JP4692694B2 - 色素増感太陽電池用電解質およびその電解質を用いた色素増感太陽電池 - Google Patents
色素増感太陽電池用電解質およびその電解質を用いた色素増感太陽電池 Download PDFInfo
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Description
しかしながら、色素増感太陽電池は、電気化学電池のため電解質として有機電解液やイオン性液体等が使用されており、有機電解液を用いる場合には、長期使用時に揮発したり枯渇したりすることにより発電効率が低下してしまうという問題があり、また、イオン性液体を用いる場合には、長期使用時の揮発や枯渇は防止できるものの液漏れすることによる構造劣化等の耐久性の問題があった。
そこで、電解液の揮発、液漏れを防ぎ、太陽電池の長期安定性、耐久性確保を目的として、電解質を液状からゲル状、固体状にする研究が行われている。
ここで、非特許文献1(「Advanced Materials」、2007年、第19巻、p.1133−1137)には、グアニジンとチオシアン酸から形成される塩化合物(グアニジンチオシアネート)を電解質に添加すると、光電変換素子の耐熱性が向上する旨が記載されている。
しかしながら、本発明者は、非特許文献1に記載された塩化合物について検討した結果、単に特許文献1に記載の光電変換素子用電解質に適用したとしても、耐熱性向上の効果が殆ど得られないことを明らかとした(比較例2参照。)。
即ち、本発明は、下記(i)〜(iv)を提供する。
上記有機塩化合物(A)として、少なくとも、第3級または第4級カチオンとチオシアネートアニオンとを有する有機塩化合物(a1)を用い、
更に、層状粘土鉱物(B)を含有する色素増感太陽電池用電解質。
上記光電極に対向して配置される対向電極と、
上記光電極と上記対向電極との間に配された電解質層とを有し、
上記電解質層が、上記(i)〜(iii)のいずれかに記載の色素増感太陽電池用電解質であり、
上記光電極が、光増感色素を担持させてなり、
上記光増感色素が、チオシアネートアニオンが配位した金属錯体を有する色素増感太陽電池。
また、本発明の色素増感太陽電池は、耐熱性に優れるため、アモルファスシリコン太陽電池と同等程度の耐久性を持たせることができるため非常に有用である。
本発明の光電変換素子用電解質(以下、単に「本発明の電解質」ともいう。)は、第3級または第4級カチオンを有する有機塩化合物(A)を含有する光電変換素子用電解質であって、上記有機塩化合物(A)として、少なくとも、第3級または第4級カチオンとチオシアネートアニオンとを有する有機塩化合物(a1)を用いる光電変換素子用の電解質である。
また、本発明の電解質は、電解液の揮発や液漏れを容易に抑制でき、耐熱性がより向上する理由から、層状粘土鉱物(B)を含有する。
次に、本発明の電解質の各成分について詳述する。
本発明の電解質に用いる有機塩化合物(A)は第3級または第4級カチオンを有する有機塩化合物である。
ここで、第3級カチオンとは、正電荷を有する周期律表第16族元素(例えば、酸素原子、硫黄原子等)が水素原子を有していないカチオンをいい、第4級カチオンとは、正電荷を有する周期律表第15族元素(例えば、窒素原子、リン原子等)が水素原子を有していないカチオンをいう。
ここで、カチオンとしては、具体的には、下記式(1)または(2)で表されるカチオンが好適に例示される。
