JP4499660B2 - プラズマ反応器及びその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、プラズマ反応器及びその製造方法に関する。さらに詳しくは、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることが可能なプラズマ反応器及びその製造方法に関する。
二枚の電極間に誘電体を配置し高電圧の交流、あるいは周期パルス電圧をかけることにより、無声放電が発生し、これによりできるプラズマ場では活性種、ラジカル、イオンが生成され、気体の反応、分解を促進することが知られており、これをエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガス中の有害成分の除去に利用できることが知られている。
例えば、エンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガス中を、プラズマ場を通過させることによって、このエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガス中に含まれる、例えば、ＮＯｘカーボン微粒子、ＨＣ、ＣＯ等を、プラズマ場にて処理するプラズマ反応器等が開示されている（例えば、特開２００１−１６４９２５号公報）。
しかしながら、プラズマをできるかぎり低電力で安定的に均一に発生させ、排気ガス等の気体が効率よくプラズマ場を通過する構造を採ろうとすると、電極間距離を小さくする必要があり、部品点数が多くなるとともに組み付けが煩雑となるという問題があった。また、プラズマを発生させるために用いられる電極を構成する各部品の寸法のバラツキがプラズマ反応器の性能に悪影響を及ぼすという問題もあった。さらに、プラズマ反応器の気体の通過抵抗が大きくなることによって、エンジン等の故障や燃料消費率が悪化するという問題もあった。
本発明は、上述した問題に鑑みてなされたものであり、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることが可能なプラズマ反応器及びその製造方法を提供する。
即ち、本発明は、以下のプラズマ反応器及びその製造方法を提供するものである。
［１］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は二以上（偶数）の前記積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、かつ導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納され、前記導電体電極のうち、隣接するものの相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器（「第１の発明」ということがある）。
［２］前記積層構造体を構成する前記二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する前記［１］に記載のプラズマ反応器。
［３］前記導電体電極が、前記セラミック成形体に印刷されて配設された前記［１］又は［２］に記載のプラズマ反応器。
［４］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第１の導電体電極と、二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第１の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第２の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は一以上の前記積層構造体が、内部に互いの捲回面もしくは折り畳み面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、かつ導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納され、隣接する前記第１及び第２の導電体電極の相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器（以下、「第２の発明」ということがある）。
［５］前記積層構造体を構成する前記二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第１の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面の少なくともいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する前記［４］に記載のプラズマ反応器。
［６］前記第１の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された前記［４］又は［５］に記載のプラズマ反応器。
［７］前記第２の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された前記［６］に記載のプラズマ反応器。
［８］前記積層構造体が、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を含む前記［１］〜［７］のいずれかに記載のプラズマ反応器。
［９］前記積層構造体の気孔率が、０．５〜３５％である前記［１］〜［８］のいずれかに記載のプラズマ反応器。
［１０］前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さｔと、前記プラズマ発生電極を構成する前記積層構造体の表面の凸部分の高さｈとの関係が、下記式（１）を満足するように構成された前記［２］、［３］及び［５］〜［９］のいずれかに記載のプラズマ反応器。
０．７ｔ＜ｈ… （１）
０．７ｔ＜ｈ… （１）
［１１］前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さｔが、０．２〜６ｍｍである前記［１］〜［１０］のいずれかに記載のプラズマ反応器。
［１２］エンジンの燃焼ガスの排気系中に設置された前記［１］〜［１１］のいずれかに記載のプラズマ反応器。
［１３］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第３の発明」ということがある）。
［１４］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第４の発明」ということがある）。
［１５］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られ
た前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第５の発明」ということがある）。
た前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第５の発明」ということがある）。
［１６］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付きセラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第６の発明」ということがある）。
［１７］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、前記凹凸付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第７の発明」ということがある）。
［１８］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第８の発明」ということがある）。
［１９］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第２の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して電極付き積層構造体を形成し、得られた前記電極付き積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第９の発明」ということがある）。
［２０］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第２の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の
一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体
を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第１０の発明」ということがある）。
一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体
を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第１０の発明」ということがある）。
［２１］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第２の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第１１の発明」ということがある）。
［２２］電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第２の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第１２の発明」ということがある）。
［２３］前記第１の未焼成セラミック成形体又は前記未焼成積層構造体の表面上を、凹凸状の歯車を押圧しつつ回転させることにより、その表面に前記凹凸を形成する前記［１５］〜［２２］のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
［２４］前記プラズマ発生電極を、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納する前記［１９］〜［２３］のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
