JP4517075B2 - 嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置 - Google Patents

嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置 Download PDF

Info

Publication number
JP4517075B2
JP4517075B2 JP2005139168A JP2005139168A JP4517075B2 JP 4517075 B2 JP4517075 B2 JP 4517075B2 JP 2005139168 A JP2005139168 A JP 2005139168A JP 2005139168 A JP2005139168 A JP 2005139168A JP 4517075 B2 JP4517075 B2 JP 4517075B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
ammonia
treatment
iron
ferric iron
liquid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2005139168A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2006314903A (ja
Inventor
茂樹 澤山
Original Assignee
独立行政法人産業技術総合研究所
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 独立行政法人産業技術総合研究所 filed Critical 独立行政法人産業技術総合研究所
Priority to JP2005139168A priority Critical patent/JP4517075B2/ja
Publication of JP2006314903A publication Critical patent/JP2006314903A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4517075B2 publication Critical patent/JP4517075B2/ja
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • Y02W10/12

Description

本発明は、家庭、スーパーマーケット、コンビニエントストア、外食産業、食品工場、化学工場、発電所などから排出されるアンモニアを含む廃水、食品廃棄物、下水汚泥、廃水処理汚泥、し尿、浄化槽汚泥などを嫌気性消化した消化液等のアンモニアを含む廃液の処理方法及び該方法を実施するための装置に関する。
従来、アンモニアを含む廃水処理方法としては、アンモニア酸化細菌を利用してアンモニアを硝酸に変換し、硝酸を窒素ガスに脱窒する方法が知られている(特許文献1及び特許文献2)。アンモニア酸化細菌によりアンモニアを硝酸に変換するためには、処理槽内に酸素を大量に供給する必要があり、曝気のためのエネルギーが処理の経済性を悪化させ、反応速度も遅いという課題を抱えていた。
これらの問題点を解消するために、第一工程反応槽1において、系外から導入したアンモニア含有廃水を好気状態の下で微生物群と接触させて、液相中に含まれるアンモニア成分を亜硝酸に酸化し、この第一工程反応槽1の処理水を、第二工程反応槽2において、嫌気状態の下で微生物群と接触させて、液相中に含まれるアンモニア成分と亜硝酸成分とを窒素ガスに変換する方法が提案されている(特許文献3及び特許文献4)。
この方法では、アンモニアの半分を亜硝酸にまで変換できれば、アンモニアと亜硝酸から嫌気的に脱窒できるので、アンモニアの酸化に必要な空気の供給が従来法に比べ半分になると言う画期的な方法である。しかし、本法でもアンモニアの半分量は、アンモニア酸化細菌により亜硝酸にまで酸化する必要があり、従来法の半分とはいえ曝気のためのエネルギーが処理の経済性を悪化させるという問題があった。
特開平05-064799号公報 特開平05-317884号公報 特開2001-170684号公報 特開2002-263689号公報
本発明は、上記従来技術の実情に鑑みなされたものであって、アンモニアを含む廃水の処理方法において、空気や酸素が必要なアンモニア酸化細菌を利用しないで、アンモニアを嫌気的な微生物反応により高効率に除去できる工業的に有利なアンモニア処理方法および装置を提供することを目的とする。
本発明者は、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、アンモニアを酸化するに際して、酸素を供給するのに代えて、第二鉄と鉄還元細菌を供給し、第二鉄を第一鉄に還元させることにより、同時にアンモニアを酸化させる微生物反応を見出し、本発明を完成するに至った。
即ち、本発明は、嫌気条件における微生物によるアンモニア処理方法であって、嫌気性消化液等のアンモニアを含む処理対象液を、微生物として鉄還元細菌を用いて、第二鉄を供給しながら微生物処理を進めることを特徴とするアンモニア処理方法である。
また、本発明は、第二鉄をキレート化合物として供給することにより行うことが出来る。
