JP4721944B2 - 大型電源装置 - Google Patents
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Description
移動体用の大型電源装置の分野では、内燃機関もしくは燃料電池とモータとの双方を動力としたストロングハイブリッド自動車やマイルドハイブリッド自動車、モータを動力とした電気自動車や電動バイク等があげられる。
一方、定置型の大型電源装置の分野では、停電時に備えたバックアップ用途、エレベーター駆動用途、夜間電力を充電して昼間に必要な電力を供給することにより発電所の負荷平準化(ロードレベリング)を目的とした家庭用途などがあげられる。
電池内でのガス発生により、電池の内圧が上昇すると、安全弁が作動して、ガスを電槽内へ排出する。このガスが室内空間へ流入するのを防止するため、電槽には専用の排気ホースが備えられており、この排気ホースからガスを車外に排出する。これにより、発生したガスが冷却用空気配管を通じて室内空間に流れ込むことを防ぎ、安全性を確保している(例えば、特許文献1、2参照)。
定置型の家庭用大型電源装置においても、上述したように、発生したガスを制御せずそのまま排出した場合、周辺機器への影響、家屋内への流入、住居者、周辺住民への悪影響等が考えられる。したがって、発生したガスを、専用の排煙ルートを通して、タンクのような安全な場所に導き、そこに貯めることが必要となり、リチウムイオン電池本来の体積効率を十分に活かせなくなる。
実際にリチウムイオン二次電池を用いた電源装置を例えば電動車両に搭載するには、ニッケル水素蓄電池を用いた場合に比べて排気能力の高い、したがってスペースを必要とする、専用の排気ホースを備える必要が生じており、体積効率がさらに低くなるものであった。
前記排気口は、前記リチウムイオン電池のいずれかの安全弁が作動した際に、前記電槽内の圧力を、他のリチウムイオン電池の安全弁が作動する圧力より小さく保持するための開口面積を有する。
この電源装置10は、リチウムイオン二次電池12の複数を直列接続した組電池11、およびこれを収容する樹脂製電槽13から構成される。リチウムイオン二次電池12は、図2に示すように、金属、例えばステンレス鋼製の角形の電池ケース14、および電池ケース14の開口部を封口する金属、例えばステンレス鋼製の封口板15により、発電要素が密封されている。封口板15には、これと絶縁されて正極端子16および負極端子17が設けられている。隣接する電池12同士は、正極端子と負極端子が接続金具により直列に接続されている。封口板は、電池ケースの開口部に抵抗溶接により接合される。封口板15には、電池内の圧力が所定値に上昇すると動作して開弁する安全弁が設けられている。安全弁は、リチウムイオン二次電池に使用されるものとして既に知られているものを使用することができる。
多孔質耐熱層は、直接電池構成要素上へ形成する方法、またはあらかじめフィルムとして形成した後に、電池構成要素として組み込む方法をとることができる。多孔質耐熱層を直接電池構成要素上へ形成する方法としては、正極、負極、またはセパレータの一方の表面または両面に形成させる方法がある。正極の表面、および負極の表面の両方に形成させてもよく、さらには電極とセパレータの両方に形成しても同様の効果が得られる。一方、あらかじめフィルムとして形成した後に、電池構成要素として組み込むには、正極とセパレータとの間に挿入しても、負極とセパレータとの間に挿入してもよい。
さらには、多孔質耐熱層が、セパレータの機能を有する構成、つまりセパレータとして多孔質耐熱層を用いてもよい。
多孔質耐熱層は、耐熱性樹脂で構成しても良い。そのような樹脂、および無機酸化物フィラーの結着剤として用いる耐熱性樹脂は、熱変形温度(試験法ASTM−D648、1.82MPaでの荷重たわみ温度)200℃以上であることが好ましい。そのような樹脂は、例えば、ポリイミド、ポリアミドイミド、アラミド、ポリフェニレンサルファイド、またはポリエーテルイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリベンゾイミダゾールなどである。
一般的にリチウムイオン二次電池のガス発生が起きるのは、内部短絡時と過充電時である。このうち、過充電については電池電圧の監視による制御等を1つもしくはいくつか組み合わせることによって、解決し得る問題である。また、例えばハイブリッド電動車両においては、SOC80%未満で使用されるので、比較的過充電の問題は生じにくい。一方、内部短絡については、制御装置では対応しきれず、従来は単電池での対応に加え、発生ガスを逃がす排気ホース等を設けて対応していた。