［２５］前記第１及び第２の未焼成セラミック成形体の材料として、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を用いる前記［１３］〜［２４］のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
［２６］前記第１及び第２の未焼成セラミック成形体を、焼成後の気孔率が０．５〜３５％となるように焼成する前記［１３］〜［２５］のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
このように、本発明のプラズマ反応器によれば、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。
以下、図面を参照して、本発明のプラズマ反応器及びその製造方法の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。
まず、本発明（第１の発明）の一の実施の形態のプラズマ反応器について説明する。図１に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器１は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極２を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器１であって、プラズマ発生電極２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体３，４と、二枚のセラミック成形体３，４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極５とを有する二以上の積層構造体６が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間７を形成した状態で積層されて構成され、導電体電極５のうち、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間７にプラズマを発生させることが可能なものである。
図１においては、プラズマ発生電極２が、二以上の積層構造体６が内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間７を形成した状態で積層されたものを示しているが、図２に示すように、プラズマ発生電極２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体３，４と、二枚のセラミック成形体３，４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極５とを有する二以上（偶数）の積層構造体６が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間７を形成した状態で捲回されて構成されたものであってもよい。また、後述するように、折り畳まれて構成されたものであってもよい。
また、本実施の形態においては、図１及び図２に示すように、積層構造体６を構成する二枚のセラミック成形体３，４の表面のうち導電体電極５を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成され、二枚のセラミック成形体３または４の表面に形成された凹凸の凹部分がプラズマ発生空間７を形成している。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。また、導電体電極５がセラミック成形体３，４によって覆われていることから、導電体電極５の酸化や腐蝕を有効に防止することができる。
なお、本実施の形態のプラズマ反応器１においては、二以上の積層構造体６が内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間７を形成した状態で積層されたものであればよいことから、例えば、セラミック成形体３，４の表面に凹凸を形成せずに、図７３に示すように、互いに対向するプラズマ発生電極２の相互間に、所定の厚さを有する隙間部材８を配設したものであってもよい。この隙間部材８によって形成された隙間がプラズマ発生空間７となる。
図１及び図２に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器１においては、積層した状態で配設された導電体電極５が、交互に、プラズマを発生するための電圧を印加するパルス電極５ａと、プラズマ発生電極２のアースとなるアース電極５ｂとになっている。このため、本実施の形態におけるプラズマ発生電極２は、積層した状態で配設された導電体電極５に対して、一個おきに電圧を印加することができるように導電体電極５（パルス電極５ａ）と電源とを接続し、電源を接続しない導電体電極５（アース電極５ｂ）はアース等に接続して用いられる。
また、本実施の形態においては、導電体電極５が、セラミック成形体３，４に印刷されて配設されることが好ましい。このように構成することによって、導電体電極５の配設が容易になるとともに、厚さの薄い導電体電極５を形成することができ、本実施の形態のプラズマ反応器１の小型化を実現することができる。また、セラミック成形体３，４の表面のうち導電体電極５を挟持する表面以外の２つの表面の一部又は全面に触媒（Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｋ、Ｂａ、Ｌｉ、Ｖ、及びＮａからなる群より選択される少なくとも一種を含む金属を担持したＡｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＺｒＯ２からなる群より選択される少なくとも一種を含む触媒担持コート層）をコートしてもよい。
本実施の形態のプラズマ反応器１は、例えば、燃焼ガスの排気系の、排気ガスに含まれる煤等の粒子状物質を捕集するためのフィルタの上流側に設置して用いることができ、具体的には、排気ガスに含まれる一酸化窒素（ＮＯ）を酸化して、フィルタの再生に必要とされる二酸化窒素（ＮＯ２）を生成することに用いることができる。また、空気等に含まれる酸素を反応させてオゾンを精製するオゾナイザとして好適に用いることもできる。また、排気ガス触媒コンバータの前に設置して、ＮＯをＮＯ２に変換するとともに、反応活性種（オゾン、ＯＨ）等を生成することにより、後流のコンバータの浄化効率（ＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の）を格段向上させることに用いることもできる。また、このプラズマ反応器１の電極表面に触媒をコートした使い方では、上記の触媒コンバータを含めた役割を持たせることができる。
本実施の形態に用いられるセラミック成形体３，４は、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を含んでいることが好ましい。また、例えば、トルエンやブタジエン等の有機溶剤をさらに含んでいるものであってもよく、また、例えば、ブチラール系樹脂やセルロース系樹脂等のバインダーをさらに含んでいるものであってもよく、また、ＤＯＰ（フタル酸ジオクチル）やＤＢＰ（フタル酸ジエチル）等の可塑剤をさらに含んでいるものであってもよい。セラミック成形体３，４の材料として、コージェライトを用いた場合は、特に耐熱衝撃性に優れたものとなる。セラミック成形体３，４の厚さについては、特に限定されることはないが、０．２〜６ｍｍであることが好ましい。セラミック成形体３，４の厚さが、０．２ｍｍ未満であると、パルス電極５ａとアース電極５ｂとの間の電気絶縁性を確保することができないことがある。また、セラミック成形体３，４の厚さが６ｍｍを超えると、セラミック成形体３，４の可塑性が阻害されて、捲回等の形状を変形させる際の操作によってクラックが発生することがある。
本実施の形態においては、セラミック成形体３，４の気孔率が、０．５〜３５％であることが好ましく、さらに０．５〜１０％であることが好ましい。このように構成することによって、セラミック成形体３，４に挟まれ、隣接する二つの導電体電極５の間、即ち、パルス電極５ａとアース電極５ｂとの間に、効率よくプラズマを発生させることができ、プラズマ反応器１の省エネルギー化を実現することができる。
導電体電極５の材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。
また、導電体電極５の厚さとしては、プラズマ発生電極２の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、０．０１〜０．１ｍｍであることが好ましく、さらに、０．０１〜０．０１５ｍｍであることが好ましい。また、導電体電極５を印刷によって形成する場合には、スクリーン印刷を用いて形成することが好ましい。
導電体電極５の形状としては、導電体電極５のうち隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間７にプラズマを有効に発生させることができる形状であればよく、例えば、セラミック成形体３，４の一方の表面全域を覆うように形成されていてもよく、また、図３に示すようなメッシュ状や、図４〜図６に示すように、多角形、円、又は楕円等の形状の空隙部分が、格子状又は千鳥状に配列した形状であってもよい。上述した形状の導電体電極５は、有機溶剤、可塑剤を混ぜてペースト状に調整されたタングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を、セラミック成形体３，４の表面にスクリーン印刷することによって容易に形成することができる。
また、図１に示すように、本実施の形態においては、プラズマ発生電極２の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極２を構成する積層構造体６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈとの関係が、下記式（２）を満足するように構成されていることが好ましい。
０．７ｔ＜ｈ…（２）
０．７ｔ＜ｈ…（２）