次いで、上記式(1)中のR1が有していてもよい、炭素数1〜20のヘテロ原子を含んでいてもよい置換基としては、炭素数1〜12のアルキル基(例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基等)、炭素数1〜12のアルコキシ基(例えば、メトキシ基、エトキシ基、n−プロポキシ基、イソ−プロポキシ基、n−ブトキシ基、tert−ブトキシ基、sec−ブトキシ基、n−ペントキシ基、n−ヘキソキシ基、1,2−ジメチルブトキシ基等)、炭素数2〜12のアルキルアルコキシ基(例えば、メチレンメトキシ基(−CH2OCH3)、エチレンメトキシ基(−CH2CH2OCH3)、n−プロピレン−イソ−プロポキシ基(−CH2CH2CH2OCH(CH3)2)、メチレン−t−ブトキシ基(−CH2−O−C(CH3)3等)であるのが好ましい。また、上記式(1)中のR1は、この置換基を2以上有していてもよい。
具体的には、下記式(3)〜(6)のいずれかで表されるカチオンが好適に例示される。
このうち、下記式(3)および(5)で表されるカチオンであるのが、本発明の電解質を用いた光電変換素子(以下、「本発明の光電変換素子」ともいう。)の光電変換効率がより良好となる傾向がある理由から好ましい。
具体的には、以下に示すカチオンが好適に例示される。
このうち、脂肪族4級アンモニウムイオンであるのが、本発明の光電変換素子の光電変換効率がより良好となる傾向がある理由から好ましい。
上記有機塩化合物(a1)としては、例えば、上記で例示されるカチオンおよびチオシアネートアニオンの組み合わせからなるもの等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
中でも、カチオンとしてイミダゾリウムイオン、ピロリジニウムイオンを有する有機塩化合物であるのが好ましい。
また、上記有機塩化合物(a1)の合成方法は特に限定されず、従来公知の方法により、上記で例示されるカチオンおよびチオシアネートアニオンの組み合わせからなる各種の有機塩化合物を合成することができる。
このように優れた耐熱性を達成できる理由は詳細には明らかではないが、本発明者は、以下のように推測している。
すなわち、光電変換素子を加熱することにより光電変換効率が低下する原因は、光電変換素子を構成する光電極に担持させる色素としてチオシアネートアニオン(連結異性体であるイソチオシアネートアニオンを含む。以下、本段落において同様。)が配位した金属錯体を用いた場合においては、加熱により、チオシアネートアニオンの配位が外れ、その部位に電解質中に存在するヨウ素イオンやピリジン等が配位してしまうためであると考えられる。
これに対し、チオシアネートアニオンを有する有機塩化合物を系内に添加しておくことにより、金属錯体(色素)からチオシアネートアニオンの配位が外れた場合であっても、有機塩化合物が有するチオシアネートアニオンが配位することが可能となり、色素としての機能、すなわち光を吸収し、電子を放出する機能を維持することができたためと考えられる。
なお、第1級や第2級のカチオンを有する有機塩化合物を用いた場合に、加熱による光電変換効率の低減を抑制することができず、また、初期の光電変換効率も低くなる理由は、水素原子(水素イオン)の存在により電解質が酸性側にシフトしてしまうためであると考えられる。
上記有機塩化合物(a2)としては、例えば、上記で例示されるカチオンおよびアニオン(チオシアネートアニオンを除く)の組み合わせからなるもの等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
中でも、カチオンとしてイミダゾリウムイオン、ピロリジニウムイオンを有し、アニオンとしてヨウ素イオン(I-)、四シアノホウ素イオン((CN)4B-)を有する有機塩化合物であるのが好ましい。
また、上記有機塩化合物(a2)の合成方法は特に限定されず、従来公知の方法により、上記で例示されるカチオンおよびアニオンの組み合わせからなる各種の有機塩化合物を合成することができる。
また、同様の観点から、本発明においては、上記有機塩化合物(A)に該当しない従来公知のイオン性液体も含有することができる。例えば、大野弘幸編「イオン性液体−開発の最前線と未来−」CMC出版(2003)、「イオン性液体の機能創製と応用」エヌ・ティー・エス(2004)等に記載されている第4級アンモニウム塩類、イミダゾリウム塩類、ピリジニウム塩類、ピロリジニウム塩類、ピペリジニウム塩類等を使用することができる。
本発明の電解質が含有する層状粘土鉱物(B)は特に限定されないが、ケイ酸四面体が2次元シート状に結合したフィロケイ酸塩であるのが好ましく、その具体例としては、モンモリロナイト、サポナイト、バイデライト、ノントロナイト、ヘクトライト、スティブンサイトなどのスメクタイト系粘土鉱物;バーミキュライトなどのバーミキュライト系粘土鉱物;ムスコバイト、フロコバイト、マイカなどの天然または合成の粘土鉱物;等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
ここで、層状粘土鉱物の陽イオン交換容量は、10〜300ミリ当量/100gであるのが好ましい。
有機化層状粘土鉱物は、一般的な層間の陽イオン交換を行なうことで得ることができ、例えば、上述した層状粘土鉱物の水系スラリーに有機オニウムイオンを添加し、撹拌させて反応させることにより得ることができる。
ここで、有機オニウムイオンとは、酸素、硫黄、窒素等のような孤立電子対を有する元素を含む化合物において、これらの孤立電子対にプロトンまたは他の陽イオン型の試薬等が配位結合して生じた有機オニウム化合物から発生したイオンである。
また、有機オニウムイオンで有機化するための条件は特に限定されないが、層状粘土鉱物の陽イオン交換容量に対して、有機オニウムイオンを0.3〜2.0倍量で反応させるのが好ましく、0.5〜1.5倍量で反応させるのがより好ましく、また、10〜95℃の温度で反応させるのが好ましい。
これらのうち、アンモニウムイオンが最も一般的であり、具体的には、脂肪族アンモニウムイオン、ピリジニウムイオン、キノリニウムイオン、イミダゾリウムイオン、ピロリジニウムイオン、ピペリジニウムイオン、ベタイン類、レシチン、カチオン染料(色素)等が挙げられる。
また、下記式(I)または(II)に示す脂肪族アンモニウムイオンが好ましく、具体的には、例えば、ヒドロキシポリオキシエチレントリアルキルアンモニウム、ヒドロキシポリオキシプロピレントリアルキルアンモニウム、ジ(ヒドロキシポリオキシエチレン)ジアルキルアンモニウム、ジ(ヒドロキシポリオキシプロピレン)ジアルキルアンモニウム、ジメチルジオクチルアンモニウム、ジメチルジドデシルアンモニウム、メチルエチルジオクチルアンモニウム、メチルエチルジオクチルアンモニウム、メチルトリオクチルアンモニウム、メチルトリドデシルアンモニウム、ベンジルメチルジオクチルアンモニウム、ベンジルメチルジドデシルアンモニウム、ベンジルエチルジオクチルアンモニウム、ベンジルエチルジオクチルアンモニウム、ベンジルトリオクチルアンモニウム、ベンジルトリドデシルアンモニウム等が挙げられる。
アルキルシリル基を有する層状粘土鉱物(B)としては、例えば、上記で例示した層状粘土鉱物(以下、「層状粘土鉱物(b1)」ともいう。)と後述するオルガノシラン化合物(b2)とを反応させたものや、後述する市販品等を用いることができる。
上記層状粘土鉱物(B)の調製に用いるオルガノシラン化合物(b2)としては、例えば、下記式(7)で表される化合物等を用いることができる。
また、上記式(7)中、R9の加水分解性基としては、具体的には、例えば、アルコキシ基、アシル基、ハロゲン基等が挙げられる。
更に、上記オルガノシラン化合物(b2)としては、ヘキサメチルジシラザン、ジビニルテトラメチルジシラザン等のオルガノジシラザンを用いることができる。
ここで、層状粘土鉱物(b1)が有する水酸基とは、モンモリロナイトやスメクタイト等の公知の層状粘土鉱物の結晶層(主に端面)が通常有している水酸基をいうが、上記反応においては、層状粘土鉱物(b1)が有する全ての水酸基がアルキルシリル基で置換されている必要はない。
これは、詳細には明らかではないが、アルキルシリル基を有する層状粘土鉱物(B)が従来公知の層状粘土鉱物よりも疎水化されていることにより、大気中の水蒸気の侵入を防ぐことができるためと考えられる。
ここで、無機物換算とは、有機化層上粘土鉱物の含有量を考慮したものであり、有機化層上粘土鉱物を使用する場合には層間の陽イオン、すなわち上述した有機オニウムイオンを除外した質量をいう。なお、有機化されていない層状粘土鉱物については、層間の陽イオン(例えば、Na+、K+、Li+等)も含めて無機物であるため、無機物換算と全体量換算は同じ値となる。
酸化還元対としては、色素増感太陽電池において一般的に使用されているまたは使用することができる任意のものを本発明の目的を損なわない範囲で用いることができる。
例えば、ヨウ素/ヨウ化物イオン、臭素/臭化物イオン等を用いることができる。具体的には、ヨウ素とLiI、NaI、KI等との金属ヨウ化物、ヨウ素と4級イミダゾリウム化合物とのヨウ化物塩、ヨウ素と4級ピリジニウム化合物とのヨウ化物塩、ヨウ素とテトラアルキルアンモニウム化合物とのヨウ化物塩等のヨウ素/ヨウ化物イオン対;臭素とLiBr、NaBr、KBr等との金属臭化物、臭素と4級イミダゾリウム化合物との臭化物塩、臭素と4級ピリジニウム化合物との臭化物塩、臭素とテトラアルキルアンモニウム化合物との臭化物塩等の臭素/臭化物イオン;フェロシアン酸塩−フェリシアン酸塩、フェロセン−フェリシニウム塩等の金属錯体;ジスルフィド化合物とメルカプト化合物との硫黄化合物;ヒドロキノン;キノン;等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
これらのうち、ヨウ素/ヨウ化物イオン、臭素/臭素化物イオンが好ましい。
無機塩、有機塩としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属塩等を挙げることができ、具体的には、ヨウ化リチウム、ヨウ化ナトリウム、ヨウ化カリウム、ヨウ化マグネシウム、ヨウ化カルシウム、トリフルオロ酢酸リチウム、トリフルオロ酢酸ナトリウム、チオシアン酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム、六フッ化りん酸リチウム、過塩素酸リチウム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
無機塩、有機塩の添加量は、特に限定されず、本発明の目的を損わない限り、従来通りとすることができる。
具体的には、メチルピリジン、エチルピリジン、プロピルピリジン、ブチルピリジン等のアルキルピリジン類;メチルイミダゾール、エチルイミダゾール、プロピルイミダゾール等のアルキルイミダゾール類;メチルベンズイミダゾール、エチルベンズイミダゾール、ブチルベンズイミダゾール、プロピルベンズイミダゾール等のアルキルベンズイミダゾール類;等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
ピリジン類、ベンズイミダゾール類の添加量は、特に限定されず、本発明の目的を損わない限り、従来通りとすることができる。
有機溶媒の含有量は、特に限定されず、本発明の目的を損わない限り、従来通りとすることができる。
ここで、上記混合には、必要に応じて有機溶剤(例えば、トルエン等)を併用し、混合後に有機溶剤を真空留去する方法を用いてもよい。
上記光電極は、例えば、図1に示すように、透明基板1と透明導電膜2と酸化物半導体多孔質膜3により構成されている。
ここで、透明基板1は、光透過性が良好なものが好ましく、その具体例としては、ガラス基板の他、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、環状オレフィンポリマー、ポリエーテルサルフォン、ポリスルフォン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、トリアセチルセルロース、ポリメタクリル酸メチル等の樹脂基板(フィルム)が挙げられる。
また、透明導電膜2の厚さは、0.01〜1.0μm程度であるのが好ましい。
更に、透明導電膜2を設けるための方法は特に限定されず、例えば、塗布法、スパッタリング法、真空蒸着法、スプレーパイロリシス法、化学気相成長法(CVD)、ゾルゲル法等が挙げられる。
上記酸化物半導体微粒子としては、具体的には、例えば、酸化チタン、酸化スズ、酸化亜鉛、酸化タングステン、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化ストロンチウム、酸化バナジウム、酸化ニオブ等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
また、上記分散液は、分散機で混合して得た後、使用(塗布)直前に、超音波ホモジナイザー等を用いて超音波処理を施すのが好ましい。使用直前に超音波処理を施すことにより、本発明の光電変換素子の光電変換効率がより良好となる。これは、使用直前に超音波処理を施した分散液を用いて形成した酸化物半導体多孔質膜に対して、上述した有機塩化合物(A)を含有する本発明の電解質が充填されやすくなったり、色素の吸着能が高まったりしたためと考えられる。
更に、上記分散液には、分散液中の上記酸化物半導体微粒子の再凝集を防ぐために、アセチルアセトン、塩酸、硝酸、界面活性剤、キレート剤等を添加してもよく、分散液の増粘のために、ポリエチレンオキシド、ポリビニルアルコール等の高分子やセルロース系の増粘剤等を添加してもよい。
湿式成膜法としては、具体的には、例えば、スクリーンプリント法、インクジェットプリント法、ロールコート法、ドクターブレード法、スピンコート法、スプレー塗布法等が挙げられる。
加熱処理の温度としては、40℃〜700℃であるのが好ましく、40℃〜650℃であるのが好ましい。また、加熱処理の時間としては、特に制限はないが、通常は10秒〜24時間程度である。
化学処理としては、具体的には、例えば、四塩化チタン水溶液を用いた化学メッキ処理、カルボン酸誘導体を用いた化学吸着処理、三塩化チタン水溶液を用いた電気化学的メッキ処理等が挙げられる。
上記対向電極とは、図1に示すように、光電極4に対向して配置される電極5であり、例えば、金属基板、表面に導電膜を有するガラス基板や樹脂基板等を用いることができる。
金属基板としては、白金、金、銀、銅、アルミニウム、インジウム、チタン等の金属を用いることができる。樹脂基板としては、光電極4を構成する透明基板1で例示した基板(フィルム)に加えて、不透明あるいは透明性に劣る一般的な樹脂基板も用いることができる。
また、表面に設ける導電膜としては、白金、金、銀、銅、アルミニウム、インジウム、チタン等の金属;炭素;酸化スズ;アンチモンやフッ素がドープされた酸化スズ;酸化亜鉛;アルミニウムやガリウムがドープされた酸化亜鉛;スズがドープされた酸化インジウム;等の導電性金属酸化物;等が挙げられる。導電膜の厚さや形成方法は、光電極4を構成する透明導電膜2と同様のものを挙げることができる。
導電性高分子としては、具体的には、例えば、ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアニリン等が挙げられる。
基板上に導電性高分子膜を形成させる方法は、通常湿式成膜法として知られているディッピング法やスピンコーティング法等を用いて、高分子分散液から基板上に導電高分子膜を形成することができる。
導電性高分子分散液としては、特開2006−169291号公報で開示したポリアニリン分散液や市販品であるポリチオフェン誘導体水分散液(バイトロンP、バイエル社製)、三菱レイヨン社製(アクアセーブ、ポリアニリン誘導体水溶液)等を用いることができる。