さらに、本発明は、アンモニア処理槽の方式を担体を用いた微生物固定化法で行うことができる。
また、本発明は、嫌気条件における微生物によるアンモニア処理方法であって、アンモニアを含む処理対象液を、微生物として鉄還元細菌を用いて、第二鉄を供給しながら微生物処理を進めることを特徴とするアンモニア処理方法であって、
(i)アンモニアを含む処理対象液をアンモニア処理槽において第二鉄を供給しながら嫌気的に処理する工程、(ii)(i)工程で得られる処理液中に含まれる第一鉄を第二鉄に変換および濃縮する工程、(iii)(ii)工程で得られる第二鉄を(i)工程で利用する工程を含むことを特徴とするアンモニア処理方法である。
さらに、本発明は、嫌気条件における微生物によるアンモニア処理方法であって、アンモニアを含む処理対象液を、微生物として鉄還元細菌を用いて、第二鉄を供給しながら微生物処理を進めることを特徴とするアンモニア処理方法に用いる装置であって、(I)アンモニアを含む処理対象物に第二鉄を供給しながら嫌気的に処理する微生物反応装置と、(II)該処理工程で得られる処理液中に含まれる第一鉄を第二鉄に変換および濃縮する装置と、(III)変換した第二鉄を微生物反応装置に循環する装置とを、備えたことを特徴とするアンモニア処理方法装置である。
ここにおいて、微生物反応装置が、微生物を固定化する担体を備えることができる。
本発明は、アンモニア含有廃水を酸化剤として第二鉄を利用し、鉄還元細菌の働きにより嫌気的な条件において酸化分解処理され、酸素を必要とするアンモニア酸化細菌を利用しないで第一鉄を酸化するので曝気に必要なエネルギーが少なくてすむ。鉄は循環利用するので、外部から試薬を追加投入する必要がない。化学的に安全性の高い鉄を利用し、アンモニアの処理を進めることができるなどの利点を有する。
本発明の最大の特徴は、従来のアンモニア処理方法の有する、(1)アンモニアの全て、もしくは半量をアンモニア酸化細菌により硝化する際に、大量のエネルギーが必要であること、(2)アンモニア酸化細菌によつ硝化反応速度が遅いなどといった問題点を克服するために、アンモニアを鉄還元細菌の働きにより第二鉄を酸化剤として酸化処理することにより、嫌気的に分解処理する点にある。
このようにアンモニアを鉄還元細菌の働きにより第二鉄で酸化処理することにより、大量の曝気動力が必要となるアンモニア酸化細菌を使用する必要がなくなる。
アンモニアの酸化の際に、鉄還元細菌の働きにより第二鉄は第一鉄に還元されるが、第一鉄は容易に酸化して第二鉄に戻し再利用することができる。この第一鉄の酸化反応は、アンモニアの酸化反応に比べ遙かに容易である。
本発明の処理対象となるアンモニア含有廃水には、家庭、スーパーマーケット、コンビニエントストア、外食産業、食品工場、化学工場、発電所などから排出されるアンモニアを含む廃水一般が含まれる他、食品廃棄物、下水汚泥、廃水処理汚泥、し尿、浄化槽汚泥などを嫌気性消化した消化液等、アンモニアを含む廃液が包含される。
本明細書で言う鉄還元細菌とは、至適温度10〜70℃、酸素のない条件で成育できる微生物であり、かつ、酸化型の鉄を還元することによりアンモニアを酸化して生育する微生物を意味し、このような微生物であれば何でも良い。
使用する鉄還元細菌は、特定されない周知の細菌類を用いることが出来、通常の下水処理場における下水汚泥の嫌気性消化汚泥中に存在し、下水汚泥の嫌気性消化汚泥を種菌として用い、第二鉄とアンモニアを供給することにより増殖させて使用することができる。例えば、Geobacter属細菌等を挙げることが出来る。
また、本明細書で言うキレートとは、配位可能な原子を2つ以上持つ分子又はイオンが金属に配位して生ずる環状構造の化合物を意味する。
以下、本発明方法を具体的に説明する。
本発明方法においては、まず、アンモニア含有廃水に、第二鉄を加え嫌気性処理することが必要である。第二鉄は、エチレンジアミンテトラ酢酸等のキレート剤によりキレート化合物として供給すると、反応が良く進む。
この嫌気性処理は、鉄還元細菌を保持した密閉微生物反応槽に、第二鉄を加えたアンモニア含有廃水を供給し、嫌気性を保ったまま混合すればよい。アンモニアの濃度は、1〜10000 mg/l、第二鉄の濃度はアンモニア濃度によるが1〜50000 mg/lに調整し、10〜100℃好ましく20〜70℃で嫌気性処理させる。アンモニア処理槽としては、通常の完全混合型、固定床、流動床、膜分離型などの方法を使用することができる。この嫌気性処理工程においては、アンモニア処理槽内には空気及び/又は酸素は供給しない。
原料の排水中に有機物が含まれている場合は、アンモニア処理槽において鉄還元細菌によりアンモニアが亜硝酸および硝酸にまで変換され、さらに有機物を利用して脱窒菌により窒素ガスへと変換される。原料廃水中に有機物が含まれていない場合は、鉄還元細菌によるアンモニアの酸化変換反応は亜硝酸および硝酸までとなる。アンモニア処理槽にメタノールなどの有機物を供給すれば、亜硝酸および硝酸が脱窒菌により窒素ガスに変換処理できる。
アンモニア処理槽からの処理液中ではアンモニア濃度が低減し、第一鉄が含まれる。処理液中の第一鉄を鉄酸化槽において第二鉄に酸化する。第一鉄の酸化は、アンモニアの酸化に比べて容易である。
必要に応じて第二鉄を沈殿法やイオン交換法等により濃縮後、酸化変換された第二鉄をアンモニア処理に再利用する。第一鉄を酸化して再利用することにより、外部からの薬品の供給を極小化することができる。