このような構成とすることにより、プラズマ発生空間７を通過する気体を高効率で反応させることができる。また、このプラズマ発生電極２は、機械的強度の面でも優れており、衝撃が常時加わるような自動車等の排気系内にプラズマ反応器１を設置することも可能となる。プラズマ発生電極２の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極２を構成する積層構造体の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈとの関係が、前記式（２）を満足しない場合は、外力に対する構造強度の低下が著しいことがある。また、特に限定されることはないが、プラズマ発生電極２を構成する積層構造体６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈは、プラズマ発生電極２の薄肉部の厚さｔの３倍以下であることがさらに好ましい。凹凸の凸部分の部分の高さｈがプラズマ発生電極２の薄肉部の厚さｔの３倍を超えると、構造強度が不足することがある。
また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極２の薄肉部の厚さｔが、０．２〜６ｍｍであることが好ましい。このように構成することによって、反応性に優れたプラズマ場を発生させることができるとともに、気体の通過抵抗を低減させることができる。プラズマ発生電極２の薄肉部の厚さｔが０．２ｍｍ未満であると、外力に対する構造強度が不充分なことがあり、６ｍｍを越えると、構造の剛性（ヤング率）が高くなりすぎ、耐熱衝撃性が悪化することがある。
また、図７に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器１においては、プラズマ発生電極２が、導電性及び弾性を有する緩衝材１１を介在させた状態で導電性のケース１０に収納されていることが必要である。このように、導電性のケース１０とアース電極５ｂになる導電体電極５とが電気的に接続された状態で収納されていることから、本実施の形態のプラズマ反応器１の接地が容易になる。緩衝材１１としては、ステンレス金属ワイヤメッシュ等を好適に用いることができ、さらに、このような緩衝材１１を介在させて導電性のケース１０に収納することによって、プラズマ発生電極２の破損を有効に防止することができる。また、パルス電極５ａとなる導電体電極５は、絶縁部材１２によって覆われた配線１４によって、緩衝材１１と電気的に絶縁された状態で、電圧を印可するための電源１３と電気的に接続されている。
本実施の形態に用いられるケース１０の材料としては、特に制限はないが、例えば、優れた導電性を有するとともに、軽量かつ安価であり、熱膨張による変形の少ないフェライト系ステンレス等であることが好ましい。
また、本実施の形態においては、電源１３から供給される電流が、電圧が１ｋＶ以上の直流電流、ピーク電圧が１ｋＶ以上かつ１秒あたりのパルス数が１０００以上（１ｋＨｚ以上）であるパルス電流、ピーク電圧が１ｋＶ以上かつ周波数が１０００以上（１ｋＨｚ以上）である交流電流、又はこれらのいずれか二つを重畳してなる電流であることが好ましい。このように構成することによって、効率よくプラズマを発生させることができる。
また、図７においては、その断面の形状が渦巻き状となるように捲回したプラズマ発生電極２を示しているが、捲回の形状は、これに限定されることはなく、本実施の形態においては、例えば、図８に示すような、その断面の形状において、捲回した形状の少なくとも一部が直線状の形状となっているプラズマ発生電極２、図９に示すような、その断面の形状が８の字状に巻かれたプラズマ発生電極２も含まれる。
また、例えば、図１０に示すように、平面的に二以上の積層構造体６（図７参照）が積層されたプラズマ発生電極２を、さらに折り畳んで構成されたものであってもよく、また、図１１に示すように、平面的に二以上の積層構造体６（図７参照）が積層されたプラズマ発生電極２を、さらに捲回して構成されたものであってもよい。
また、図７３に示すプラズマ反応器１を、上述した電源１３と電気的に接続する場合には、図７４に示すように、パルス電極５ａが配設されたそれぞれのプラズマ発生電極２の一方の端部に、このパルス電極５ａと電気的に接続する接続端子１５ａを配設し、それぞれの接続端子１５ａに対して一度に通電を行うための集電部材１６ａをさらに配設し、この集電部材１６ａと電源１３とを電気的に接続することが好ましい。この場合、アース電極５ｂが配設されたそれぞれのプラズマ発生電極２には、その他方の端部に、アース電極５ｂと電気的に接続する接続端子１５ｂを配設し、それぞれの接続端子１５ｂに対して一度に通電を行うための集電部材１６ｂをさらに配設し、この集電部材１６ｂをアースへと接続することが好ましい。なお、図７４においては、パルス電極５ａ側の接続端子１５ａと、アース電極５ｂの接続端子１５ｂとが、プラズマ発生電極２の反対側の端部に配設されたものを示しているが、それぞれが同一側の端部に配設されたものであってもよい。
また、本実施の形態のプラズマ反応器においては、図７４に示すようなプラズマ反応器１を導電性のケースに収納した構成としてもよい。例えば、図７５に示すように、互いに対向配置されたプラズマ発生電極２の両端を、押さえ部材１７によって固定し、さらに、排気ガス等が実際に通過する面以外の四面（図７５における上下左右）を４つの枠体１８によって固定し、プラズマ発生電極２、押さえ部材１７及び枠体１８をケース１０の内部に収納したプラズマ反応器１を好適例として挙げることができる。この際、枠体１８とケース１０との間には、弾性を有する緩衝材１１を介在させた状態で収納することが好ましい。緩衝材１１としては、アルミナやシリカを含むマットを圧縮したものを好適に用いることができる。なお、図７３〜図７５において、図１及び図２に示す各要素と同様に構成されたものについては、同一の符号を付して説明を省略する。
次に、本発明（第２の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態について説明する。図１２に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器２１は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極２２を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器２１であって、プラズマ発生電極２２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体２３，２４と、二枚のセラミック成形体２３，２４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第１の導電体電極２５ａと、二枚のセラミック成形体２３，２４の表面のうち、第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第２の導電体電極２５ｂとを有する二以上の積層構造体２６が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間２７を形成した状態で積層されて構成され、隣接する第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの相互間で放電して、プラズマ発生空間２７にプラズマを発生させることが可能なものである。
図１２においては、プラズマ発生電極２２が、二以上の積層構造体２６が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間２７を形成した状態で積層されたものを示しているが、図１３に示すように、プラズマ発生電極２２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体２３，２４と、二枚のセラミック成形体２３，２４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極２５ａと、二枚のセラミック成形体２３，２４の表面の第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第２の導電体電極２５ｂとを有する積層構造体２６の一以上が、内部にプラズマ発生空間２７を形成した状態で捲回されて構成されたものであってもよい。また、後述するように、折り畳まれて構成されたものであってもよい。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。また、第１の導電体電極２５ａがセラミック成形体２３，２４によって覆われていることから、第１の導電体電極２５ａの酸化や腐蝕を有効に防止することができる。
また、本実施の形態においては、積層構造体２６を構成する二枚のセラミック成形体２３，２４の表面のうち、第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面の少なくともいずれか一方に凹凸が形成され、セラミック成形体２３，２４の表面に形成された凹凸の凹部分がプラズマ発生空間２７を形成することが好ましい。図１２及び図１３においては、二枚のセラミック成形体２３，２４の表面のうち、第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成された積層構造体２６を示している。
本実施の形態のプラズマ反応器２１においては、第１の導電体電極２５ａと第２の導電体電極２５ｂとのいずれか一方が、プラズマを発生させるための電圧を印加するパルス電極となり、他方が、アース等と接続するアース電極となる。
また、本実施の形態においては、第１の導電体電極２５ａ及び／又は第２の導電体電極２５ｂが、セラミック成形体２３，２４に印刷されて配設されることが好ましい。このように構成することによって、第１の導電体電極２５ａ及び／又は第２の導電体電極２５ｂを容易に配設することができるとともに、厚さの薄い第１の導電体電極２５ａ及び／又は第２の導電体電極２５ｂを形成することが可能となり、本実施の形態のプラズマ反応器２１の小型化を実現することができる。また、第１の発明と同様に、触媒をコートしてもよい。
本実施の形態のプラズマ反応器２１は、例えば、燃焼ガスの排気系の、排気ガスに含まれる煤等の粒子状物質を捕集するためのフィルタの上流側に設置して用いることができ、具体的には、排気ガスに含まれる一酸化窒素（ＮＯ）を酸化して、フィルタの再生に必要とされる二酸化窒素（ＮＯ２）を生成することに用いることができる。また、空気等に含まれる酸素を反応させてオゾンを精製するオゾナイザとして好適に用いることもできる。また、排気ガス触媒コンバータの前に設置して、ＮＯをＮＯ２に変換するとともに、反応活性種（オゾン、ＯＨ）等を生成することにより、後流のコンバータの浄化効率（ＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の）を格段向上させることに用いることもできる。また、このプラズマ反応器２１の電極表面に触媒をコートした使い方では、上記の触媒コンバータを含めた役割を持たせることができる。