また、基板が上記導電基板である場合、上記手法に加えて電解重合法によっても基板上に導電性高分子膜を形成させることができる。導電性高分子フィルム電極は、電解重合法によって電極上に形成された導電性高分子フィルムを電極から剥離した自立性フィルムまたは導電性高分子分散液から通常湿式成膜法として知られているキャスティング法やスピンコーティング法等を用いて形成された自立性フィルム等を用いることもできる。ここで言う導電性高分子分散液は、導電性高分子微粒子が溶媒中に分散している状態と導電性高分子が溶媒中に溶解している状態とが混在しているものを、便宜上導電性高分子分散液としている。
上記電解質層は、図1に示すように、光電極4および対向電極5の間に設けられる電解質層6であり、本発明の光電変換素子においては、上述した本発明の電解質を用いる。
ここで、光増感色素としては、可視光領域および/または赤外光領域に吸収を持つ色素のうち、チオシアネートアニオン(連結異性体であるイソチオシアネートアニオンを含む。)が配位した金属錯体であれば特に限定されない。
具体的には、ビピリジン構造やターピリジン構造などの配位子が配位したルテニウム錯体色素(下記式参照)、鉄錯体色素、オスミウム錯体色素、白金錯体色素、イリジウム錯体色素等を用いることができる。
光増感色素を担持させる方法に特に制限はないが、上記色素を、例えば、水、アルコール類に溶解させ、色素溶液に酸化物半導体多孔質膜3を浸漬(吸着)または色素溶液を酸化物半導体多孔質膜3に塗布することにより担持される。
<電解質の調製>
混合容器中で、下記第1表に示す有機塩化合物等を下記第1表に示す組成比で、撹拌し、混合することにより電解質を調製した。
具体的には、下記第1表に示す組成比で、下記第1表に示す有機塩化合物a2に対して、予めトルエン中に膨潤分散させた層状粘土鉱物B1および/または層状粘土鉱物B2を撹拌しながら添加し、室温下で3時間撹拌した。
その後、反応溶液を静置し、トルエン溶液を除去した。更に、沈殿物をトルエン洗浄し、乾燥することによりゲル状物質を得た。
得られたゲル状物質に、下記第1表に示す有機塩化合物a1もしくは有機塩化合物1、ヨウ素およびN−メチルベンズイミダゾールを下記第1表に示す組成比で、撹拌し、混合した。
透明導電性ガラス(FTOガラス、表面抵抗15Ω/□、日本板硝子社製)上に、酸化チタンペーストTi-Nanoxide D(Solaronix社製)を塗布し、室温下で乾燥させた後、450℃の温度で30分間焼結することにより、透明導電性ガラス上に酸化チタン多孔質膜が形成された光電極を作製した。
作製した光電極を、ルテニウム錯体色素(シス−(ジイソチオシアネート)−N,N′−ビス(2,2′−ビピリジル−4,4′−ジカルボキシリックアシッド)ルテニウム(II)錯体)(Ruthenium 535-bisTBA、Solaronix社製)のブチルアルコール/アセトニトリル溶液(体積比:1/1、濃度3×10-4mol/L)に4時間浸漬させた。
その後、アセトニトリルで洗浄し、暗所において窒素気流下で乾燥することにより光電極の酸化チタン電極に増感色素を担持させたものを光電極として用いた。
光増感色素を担持させた光電極上に調製した上記電解質を塗りつけ、これと、透明導電性ガラス基板(導電面にスズがドープされた酸化インジウム、シート抵抗:8Ω/□、日本板硝子社製)表面にスパッタリング法で厚さ約100nmの白金薄膜を形成させた白金対向電極とを張り合わせた。貼り合せる際、光電極と白金対向電極の間に熱融着フィルムを介在させ、150℃で熱融着させて電極間の封止を行うことにより、色素増感太陽電池を得た。
図2に示すように、光源としてソーラーシミュレーターを用い、AM1.5の擬似太陽光を100mW/cm2の光強度で光電極側から照射し、電流電圧測定装置(ケースレーインスツルメンツ社製デジタルソースメーター2400)を用いて変換効率を求めた。
光電変換効率を測定した色素増感太陽電池を85℃の温度下で、1000時間放置し、その後に上記と同様の方法により光電変換効率を測定し、その低減率(加熱後の光電変換効率/加熱前の光電変換効率)を算出した。
