JP4721487B2 - 固体電解質形燃料電池セルおよび燃料電池 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は固体電解質形燃料電池セルおよび燃料電池に関し、特にセル本体の一端部がキャップ部材で封止された円筒状の固体電解質形燃料電池セルおよび燃料電池に関するものである。
【0002】
【従来技術】
固体電解質形燃料電池セルはその作動温度が900〜1050℃と高温であるため発電効率が高く、第3世代の発電システムとして期待されている。
【0003】
一般に固体電解質形燃料電池セルとしては円筒型と平板型が知られている。平板型の固体電解質形燃料電池セルは、発電の単位体積当たり出力密度が高いという特徴を有するが、実用化に関してはガスシール不完全性やセル内の温度分布の不均一性などの問題がある。それに対して、円筒型の固体電解質形燃料電池セルでは、出力密度は低いものの、セルの機械的強度が高く、またセル内の温度の均一性が保てるという特徴がある。両形状の固体電解質形燃料電池セルとも、それぞれの特徴を生かして積極的に研究開発が進められている。
【0004】
円筒型の固体電解質形燃料電池セルは、図7に示すように開気孔率30〜40%程度のLaMnO3系材料からなる多孔性の空気極2を形成し、その表面にY2O3含有のZrO2からなる固体電解質3を被覆し、さらにこの表面に多孔性のNi−ジルコニアの燃料極4を設けて構成されている。燃料電池のモジュールにおいては、各単セルはLaCrO3系の集電体(インターコネクタ)5を介して接続される。発電は、例えば、空気極2内部に空気6(酸素)を、外部に燃料7(水素)を流し、1000〜1050℃の温度で行われる。
【0005】
上記のような円筒型の固体電解質形燃料電池セルを製造する方法としては、近年、製造工程を簡略化し、且つ製造コストを低減するために、各構成材料のうち少なくとも2つを同時焼成する、いわゆる共焼結法が提案されている。この共焼結法は、例えば、円筒型の空気極成形体に、固体電解質成形体および集電体成形体をロール状に巻き付けて同時焼成を行い、その後、固体電解質表面に燃料極を形成する方法である。
【0006】
例えば、特開平9−129245号公報には、円筒型の空気極成形体の表面にシート状の固体電解質成形体を巻き付けた後、シート状の固体電解質成形体の端部が開口した部分(切欠部)を研磨して平坦状となした後、シート状の集電体成形体を積層圧着し、焼成し、この後、金属を含有するスラリーを固体電解質表面に塗布して燃料極を形成した円筒型の固体電解質形燃料電池セルが開示されている。また、シート状の燃料極成形体をシート状の固体電解質成形体に積層し、同に焼成することも開示されている。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
円筒状固体電解質形燃料電池セルの一端は封止する必要があるため、セル本体の一端部にキャップ部材成形体を外嵌し、キャップ部材成形体の焼成時の焼成収縮により封止することが提案されている。
【0008】
しかしながら、上記したように、シート状の固体電解質成形体の端部が開口した部分(切欠部)を研磨して平坦状となした後、この部分にシート状の集電体成形体を積層圧着し、焼成した場合、集電体の表面中央部は平坦となっており、セル本体の一端部にキャップ部材を外嵌したとしても、集電体の表面中央部においてキャップ部材による封止が不十分となり、セル本体の内部と外部間のガスリークが生じる虞があった。
【0009】
セル本体とキャップ部材との間に接合材を介して接合することも考えられるが、セル本体の一端部とキャップ部材成形体との間の隙間は、集電体の表面中央部とキャップ部材成形体との隙間が最も大きいため、やはりこの部分の封止が他の部分と比較して不十分となり、セル本体の内部と外部間のガスリークが生じる虞があった。
【0010】
本発明は、セル本体とキャップ部材間におけるガスリークを防止できる固体電解質形燃料電池セルおよび燃料電池を提供することを目的とする。