また、本実施の形態に用いられるセラミック成形体２３，２４は、第１の発明のプラズマ反応器の実施の形態において説明したセラミック成形体３，４（図１参照）と同様に構成されたものを好適に用いることができる。
第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。印刷により配設する場合には、ペースト状に調整された上述した金属を、セラミック成形体２３，２４の表面にスクリーン印刷することによって容易に形成することができる。
また、本実施の形態の第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの厚さとしては、プラズマ発生電極２２の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、０．０１〜０．１ｍｍであることが好ましく、さらに、０．０１〜０．０１５ｍｍであることが好ましい。また、上述したように、第１の導電体電極２５ａ及び／又は第２の導電体電極２５ｂを印刷によって形成する場合には、スクリーン印刷を用いて形成することが好ましい。
また、第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの形状としては、隣接する第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの相互間で放電して、プラズマ発生空間２７にプラズマを有効に発生させることができる形状であればよく、例えば、セラミック成形体２３，２４の一方の表面全域を覆うように形成されていてもよく、また、図３〜図６に示した導電体電極５と同様に、メッシュ状や、多角形、円、又は楕円等の形状の空隙部分が、格子状又は千鳥状に配列した形状であってもよい。
また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極２２を構成する積層構造体２６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈとの関係が、下記式（３）を満足するように構成されていることが好ましい。
０．７ｔ＜ｈ…（３）
０．７ｔ＜ｈ…（３）
このような構成とすることによって、プラズマ発生空間２７を通過する気体を高効率で反応させることができる。また、このように構成されたプラズマ発生電極２２は、機械的強度の面でも優れており、衝撃が常時加わるような自動車等の排気系内に設置することも可能となる。プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極２２を構成する積層構造体２６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈとの関係が、前記式（３）を満足しない場合は、構造強度が低下することがある。また、特に限定されることはないが、プラズマ発生電極２２を構成する積層構造体２６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈは、プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔの３倍以下であることがさらに好ましい。凹凸の凸部分の高さｈがプラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔの３倍を超えると、構造強度が不足することがある。
また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔが、０．２〜６ｍｍであることが好ましい。このように構成することによって、反応性に優れたプラズマ場を発生させることができるとともに、気体の通過抵抗を低減させることができる。プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔが０．２ｍｍ未満であると、構造強度が低下することがあり、６ｍｍを越えると、構造剛性が高くなりすぎ、耐熱衝撃性が低下することがある。
また、図１４に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器２１においては、プラズマ発生電極２２が、導電性及び弾性を有する緩衝材３１を介在させた状態で導電性のケース３０に収納されていることが必要である。この場合、第２の導電体電極２５ｂをアース電極とすることで、導電性のケース３０と、アース電極となる第２の導電体電極２５ｂとが電気的に接続された状態となることから、本実施の形態のプラズマ反応器２１の接地が容易になる。緩衝材３１としては、金属ワイヤメッシュ等を好適に用いることができ、さらに、このような緩衝材３１を介在させて導電性のケース３０に収納することによって、プラズマ発生電極２２の破損を有効に防止することができる。また、パルス電極となる第１の導電体電極２５ａは、絶縁部材３２によって覆われた配線３４によって、緩衝材３１と電気的に絶縁された状態で、電圧を印可するための電源３３と電気的に接続されている。この電源３３としては、図７に示したプラズマ反応器１の電源１３を好適に用いることができる。
本実施の形態に用いられるケース３０の材料としては、特に制限はないが、例えば、優れた導電性を有するとともに、軽量かつ安価であり、熱膨張による変形の少ないフェライト系ステンレス等であることが好ましい。
また、本実施の形態に用いられるプラズマ発生電極２２は、図１４に示すような、その断面の形状が渦巻き状となるように捲回されたものに限定されることはなく、例えば、図１５に示すような、その断面の形状において、捲回した形状の少なくとも一部が直線状の形状となるように捲回されたプラズマ発生電極２２、図１６に示すような、その断面の形状が８の字状に捲回されたプラズマ発生電極２２、図１７に示すように、一以上の積層構造体を折り畳んだプラズマ発生電極２２、図１８に示すように、一以上の積層構造体を折り畳み、さらに所定の形状に捲回したプラズマ発生電極２２であってもよい。
次に、本発明（第２の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態について説明する。図１９に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器２１は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極２２を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器２１であって、プラズマ発生電極２２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体２３，２４と、二枚のセラミック成形体２３，２４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第１の導電体電極２５ａと、二枚のセラミック成形体２３，２４の表面の第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第２の導電体電極２５ｂとを有する二以上の積層構造体２６が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間２７を形成した状態で積層されて構成され、隣接する第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの相互間で放電して、プラズマ発生空間２７にプラズマを発生させることが可能なものである。
図１９においては、プラズマ発生電極２２が、二以上の積層構造体２６が内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間２７を形成した状態で積層されたものを示しているが、図２０に示すように、プラズマ発生電極２２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体２３，２４と、二枚のセラミック成形体２３，２４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第１の導電体電極２５ａと、二枚のセラミック成形体２３，２４の表面の第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第２の導電体電極２５ｂとを有する積層構造体２６の一以上が、内部に互いの捲回面もしくは折り畳み面を含むプラズマ発生空間２７を形成した状態で捲回されて構成されたものであってもよい。また、後述するように、折り畳まれて構成されたものであってもよい。
このようなプラズマ反応器２１は、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。また、第１の導電体電極２５ａがセラミック成形体２３，２４によって覆われていることから、第１の導電体電極２５ａの酸化や腐蝕を有効に防止することができる。
また、本実施の形態のプラズマ反応器２１は、積層構造体２６を構成する二枚のセラミック成形体２３，２４の表面のうち、第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面の両方に凹凸が形成されている。
本実施の形態のプラズマ反応器２１においては、第１の導電体電極２５ａと第２の導電体電極２５ｂとのいずれか一方が、プラズマを発生させるための電圧を印加するパルス電極となり、他方が、アース等と接続するアース電極となる。
また、本実施の形態においては、第１の導電体電極２５ａが、セラミック成形体２３，２４に印刷されて配設されたものであることが好ましい。このように構成することによって、第１の導電体電極２５ａの配設が容易になるとともに、厚さの薄い第１の導電体電極２５ａを形成することができ、本実施の形態のプラズマ反応器２１の小型化を実現することができる。また、本実施の形態においては、第２の導電体電極２５ｂが、平板状の導電性金属板から形成されている。
