JP4759221B2 - Co除去触媒体、co除去触媒体の製造方法、水素精製装置、および燃料電池システム - Google Patents
Co除去触媒体、co除去触媒体の製造方法、水素精製装置、および燃料電池システム Download PDFInfo
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Description
セリウム−ジルコニウム複合酸化物とジルコニウム酸化物とを有する触媒担体と、
前記触媒担体に担持されたPtとを備え、
前記セリウム−ジルコニウム複合酸化物の粒子の平均粒径は、1μm以上15μm以下であり、
前記ジルコニウム酸化物の粒子の平均粒径は、0.01μm以上0.5μm以下であり、
前記Ptの粒子の平均粒径は、0.5nm以上8nm以下である、CO除去触媒体である。
前記触媒担体の外周部のジルコニア含有比率は、前記触媒担体の内部よりも高い、第1の本発明のCO除去触媒体である。
前記触媒担体は、前記球形状の直径の0.2倍以上0.5倍以下の直径をもつ中心核と、前記中心核の外側に形成された外殻とを有する第1の本発明のCO除去触媒体である。
ジルコニアゾルを添加して、前記セリウム−ジルコニウム複合酸化物を成形する成形ステップと、
前記成形されたセリウム−ジルコニウム複合酸化物を焼成して、前記触媒担体を形成する形成ステップと、
前記形成された触媒担体に前記Ptを担持する担持ステップとを備えたCO除去触媒体の製造方法である。
前記COが除去された改質ガスを利用して発電を行う燃料電池とを備えた燃料電池システムである。
はじめに、図1を参照しながら、本実施の形態における水素精製装置の構成について説明する。なお、図1は、本発明の実施の形態1の水素精製装置の構成を示す概略縦断面図である。
次に本発明の実施2の形態について述べる。なお、図2は、本発明の実施の形態2の燃料電池システムの構成を示す概略図である。図2に示すように、実施の形態1の水素精製装置をCO変成部12として燃料電池システムに組み込んである。
硝酸セリウムと硝酸ジルコニルとを純水に溶かし、CeO2とZrO2で換算した重量比率で1対1となるように水溶液を混合した。次に通常の共沈法にて沈殿を作製して、空気雰囲気中500℃で焼成し、セリア−ジルコニア複合酸化物粉末を得た。一般的に行われる窒素吸着によるBET比表面積測定を行ったところ、1グラム当たり105平方メートルであった。
実施例1と同様に、セリア−ジルコニア複合酸化物に3重量%のジルコニアゾルを添加し、触媒担体を作製した。この触媒担体にPtを0.3〜5重量%担持して、試料番号10〜15の触媒体を得た。
実施例1と同様に、セリア−ジルコニア複合酸化物に3重量%のジルコニアゾルを添加し、触媒担体を作製した。このとき有機バインダーとしてメチルセルロースを添加し、添加率を変化して空孔率の異なる触媒担体を得た。これらの触媒担体にPtを2重量%担持して、試料番号16〜21の触媒体を得た。
BET比表面積が1グラム当たり108平方メートルのジルコニア粉末をジルコニアゾルに添加して、実施例1と同様の方法で直径3mmの球形状に成形した。そして、空気雰囲気中500℃で焼成し、硝酸セリウム水溶液を加え、500℃で焼成して酸化セリウムを担持し、触媒担体を得た。
実施例1で作製したセリア−ジルコニア複合酸化物粉末に対して、アルミナゾル中の固形分比率(Al2O3で換算)が表5に示す0.1〜10重量%の範囲となるようにアルミナバインダと少量の純水とを加え、混練機で混ぜ合わせた後に直径3mmの球形状に成形した。24時間乾燥した後、空気中500℃で焼成し、試料番号28〜36の触媒担体を得た。
実施例1で作製したセリア−ジルコニア複合酸化物粉末に対して、シリカゾル中の固形分比率(SiO2で換算)が表6に示す0.1〜10重量%の範囲となるようにシリカゾルバインダと少量の純水とを加え、混練機で混ぜ合わせた後に直径3mmの球形状に成形した。24時間乾燥した後、空気中500℃で焼成し、試料番号37〜45の触媒担体を得た。
2 反応器
3 改質ガス入口
4 改質ガス出口
5 拡散板
6 断熱材
11 改質部
12 CO変成部
13 CO浄化部
14 燃料電池部
15 電解質膜
16 加熱部
17 原料供給部
18 加熱用燃料供給部
19 水供給部
20 浄化空気供給部
21 カソード空気供給部
Claims (13)
- 水と一酸化炭素とを反応させて水素と二酸化炭素とを生成するCO変成反応を引き起こすためのCO除去触媒体であって、
セリウム−ジルコニウム複合酸化物とジルコニウム酸化物とを有する触媒担体と、
前記触媒担体に担持されたPtとを備え、
前記セリウム−ジルコニウム複合酸化物の粒子の平均粒径は、1μm以上15μm以下であり、
前記ジルコニウム酸化物の粒子の平均粒径は、0.01μm以上0.5μm以下であり、
前記Ptの粒子の平均粒径は、0.5nm以上8nm以下である、CO除去触媒体。 - 前記Ptは、前記触媒担体のより外側に、より多く担持されており、
前記触媒担体の外周部のジルコニア含有比率は、前記触媒担体の内部よりも高い、請求項1記載のCO除去触媒体。 - 前記触媒担体は、前記セリウム−ジルコニウム複合酸化物に対して固形分比率で、0.5重量%以上5重量%以下のジルコニウム酸化物を含むジルコニアゾルを添加して得られる、請求項1記載のCO除去触媒体。
- 前記触媒担体のBET比表面積は、前記触媒担体が粉末粒子の平均粒径が4μmとなるよう粉砕された粉体のBET比表面積の70%以上である請求項1記載のCO除去触媒体。
- 前記触媒担体の形状は、球形状であり、
前記触媒担体は、前記球形状の直径の0.2倍以上0.5倍以下の直径をもつ中心核と、前記中心核の外側に形成された外殻とを有する請求項1記載のCO除去触媒体。 - 前記触媒担体の細孔容積は、0.10mL/g以上0.20mL/g以下である請求項1記載のCO除去触媒体。
- 前記Ptの粒子の平均粒径は、前記触媒担体の細孔直径分布が極大となる細孔直径よりも小さい請求項1記載のCO除去触媒体。
- 前記触媒担体の細孔直径分布が極大となる細孔直径は、3nm以上10nm以下である請求項7記載のCO除去触媒体。
- 請求項1記載のCO除去触媒体の製造方法であって、
ジルコニアゾルを添加して、前記セリウム−ジルコニウム複合酸化物を成形する成形ステップと、
前記成形されたセリウム−ジルコニウム複合酸化物を焼成して、前記触媒担体を形成する形成ステップと、
前記形成された触媒担体に前記Ptを担持する担持ステップとを備えたCO除去触媒体の製造方法。 - 前記ジルコニアゾルは、その添加量を徐々に増やしながら添加される請求項9記載のCO除去触媒体の製造方法。
- 請求項1記載のCO除去触媒体が充填された、少なくともCOと水蒸気とを有する改質ガスから前記COを除去する反応器を備えた水素精製装置。
- 前記CO除去触媒体の充填密度は、1.1g/cm3以上2.0g/cm3以下である請求項11記載の水素精製装置。
- 請求項11記載の水素精製装置と、
前記COが除去された改質ガスを利用して発電を行う燃料電池とを備えた燃料電池システム。
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