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明の固体電解質形燃料電池セルは、円筒状の固体電解質の内面に空気極を形成し、長手方向に沿った一端部側以外の前記固体電解質上に燃料極を形成してなり、前記固体電解質の一部に、長手方向に沿って一端から他端にかけて切欠部が形成され、該切欠部において、前記固体電解質と前記空気極とが連続した同一面とされているとともに、露出している前記空気極に集電体が電気的に接続された円筒状のセル本体と、該セル本体の一端部に外嵌され、接合材を介して接合されたキャップ部材とを具備する固体電解質形燃料電池セルであって、長手方向において前記燃料極が設けられている部位に対応する部分の前記集電体の表面が平坦状となるように形成されているとともに、長手方向において前記燃料極が設けられている部位に対応する部分の前記集電体の表面が平坦状となるように形成されているとともに、前記燃料極が設けられている部位における前記集電体の表面が平坦状となるように形成されているとともに、前記キャップ部材が外嵌されている部位における前記集電体の表面が、前記セル本体の周方向に沿って該セル本体の半径の1〜3倍の曲率半径を有する円弧面となるように形成されているものである。
【0012】
このような構成を採用することにより、セル本体の一端部がキャップ部材により均一に封止でき、セル本体の集電体表面とキャップ部材との間からのガスリークを防止でき、封止信頼性を向上できる。
【0013】
また、セル本体の一端部に、キャップ部材を接合材を介して接合することにより、セル本体の一端部が接合材およびキャップ部材により均一に接合封止でき、セル本体の集電体表面とキャップ部材との間からのガスリークを確実に防止できる。
【0014】
さらに、キャップ部材が外嵌されている部位における前記切欠部が、集電体の表面が、セル本体の周方向に沿って該セル本体の半径の1〜3倍の曲率半径を有する円弧面となるように形成されていることにより、セル本体の一端部がキャップ部材により均一に封止できる。
【0017】
【発明の実施の形態】
図1乃至図3は固体電解質形燃料電池セルの一例を示すもので、図2は図1のA−A線に沿った断面図、図3は図1のB−B線に沿った断面図である。固体電解質形燃料電池セルは、図2に示すように、円筒状の固体電解質31の内面に多孔質の空気極32、外面に多孔質の燃料極33を形成してセル本体34が構成されており、このセル本体34は、その外面に、空気極32と電気的に接続する集電体35を有している。
【0018】
即ち、固体電解質31の一部に切欠部36が形成され、固体電解質31の内面に形成されている空気極32の一部が露出しており、この露出面37および切欠部36近傍の固体電解質31の両端部表面が集電体35により被覆され、集電体35が、固体電解質31の両端部表面、および固体電解質31の切欠部36から露出した空気極32の表面に接合されている。
【0019】
空気極32と電気的に接続する集電体35は、燃料極33とは電気的に接続されていない。
【0020】
この集電体35は、セル同士を接続する際に、他のセルの燃料極にNiフェルトを介して電気的に接続され、これにより燃料電池モジュールが構成される。
【0021】
図3に示したように、セル本体34の一端部の横断面でみると空気極32と電気的に接続する集電体35は、ほぼ段差のない連続同一面39を覆うように積層されている。連続同一面39は、固体電解質成形体の両端部と空気極成形体の一部とが連続したほぼ同一面となるまで、固体電解質成形体の両端部間を研磨することにより形成される。この連続同一面39は、セル本体34の一端部の横断面でみると所定の曲率を有する円弧状とされており、この連続同一面39に積層された集電体35の露出表面は、連続同一面39の表面形状を反映した形状の円弧面40、即ち、セル本体34の周方向に沿った円弧面40とされている。このセル本体34の一端部の横断面における集電体35の断面の表面は所定の曲率を有する円弧状とされている。
【0022】
