝酸塩廃液中の該放射性物質を吸着または吸収すると共に、前記硝酸を窒素ガスに還元する嫌気性微生物が生育する活性汚泥を収容する脱窒槽において、前記硝酸塩廃液のｐＨを調整しつつ、炭素源を供給して活性汚泥で処理し、前記活性汚泥で処理された脱窒液を、汚泥を含む固形分と脱窒処理液とに第一の固液分離手段で分離する際に、酸素を含まないガスを供給して嫌気性微生物の還元処理を促進すると共に、第一の固液分離手段に付着する活性汚泥をガス洗浄する工程と、
    該脱窒槽で処理された脱窒処理液を活性汚泥と曝気混合する再曝気槽において、前記活性汚泥で処理された脱窒処理液を、汚泥を含む固形分と再曝気処理液とに第二の固液分離手段で更に分離する際に、前記再曝気槽内に空気を供給して好気性微生物の還元処理を促進すると共に、第二の固液分離手段に付着する活性汚泥をガス洗浄する工程と、
    を含むことを特徴とする放射性硝酸塩廃液処理方法。

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