正極活物質には組成式LiNi0.7Co0.2Al0.1O2で表されるリチウムニッケル複合酸化物を用いた。NiSO4水溶液に、所定比率で硫酸コバルトおよび硫酸アルミニウムを加えて溶解した。この水溶液を撹拌しながら水酸化ナトリウムの水溶液をゆっくりと滴下し、中和することによって、CoおよびAlを含む水酸化ニッケルNi0.7Co0.2Al0.1(OH)2の沈殿物を生成させた。この沈殿物をろ過、水洗し、80℃で乾燥した。得られた水酸化ニッケルは平均粒径10μmであった。
前記の水酸化ニッケルを大気中900℃で10時間の熱処理を行い、酸化ニッケルNi0.7Co0.2Al0.1Oを得た。得られた酸化物は、粉末X線回折により単一相の酸化ニッケルであることが確認された。
まず、活物質の人造黒鉛、結着剤のSBRの水性ディスパージョン、および増粘剤のカルボキシメチルセルロース(CMC)を、固形分の重量比96:3:1の割合で混合し、さらに水を前記固形分重量と同じ量だけ加えて混練し、負極合剤ペーストを作製した。このペーストを厚み10μmの銅箔の両面に、長辺側の一端部に、連続して10mm幅の銅箔露出部ができるように、塗布し、乾燥した後、圧延し、スリット加工を施した。こうして、厚み0.077mm、幅127mm(合剤層の幅117mm)、長さ3306mmの負極板を作製した。
次に、前記負極板の両面に、次のようにして多孔質耐熱層を形成した。まず、α−アルミナ粒子と結着剤とを重量比97:3の割合で混合し、これに分散媒のN−メチル−2−ピロリドン(以下NMPで表す)を加え、混練して多孔質耐熱層用ペーストを作製した。結着剤には、ポリエーテルサルフォンからなる主結着剤と、ポリビニルピロリドンからなる副結着剤とを重量比2:1の割合で用いた。このペーストを負極板の両面に塗布し、乾燥した。得られた多孔質耐熱層の厚みは、片面で25μmであった。
負極板の両面に形成する多孔質耐熱層の厚みを5μmとし、正極板と負極板との間に、シャットダウン層として、厚さ20μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルム(セルガード(株)製2300(シャットダウン温度:120℃))を挿入したこと以外は、参考例1と同様にして電池パックを作製した。
負極板の両面の代わりに、正極板の両面に、厚み25μmの多孔質耐熱層を設けたこと以外、参考例1と同様にして電池パックを作製した。
正極板の両面に厚み5μmの多孔質耐熱層を設け、正極板と負極板との間に、シャットダウン層として、厚さ20μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルム(セルガード(株)製2300(シャットダウン温度:120℃))を挿入したこと以外は、参考例1と同様にして電池パックを作製した。
正極板および負極板のそれぞれ両面に厚み2.5μmの多孔質耐熱層を設け、正極と負極との間に、シャットダウン層として、厚さ20μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルム(セルガード(株)製2300(シャットダウン温度:120℃))を挿入したこと以外、参考例1と同様にして電池パックを作製した。
負極板の表面に多孔質耐熱層を設けず、参考例2で用いた厚さ20μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルムの表面に、多孔質耐熱層用ペーストを塗布して厚さ5μmの多孔質耐熱層を設けたこと以外は、参考例2と同様にして電池パックを作製した。
本参考例では、多孔質耐熱層にアラミド樹脂を用いた。アラミド樹脂(東レ・デュポン(株)製KEVLAR(3mmカット・ファイバー、試験法ASTM−D648(1.82MPa)での荷重たわみ温度(熱変形温度):>320℃を超える))を、NMPに80℃で均一に溶解させ、更に、その溶液に塩化リチウム粉末(関東化学(株)製)を加え、十分に攪拌して溶解させた。アラミド樹脂と塩化リチウム粉末とNMPとの重量比を20:1:80とした。60℃に加熱された20μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルム(セルガード(株)製2300(シャットダウン温度:120℃))に、前記アラミドと塩化リチウムを含むNMP溶液をバーコーターにて、ギャップ100μm厚で塗布し、110℃の乾燥炉中で3時間乾燥処理をした。こうして前記複合フィルム上に、塩化リチウムを含む白色のアラミド樹脂膜を得た。これを60℃の蒸留水の湯浴に2時間浸漬することにより、前記アラミド樹脂膜中に含まれている固体塩化リチウムを溶解除去した。次に、純水で洗浄した。こうして複合フィルムとアラミド樹脂膜からなる厚さ25μmの多孔質フィルムを得た。この多孔質フィルムを正極板と負極板との間に挿入したこと以外は、比較例1と同様にして電池パックを作製した。