この結果、光電変換効率の低減率が0.85以上であれば、耐熱性に優れていると評価できる。
光電変換効率を測定した色素増感太陽電池を40℃および85%RHの条件下に1000時間放置し、その後に上記と同様の方法により光電変換効率を測定し、その低減率(加湿後の光電変換効率/加湿前の光電変換効率)を算出した。
この結果、光電変換効率の低減率が0.80以上であれば、耐湿性に優れていると評価できる。
光電変換効率を測定した色素増感太陽電池を85℃および85%RHの条件下に1000時間放置し、その後に上記と同様の方法により光電変換効率を測定し、その低減率(加熱・加湿後の光電変換効率/加熱・加湿前の光電変換効率)を算出した。
この結果、光電変換効率の低減率が0.80以上であれば、耐湿熱性に優れていると評価できる。
・有機塩化合物a2−1:N−メチル−3−プロピルイミダゾリウムアイオダイド(東京化成社製)
・有機塩化合物a2−2:N−メチル−3−メチルイミダゾリウムアイオダイド(合成品)
・有機塩化合物a2−3:N−メチル−3−エチルイミダゾリウムアイオダイド(合成品)
・有機塩化合物a1−1:N−メチル−3−エチルイミダゾリウムチオシアネート(アルドリッチ社製)
・有機塩化合物a1−2:N−メチル−N−メチルピロリジニウムチオシアネート(合成品)
・有機塩化合物1:グアニジンチオシアネート(アルドリッチ社製)
・層状粘土鉱物B1:合成スメクタイト(商品名:ルーセンタイトSPN(ルーセンタイトSWN(平均粒径:0.02μm、コープケミカル社製)を有機化処理した有機化層状粘土鉱物)、コープケミカル社製)
・層状粘土鉱物B2:4級アンモニウムおよびアルキルトリアルコキシシランで処理したシラン処理有機ベントナイト(ホージュン社製)
同様に、有機塩化合物(A)には該当しない有機塩化合物を用いて調製した比較例2、3および5の電解質も、加熱後の光電変換効率が6割程度まで低減し、耐熱性に劣ることが分かった。
一方、有機塩化合物(A)として有機塩化合物(a1)を用いて調製した実施例1〜13の電解質は、比較例1と同等程度の光電変換効率を発現し、かつ、加熱後の光電変換効率も高く、耐熱性に優れることが分かった。
特に、アルキルシリル基を有する層状粘土鉱物(B)を用いて調製した実施例8〜13の電解質は、耐熱性のみならず、耐湿性および耐湿熱性にも優れることが分かった。
2:透明導電膜
3:酸化物半導体多孔質膜
4:光電極
5:対向電極
6:電解質層
11:透明基板
12:透明導電膜(ITO、FTO)
13:金属酸化物
14:電解質
15:白金薄膜
16:透明導電膜(ITO、FTO)
17:基板
18:対向電極
Claims (4)
- 第3級または第4級カチオンを有する有機塩化合物(A)を含有する、チオシアネートアニオンが配位した金属錯体を有する光増感色素を光電極に担持させた色素増感太陽電池用電解質であって、
前記有機塩化合物(A)として、少なくとも、第3級または第4級カチオンとチオシアネートアニオンとを有する有機塩化合物(a1)を用い、
更に、層状粘土鉱物(B)を含有する色素増感太陽電池用電解質。 - 前記層状粘土鉱物(B)が、アルキルシリル基を有する請求項1に記載の色素増感太陽電池用電解質。
- 前記有機塩化合物(A)が、下記式(1)または(2)で表されるカチオンを有する請求項1または2に記載の色素増感太陽電池用電解質。
- 透明導電膜および金属酸化物半導体多孔質膜を有する光電極と、
前記光電極に対向して配置される対向電極と、
前記光電極と前記対向電極との間に配された電解質層とを有し、
前記電解質層が、請求項1〜3のいずれかに記載の色素増感太陽電池用電解質であり、
前記光電極が、光増感色素を担持させてなり、
前記光増感色素が、チオシアネートアニオンが配位した金属錯体を有する色素増感太陽電池。
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