アンモニアを処理する鉄還元細菌は特定されないが、下水汚泥等の嫌気性消化汚泥中に存在し、アンモニアと第二鉄を供給することにより集積することができる。アンモニア処理の始めに、嫌気性消化汚泥を種微生物としてアンモニア処理槽内に加え、その後は嫌気的な条件でアンモニアと第二鉄を供給すれば、槽内でアンモニアを処理する鉄還元細菌が増殖し、その後は種微生物を接種しなくてもアンモニア処理が効率よく進むようになる。
本発明方法では、従来の生物学的なアンモニア処理法に比べアンモニア酸化細菌を利用しないため、曝気が不要で省エネルギー型の処理になる。
次に、本発明方法を好ましく実施するための処理装置の図面を参照しながら詳述する。
図1は本発明のアンモニア処理装置の説明図である。
図1において、1はアンモニア含有廃水貯留タンク、2はアンモニア処理槽、3は第二鉄供給装置、4は担体、5は撹拌装置、6は鉄酸化装置、7はコンプレッサー、8は鉄濃縮装置、9は処理液貯留タンクを各示す。
図1の装置によって本発明方法を実施するには、アンモニア含有廃水貯留タンク1より配管を通って、嫌気的なアンモニア酸化を生じさせる鉄還元細菌を担体4に固定化したアンモニア処理槽2に、処理対象となるアンモニア含有廃水が供給され、第二鉄供給装置3から第二鉄が供給・混合される。
本発明において用いる担体としては、不織布、炭素繊維、炭素繊維を配合した不織布等で作られたフェルト類、ポリウレタン等の発泡体が挙げられるが、炭素繊維で作られたフェルトが好ましく用いられる。
アンモニア処理槽2において、鉄還元細菌が第二鉄を利用してアンモニアを嫌気的に酸化分解処理する。アンモニア処理槽2には、嫌気的酸化分解処理を促進するために、撹拌装置5を具備させる。
嫌気的なアンモニア酸化を生じさせる鉄還元微生物を含有する嫌気性微生物群としては、前記したように、下水処理場の有機性汚泥や家畜排泄物の嫌気性消化槽から排出される嫌気性消化汚泥等を使用すればよい。嫌気性消化汚泥を、アンモニア処理槽2に加え、アンモニアと第二鉄を供給すると、担体4に鉄還元細菌が固定化され、アンモニアの処理が進むようになる。
アンモニア処理槽2から、アンモニア濃度が低下したアンモニア処理液が排出され、鉄酸化装置6に運ばれる。鉄酸化装置6では、コンプレッサー7により酸素含有ガスが供給され、好気的な反応により第一鉄が第二鉄に酸化される。
鉄酸化装置6で生成した第二鉄は、鉄濃縮装置8で必要に応じて濃縮され、アンモニア処理槽2で再利用される。鉄濃縮装置8から排出される処理液は、アンモニア濃度が下がっており、処理液貯留タンクに貯留される。
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明する。
[実施例1]
1 l容量のガラス製反応槽に、微生物固定化担体としてカーボンフェルトを具備し、はじめに下水処理場の下水汚泥を対象とした嫌気性消化汚泥を鉄還元細菌の種菌として用い、種菌とアンモニア64〜65 mg N/l、第二鉄EDTA 1.835 g/l、酵母エキス0.2 g/lの混合物を700 ml加えた。
アンモニア64〜65 mg N/lと第二鉄EDTA 1.835 g/lを含む人工廃水を、1日当たり100 ml連続的に反応槽に添加した。反応槽は、嫌気的な条件に保ち、撹拌しながら35℃に維持した。反応槽からの処理液について、イオンクロマトでアンモニア濃度および亜硝酸濃度を測定した。
[実施例1の実験結果およびその考察]
反応槽への人工廃水供給液のアンモニア濃度は64〜65 mg N/lで、実験開始46日後には41 mg N/lに低下した。アンモニア濃度の低下と同時に、処理液中に亜硝酸イオンの生成が認められ、実験開始46日後には29 mg N/lであった。実験開始46日後の窒素濃度はアンモニアと亜硝酸合計で70 mg N/lで、人工廃水供給液のアンモニア濃度64〜65 mg N/lより高くなっているが、これは人工廃水供給液中の酵母エキスが分解され、アンモニアを生成することによる。人工廃水中のアンモニアは、固定化担体上で増殖した第二鉄を利用する鉄還元細菌の働きにより、嫌気的に亜硝酸に変換処理されたことがわかる。
[比較例1の実験結果およびその考察]
反応槽への人工廃水供給液のアンモニア濃度は64〜65 mg N/lで、運転開始後32日間は反応槽からの処理液のアンモニア濃度は64 mg N/l以上で、処理液中に亜硝酸は認められなかった。第二鉄を利用する鉄還元細菌が反応槽中に十分に増殖していないので、人工廃水中のアンモニアは変換されずそのまま処理液中に排出されたことがわかる。
これらの実験結果から、鉄還元細菌を含む反応槽にアンモニアと第二鉄を供給すると、嫌気的な微生物反応により、アンモニアが酸化分解処理できることがわかる。
本発明のアンモニア処理方法は、酸素を用いることなく、アンモニア含有廃水を酸化処理することができるので、曝気に必要なエネルギーが少なくてすむばかりか、従来のアンモニア処理装置を、曝気等の動力を使うことなく、そのまま利用することが出来るので産業上利用価値が高い。
本発明に係る有機性廃棄物の嫌気性消化装置の説明図
符号の説明
1.アンモニア含有廃水貯留タンク
2.アンモニア処理槽
3.第二鉄供給装置
4.担体
5.撹拌装置
6.鉄酸化装置
7.コンプレッサー
8.鉄濃縮装置
9.処理液貯留タンク