なお、本実施の形態のプラズマ反応器２１においては、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間２７を形成した状態で積層されたものであればよいことから、例えば、セラミック成形体２３，２４の表面のうち、第１の導電体電極２５ａを挟持する表面以外の二つの外表面の一方に凹凸を形成せずに、図７６に示すように、プラズマ発生電極２２と、第２の導電体電極２５ｂとの相互間に、所定の厚さを有する隙間部材２８を配設したものであってもよい。この隙間部材２８によって形成された隙間がプラズマ発生空間２７となる。なお、図７６に示すように、プラズマ反応器２１を電源３３と接続する場合には、第１の導電体電極２５ａが配設されたそれぞれのプラズマ発生電極２２の一方の端部に、この第１の導電体電極２５ａと電気的に接続する接続端子１５ａを配設し、それぞれの接続端子１５ａに対して一度に通電を行うための集電部材１６ａをさらに配設し、この集電部材１６ａと電源３３とを電気的に接続することが好ましい。この場合、第２の導電体電極２５ｂの他方の端部には、それぞれの第２の導電体電極２５ｂに対して一度に通電を行うための集電部材１６ｂをさらに配設し、この集電部材１６ｂをアースへと接続することが好ましい。また、例えば、第２の導電体電極２５ｂを電源３３に接続し、第１の導電体電極２５ａをアースへと接続してもよい。なお、図７６において、図１９に示す各要素と同様に構成されたものについては、同一の符号を付して説明を省略する。
本実施の形態のプラズマ反応器２１は、例えば、燃焼ガスの排気系の、排気ガスに含まれる煤等の粒子状物質を捕集するためのフィルタの上流側に設置して用いることができ、具体的には、排気ガスに含まれる一酸化窒素を酸化して、フィルタの再生に必要とされる二酸化窒素を生成することに用いることができる。また、空気等に含まれる酸素を反応させてオゾンを精製するオゾナイザとして好適に用いることもできる。また、排気ガス触媒コンバータの前に設置して、ＮＯをＮＯ２に変換するとともに、反応活性種（オゾン、ＯＨ）等を生成することにより、後流のコンバータの浄化効率（ＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の）を格段向上させることに用いることもできる。また、このプラズマ反応器２１の電極表面に触媒をコートした使い方では、上記の触媒コンバータを含めた役割を持たせることができる。
また、本実施の形態に用いられるセラミック成形体２３，２４は、第１の発明のプラズマ反応器の実施の形態において説明したセラミック成形体３，４（図１参照）と同様に構成されたものを好適に用いることができる。
第１の導電体電極２５ａの材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。
また、本実施の形態における第１の導電体電極２５ａの厚さとしては、プラズマ発生電極２２の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、０．０１〜０．１ｍｍであることが好ましく、さらに、０．０１〜０．０１５ｍｍであることが好ましい。また、上述したように、第１の導電体電極２５ａを印刷によって形成する場合には、スクリーン印刷を用いて形成することが好ましい。
第２の導電体電極２５ｂの材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。
また、本実施の形態における第２の導電体電極２５ｂの厚さとしては、プラズマ発生電極２２の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、０．０１〜０．１ｍｍであることが好ましく、さらに、０．０１〜０．０１５ｍｍであることが好ましい。
また、第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの形状としては、隣接する第１及び第２の導電体電極２５ａ，２５ｂの相互間で放電して、プラズマ発生空間２７にプラズマを有効に発生させることができる形状であればよく、例えば、セラミック成形体２３，２４の一方の表面全域を覆うように形成されていてもよく、また、図３〜図６に示した導電体電極５と同様に、メッシュ状や、多角形、円、又は楕円等の形状の空隙部分が、格子状又は千鳥状に配列した形状であってもよい。
また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極２２を構成する積層構造体２６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈとの関係が、下記式（４）を満足するように構成されていることが好ましい。
０．７ｔ＜ｈ…（４）
０．７ｔ＜ｈ…（４）
このような構成とすることによって、プラズマ発生空間２７を通過する気体を高効率で反応させることができる。また、このプラズマ発生電極２２は、機械的強度の面でも優れており、衝撃が常時加わるような自動車等の排気系内に設置することも可能となる。プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極２２を構成する積層構造体２６の表面に形成された凹凸の凸部分の高さｈとの関係が、前記式（４）を満足しない場合は、構造強度が低下することがある。
また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔが、０．２〜６ｍｍであることが好ましい。このように構成することによって、反応性に優れたプラズマ場を発生させることができるとともに、気体の通過抵抗を低減させることができる。プラズマ発生電極２２の薄肉部の厚さｔが０．２ｍｍ未満であると、構造強度が低下することがあり、６ｍｍを越えると、構造剛性が高くなりすぎ、耐熱衝撃性が悪化することがある。
また、本実施の形態のプラズマ反応器２１においては、図示は省略するが、プラズマ発生電極が、導電性及び弾性を有する緩衝材を介して導電性のケースに収納されていることが必要である。本実施の形態に用いられるケースは、図１４に示したケース３０と同様に構成されたものを好適に用いることができる。また、本実施の形態のプラズマ反応器は、第１又は第２の導電体電極に電圧を印可するための電源をさらに備えたものであってもよい。この電源としては、図７に示したプラズマ反応器１の電源１３を好適に用いることができる。
また、本実施の形態のプラズマ発生電極２２は、図２０に示すような、その断面の形状が渦巻き状となるように捲回されたものに限定されることはなく、例えば、図１５に示すように、その断面の形状において、捲回した形状の少なくとも一部が直線状の形状となるように捲回されたプラズマ発生電極２２、図１６に示すように、その断面の形状が８の字状に捲回されたプラズマ発生電極２２、図１７に示すように、一以上の積層構造体を折り畳んだプラズマ発生電極２２、及び図１８に示すように、一以上の積層構造体を折り畳み、さらに所定の形状に捲回したプラズマ発生電極２２であってもよい。
次に本発明（第３の発明）のプラズマ反応器の製造方法について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図２１に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図２２に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図２３に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図２４に示すように、得られた未焼成積層構造体５２を焼成して積層構造体５３を形成し、得られた積層構造体５３の二以上を積層してプラズマ発生電極を形成する製造方法である。
以下、上述した各工程をさらに具体的に説明する。まず、図２１に示すように、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を、トロンメルで混合して第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４の原料となるスラリーを作製する。また、スラリーには、トルエン等の有機溶剤、ブチラール系樹脂やセルロース系樹脂等のバインダー、及びＤＯＰやＤＢＰ等の可塑剤からなる群から選ばれる少なくとも一種をさらに加えてもよい。
このように作製された原料を、減圧下で攪拌して脱泡し，粘度を調整し、ドクターブレード法等のテープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成する。第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４の大きさとしては特に限定されることはないが、例えば、長手方向の長さが１０〜６００００ｍｍ、幅が１０〜３００ｍｍ、厚さが０．２〜４ｍｍであることが好ましい。
次に、図２２に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に、例えば、ペースト状に調整されたタングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属をスクリーン印刷等によって印刷して導電体電極４５を配設し、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成する。導電体電極４５の形状は、図１に示したプラズマ反応器１に用いられる導電体電極５の形状と同様の形状であることが好ましい。
次に、図２３に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成する。この際、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とをローラー等で押圧することが好ましい。
次に、図２４に示ように、得られた未焼成積層構造体５２を、電気炉等の中に入れ、未焼成積層構造体５２の大きさ等によっても異なるが、例えば、１０００〜１５００℃で、１〜５時間焼成して積層構造体５３を形成する。
次に、得られた積層構造体５３の二以上を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成し、隣接するものの相互間で放電してプラズマ発生空間にプラズマを発生させることができるように積層する。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第４の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図２５に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図２６に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図２７に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図２８に示すように、得られた未焼成積層構造体５２の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体５４を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体５４を焼成して、プラズマ発生電極を形成する製造方法である。
以下、上述した各工程をさらに具体的に説明するが、図２５〜図２７の工程においては、上述した図２１〜図２３の工程と同様にして行われるために説明を省略する。
本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、図２５〜図２７の工程に従って未焼成積層構造体５２を得た後に、図２８に示すように、得られた未焼成積層構造体５２の二以上（偶数）を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成し、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間にプラズマを発生させることができるように、例えば、断面の形状が渦巻き状になるように、捲回して捲回未焼成積層構造体５４を形成する。また、未焼成積層構造体５２を捲回する際の断面の形状は渦巻き状に限定されることはない。
次に、捲回未焼成積層構造体５４を、電気炉等の中に入れ、捲回未焼成積層構造体５４の形状等によっても異なるが、例えば、１０００〜１５００℃で、１〜５時間焼成してプラズマ発生電極を形成する。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第５の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図２９に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図３０に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に導電体電極４５を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体５１ｂを形成し、図３１に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ｂと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ｂを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、得られた未焼成積層構造体５２を焼成して、図３２に示すように、積層構造体５５を形成し、得られた積層構造体５５の二以上を積層して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
以下、上述した各工程をさらに具体的に説明するが、図２９及び図３１の工程は、上述した図２１及び図２３の工程と略同様にして行われるために説明の一部を省略する。
まず、図２９に示すように、第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成した後に、図３０に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に、例えば、ペースト状に調整されたタングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を、スクリーン印刷等によって導電体電極４５を印刷する。
次に、図３３に示すように、第１の未焼成セラミック成形体４３の表面を凹凸状の歯車７０を押圧しつつ回転させることによって、その表面に凹凸を形成する。また、図３４（ａ）に示すように、棒状の未焼成セラミック部材７１を所定の間隔で、第１の未焼成セラミック成形体４３に付着させることで、図３４（ｂ）に示すような凹凸を有する第１の未焼成セラミック成形体４３を形成してもよい。なお、上述した凹凸の形成と、図３０に示す導電体電極４５の形成とは順番が逆になってもよい。
次に、図２３と略同様の工程にて未焼成積層造体５２を形成する。
次に、得られた未焼成積層構造体５２を、電気炉等の中に入れ、未焼成積層構造体５２の大きさ等によっても異なるが、例えば、１０００〜１５００℃で、１〜５時間焼成して、図３２に示ような積層構造体５５を形成する。
次に、得られた積層構造体５５の二以上を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間６７を形成し、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間６７にプラズマを発生させることができるように積層してプラズマ発生電極６０を形成する。
また、本実施の形態においては、図３０において形成する凹凸の形状が、得られたプラズマ発生電極６０（図３２参照）の薄肉部の厚さｔと、プラズマ発生電極６０（図３２参照）を構成する積層構造体５５（図３２参照）の表面の凸部分の高さｈとの関係が、下記式（５）を満足するように構成されていることが好ましい。また、プラズマ発生電極６０（図３２参照）の薄肉部の厚さｔは、０．２〜６ｍｍとなるように製造することが好ましい。
０．７ｔ＜ｈ…（５）
０．７ｔ＜ｈ…（５）
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第６の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図３５に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図３６に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に導電体電極４５を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体５１ｂを形成し、図３７に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ｂと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ｂを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、得られた未焼成積層構造体５２の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで、図３８に示すように、捲回未焼成積層構造体５６を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体５６を焼成して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
以下、上述した各工程をさらに具体的に説明するが、図３５〜図３７の工程は、上述した図２９〜図３１の工程と略同様にして行われるために説明の一部を省略する。
図３５〜図３７の工程に従って未焼成積層構造体５２を得た後に、図３８に示すように、得られた未焼成積層構造体５２（図３７参照）の二以上（偶数）を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間６７を形成し、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間６７にプラズマを発生させることができるように、例えば、断面の形状が渦巻き状になるように、捲回して捲回未焼成積層構造体５６を形成する。なお、未焼成積層構造体５２を捲回する際の断面の形状は図３８に示す形状に限定されることはない。
次に、得られた捲回未焼成積層構造体５６を、電気炉等の中に入れ、未焼成積層構造体５６の形状等によっても異なるが、例えば、１０００〜１５００℃で、１〜５時間焼成してプラズマ発生電極６０を形成する。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第７の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図３９に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図４０に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図４１に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図４２に示すように、得られた未焼成積層構造体５２（図４１参照）の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体５７を形成し、図４３に示すように、凹凸付き未焼成積層構造体５７を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第８の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図４４に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図４５に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４４の一方の表面に導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図４６に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図４７に示すように、得られた未焼成積層構造体４７の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体５７を形成し、図３８に示す工程と同様にして、凹凸付き未焼成積層構造体５７（図４７参照）の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体５６を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