集電体35表面における円弧面40の曲率半径は、セル本体34の半径の1〜3倍である。
【0023】
そして、セル本体34の一端部には、図1および図4に示すように、キャップ部材43が外嵌され接合されている。キャップ部材43は、セル本体34の固体電解質31および集電体35の周りに嵌着されており、これらとキャップ部材43とは接合材45により接合されている。この接合材45による接合は、固体電解質31と集電体35との段差を埋め、より効果的に封止するという点から望ましい。
【0024】
尚、集電体35は、キャップ部材43が嵌着される部分のみ円弧面40とされていれば良く、全面が円弧面とされている必要はない。
【0025】
キャップ部材43および接合材45は、固体電解質31と同一材料または類似する組成から構成されており、例えば、Y2O3を8モル%の割合で含有するZrO2から形成されている。
【0026】
固体電解質31は、例えば3〜20モル%のY2O3あるいはYb2O3を含有した部分安定化あるいは安定化ZrO2が用いられ、空気極32は、例えば、LaおよびMnを含有するペロブスカイト型複合酸化物を主成分とするもので、Caを酸化物換算で8〜10重量%、希土類元素のうち少なくとも一種を酸化物換算で10〜20重量%含有しても良い。希土類元素としては、Y、Nd、Dy、Er、Yb等があり、このうちでもYが望ましい。燃料極33としては、例えば、50〜80重量%Niを含むZrO2(Y2O3含有)が用いられる。
【0027】
集電体35は、金属元素としてLa、CrおよびMgを含有するぺロブスカイト型結晶を主結晶とするものであり、希土類元素やアルカリ土類金属元素を含有するものであっても良い。集電体35には、さらにMgO結晶を含有することが、集電体35の熱膨張係数を高くして、固体電解質31や空気極32のそれと一致させることができるため望ましい。
【0028】
以上のように構成された固体電解質形燃料電池セルは、以下のようにして作製できる。例えば、円筒状の空気極成形体(または空気極仮焼体)の外表面に、ドクターブレード法により作製したシート状の固体電解質成形体を、その両端が離間するように(開口部が形成されるように)貼り付け、仮焼した後、セル本体の一端部における固体電解質仮焼体の両端間と空気極仮焼体が連続同一面となるまで研摩する。この際、連続同一面の形状が、断面からみて円弧状となるように研摩する。
【0029】
そして、シート状の集電体成形体を所定の位置に貼り付け、さらに、固体電解質仮焼体上にはシート状の燃料極を貼り付け、1400〜1600℃の温度で2〜10時間大気中で焼成して作製される。
【0030】
このようにして作製されたセル本体の一端部に、接合材を塗布し、キャップ部材成形体を外嵌し、1200〜1400℃の温度で大気中で焼成することにより、キャップ部材成形体を焼成収縮させてセル本体34に接合するとともに、接合材により強固に接合する。
【0031】
以上のように構成された固体電解質形燃料電池セルでは、セル本体34の一端部における集電体成形体が積層される連続同一面39が所定の曲率を有する円弧面とされているため、セル本体34の一端部における集電体成形体の表面が連続同一面の形状を反映し、焼成後においてはセル本体34の一端部における集電体35表面が、セル本体34の周方向に沿った円弧面40とされており、このような集電体35を有するセル本体34の一端部に、接合材を介してキャップ部材成形体を外嵌し、焼成すると、キャップ部材成形体が焼成収縮し、セル本体34の一端部を接合材を介して均一に締めつけ接合でき、セル本体34の一端部がキャップ部材43により均一に封止され、セル本体34の集電体35表面とキャップ部材43との間からのガスリークを防止でき、封止信頼性を向上できる。
【0032】
本発明の燃料電池は、例えば、図6に示すように、反応容器51内に、酸素含有ガス室仕切板53、燃焼室仕切板55、燃料ガス室仕切板57を用いて酸素含有ガス室A、燃焼室B、反応室C、燃料ガス室Dが形成されている。
【0033】
反応容器51内には、上記した複数の有底筒状の固体電解質形燃料電池セル59が収容されており、これらの固体電解質形燃料電池セル59は、燃焼室仕切板55に形成されたセル挿入孔60に挿入固定されており、その開口部61は燃焼室仕切板55から燃焼室B内に突出しており、その内部には酸素含有ガス室仕切板53に固定された酸素含有ガス導入管63の一端が挿入されている。
【0034】
燃焼室仕切板55には、余剰の未反応燃料ガスを反応室Cから燃焼室Bに排出するために、複数の排気孔64が形成されており、燃料ガス室仕切板57には、燃料ガス室Dから反応室C内に供給するための供給孔が形成されている。
【0035】
また、反応容器51には、例えば水素からなる燃料ガスを導入する燃料ガス導入口65、例えば、空気を導入する酸素含有ガス導入口67、燃焼室B内で燃焼したガスを排出するための排気口69が形成されている。
【0036】
このような固体電解質形燃料電池は、酸素含有ガス室Aからの酸素含有ガス、例えば空気を、酸素含有ガス導入管63を介して固体電解質形燃料電池セル59内にそれぞれ供給し、かつ、燃料ガス室Dからの燃料ガスを複数の固体電解質形燃料電池セル59間に供給し、反応室Cにて反応させ発電し、余剰の空気と未反応燃料ガスを燃焼室Bにて燃焼させ、燃焼したガスが排気口69から外部に排出される。
【0037】
尚、本発明の燃料電池は、上記した図6の燃料電池に限定されるものではなく、反応容器内に、上記した固体電解質形燃料電池セルを複数収容していれば良い。
【0038】
【実施例】
円筒状の空気極成形体を押出成形により成形し、仮焼して(La0.56Y0.14Ca0.3)0.98MnO3の空気極仮焼体を作製した。固体電解質としてY2O3を8モル%の割合で含有する安定化ジルコニアを用いてドクターブレード法により、厚さ100μmのシート状の第1固体電解質成形体を、さらに厚さ15μmのシート状の第2固体電解質成形体をそれぞれ作製した。
【0039】
次に、燃料極成形体の作製について説明する。平均粒径が0.4μmのNi粉末に対し、平均粒径が0.6μmのY2O3を8モル%の割合で含有するZrO2粉末を準備し、Ni/YSZ比率(重量分率)が65/35になるように調合し、粉砕混合処理を行い、スラリー化した。その後、調製したスラリーを第2固体電解質成形体上に、30μmになるように全面に印刷し、燃料極成形体を作製した。
【0040】
次に、市販の純度99.9%以上のLa2O3、Cr2O3、MgOを出発原料として、これをLa(Mg0.3Cr0.7)0.97O3の組成になるように秤量混合した後1500℃で3時間仮焼粉砕し、この固溶体粉末を用いてスラリーを調製し、ドクターブレード法により厚さ100μmのシート状の集電体成形体を作製した。
【0041】
まず、前記空気極仮焼体に前記第1固体電解質成形体を、その両端部が開口するようにロール状に巻き付け1150℃で5時間の条件で仮焼した。仮焼後、第1固体電解質仮焼体の両端部間を空気極仮焼体が露出するように、かつ、円弧状に研磨し、所定の曲率を有する連続同一面を形成した。
【0042】
次に、第1固体電解質仮焼体表面に、燃料極成形体が形成された第2固体電解質成形体を、第1固体電解質仮焼体と第2固体電解質成形体が当接するように積層し、乾燥した後、上記連続同一面に集電体成形体を貼り付け、積層成形体を作製した。この積層成形体を大気中1500℃で6時間共焼結し、セル本体を作製した。
【0043】
焼結後、集電体表面の曲率半径を求めた。この曲率半径(r)は、図5に示すように、曲率半径が変化している点A、B間の中点をCとし、点A、C間の中点Dからの垂線と、点B、C間の中点Eからの垂線との交点Fを求め、この交点Fと点Dまたは点E間の距離を曲率半径(r)とした。また、セル本体の半径Rを、点Cを通過する直径と直交する部分の半径とした。そして、セル本体の半径(R)に対する集電体表面の曲率半径(r)の比(r/R)を求め、表1に記載した。
【0044】
