JP4772149B2 - フローセル、放射性フッ素アニオン濃縮装置及び放射性フッ素アニオン濃縮方法 - Google Patents
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Description
使用する放射性核種の短寿命のためにPET等で利用できる時間は限られており、18Fで標識された化合物の合成は、分単位での時間短縮と高い合成率が同時に要求されている。
その1つは、陰イオン交換樹脂を充填したカラムに18F-イオンを含む[18O]−H2O水を通し、樹脂上に18F-イオンを捕捉させて[18O]−H2O水を分離する方法である(従来方法1)。捕捉された18F-イオンを、炭酸カリウム水溶液を使用して水溶液中に再溶出させて回収する。回収した水溶液を減圧濃縮し、完全に水を除いた後に有機反応で使用する有機溶媒を用いて18F-イオンを溶解し、18F-イオンの有機溶媒溶液を得る。このとき加える有機溶媒の量によって18F-イオンの濃度を調節することができる。
なお、非特許文献2は、グラファイト状カーボン電極と白金電極の組み合わせについて、グラファイト状カーボン電極上に18F-イオンを析出させる手法を初めて報告したものである。
さらに、得られる18F-イオンの有機溶媒溶液の体積は、18F-イオンを含有した[18O]−H2O水の体積に対して数分の1程度にしか濃縮できず、濃縮率はあまり高くない。
このフローセルは一対の電極が流路内でそれぞれの基板に固着されているので、このフローセルを構成する一対の基板を直接接合することができることから、流路の液密性が高く、微量の液体を扱えるので、炭素電極で18F-イオンを捕捉した後、微量の18F-イオンの回収液で18F-イオンを回収することができ、高い18F-イオンの濃縮率を得ることができる。
炭素電極はパイロポリマーで構成されていることによって形状が任意にパターン化されることから、流路形状を複雑にしてフローセルの多機能化を図ることもできる。
2a,12a,22a 基板(炭素電極側)
2b,22b 基板(金属電極側)
4a,17a,24a 炭素電極
4b,24b 金属電極
6 流路
6a,26a 溝
7a,27a 液体導入口
7b,27b 液体排出口
8 送液部
11 温度調節部
14 電源装置
15a,15b,28a,28b 電極引出し用貫通孔
16a,16b,30a,30b 引出し線
フローセル2は2枚の絶縁性基板2a,2bが接合されて構成されており、その内側に流路6が形成されている。流路6内に平行に対向して配置された一対の電極4a,4bを備えている。電極4a,4bはそれぞれ基板2a,2bに固着されている。フローセル2は温度調節部12上に載置されている。流路6の一端が例えばシリンジポンプにより構成される送液部8に接続された液体導入口となっており、他端が流路6を流れた液体をフローセル2外へ排出するためのドレインとなっている。
フローセル2は絶縁性基板2a,2bが直接接合されたものである。両基板2a,2bの接合方法は、例えば陽極接合やフッ酸接合など堅牢な接合方法である。両基板2a,2bの接合面に流路6が形成されている。
基板2aには、流路6の上流端に液体を導入するための液体導入口となる貫通穴7aと、流路6の下流端から液体を排出するための液体排出口となる貫通穴7bが形成されている。
1.基板2aの表面を洗浄した後、炭素材料として感光性のレジスト材料を基板2aの表面にスピンコートにより塗布する。レジスト材料として、SU−8 2010、SU−8 3050(ともに化学マイクロケム株式会社の製品)やAZ4620(AZエレクトロニックマテリアルズ株式会社の製品)を挙げることができる。
2.アライナーを用いて所定のパターンが形成されたフォトマスクをマスクにして露光を行なう。
3.現像処理により、所定のパターンにパターン化されたレジスト材料からなるレジストパターンを基板2a上に形成する。
4.基板2a上に形成されたレジストパターンを酸素を含まない雰囲気下、例えば窒素中で700〜1100℃の温度で焼結処理を行なう。具体的には、例えば最高温度を1000℃、昇温レート2.0℃/min、降温レート2.0℃/minに設定して1000℃で2時間保持して焼結処理を行なう。焼結前のレジスト層の厚さは8.0〜12.0μm、焼結後にパイロポリマーとなったときの厚さは1.4〜2.2μmであった。
(1)温度調節部11によりフローセル2の温度を所定温度に調節し、炭素電極4aが正極となるように電源装置14により電極4a,4b間に電圧を印加する。フローセル2の液体導入口7aから流路6内に18F-イオンを含む溶液を導入する。導入された液体中の18F-イオンは負の極性をもっているため、正極である炭素電極4aに引き寄せられて捕捉される。
なお、この工程では、18F-イオンを含む溶液を流しながら18F-イオンを捕捉するようにしてもよいし、流路6内を8F-イオンを含む溶液で一定時間満たした状態にして18F-イオンを捕捉するようにしてもよい。
18F-イオンの回収剤として、例えば有機反応基質とKryptofix 222(登録商標、メルク株式会社の製品)のアセトニトリル溶液を用いることができる。
18F-イオン捕捉率=(セルで捕捉された18F-イオンのアクティビティ)/(セルに供給された18F-イオンのアクティビティ)
18F-イオン回収率=(セルから回収した18F-イオンのアクティビティ)/(セルで捕捉された18F-イオンのアクティビティ)
また、実施例では炭素電極と金属電極との組み合わせを用いているが、両方を炭素電極としてもよい。
Claims (8)
- 一対の絶縁性基板が直接接合されて内側に流路を形成しているセル本体と、
前記流路内で互いに平行に対向して配置され、それぞれの前記基板に固着され、少なくとも一方がパイロポリマーからなる炭素電極である一対の電極と、を備え、
前記流路は前記一対の絶縁性基板の一方の基板の平坦面と他方の基板に形成された溝により形成されており、
前記炭素電極は前記平坦面上に形成され、前記炭素電極に対向する電極は前記溝内に形成されている放射性フッ素アニオン濃縮用フローセル。 - 前記一対の電極間の間隔は500μm以下である請求項1に記載のフローセル。
- 前記炭素電極に対向する電極は、平滑な表面をもつ金属電極である請求項1又は2に記載のフローセル。
- 前記炭素電極が形成されている基板は透明基板であり、前記炭素電極は前記流路内を目視できる開口率をもっている請求項1から3のいずれか一項に記載のフローセル。
- 前記炭素電極は格子状に形成されている請求項4に記載のフローセル。
- 耐熱性のある平坦な第1の絶縁性基板の表面に炭素を含むペースト状材料層を形成し、電極形状にパターン化した後、非酸化性雰囲気中で焼結処理してパイロポリマーからなる炭素電極を形成する工程と、
第2の絶縁性基板の表面に溝を形成し、その溝の底面に平滑な表面をもつ金属電極を形成する工程と、
前記溝により流路を構成するように、かつその流路内で前記炭素電極と金属電極が対向するように前記第1の絶縁性基板及び第2の絶縁性基板を対向させて直接接合させる工程と、
を含む放射性フッ素アニオン濃縮用フローセルの製造方法。 - 請求項1から5のいずれか一項に記載のフローセルと、
前記フローセルの前記一対の電極間に直流電圧を印加するとともにその極性を反転できる電源と、
前記炭素電極が陽極の状態で前記フローセルの前記流路に18F-イオンを含有する[18O]−H2O水溶液を送液して[18O]−H2O水溶液中の18F-イオンを前記炭素電極に捕捉する手段と、
前記炭素電極が陰極の状態で前記フローセルの前記流路に18F-イオン回収剤を送液して前記炭素電極へ捕捉された18F-イオンを回収する手段と、
を備えた放射性フッ素アニオン濃縮装置。 - 請求項7に記載の放射性フッ素アニオン濃縮装置を用い、
前記電源により前記炭素電極を陽極として電圧を印加し、前記流路内に18F-イオンを含有する[18O]−H2O水溶液を流して18F-イオンを前記炭素電極へ捕捉する捕捉工程と、
前記電源の極性を反転させて前記炭素電極を陰極として電圧を印加し、前記流路内に18F-イオン回収剤を流して18F-イオンを18F-イオン回収剤中に回収する回収工程と、をその順に含む放射性フッ素アニオン濃縮方法。
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