体５６を焼成してプラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第９の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図４８に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図４９に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に第１の導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図５０に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図５１に示すように、得られた未焼成積層構造体５２（図５０参照）の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体５８を形成し、図５２に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体５８（図５１参照）の一方の表面に板状の第２の導電体電極６１を配設して電極付き未焼成積層構造体５９を形成し、電極付き未焼成積層構造体５９を焼成して、図５３に示すように、電極付き積層構造体６２を形成し、得られた電極付き積層構造体６２の二以上を積層して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
図５０及び図５１に示した未焼成積層構造体５２の両表面に凹凸を形成する方法としては、図５４に示すように、表面に凹凸が形成された歯車（ローラー）７０を用いて、未焼成積層構造体５２を成形する方法を好適に用いることができる。
次に、本発明（第１０の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図５５に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図５６に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に第１の導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図５７に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図５８に示すように、得られた未焼成積層構造体５２（図５７参照）の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体５８を形成し、図５９に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体５８の一方の表面に板状の第２の導電体電極６１を配設して電極付き未焼成積層構造体５９を形成し、得られた電極付き未焼成積層構造体５９の一以上を捲回又は折り畳んで、図６０に示すように、捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体を焼成して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第１１の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図６１に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図６２に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に第１の導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図６３に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図６４に示すように、得られた未焼成積層構造体５２（図６３参照）の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体５８を形成し、図６５に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体５８の他方の表面に第２の導電体電極６１を印刷して電極付き未焼成積層構造体５９を形成し、図６６に示すように、得られた電極付き未焼成積層構造体５９（図６５参照）を焼成して積層構造体６２を形成し、得られた積層構造体６２の二以上を積層して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
次に、本発明（第１２の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図６７に示すように、テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体４３，４４を形成し、図６８に示すように、得られた第１の未焼成セラミック成形体４３の一方の表面に第１の導電体電極４５を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを形成し、図６９に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体５１ａと第２の未焼成セラミック成形体４４とを、電極付き未焼成セラミック成形体５１ａを構成する導電体電極４５を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体５２を形成し、図７０に示すように、得られた未焼成積層構造体５２（図６９参照）の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体５８を形成し、図７１に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体５８の他方の表面に第２の導電体電極６１を印刷して電極付き未焼成積層構造体５９を形成し、得られた電極付き未焼成積層構造体５９の一以上を捲回又は折り畳んで、図７２に示すように、捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体を焼成して、プラズマ発生電極６０を形成する製造方法である。
このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。
また、これまでに説明した本発明（第３〜１２の発明）のプラズマ反応器の製造方法においては、プラズマ発生電極を、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納する工程をさらに備えてなることが好ましい。
また、本発明（第３〜１２の発明）のプラズマ反応器の製造方法においてはこれまでに説明した製造方法に限定されることなく、例えば、第１及び第２の未焼成セラミック成形体の表面に凹凸を形成する工程は、各種の積層構造体を積層及び捲回する工程の前、又は積層構造体を折り畳む工程の前であれば、その順序を前後させてもよい。また、積層した形状でプラズマ発生電極を形成する工程においては、未焼成積層構造体を焼成した後に積層を行っているが、先に積層を行い、その後に焼成を行ってもよい。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
（実施例１〜６）
アルミナ粉末に有機溶剤としてトルエン、バインダーとしてセルロース系樹脂、可塑剤としてＤＯＰ（フタル酸ジオクチル）を混ぜ、これをトロンメルで十分に拡散混合した後、減圧下攪拌脱法により粘度調整してスラリーを作製し、このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、厚さ０．５〜１ｍｍのセラミック成形体をテープ成形した。このテープ状のセラミック成形体の片面にタングステンサーメット粉末ペーストを印刷し、このペーストを乾燥して導電体電極を形成した。そして、導電体電極を形成した面に他のセラミック成形体を重ねて、セラミック成形体／導電体電極／セラミック成形体のサンドイッチ構造の積層構造体を作製した。この積層構造体を平面台上に載置し、その表面に、凹凸が形成された歯車を押しつけ回転させることにより、凹凸ピッチが４ｍｍ、凸部の幅が１ｍｍで、凸部の高さｈが０．３〜１．５ｍｍ、加工後薄肉部厚さが０．７〜１．５ｍｍの六種類の積層構造体を製造した。これらの積層構造体を可塑性のある状態で、同形状の凹凸が形成された二枚を重ね、渦巻き状に捲回した後、脱バインダー、本焼成を行って焼成体とすることでプラズマ発生電極を形成した。得られたプラズマ発生電極を金属ケース内に納め、電極配線をして直径９３ｍｍ、長さ５０ｍｍのプラズマ反応器（プラズマデバイス）（実施例１〜６）を製造した。
アルミナ粉末に有機溶剤としてトルエン、バインダーとしてセルロース系樹脂、可塑剤としてＤＯＰ（フタル酸ジオクチル）を混ぜ、これをトロンメルで十分に拡散混合した後、減圧下攪拌脱法により粘度調整してスラリーを作製し、このスラリーを用いて、ドクターブレード法により、厚さ０．５〜１ｍｍのセラミック成形体をテープ成形した。このテープ状のセラミック成形体の片面にタングステンサーメット粉末ペーストを印刷し、このペーストを乾燥して導電体電極を形成した。そして、導電体電極を形成した面に他のセラミック成形体を重ねて、セラミック成形体／導電体電極／セラミック成形体のサンドイッチ構造の積層構造体を作製した。この積層構造体を平面台上に載置し、その表面に、凹凸が形成された歯車を押しつけ回転させることにより、凹凸ピッチが４ｍｍ、凸部の幅が１ｍｍで、凸部の高さｈが０．３〜１．５ｍｍ、加工後薄肉部厚さが０．７〜１．５ｍｍの六種類の積層構造体を製造した。これらの積層構造体を可塑性のある状態で、同形状の凹凸が形成された二枚を重ね、渦巻き状に捲回した後、脱バインダー、本焼成を行って焼成体とすることでプラズマ発生電極を形成した。得られたプラズマ発生電極を金属ケース内に納め、電極配線をして直径９３ｍｍ、長さ５０ｍｍのプラズマ反応器（プラズマデバイス）（実施例１〜６）を製造した。
プラズマ反応器（実施例１〜６）を構成するパルス電極となる導電体電極に、ピーク電圧５ｋＶ、ピーク数１ｋＨｚのパルス電圧をかけ、プラズマ発生状況を観察するとともに、ＮＯ濃度４００ｐｐｍを含む常温空気１００リットル／ｍｉｎを、プラズマ反応器内に通気して、通気前後のＮＯ濃度を測定することによりＮＯからＮＯ２の変換率を測定した。また、プラズマ反応器の気体通気時の通過抵抗を測定した。測定結果を表１に示す。