次に、セル本体の一端部にキャップ部材を接合した。キャップ部材の接合は、以下のような手順で行った。Y2O3を8モル%の割合で含有する平均粒子径が1μmのZrO2粉末に水を溶媒として加えてスラリーを調製し、このスラリーに前記セル本体の一端部を浸漬し、厚さ100μmになるように一端部外周面に塗布し乾燥した。このセル本体の一端部には、燃料極は形成されておらず、集電体と固体電解質が表面に露出している。
【0045】
キャップ形状を有するキャップ部材成形体(有底円筒状)は、前記スラリー組成と同組成の粉末を用いて静水圧成形(ラバープレス)を行い切削加工した。その後、前記スラリーを被覆したセル本体の一端部をキャップ部材成形体に挿入し、大気中1300℃の温度で1時間焼成を行い、セル本体の一端部をキャップ部材により接合し、固体電解質形燃料電池セルを作製した。
【0046】
この固体電解質形燃料電池セルの内部に1kgf/cm2の圧力の空気を導入し、水中にキャップ部材近傍を埋没させることにより、初期のガスリークの有無を観察した。また、各試料の内部に空気、外部に水素を流し、1000℃で100時間および500時間放置した後のガスリークの有無を、上記と同様の方法により観察し、その結果を表1に記載した。
【0047】
【表1】
【0048】
表1より、集電体表面が平坦な試料No.1では、500時間後にガスリークが発生するのに対して、本発明の試料では、初期および500時間経過後においてもガスリークが生じないことが判る。
【0049】
【発明の効果】
本発明の固体電解質形燃料電池セルでは、セル本体の一端部におけるシート状の集電体成形体が積層される連続同一面が所定の曲率を有する円弧面とされているため、セル本体の一端部における集電体成形体の表面が連続同一面の形状を反映し、焼成後においてはセル本体の一端部における集電体表面が円弧面となり、このような集電体を有するセル本体の一端部にキャップ部材成形体を外嵌し、焼成することによりキャップ部材成形体が焼成収縮し、セル本体の一端部を均一に締めつけ接合でき、セル本体の一端部をキャップ部材により均一に封止し、セル本体の集電体表面とキャップ部材との間からのガスリークを防止でき、封止信頼性を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】固体電解質形燃料電池セルを示す斜視図である。
【図2】図1のA−A線に沿った断面図である。
【図3】図1のB−B線に沿った断面図である。
【図4】図1の縦断面図である。
【図5】集電体表面の曲率半径の測定法を説明するための説明図である。
【図6】燃料電池を示す説明図である。
【図7】従来の固体電解質形燃料電池セルを示す斜視図である。
【符号の説明】
31・・・固体電解質
32・・・空気極
33・・・燃料極
34・・・セル本体
35・・・集電体
40・・・円弧面
43・・・キャップ部材
45・・・接合材
51・・・反応容器
59・・・固体電解質形燃料電池セル
Claims (2)
- 円筒状の固体電解質の内面に空気極を形成し、長手方向に沿った一端部側以外の前記固体電解質上に燃料極を形成してなり、前記固体電解質の一部に、長手方向に沿って一端から他端にかけて切欠部が形成され、該切欠部において、前記固体電解質と前記空気極とが連続した同一面とされているとともに、露出している前記空気極に集電体が電気的に接続された円筒状のセル本体と、該セル本体の一端部に外嵌され、接合材を介して接合されたキャップ部材とを具備する固体電解質形燃料電池セルであって、
長手方向において前記燃料極が設けられている部位に対応する部分の前記集電体の表面が平坦状となるように形成されているとともに、
前記キャップ部材が外嵌されている部位における前記集電体の表面が、前記セル本体の周方向に沿って該セル本体の半径の1〜3倍の曲率半径を有する円弧面となるように形成されていることを特徴とする固体電解質形燃料電池セル。 - 反応容器内に、請求項1に記載の固体電解質形燃料電池セルを複数収容してなることを特徴とする燃料電池。
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