Claims (6)

  1. 嫌気条件における微生物によるアンモニア処理方法であって、アンモニアを含む処理対象液を、微生物として鉄還元細菌を用いて、第二鉄を供給しながら微生物処理を進めることを特徴とするアンモニア処理方法。
  2. 第二鉄をキレート化合物として供給することを特徴とする請求項1に記載のアンモニア処理方法。
  3. アンモニア処理槽の方式を、担体を用いた微生物固定化法で行うことを特徴とする請求項1に記載のアンモニア処理方法。
  4. 嫌気条件における微生物によるアンモニア処理方法であって、アンモニアを含む処理対象液を、微生物として鉄還元細菌を用いて、第二鉄を供給しながら微生物処理を進めることを特徴とするアンモニア処理方法であって、
    (i)アンモニアを含む処理対象液をアンモニア処理槽において第二鉄を供給しながら嫌気的に処理する工程、(ii)(i)工程で得られる処理液中に含まれる第一鉄を第二鉄に変換および濃縮する工程、(iii)(ii)工程で得られる第二鉄を(i)工程で利用する工程を含むことを特徴とするアンモニア処理方法。
  5. 嫌気条件における微生物によるアンモニア処理方法であって、アンモニアを含む処理対象液を、微生物として鉄還元細菌を用いて、第二鉄を供給しながら微生物処理を進めることを特徴とするアンモニア処理方法に用いる装置であって、(I)アンモニアを含む処理対象物に第二鉄を供給しながら嫌気的に処理する微生物反応装置と、(II)該処理工程で得られる処理液中に含まれる第一鉄を第二鉄に変換および濃縮する装置と、(III)変換した第二鉄を微生物反応装置に循環する装置とを、備えたことを特徴とするアンモニア処理装置。
  6. 微生物反応装置が、微生物を固定化する担体を備えることを特徴とする請求項5に記載のアンモニア処理装置。

JP2005139168A 2005-05-11 2005-05-11 嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置 Expired - Fee Related JP4517075B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2005139168A JP4517075B2 (ja) 2005-05-11 2005-05-11 嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2005139168A JP4517075B2 (ja) 2005-05-11 2005-05-11 嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2006314903A JP2006314903A (ja) 2006-11-24
JP4517075B2 true JP4517075B2 (ja) 2010-08-04

Family

ID=37536034

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2005139168A Expired - Fee Related JP4517075B2 (ja) 2005-05-11 2005-05-11 嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP4517075B2 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4286077A (en) 1980-04-21 1981-08-25 Shell Oil Company Weather resistant adhesive composition