実施例１〜６のプラズマ反応器は、９０％以上のＮＯ減少率が認められた。また、特に、実施例１及び３のプラズマ反応器の通過抵抗が小さく、自動車のエンジン等に設置したとしても、エンジンの性能を低下させることがない。
（実施例７〜１０）
実施例１〜６のプラズマ反応器を製造した方法と同様にして、コージェライトを用いて製造した渦巻き状のプラズマ発生電極を備えたプラズマ反応器（実施例７及び８）と、アルミナを用いて製造した渦巻き状のプラズマ発生電極を備えたプラズマ反応器（実施例９及び１０）とを製造した。これらのプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極（コージェライト製プラズマ発生電極とアルミナ製プラズマ発生電極）の耐熱衝撃性を測定した。耐熱衝撃性の測定は、プラズマ発生電極を電気炉に入れて３０分加熱し、加熱後に電気炉から取り出して放冷し、プラズマ発生電極の表面に放冷によるクラック発生の有無を顕微鏡観察にて調べることにより行った。結果を表２に示す。
実施例１〜６のプラズマ反応器を製造した方法と同様にして、コージェライトを用いて製造した渦巻き状のプラズマ発生電極を備えたプラズマ反応器（実施例７及び８）と、アルミナを用いて製造した渦巻き状のプラズマ発生電極を備えたプラズマ反応器（実施例９及び１０）とを製造した。これらのプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極（コージェライト製プラズマ発生電極とアルミナ製プラズマ発生電極）の耐熱衝撃性を測定した。耐熱衝撃性の測定は、プラズマ発生電極を電気炉に入れて３０分加熱し、加熱後に電気炉から取り出して放冷し、プラズマ発生電極の表面に放冷によるクラック発生の有無を顕微鏡観察にて調べることにより行った。結果を表２に示す。
実施例７及び８のプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極は１２００℃までクラックが発生せず、特に耐熱衝撃性に優れたものであった。また、実施例９のプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極は７５０℃まで、実施例１０のプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極は６５０℃までクラックが発生せず、コージェライト製プラズマ発生電極には劣るものの、従来のプラズマ発生電極と比較すると耐熱衝撃性に優れたものであった。
以上説明したように、本発明のプラズマ反応器は、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができ、エンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガスを処理する処理装置等に好適に用いることができる。また、本発明のプラズマ反応器の製造方法は、このようなプラズマ反応器を簡便かつ安価に製造することができる。
Claims (26)
- 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、
前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は二以上（偶数）の前記積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、かつ導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納され、
前記導電体電極のうち、隣接するものの相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器。 - 前記積層構造体を構成する二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する請求項１に記載のプラズマ反応器。
- 前記導電体電極が、前記セラミック成形体に印刷されて配設された請求項１又は２に記載のプラズマ反応器。
- 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、
前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第１の導電体電極と、二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第１の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第２の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は一以上の前記積層構造体が、内部に互いの捲回面もしくは折り畳み面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、かつ導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納され、
隣接する前記第１及び第２の導電体電極の相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器。 - 前記積層構造体を構成する前記二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第１の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面の少なくともいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する請求項４に記載のプラズマ反応器。
- 前記第１の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された請求項４又は５に記載のプラズマ反応器。
- 前記第２の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された請求項６に記載のプラズマ反応器。
- 前記積層構造体が、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を含む請求項１〜７のいずれかに記載のプラズマ反応器。
- 前記積層構造体の気孔率が、０．５〜３５％である請求項１〜８のいずれかに記載のプラズマ反応器。
- 前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さｔと、前記プラズマ発生電極を構成する前記積層構造体の表面の凸部分の高さｈとの関係が、下記式（１）を満足するように構成された請求項２、３及び５〜９のいずれかに記載のプラズマ反応器。
０．７ｔ＜ｈ…（１） - 前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さｔが、０．２〜６ｍｍである請求項１〜１０のいずれかに記載のプラズマ反応器。
- エンジンの燃焼ガスの排気系中に設置された請求項１〜１１のいずれかに記載のプラズマ反応器。
- 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付きセラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、前記凹凸付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して前記プラズマ発生電極を形成し、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第２の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して電極付き積層構造体を形成し、得られた前記電極付き積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第２の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第２の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。 - 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、
テープ成形によりテープ状の第１及び第２の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第１の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第１の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第２の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第２の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。 - 前記第１の未焼成セラミック成形体又は前記未焼成積層構造体の表面上を、凹凸状の歯車を押圧しつつ回転させることにより、その表面に前記凹凸を形成する請求項１５〜２２のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
- 前記プラズマ発生電極を、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納する請求項１９〜２３のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
- 前記第１及び第２の未焼成セラミック成形体の材料として、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を用いる請求項１３〜２４のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
- 前記第１及び第２の未焼成セラミック成形体を、焼成後の気孔率が０．５〜３５％となるように焼成する請求項１３〜２５のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。
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