本参考例では、アラミド樹脂と無機酸化物フィラーからなる多孔質耐熱層を用いた。参考例7で得たアラミド樹脂と塩化リチウムを含むNMP溶液100重量部(固形分)に、微粒子アルミナを200重量部加えて攪拌した。この分散液を用いることにより、参考例7と同様にして、厚さ20μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルム(セルガード(株)製2300(シャットダウン温度:120℃))上に、アラミド樹脂とアルミナ粒子からなる膜を形成した。こうして得た、厚さ25μmの多孔質フィルムを正極板と負極板との間に挿入したこと以外は、参考例7と同様にして電池パックを作製した。
アラミド樹脂の代わりに熱変形温度200℃以下の、トリフルオロクロルエチレンとフッ化ビニリデンの共重合体を用いたこと以外は、参考例7と同様にして電池パックを作製した。
参考例7のアラミドおよび塩化リチウムを含むNMP溶液を用いることにより、参考例7と同様にして、厚さ15μmのポリエチレン・ポリプロピレン複合フィルム(セルガード(株)製2300)上に、アラミド樹脂膜を形成した。こうして得た厚さ20μmの多孔質フィルムを、シャットダウン層の代わりに用いた以外は、参考例2と同様にして電池パックを作製した。
負極板の両面に多孔質耐熱層を設ける代わりに、正極板の両面に厚み5μmの多孔質耐熱層を設けたこと以外は、参考例10と同様にして電池パックを作製した。
正極板および負極板のそれぞれ両面に厚み2.5μmの多孔質耐熱層を設けたこと以外は、参考例10と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を60セル直列に接続して、電力容量2.16kWhの組電池を作製した。そして、電槽内においてガスが充満される空間体積は1070cm3とした。これ以外は、参考例1と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例1と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例2と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例3と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例4と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例5と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例6と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例7と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例8と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例9と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例10と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例11と同様にして電池パックを作製した。
正極板の長さを6180mm、負極板の長さを6612mmにし、公称容量10Ahのリチウム二次電池を用いた。電槽は、ガスが充満される空間体積は1070cm3とし、開口面積が5mm2の排気孔を有するものとした。これ以外は、参考例12と同様にして電池パックを作製した。
多孔質耐熱層を設けていないこと以外は実施例1と同様にして電池パックを作製した。
排気孔の開口面積が5mm2である電槽に挿入すること以外は、比較例1と同様にして電池パックを作製した。
排気孔の開口面積が30mm2である電槽に挿入すること以外は、比較例1と同様にして電池パックを作製した。
電池パック内の1個の電池が短絡したことを想定した試験として、釘刺し試験を行った。まず、単電池の釘刺し試験を行った。各電池の公称容量に対して0.2Cの電流値で上限4.2Vまで定電流充電した後、下限3.0Vまで定電流放電した。この時得られた放電容量をSOC100%とした。その後、3.0Vの放電状態からSOC80%まで定電流充電した。充電後の単電池を、圧力センサーを備えた耐圧密閉容器の中に挿入し、単電池に2.7mm径の鉄製丸釘を、25℃環境下で180mm/秒の速度で貫通させた。このときの密閉容器内の内圧を測定した。この内圧からガス発生量、およびガス発生速度を算出し、さらに発生ガスの総量と電槽内の空間体積から、電槽内の圧力を算出した。
比較例2では、排気孔の開口面積が5mm2では発生ガスを十分に排出することができず、比較例1と同様の結果となった。
比較例3では、排気孔の開口面積が30mm2であることから、電池パック内の内圧は単電池の安全弁の開弁圧を超えず、漏液は確認されなかった。
しかしながら、比較例1〜3では、各実施例と比較して多量のガスが発生しているため、このガスを周囲へ悪影響を与えないように安全に排出させるための排気ホースなどを備えることを要する。
無機酸化物フィラーを含む多孔質耐熱層を使用した参考例1〜6の結果から、次のことが明らかである。すなわち、負極、正極の一方あるいは両方、またはシャットダウン層のいずれに多孔質耐熱層を形成した場合でも効果があり、また多孔質耐熱層とシャットダウン層とを併用することでさらに効果が向上する。
参考例7、8の結果から、多孔質耐熱層に耐熱温度が320℃以上のアラミド樹脂を用いた場合も効果が確認され、アラミド樹脂にアルミナフィラーを混合することによりさらに効果は向上する。
参考例10〜12の結果から、多孔質耐熱層として無機酸化物フィラーと耐熱性樹脂を併用し、さらにシャットダウン層を設けることにより、最もガス発生量を抑制できることがわかる。
参考例1〜12より、電力容量(Wh)が大きい実施例1〜9及び参考例13〜16では、単電池の釘刺し試験時の最大ガス発生速度と発生ガス総量は、参考例1〜12よりも大きくなり、発生ガスによる電槽内圧の計算値が高くなる。実施例1〜9及び参考例13〜16は、参考例1〜12より電池内に含まれる活物質量や電解液量が多く、釘刺し試験時の短絡電流によるジュール熱により揮発する電解液量が多くなったためと考えられる。
で電池の安全弁の開弁圧(6.5kg/cm2)に近い結果となった。電槽内圧が電池の安全弁の開弁圧を超えると、短絡電池以外の電池の安全弁が開弁し、漏液する可能性があるため好ましくない。
そこで、実施例1〜9では、発生ガスを排出するために電槽に開口面積が5mm2の排気孔を設けた。これら実施例1〜9の電池パックの釘刺し試験の結果、釘を刺した電池以外の電池の安全弁に変化はなく、漏液も認められなかった。このように、電力容量、電池の安全弁設計、電槽内の空間体積などの条件により、必要に応じて排気孔を設けるとよいことが分かる。
12 リチウムイオン二次電池
13 電槽
14 電池ケース
15 封口板
16 正極端子
17 負極端子
19 排気口
20 冷却用空気の入口
22 冷却用空気の出口
Claims (2)
- 複数個のリチウムイオン二次電池を接続した組電池と、前記組電池を収容する電槽と、を備えた大型電源装置であって、
前記リチウムイオン二次電池は、正極、負極、前記正極と前記負極との間に配置された多孔質耐熱層及びシャットダウン層、並びに非水電解液を含む発電要素と、前記発電要素を収容する電池ケースと、前記電池ケースを密封する封口板と、を備え、
前記封口板は、前記正極と接続した正極端子と、前記負極と接続した負極端子と、所定圧で作動する安全弁と、を備え、
前記多孔質耐熱層は、熱変形温度200℃以上の耐熱樹脂を含み、
前記シャットダウン層は、シャットダウン温度が80〜180℃である熱可塑性樹脂の多孔質フィルムからなり、
前記組電池は、前記封口板が一方向に並ぶように複数の前記リチウムイオン二次電池を積層配列させて接続されており、
前記電槽は、前記組電池を収容し、かつ、所定の空間部を維持した1つの室を有する筐体であり、前記筐体の壁に、前記空間部に外部から冷却用空気を取り込むための吸気管に接続された冷却用空気入口と、前記空間部から外部に前記冷却用空気を排出するための排気管に接続された冷却用空気出口と、前記リチウムイオン二次電池から前記空間部に排出されたガスを外部に排出するための排気口と、を備え、
前記排気口は、前記リチウムイオン電池のいずれかの安全弁が作動した際に、前記電槽内の圧力を、他のリチウムイオン電池の安全弁が作動する圧力より小さく保持するための開口面積を有する大型電源装置。 - 前記多孔質耐熱層は、無機酸化物フィラーを含む請求項1記載の大型電源装置。
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