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5723672B2 (ja) * 2010-11-30 2015-05-27 積水化学工業株式会社 水処理方法及び装置
CN106830267A (zh) * 2017-01-16 2017-06-13 中国科学技术大学苏州研究院 一种减轻纳米零价铁钝化的方法

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002263689A (ja) * 2001-03-13 2002-09-17 Ebara Corp アンモニア含有廃水の処理方法及び装置
JP2003033785A (ja) * 2001-07-26 2003-02-04 Kurita Water Ind Ltd 脱窒方法及び脱窒装置
JP2003053385A (ja) * 2001-08-09 2003-02-25 Kurita Water Ind Ltd 生物脱窒装置
JP2005144295A (ja) * 2003-11-13 2005-06-09 Nippon Steel Corp 汚染土壌および汚染地下水の浄化方法
JP2006204963A (ja) * 2003-09-24 2006-08-10 Ecocycle Corp 六価クロムに汚染された土壌・地下水、及び底質の浄化剤と浄化方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3345874B2 (ja) * 1996-12-17 2002-11-18 日立プラント建設株式会社 包括固定化担体及びアンモニア含有廃水の処理装置
JP3278841B2 (ja) * 1996-12-24 2002-04-30 日立プラント建設株式会社 廃水の硝化・脱窒方法

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002263689A (ja) * 2001-03-13 2002-09-17 Ebara Corp アンモニア含有廃水の処理方法及び装置
JP2003033785A (ja) * 2001-07-26 2003-02-04 Kurita Water Ind Ltd 脱窒方法及び脱窒装置
JP2003053385A (ja) * 2001-08-09 2003-02-25 Kurita Water Ind Ltd 生物脱窒装置
JP2006204963A (ja) * 2003-09-24 2006-08-10 Ecocycle Corp 六価クロムに汚染された土壌・地下水、及び底質の浄化剤と浄化方法
JP2005144295A (ja) * 2003-11-13 2005-06-09 Nippon Steel Corp 汚染土壌および汚染地下水の浄化方法

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4286077A (en) 1980-04-21 1981-08-25 Shell Oil Company Weather resistant adhesive composition

Also Published As

Publication number Publication date
JP2006314903A (ja) 2006-11-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US8932848B2 (en) Microbial production of nitrous oxide coupled with chemical reaction of gaseous nitrous oxide
US8932849B2 (en) Microbial production of nitrous oxide coupled with chemical reaction of gaseous nitrous oxide including phosphorus recovery and nitrite reduction to nitrous oxide
Ahn et al. ANAMMOX and partial denitritation in anaerobic nitrogen removal from piggery waste
JP2005074253A (ja) Bod及び窒素含有排水の生物的処理方法
JP4784873B2 (ja) 嫌気性アンモニア酸化処理方法および装置
JP3821011B2 (ja) 排水の処理方法及び処理装置
JP6081623B2 (ja) 廃水処理システム
KR20060004524A (ko) 고농도 유기성 및 질소함유 폐수의 처리방법 및 장치
JP5858763B2 (ja) 窒素含有有機性廃水の処理システム及び処理方法
JP4517075B2 (ja) 嫌気性処理によるアンモニア処理方法及び装置
JP4302341B2 (ja) 生物学的窒素除去方法及び装置
KR20110059692A (ko) 혐기성 소화 탈리액의 질소 제거 장치
TWI564253B (zh) 廢水處理系統
KR101045975B1 (ko) 혐기성 소화 탈리액의 질소 제거 방법
JP2007117842A (ja) 高濃度有機性廃水の窒素除去方法及び装置
JP4590756B2 (ja) 有機性排液の処理方法および有機性排液の処理装置
JP2005211715A (ja) 有機性廃液の処理方法とその処理装置
KR20110045812A (ko) 혐기성 소화 탈리액 질소 제거 장치 및 이를 이용한 혐기성 소화 탈리액의 질소 제거 방법
JP2006035094A (ja) 高濃度排水処理方法及び装置
JP2007007620A (ja) 窒素含有廃液の処理方法
JP2017018861A (ja) 窒素除去方法及び窒素除去装置
JP2007125490A (ja) 嫌気性アンモニア処理方法
JP4581174B2 (ja) 生物処理方法
KR101177423B1 (ko) 금속촉매를 이용한 슬러지 가용화 처리 장치 및 생물학적 처리 공정
JP3937625B2 (ja) 有機性廃棄物の生物処理方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20070314

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20100315

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20100406

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20100407

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130528

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130528

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130528

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130528

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140528

Year of fee payment: 4

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S533 Written request for registration of change of name

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees