WO2004072445A1

WO2004072445A1 - プラズマ反応器及びその製造方法

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Publication number: WO2004072445A1
Application number: PCT/JP2004/001452
Authority: WO
Inventors: Yuichiro Imanishi; Shinichi Miwa; Fumio Abe; Yukio Miyairi
Original assignee: Ngk Insulators, Ltd.; Honda Motor Co., Ltd.
Priority date: 2003-02-12
Filing date: 2004-02-12
Publication date: 2004-08-26
Also published as: EP1596047B1; US7727487B2; US20090196800A1; EP1596047A4; KR100724516B1; KR20050110633A; DE602004011185D1; JP4499660B2; EP1596047A1; US7780923B2; DE602004011185T2; JPWO2004072445A1; US20060133970A1

Abstract

本発明のプラズマ反応器１は、プラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極２が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体３，４と、二枚のセラミック成形体３，４に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極５とを有する二以上の積層構造体６が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間７を形成した状態で積層されて構成され、導電体電極５のうち、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間７にプラズマを発生させることが可能なものであり、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。

Description

明細書

プラズマ反応器及びその製造方法技術分野

本発明は、プラズマ反応器及びその製造方法に関する。さらに詳しくは、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることが可能なプラズマ反応器及びその製造方法に関する。背景技術

二枚の電極間に誘電体を配置し高電圧の交流、あるいは周期パルス電圧をかけることにより、無声放電が発生し、これによりできるプラズマ場では活性種、ラジカル、イオンが生成され、気体の反応、分解を促進することが知られており、これをエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガス中の有害成分の除去に利用できることが知られている。

例えば、エンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガス中を、プラズマ場を通過させることによって、このエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガス中に含まれる、例えば、 N〇_xカーボン微粒子、 H C：、 C O等を、プラズマ場にて処理するプラズマ反応器等が開示されている（例えば、特開 2 0 0 1— 1 6 4 9 2 5号公報 ) 。

しかしながら、プラズマをできるかぎり低電力で安定的に均一に発生させ、排気ガス等の気体が効率よくプラズマ場を通過する構造を採ろうとすると、電極間距離を小さくする必要があり、部品点数が多くなるとともに組み付けが煩雑となるという問題があった。また、プラズマを発生させるために用いられる電極を構成する各部品の寸法のバラツキがプラズマ反応器の性能に悪影響を及ぼすという問題もあった。さらに、プラズマ反応器の気体の通過抵抗が大きくなることによつて、エンジン等の故障や燃料消費率が悪化するという問題もあった。発明の開示本発明は、上述した問題に鑑みてなされたものであり、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることが可能なプラズマ反応器及びその製造方法を提供する即ち、本発明は、以下のプラズマ反応器及びその製造方法を提供するものである。

[ 1 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、前記プラズマ発生電極が、二枚のテ一プ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は二以上（偶数）の前記積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、前記導電体電極のうち、隣接するものの相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器（「第 1の発明」ということがある）。

[ 2 ] 前記積層構造体を構成する前記二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する前記 [ 1 ] に記載のプラズマ反応器。

[ 3 ] 前記導電体電極が、前記セラミック成形体に印刷されて配設された前記 [ 1〕又は [ 2 ] に記載のプラズマ反応器。

[ 4 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第 1の導電体電極と、二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第 1の導電体電極を挾持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第 2の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は一以上の前記積層構造体が、内部に互いの捲回面もしくは折り畳み面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、隣接する前記第 1及び第 2の導電体電極の相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器（以下、「第 2の発明」ということがある）。

[ 5 ] 前記積層構造体を構成する前記二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第 1の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面の少なくともいずれか一方ヒ凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する前記 [4〕に記載のプラズマ反応器

[6] 前記第 1の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された前記 [4] 又は [5] に記載のプラズマ反応器。

[7] 前記第 2の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された前記 [6] に記載のプラズマ反応器。

[8] 前記プラズマ発生電極が、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納された前記 [1] 〜 [7] のいずれかに記載のブラズマ反応器。

[9] 前記積層構造体が、コ一ジエライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニァからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を含む前記 [1] 〜 [8] のいずれかに記載のプラズマ反応器。

[10〕前記積層構造体の気孔率が、 0. 5〜 35%である前記 [1] 〜 [9 ] のいずれかに記載のプラズマ反応器。

[11] 前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さ tと、前記プラズマ発生電極を構成する前記積層構造体の表面の凸部分の高さ hとの関係が、下記式（1) を満足するように構成された前記 [2] 、 [3] 及び [5] 〜 [10] のいずれかに記載のプラズマ反応器。

0. 7 t < --- (1)

[12] 前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さ tが、 0. 2〜6mmである前記 [ 1 ] 〜 [ 1 1 ] のいずれかに記載のプラズマ反応器。

[ 1 3 ] エンジンの燃焼ガスの排気系中に設置された前記 [ 1 ] 〜 [ 1 2 ] のいずれかに記載のプラズマ反応器。

[ 1 4 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 3の発明」ということがある）。

[ 1 5 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 4の発明」ということがある）。

[ 1 6 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマにって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹 ώを形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 5の発明」ということがある）。

[ 1 7 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付きセラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 6の発明」ということがある）。

[ 1 8 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前 ff己未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、前記凹凸付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 7の発明」ということがある）。

[ 1 9 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミツク成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 8の発明」ということがある）。

[ 2 0 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第 2の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して電極付き積層構造体を形成し、得られた前記電極付き積層構造体のニ以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 9の発明」ということがある）。 [ 2 1 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第 2の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 1 0の発明」ということがある）。

[ 2 2 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なブラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第 2の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 1 1の発明」ということがある）。

[ 2 3 ] 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第 2の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法（以下、「第 12の発明」ということがある）。

[24] 前記第 1の未焼成セラミック成形体又は前記未焼成積層構造体の表面上を、凹凸状の歯車を押圧しつつ回転させることにより、その表面に前記凹凸を形成する前記 [14〕〜 [23] のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法

[25] 前記プラズマ発生電極を、導電性及び弹性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納する前記 [14] 〜 [24] のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。

[26] 前記第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体の材料として、コージェライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニァからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を用いる前記 [14] 〜 [25] のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。

[27] 前記第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を、焼成後の気孔率が 0 . 5〜 35%となるように焼成する前記 [14] 〜 [26] のいずれかに記載のブラズマ反応器の製造方法。

このように、本発明のプラズマ反応器によれば、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。図面の簡単な説明

図 1は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 2は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 3は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態に用いられる導電体電極の一の形状を示す平面図である。

図 4は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態に用いられる導電体電極の他の形状を示す平面図である。

図 5は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態に用いられる導電体電極の他の形状を示す平面図である。

図 6は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態に用いられる導電体電極の他の形状を示す平面図である。

図 7は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 8は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 9は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 0は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 1は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 2は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 1 3は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。図 1 4は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 1 5は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 6は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 7は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 8は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態に用いられるプラズマ発生電極を示す断面図である。

図 1 9は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 2 0は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 2 1は、本発明（第 3の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 2 2は、本発明（第 3の発明）のプラズマ反応器の製造方法における導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 2 3は、本発明（第 3の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 2 4は、本発明（第 3の発明）のプラズマ反応器の製造方法における焼成ェ程を示す説明図である。

図 2 5は、本発明（第 4の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 2 6は、本発明（第 4の発明）のプラズマ反応器の製造方法における導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 2 7は、本発明（第 4の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 2 8は、本発明（第 4の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるプラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 2 9は、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 3 0は、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法における導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 3 1は、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 3 2は、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるプラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 3 3は、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程の一の形態を示す説明図である。

図 3 4 ( a ) 及び図 3 4 ( b ) は、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程の他の形態を工程順に示す説明図である。

図 3 5は、本発明（第 6の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 3 6は、本発明（第 6の発明）のプラズマ反応器の製造方法における導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 3 7は、本発明（第 6の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 3 8は、本発明（第 6の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるプラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 3 9は、本発明（第 7の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 4 0は、本発明（第 7の発明）のプラズマ反応器の製造方法における導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 4 1は、本発明（第 7の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 4 2は、本発明（第 7の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程を示す説明図である。 .

図 4 3は、本発明（第 7の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるプラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 4 4は、本発明（第 8の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 4 5は、本発明（第 8の発明）のプラズマ反応器の製造方法における導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 4 6は、本発明（第 8の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 4 7は、本発明（第 8の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程を示す説明図である。

図 4 8は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 4 9は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 1の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 5 0は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 5 1は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程を示す説明図である。

図 5 2は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 2の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 5 3は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるプラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 5 4は、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程の一の形態を示す説明図である。

図 5 5は、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 5 6は、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 1 の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。図 5 7は、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 5 8は、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程を示す説明図である。

図 5 9は、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 2 の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 6 0は、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるブラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 6 1は、本発明（第 1 1の発明〉のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 6 2は、本発明（第 1 1の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 1 の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 6 3は、本発明（第 1 1の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を積層する工程を示す説明図である。

図 6 4は、本発明（第 1 1の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程を示す説明図である。

図 6 5は、本発明（第 1 1の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 2 の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 6 6は、本発明（第 1 1の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるブラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 6 7は、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を形成する工程を示す説明図である。

図 6 8は、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 1 の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 6 9は、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体を穡層する工程を示す説明図である。

図 7 0は、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるセラミック成形体に凹凸を形成する工程を示す説明図である。

図 7 1は、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法における第 2 の導電体電極を形成する工程を示す説明図である。

図 7 2は、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法におけるブラズマ発生電極を形成する工程を示す説明図である。

図 7 3は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 7 4は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 7 5は、本発明（第 1の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。

図 7 6は、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態を模式的に示す断面図である。発明を実施するための最良の形態

以下、図面を参照して、本発明のプラズマ反応器及びその製造方法の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。

まず、本発明（第 1の発明）の一の実施の形態のプラズマ反応器について説明する。図 1に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 1は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極 2を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器 1であつて、プラズマ発生電極 2が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体 3， 4と、二枚のセラミック成形体 3 , 4に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極 5とを有する二以上の積層構造体 6が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 7を形成した状態で積層されて構成され、導電体電極 5のうち、膦接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間 7にプラズマを発生させることが可能なものである。

図 1においては、プラズマ発生電極 2が、二以上の積層構造体 6が内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 7を形成した状態で積層されたものを示しているが、図 2に示すように、プラズマ発生電極 2が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体 3， 4と、二枚のセラミック成形体 3 , 4に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極 5とを有する二以上（偶数）の積層構造体 6が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 7を形成した状態で捲回されて構成されたものであってもよい。また、後述するように、折り畳まれて構成されたものであってもよい。

また、本実施の形態においては、図 1及び図 2に示すように、積層構造体 6を構成する二枚のセラミック成形体 3 , 4の表面のうち導電体電極 5を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成され、二枚のセラミック成形体 3 , 4の表面に形成された凹凸の凹部分がプラズマ発生空間 7を形成しているこのように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。また、導電体電極 5がセラミック成形体 3 , 4によって覆われていることから、導電体電極 5の酸化や腐蝕を有効に防止することができる。

なお、本実施の形態のプラズマ反応器 1においては、二以上の積層構造体 6が内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 7を形成した状態で積層されたものであればよいことから、例えば、セラミック成形体 3， 4の表面に凹凸を形成せずに、図 7 3に示すように、互いに対向するプラズマ発生電極 2の相互間に、所定の厚さを有する隙間部材 8を配設したものであってもよい。この隙間部材 8によって形成された隙間がプラズマ発生空間 7となる。

図 1及び図 2に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 1においては、積層した状態で配設された導電体電極 5が、交互に、プラズマを発生するための電圧を印加するパルス電極 5 aと、プラズマ発生電極 2のアースとなるアース電極 5 bとになっている。このため、本実施の形態におけるプラズマ発生電極 2は、積層した状態で配設された導電体電極 5に対して、一個おきに電圧を印加することができるように導電体電極 5 ひ \°ルス電極 5 a ) と電源とを接続し、電源を接続しない導電体電極 5 (アース電極 5 b ) はアース等に接続して用いられる。また、本実施の形態においては、導電体電極 5が、セラミック成形体 3， 4に印刷されて配設されることが好ましい。このように構成することによって、導電体電極 5の配設が容易になるとともに、厚さの薄い導電体電極 5を形成することができ、本実施の形態のプラズマ反応器 1の小型化を実現することができる。また、セラミック成形体 3, 4の表面のうち導電体電極 5を挟持する表面以外の 2 つの表面の一部又は全面に触媒（P i；、 Pd、 Rh、 K、 B a、 L i、 V、及び N aからなる群より選択される少なくとも一種を含む金属を担持した A 1₂0₃ 、 Ce0₂、 Z r〇₂からなる群より選択される少なくとも一種を含む触媒担持コート層）をコートしてもよい。

本実施の形態のプラズマ反応器 1は、例えば、燃焼ガスの排気系の、排気ガスに含まれる煤等の粒子状物質を捕集するためのフィルタの上流側に設置して用いることができ、具体的には、排気ガスに含まれる一酸化窒素（NO) を酸化して、フィルタの再生に必要とされる二酸化窒素（N0₂) を生成することに用いることができる。また、空気等に含まれる酸素を反応させてオゾンを精製するォゾナイザとして好適に用いることもできる。また、排気ガス触媒コンバータの前に設置して、 NOを N0₂に変換するとともに、反応活性種（オゾン、 OH) 等を生成することにより、後流のコンバータの浄化効率（HC、 CO、 NO_x等の）を格段向上させることに用いることもできる。また、このプラズマ反応器 1の電極表面に触媒をコートした使い方では、上記の触媒コンバータを含めた役割を持たせることができる。

本実施の形態に用いられるセラミック成形体 3， 4は、コージエライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニァからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を含んでいることが好ましい。また、例えば、トルエンやブタジエン等の有機溶剤をさらに含んでいるものであってもよく、また、例えば、プチラール系榭脂ゃセルロース系樹脂等のバインダーをさらに含んでいるものであってもよく、また、 DOP (フタル酸ジォクチル) や DBP (フタル酸ジェチル）等の可塑剤をさらに含んでいるものであってもよい。セラミック成形体 3, 4の材料として、コージエライトを用いた場合は、特に耐熱衝撃性に優れたものとなる。セラミック成形体 3， 4の厚さについては、特に限定されることはないが、 0. 2〜6mmであることが好ましい。セラミック成形体 3， 4の厚さが、 0 . 2 mm未満であると、パルス電極 5 aとアース電極 5 bとの間の電気絶縁性を確保することができないことがある。また、セラミック成形体 3， 4の厚さが 6 mmを超えると、セラミック成形体 3， 4の可塑性が阻害されて、捲回等の形状を変形させる際の操作によってクラックが発生することがある。

本実施の形態においては、セラミック成形体 3 , 4の気孔率が、 0 . 5〜3 5 %であることが好ましく、さらに 0 . 5〜 1 0 %であることが好ましい。このように構成することによって、セラミック成形体 3 , 4に挟まれ、隣接する二つの導電体電極 5の間、即ち、パルス電極 5 aとアース電極 5 bとの間に、効率よくプラズマを発生させることができ、プラズマ反応器 1の省エネルギ一化を実現することができる。

導電体電極 5の材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。また、導電体電極 5の厚さとしては、プラズマ発生電極 2の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、 0 . 0 1〜0 . 1 mmであることが好ましく、さらに、 0 . 0 1〜0 . 0 1 5 mmであることが好ましい。また、導電体電極 5を印刷によつて形成する場合には、スクリーン印刷を用いて形成することが好ましい。

導電体電極 5の形状としては、導電体電極 5のうち隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間 7にプラズマを有効に発生させることができる形状であればよく、例えば、セラミック成形体 3 , 4の一方の表面全域を覆うように形成されていてもよく、また、図 3に示すようなメッシュ状や、図 4〜図 6に示すように、多角形、円、又は楕円等の形状の空隙部分が、格子状又は千鳥状に配列した形状であってもよい。上述した形状の導電体電極 5は、有機溶剤、可塑剤を混ぜてペースト状に調整されたタングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を、セラミック成形体 3 , 4の表面にスクリーン印刷することによって容易に形成することができる。

また、図 1に示すように、本実施の形態においては、プラズマ発生電極 2の薄肉部の厚さ tと、プラズマ発生電極 2を構成する積層構造体 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hとの関係が、下記式（2 ) を満足するように構成されていることが好ましい。

0 . 7 tく!！… （2 )

このような構成とすることにより、プラズマ発生空間 7を通過する気体を高効率で反応させることができる。また、このプラズマ発生電極 2は、機械的強度の面でも優れており、衝撃が常時加わるような自動車等の排気系内にプラズマ反応器 1を設置することも可能となる。プラズマ発生電極 2の薄肉部の厚さ tと、プラズマ発生電極 2を構成する積層構造体の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hとの関係が、前記式（2 ) を満足しない場合は、外力に対する構造強度の低下が著しいことがある。また、特に限定されることはないが、プラズマ発生電極 2 を構成する積層構造体 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hは、プラズマ発生電極 2の薄肉部の厚さ tの 3倍以下であることがさらに好ましい。凹凸の凸部分の部分の高さ hがプラズマ発生電極 2の薄肉部の厚さ tの 3倍を超えると、構造強度が不足することがある。

また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極 2の薄肉部の厚さ tが、 0 . 2〜 6 mmであることが好ましい。このように構成することによって、反応性に優れたプラズマ場を発生させることができるとともに、気体の通過抵抗を低減させることができる。プラズマ発生電極 2の薄肉部の厚さ tが 0 . 2 mm未満であると、外力に対する構造強度が不充分なことがあり、 6 mmを越えると、構造の剛性（ヤング率）が高くなりすぎ、耐熱衝撃性が悪化することがある。

また、図 7に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 1においては、ブラズマ発生電極 2が、導電性及び弾性を有する緩衝材 1 1を介在させた状態で導電性のケース 1 0に収納されたものであることが好ましい。このように、導電性のケース 1 0とアース電極 5 bになる導電体電極 5とが電気的に接続された状態で収納されていることから、本実施の形態のプラズマ反応器 1の接地が容易になる。緩衝材 1 1としては、ステンレス金属ワイヤメッシュ等を好適に用いることができ、さらに、このような緩衝材 1 1を介在させて導電性のケース 1 0に収納することによって、プラズマ発生電極 2の破損を有効に防止することができる。また、パルス電極 5 aとなる導電体電極 5は、絶縁部材 1 2によって覆われた配線

1 4によって、緩衝材 1 1と電気的に絶縁された状態で、電圧を印可するための電源 1 3と電気的に接続されている。

本実施の形態に用いられるケース 1 0の材料としては、特に制限はないが、例えば、優れた導電性を有するとともに、軽量かつ安価であり、熱膨張による変形の少ないフェライト系ステンレス等であることが好ましい。

また、本実施の形態においては、電源 1 3から供給される電流が、電圧が I k V以上の直流電流、ピーク電圧が 1 k V以上かつ 1秒あたりのパルス数が 1 0 0

0以上（1 k H z以上）であるパルス電流、ピーク電圧が 1 k V以上かつ周波数が 1 0 0 0以上（1 k H z以上）である交流電流、又はこれらのいずれか二つを重畳してなる電流であることが好ましい。このように構成することによって、効率よくプラズマを発生させることができる。

また、図 7においては、その断面の形状が渦巻き状となるように捲回したブラズマ発生電極 2を示しているが、捲回の形状は、これに限定されることはなく、本実施の形態においては、例えば、図 8に示すような、その断面の形状において、捲回した形状の少なくとも一部が直線状の形状となっているプラズマ発生電極

2、図 9に示すような、その断面の形状が 8の字状に巻かれたプラズマ発生電極

2も含まれる。

また、例えば、図 1 0に示すように、平面的に二以上の積層構造体 6 (図 7参照）が積層されたプラズマ発生電極 2を、さらに折り畳んで構成されたものであつてもよく、また、図 1 1に示すように、平面的に二以上の積層構造体 6 (図 7 参照）が積層されたプラズマ発生電極 2を、さらに捲回して構成されたものであつてもよい。

また、図 7 3に示すプラズマ反応器 1を、上述した電源 1 3と電気的に接続する場合には、図 7 4に示すように、パルス電極 5 aが配設されたそれぞれのブラズマ発生電極 2の一方の端部に、このパルス電極 5 aと電気的に接続する接続端子 1 5 aを配設し、それぞれの接続端子 1 5 aに対して一度に通電を行うための集電部材 1 6 aをさらに配設し、この集電部材 1 6 aと電源 1 3とを電気的に接続することが好ましい。この場合、アース電極 5 bが配設されたそれぞれのブラズマ発生電極 2には、その他方の端部に、アース電極 5 bと電気的に接続する接続端子 1 5 bを配設し、それぞれの接続端子 1 5 bに対して一度に通電を行うための集電部材 1 6 bをさらに配設し、この集電部材 1 6 bをアースへと接続することが好ましい。なお、図 7 4においては、パルス電極 5 a側の接続端子 1 5 a と、アース電極 5 bの接続端子 1 5 bとが、プラズマ発生電極 2の反対側の端部に配設されたものを示しているが、それぞれが同一側の端部に配設されたものであってもよい。

また、本実施の形態のプラズマ反応器においては、図 7 4に示すようなブラズマ反応器 1を導電性のケースに収納した構成としてもよい。例えば、図 7 5に示すように、互いに対向配置されたプラズマ発生電極 2の両端を、押さえ部材 1 7 によって固定し、さらに、排気ガス等が実際に通過する面以外の四面（図 7 5における上下左右）を 4つの枠体 1 8によって固定し、プラズマ発生電極 2、押さぇ部材 1 7及び枠体 1 8をケース 1 0の内部に収納したプラズマ反応器 1を好適例として挙げることができる。この際、枠体 1 8とケース 1 0との間には、弾性を有する緩衝材 1 1を介在させた状態で収納することが好ましい。緩衝材 1 1としては、アルミナやシリカを含むマツトを圧縮したものを好適に用いることができる。なお、図 7 3〜図 7 5において、図 1及び図 2に示す各要素と同様に構成されたものについては、同一の符号を付して説明を省略する。

次に、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態について説明する。図 1 2に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極 2 2を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器 2 1であって、プラズマ発生電極 2 2が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体 2 3 , 2 4と、二枚のセラミック成形体 2 3 , 2 4に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第 1の導電体電極 2 5 aと、二枚のセラミック成形体 2 3 , 2 4の表面のうち、第 1の導電体電極 2 5 aを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第 2の導電体電極 2 5 bとを有する二以上の積層構造体 2 6が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で積層されて構成され、隣接する第 1及び第 2の導電体電極 2 5 a， 2 5 bの相互間で放電して、プラズマ発生空間 2 7にプラズマを発生させることが可能なものである。

図 1 2においては、プラズマ発生電極 2 2が、二以上の積層構造体 2 6が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で積層されたものを示しているが、図 1 3に示すように、プラズマ発生電極 2 2が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体 2 3， 2 4と、二枚のセラミック成形体 2 3， 2 4に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極 2 5 aと、二枚のセラミック成形体 2 3 , 2 4の表面の第 1の導電体電極 2 5 aを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第 2の導電体電極 2 5 bとを有する積層構造体 2 6の一以上が、内部にプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で捲回されて構成されたものであってもよい。また、後述するように、折り畳まれて構成されたものであってもよい。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。また、第 1の導電体電極 2 5 aがセラミック成形体 2 3 , 2 4によつて覆われていることから、第 1の導電体電極 2 5 aの酸化や腐蝕を有効に防止することができる。

また、本実施の形態においては、積層構造体 2 6を構成する二枚のセラミック成形体 2 3 , 2 4の表面のうち、第 1の導電体電極 2 5 aを挟持する表面以外の二つの外表面の少なくともいずれか一方に凹凸が形成され、セラミック成形体 2 3 , 2 4の表面に形成された凹凸の凹部分がプラズマ発生空間 2 7を形成することが好ましい。図 1 2及び図 1 3においては、二枚のセラミック成形体 2 3 , 2 4の表面のうち、第 1の導電体電極 2 5 aを挾持する表面以外の二つの外表面の両方に凹凸が形成された積層構造体 2 6を示している。

本実施の形態のプラズマ反応器 2 1においては、第 1の導電体電極 2 5 aと第 2の導電体電極 2 5 bとのいずれか一方が、プラズマを発生させるための電圧を印加するパルス電極となり、他方が、アース等と接続するアース電極となる。また、本実施の形態においては、第 1の導電体電極 2 5 a及びノ又は第 2の導電体電極 2 5 bが、セラミック成形体 2 3 , 2 4に印刷されて配設されることが好ましい。このように構成することによって、第 1の導電体電極 25 a及びノ又は第 2の導電体電極 25 bを容易に配設することができるとともに、厚さの薄い第 1の導電体電極 25 a及び/又は第 2の導電体電極 25 bを形成することが可能となり、本実施の形態のプラズマ反応器 21の小型化を実現することができる。また、第 1の発明と同様に、触媒をコートしてもよい。

本実施の形態のプラズマ反応器 21は、例えば、燃焼ガスの排気系の、排気ガスに含まれる煤等の粒子状物質を捕集するためのフィルタの上流側に設置して用いることができ、具体的には、排気ガスに含まれる一酸化窒素（NO) を酸化して、フィルタの再生に必要とされる二酸化窒素（N0₂) を生成することに用いることができる。また、空気等に含まれる酸素を反応させてオゾンを精製するォゾナイザとして好適に用いることもできる。また、排気ガス触媒コンバータの前に設置して、 NOを N0₂に変換するとともに、反応活性轤（オゾン、 OH) 等を生成することにより、後流のコンバータの浄化効率（HC、 CO, NO_x等の ) を格段向上させることに用いることもできる。また、このプラズマ反応器 21 の電極表面に触媒をコ一トした使い方では、上記の触媒コンバータを含めた役割を持たせることができる。

また、本実施の形態に用いられるセラミック成形体 23, 24は、第 1の発明のプラズマ反応器の実施の形態において説明したセラミック成形体 3， 4 (図 1 参照）と同様に構成されたものを好適に用いることができる。

第 1及び第 2の導電体電極 25 a, 25 bの材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサ —メットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。印刷により配設する場合には、ペースト状に調整された上述した金属を、セラミック成形体 23， 24の表面にスクリ一ン印刷することによつて容易に形成することができる。

また、本実施の形態の第 1及び第 2の導電体電極 25 a, 25 bの厚さとしては、プラズマ発生電極 22の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、 0. 01〜0. 1mmであることが好ましく、さらに、 0. 01〜0. 01 5mniであることが好ましい。また、上述したように、第 1の導電体電極 25 a 及び/又は第 2の導電体電極 2 5 bを印刷によって形成する場合には、スクリ一ン印刷を fflいて形成することが好ましい。

また、第 1及び第 2の導電体電極 2 5 a， 2 5 bの形状としては、隣接する第 1及び第 2の導電体電極 2 5 a , 2 5 bの相互間で放電して、プラズマ発生空間 2 7にプラズマを有効に発生させることができる形状であればよく、例えば、セラミック成形体 2 3， 2 4の一方の表面全域を覆うように形成されていてもよく、また、図 3〜図 6に示した導電体電極 5と同様に、メッシュ状や、多角形、円、又は楕円等の形状の空隙部分が、格子状又は千鳥状に配列した形状であってもよい。

また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tと、プラズマ発生電極 2 2を構成する積層構造体 2 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hとの関係が、下記式（3 ) を満足するように構成されていることが好ましい。

0 . 7 t < h - ( 3 )

このような構成とすることによって、プラズマ発生空間 2 7を通過する気体を高効率で反応させることができる。また、このように構成されたプラズマ発生電極 2 2は、機械的強度の面でも優れており、衝撃が常時加わるような自動車等の排気系内に設置することも可能となる。プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ t と、プラズマ発生電極 2 2を構成する積層構造体 2 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hとの関係が、前記式（3 ) を満足しない場合は、構造強度が低下することがある。また、特に限定されることはないが、プラズマ発生電極 2 2を構成する積層構造体 2 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hは、プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tの 3倍以下であることがさらに好ましい。凹凸の凸部分の高さ hがプラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tの 3倍を超えると、構造強度が不足することがある。

また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tが、

0 . 2〜 6 mmであることが好ましい。このように構成することによって、反応性に優れたプラズマ場を発生させることができるとともに、気体の通過抵抗を低減させることができる。プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tが 0 . 2 mm未満であると、構造強度が低下することがあり、 6 mmを越えると、構造剛性が高くなりすぎ、耐熱衝撃性が低下することがある。

また、図 1 4に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1においては、プラズマ発生電極 2 2が、導電性及び弹性を有する緩衝材 3 1を介在させた状態で導電性のケース ₃ 0に収納されていることが好ましい。この場合、第 2の導電体電極 2 5 bをアース電極とすることで、導電性のケース 3 0と、ァ一ス電極となる第 2の導電体電極 2 5 bとが電気的に接続された状態となることから、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1の接地が容易になる。緩衝材 3 1としては、金属ワイヤメッシュ等を好適に用いることができ、さらに、このような緩衝材 3 1を介在させて導電性のケース 3 0に収納することによって、プラズマ発生電極 2 2 の破損を有効に防止することができる。また、パルス電極となる第 1の導電体電極 2 5 aは、絶縁部材 3 2によって覆われた配線 3 4によって、緩衝材 3 1と電気的に絶縁された状態で、電圧を印可するための電源 3 3と電気的に接続されている。この電源 3 3としては、図 7に示したプラズマ反応器 1の電源 1 3を好適に用いることができる。

本実施の形態に用いられるケース 3 0の材料としては、特に制限はないが、例えば、優れた導電性を有するとともに、軽量かつ安価であり、熱膨張による変形の少ないフェライト系ステンレス等であることが好ましい。

また、本実施の形態に用いられるプラズマ発生電極 2 2は、図 1 4に示すような、その断面の形状が渦巻き状となるように捲回されたものに限定されることはなく、例えば、図 1 5に示すような、その断面の形状において、捲回した形状の少なくとも一部が直線状の形状となるように捲回されたプラズマ発生電極 2 2、図 1 6に示すような、その断面の形状が 8の字状に捲回されたプラズマ発生電極 2 2、図 1 7に示すように、一以上の積層構造体を折り畳んだプラズマ発生電極 2 2、図 1 8に示すように、一以上の積層構造体を折り畳み、さらに所定の形状に捲回したプラズマ発生電極 2 2であってもよい。

次に、本発明（第 2の発明）のプラズマ反応器の他の実施の形態について説明する。図 1 9に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極 2 2を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器 2 1であって、プラズマ発生電極 2 2が、二枚のテ一プ状に成形されたセラミック成形体 2 3 , 2 4と、二枚のセラミック成形体 2 3， 2 4に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第 1の導電体電極 2 5 aと、二枚のセラミック成形体 2 3 , 2 4の表面の第 1の導電体電極 2 5 aを挾持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第 2の導電体電極 2 5 bとを有する二以上の積層構造体 2 6が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で積層されて構成され、隣接する第 1及び第 2の導電体電極 2 5 a , 2 5 bの相互間で放電して、プラズマ発生空間 2 7にプラズマを発生させることが可能なものである。

図 1 9においては、プラズマ発生電極 2 2が、二以上の積層構造体 2 6が内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で積層されたものを示しているが、図 2 0に示すように、プラズマ発生電極 2 2が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体 2 3 , 2 4と、二枚のセラミック成形体 2 3， 2 4に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第 1の導電体電極 2 5 aと、二枚のセラミック成形体 2 3， 2 4の表面の第 1の導電体電極 2 5 aを挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第 2の導電体電極 2 5 bとを有する積層構造体 2 6の一以上が、内部に互いの捲回面もしくは折り畳み面を含むプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で捲回されて構成されたものであってもよい。また、後述するように、折り畳まれて構成されたものであってもよい。

このようなプラズマ反応器 2 1は、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができる。また、第 1の導電体電極 2 5 aがセラミック成形体 2 3， 2 4によつて覆われていることから、第 1の導電体電極 2 5 aの酸化や腐蝕を有効に防止することができる。

また、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1は、積層構造体 2 6を構成する二枚のセラミック成形体 2 3， 2 4の表面のうち、第 1の導電体電極 2 5 aを挾持する表面以外の二つの外表面の一方に凹凸が形成されている。本実施の形態のプラズマ反応器 2 1においては、第 1の導電体電極 2 5 aと第 2の導電体電極 2 5 bとのいずれか一方が、プラズマを発生させるための電圧を印加するパルス電極となり、他方が、アース等と接続するアース電極となる。また、本実施の形態においては、第 1の導電体電極 2 5 aが、セラミック成形体 2 3， 2 4に印刷されて配設されたものであることが好ましい。このように構成することによって、第 1の導電体電極 2 5 aの配設が容易になるとともに、厚さの薄い第 1の導電体電極 2 5 aを形成することができ、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1の小型化を実現することができる。また、本実施の形態においては、第 2の導電体電極 2 5 bが、平板状の導電性金属板から形成されている。なお、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1においては、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 2 7を形成した状態で積層されたものであればよいことから、例えば、セラミック成形体 2 3， 2 4の表面のうち、第 1の導電体電極 2 5 aを挟持する表面以外の二つの外表面の一方に凹凸を形成せずに、図 7 6に示すように、プラズマ発生電極 2 2と、第 2の導電体電極 2 5 bとの相互間に、所定の厚さを有する隙間部材 2 8を配設したものであってもよい。この隙間部材 2 8 によって形成された隙間がプラズマ発生空間 2 7となる。なお、図 7 6に示すように、プラズマ反応器 2 1を電源 3 3と接続する場合には、第 1の導電体電極 2 5 aが配設されたそれぞれのプラズマ発生電極 2 2の一方の端部に、この第 1の導電体電極 2 5 aと電気的に接続する接続端子 1 5 aを配設し、それぞれの接続端子 1 5 aに対して一度に通電を行うための集電部材 1 6 aをさらに配設し、この集電部材 1 6 aと電源 3 3とを電気的に接続することが好ましい。この場合、第 2の導電体電極 2 5 bの他方の端部には、それぞれの第 2の導電体電極 2 5 b に対して一度に通電を行うための集電部材 1 6 bをさらに配設し、この集電部材 1 6 bをアースへと接続することが好ましい。また、例えば、第 2の導電体電極 2 5 bを電源 3 3に接続し、第 1の導電体電極 2 5 aをアースへと接続してもよい。なお、図 7 6において、図 1 9に示す各要素と同様に構成されたものについては、同一の符号を付して説明を省略する。

本実施の形態のプラズマ反応器 2 1は、例えば、燃焼ガスの排気系の、排気ガスに含まれる煤等の粒子状物質を捕集するためのフィル夕の上流側に設置して用いることができ、具体的には、排気ガスに含まれる一酸化窒素を酸化して、フィル夕の再生に必要とされる二酸化窒素を生成することに用いることができる。また、空気等に含まれる酸素を反応させてオゾンを精製するォゾナイザとして好適に用いることもできる。また、排気ガス触媒コンバータの前に設置して、 N Oを N0₂に変換するとともに、反応活性種（オゾン、〇H) 等を生成することにより、後流のコンバータの浄化効率（H C、 C O、 N O_x等の）を格段向上させることに用いることもできる。また、このプラズマ反応器 2 1の電極表面に触媒をコートした使い方では、上記の触媒コンバ一夕を含めた役割を持たせることができる。

また、本実施の形態に用いられるセラミック成形体 2 3， 2 4は、第 1の発明のプラズマ反応器の実施の形態において説明したセラミック成形体 3 , 4 (図 1 参照）と同様に構成されたものを好適に用いることができる。

第 1の導電体電極 2 5 aの材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。

また、本実施の形態における第 1の導電体電極 2 5 aの厚さとしては、プラズマ発生電極 2 2の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、 0 . 0 1〜0 . 1 mmであることが好ましく、さらに、 0 . 0 1〜0 . 0 1 5 mmであることが好ましい。また、上述したように、第 1の導電体電極 2 5 aを印刷によつて形成する場合には、スクリーン印刷を用いて形成することが好ましい。第 2の導電体電極 2 5 bの材料としては、導電性の高い金属を用いることが好ましく、例えば、タングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を好適例として挙げることができる。

また、本実施の形態における第 2の導電体電極 2 5 bの厚さとしては、プラズマ発生電極 2 2の小型化及び気体の通過抵抗を低減させる等の理由から、 0 . 0 1〜0 . 1 mmであることが好ましく、さらに、 0 . 0 1〜0 . 0 1 5 mmであることが好ましい。また、第 1及び第 2の導電体電極 2 5 a， 2 5 bの形状としては、隣接する第 1及び第 2の導電体電極 2 5 a , 2 5 bの相互間で放電して、プラズマ発生空間 2 7にプラズマを有効に発生させることができる形状であればよく、例えば、セラミック成形体 2 3 , 2 4の一方の表面全域を覆うように形成されていてもよく、 'また、図 3〜図 6に示した導電体電極 5と同様に、メッシュ状や、多角形、円、又は楕円等の形状の空隙部分が、格子状又は千鳥状に配列した形状であってもよい。

また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tと、プラズマ発生電極 2 2を構成する積層構造体 2 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hとの関係が、下記式（4 ) を満足するように構成されていることが好ましい。

0 . 7 t < h - ( 4 )

このような構成とすることによって、プラズマ発生空間 2 7を通過する気体を高効率で反応させることができる。また、このプラズマ発生電極 2 2は、機械的強度の面でも優れており、衝撃が常時加わるような自動車等の排気系内に設置することも可能となる。プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tと、プラズマ発生電極 2 2を構成する積層構造体 2 6の表面に形成された凹凸の凸部分の高さ hとの関係が、前記式（4 ) を満足しない場合は、構造強度が低下することがある。また、本実施の形態においては、プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tが、 0 . 2〜 6 mmであることが好ましい。このように構成することによって、反応性に優れたプラズマ場を発生させることができるとともに、気体の通過抵抗を低減させることができる。プラズマ発生電極 2 2の薄肉部の厚さ tが 0 . 2 mm未満であると、構造強度が低下することがあり、 6 mmを越えると、構造剛性が高くなりすぎ、耐熱衝撃性が悪化することがある。

また、本実施の形態のプラズマ反応器 2 1においては、図示は省略するが、プラズマ発生電極が、導電性及び弾性を有する緩衝材を介して導電性のケースに収納されていることが好ましい。本実施の形態に用いられるケースは、図 1 4に示したケース 3 0と同様に構成されたものを好適に用いることができる。また、本実施の形態のプラズマ反応器は、第 1又は第 2の導電体電極に電圧を印可するための電源をさらに備えたものであってもよい。この電源としては、図 7に示したプラズマ反応器 1の電源 1 3を好適に用いることができる。

また、本実施の形態のプラズマ発生電極 2 2は、図 2 0に示すような、その断面の形状が渦巻き状となるように捲回されたものに限定されることはなく、例えば、図 1 5に示すように、その断面の形状において、捲回した形状の少なくとも一部が直線状の形状となるように捲回されたプラズマ発生電極 2 2、図 1 6に示すように、その断面の形状が 8の字状に捲回されたプラズマ発生電極 2 2、図 1 7に示すように、一以上の積層構造体を折り畳んだプラズマ発生電極 2 2、及び図 1 8に示すように、一以上の積層構造体を折り畳み、さらに所定の形状に捲回したプラズマ発生電極 2 2であってもよい。

次に本発明（第 3の発明）のプラズマ反応器の製造方法について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによつて気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 2 1に示すように、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4を形成し、図 2 2に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 l aを形成し、図 2 3に示すように、得られた電極付き未焼成セラミツク成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 2 4に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 を焼成して積層構造体 5 3を形成し、得られた積層構造体 5 3の二以上を積層してブラズマ発生電極を形成する製造方法である。

以下、上述した各工程をさらに具体的に説明する。まず、図 2 1に示すように、コージエライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコ二ァからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を、トロンメルで混合して第 1 及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4の原料となるスラリ一を作製する。また、スラリーには、トルエンやブタジエン等の有機溶剤、プチラール系樹脂やセルロース系樹脂等のバインダー、及び D O Pや D B P等の可塑剤からなる群から選ばれる少なくとも一種をさらに加えてもよい。

このように作製された原料を、減圧下で攪拌して脱泡し，粘度を調整し、ドク夕一ブレード法等のテープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4を形成する。第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4の大きさとしては特に限定されることはないが、例えば、長手方向の長さが 1 0〜6 0 0 0 0 mm、幅が 1 0〜3 0 0 mm、厚さが 0 . 2〜 4 mmであることが好ましい。

次に、図 2 2に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に、例えば、ペースト状に調整されたタングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属をスクリーン印刷等によって印刷して導電体電極 4 5を配設し、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成する。導電体電極 4 5の形状は、図 1に示したブラズマ反応器 1に用いられる導電体電極 5の形状と同様の形状であることが好ましい。

次に、図 2 3に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 a と第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2 を形成する。この際、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを口一ラ一等で押圧することが好ましい。

次に、図 2 4に示ように、得られた未焼成積層構造体 5 2を、電気炉等の中に入れ、未焼成積層構造体 5 2の大きさ等によっても異なるが、例えば、 1 0 0 0 〜1 5 0 0 °Cで、 1〜5時間焼成して積層構造体 5 3を形成する。

次に、得られた積層構造体 5 3の二以上を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成し、隣接するものの相互間で放電してプラズマ発生空間にブラズマを発生させることができるように積層する。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コス卜で製造することができる。次に、本発明（第 4の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 2 5に示すように、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4を形成し、図 2 6に示すように、得られた第 1 の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 2 7に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 2 8に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体 5 4を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体 5 4を焼成して、プラズマ発生電極を形成する製造方法である。

以下、上述した各工程をさらに具体的に説明するが、図 2 5〜図 2 7の工程においては、上述した図 2 1〜図 2 3の工程と同様にして行われるために説明を省略する。

本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、図 2 5〜図 2 7の工程に従って未焼成積層構造体 5 2を得た後に、図 2 8に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2の二以上（偶数）を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成し、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間にプラズマを発生させることができるように、例えば、断面の形状が渦巻き状になるように、捲回して捲回未焼成積層構造体 5 4を形成する。また、未焼成積層構造体 5 2を捲回する際の断面の形状は渦巻き状に限定されることはない。

次に、捲回未焼成積層構造体 5 4を、電気炉等の中に入れ、捲回未焼成積層構造体 5 4の形状等によっても異なるが、例えば、 1 0 0 0〜1 5 0 0 °Cで、 1〜 5時間焼成してプラズマ発生電極を形成する。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 5の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 2 9に示すように、テ一プ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4を形成し、図 3 0に示すように、得られた第 1 の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に導電体電極 4 5を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 bを形成し、図 3 1に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 l bと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 bを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、得られた未焼成積層構造体 5 2を焼成して、図 3 2に示すように、積層構造体 5 5を形成し、得られた積層構造体 5 5の二以上を積層して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。

以下、上述した各工程をさらに具体的に説明するが、図 2 9及び図 3 1の工程は、上述した図 2 1及び図 2 3の工程と略同様にして行われるために説明の一部を省略する。

まず、図 2 9に示すように、第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4を形成した後に、図 3 0に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に、例えば、ぺ一スト状に調整されたタングステン、銀、白金、金、鉄、銅及びサーメットからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分を含む金属を、スクリーン印刷等によって導電体電極 4 5を印刷する。

次に、図 3 3に示すように、第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の表面を凹凸状の歯車 7 0を押圧しつつ回転させることによって、その表面に凹凸を形成する。また、図 3 4 ( a ) に示すように、棒状の未焼成セラミック部材 7 1を所定の間隔で、第 1の未焼成セラミック成形体 4 3に付着させることで、図 3 4 ( b ) に示すような凹凸を有する第 1の未焼成セラミック成形体 4 3を形成してもよい。なお、上述した凹凸の形成と、図 3 0に示す導電体電極 4 5の形成とは順番が逆になつてもよい。

次に、図 2 3と略同様の工程にて未焼成積層造体 5 2を形成する。

次に、得られた未焼成積層構造体 5 2を、電気炉等の中に入れ、未焼成積層構造体 5 2の大きさ等によっても異なるが、例えば、 1 0 0 0〜 1 5 0 0 °Cで、 1 〜 5時間焼成して、図 3 2に示ような積層構造体 5 5を形成する。

次に、得られた積層構造体 5 5の二以上を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 6 7を形成し、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間 6 7にプラズマを発生させることができるように積層してプラズマ発生電極 6 0 を形成する。

また、本実施の形態においては、図 3 0において形成する凹凸の形状が、得られたプラズマ発生電極 6 0 (図 3 2参照）の薄肉部の厚さ tと、プラズマ発生電極 6 0 (図 3 2参照）を構成する積層構造体 5 5 (図 3 2参照）の表面の凸部分の高さ hとの関係が、下記式（5 ) を満足するように構成されていることが好ましい。また、プラズマ発生電極 6 0 (図 3 2参照）の薄肉部の厚さ tは、 0 . 2 〜 6 mmとなるように製造することが好ましい。

0 . 7 tく 1ι ··· ( 5 )

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 6の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 3 5に示すように、テ一プ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4を形成し、図 3 6に示すように、得られた第 1 の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に導電体電極 4 5を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体 5 l bを形成し、図 3 7に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 bと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 bを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、得られた未焼成積層構造体 5 2の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで、図 3 8 に示すように、捲回未焼成積層構造体 5 6を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体 5 6を焼成して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。以下、上述した各工程をさらに具体的に説明するが、図 3 5〜図 3 7の工程は、上述した図 2 9〜図 3 1の工程と略同様にして行われるために説明の一部を省略する。

図 3 5〜図 3 7の工程に従つて未焼成積層構造体 5 2を得た後に、図 3 8に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 (図 3 7参照）の二以上（偶数）を、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間 6 7を形成し、隣接するものの相互間で放電して、プラズマ発生空間 6 7にプラズマを発生させることができるように、例えば、断面の形状が渦巻き状になるように、捲回して捲回未焼成積層構造体 5 6を形成する。なお、未焼成積層構造体 5 2を捲回する際の断面の形状は図 3 8に示す形状に限定されることはない。

次に、得られた捲回未焼成積層構造体 5 6を、電気炉等の中に入れ、未焼成積層構造体 5 6の形状等によっても異なるが、例えば、 1 0 0 0〜1 5 0 0 °Cで、 1〜 5時間焼成してプラズマ発生電極 6 0を形成する。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 7の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 3 9に示すように、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2 の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4を形成し、図 4 0に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に導電体電極 5 0を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 4 1に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラ.ミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 4 2に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 (図 4 1参照）の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体 5 7を形成し、図 4 3に示すように、凹凸付き未焼成積層構造体 5 7を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 8の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 4 4に示すように、テ一プ成形によりテープ状の第 1及び第 2 の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4を形成し、図 4 5に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 4の一方の表面に導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 4 6に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 4 7に示すように、得られた未焼成積層構造体 4 7の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体 5 7を形成し、図 3 8に示す工程と同様にして、凹凸付き未焼成積層構造体 5 7 (図 4 7参照）の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体

5 6を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体 5 6を焼成してプラズマ発生電極

6 0を形成する製造方法である。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 9の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 4 8に示すように、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4を形成し、図 4 9に示すように、得られた第 1 の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に第 1の導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 5 0に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4 とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 5 1に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 (図 5 0参照）の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体 5 8を形成し、図 5 2に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体 5 8 (図 5 1参照）の一方の表面に板状の第 2の導電体電極 6 1を配設して電極付き未焼成積層構造体 5 9を形成し、電極付き未焼成積層構造体 5 9を焼成して、図 5 3に示すように、電極付き積層構造体 6 2を形成し、得られた電極付き積層構造体 6 2の二以上を積層して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。図 5 0及び図 5 1に示した未焼成積層構造体 5 2の両表面に凹凸を形成する方法としては、図 5 4に示すように、表面に凹凸が形成された歯車（ローラー） 7 0を用いて、未焼成積層構造体 5 2を成形する方法を好適に用いることができる次に、本発明（第 1 0の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 5 5に示すように、テ一プ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3 , 4 4を形成し、図 5 6に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に第 1の導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 5 7に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 5 8に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 (図 5 7参照）の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体 5 8を形成し、図 5 9に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体 5 8の一方の表面に板状の第 2の導電体電極 6 1を配設して電極付き未焼成積層構造体 5 9を形成し、得られた電極付き未焼成積層構造体 5 9のー以上を捲回又は折り畳んで、図 6 0に示すように、捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体を焼成して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 1 1の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 6 1に示すように、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4を形成し、図 6 2に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に第 1の導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 6 3に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 6 4に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 (図 6 3参照）の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体 5 8を形成し、図 6 5に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体 5 8の他方の表面に第 2の導電体電極 6 1を印刷して電極付き未焼成積層構造体 5 9を形成し、図 6 6に示すように、得られた電極付き未焼成積層構造体 5 9 (図 6 5参照）を焼成して積層構造体 6 2を形成し、得られた積層構造体 6 2の二以上を積層して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。次に、本発明（第 1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のプラズマ反応器の製造方法は、電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生したプラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、図 6 7に示すように、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体 4 3， 4 4を形成し、図 6 8に示すように、得られた第 1の未焼成セラミック成形体 4 3の一方の表面に第 1の導電体電極 4 5を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを形成し、図 6 9に示すように、得られた電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aと第 2の未焼成セラミック成形体 4 4とを、電極付き未焼成セラミック成形体 5 1 aを構成する導電体電極 4 5を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体 5 2を形成し、図 7 0に示すように、得られた未焼成積層構造体 5 2 (図 6 9参照）の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体 5 8を形成し、図 7 1に示すように、得られた凹凸付き未焼成積層構造体 5 8の他方の表面に第 2の導電体電極 6 1を印刷して電極付き未焼成積層構造体 5 9を形成し、得られた電極付き未焼成積層構造体 5 9の一以上を捲回又は折り畳んで、図 7 2に示すように、捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた捲回未焼成積層構造体を焼成して、プラズマ発生電極 6 0を形成する製造方法である。

このように構成することによって、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることができるプラズマ反応器を簡便かつ低コストで製造することができる。また、これまでに説明した本発明（第 3〜1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法においては、プラズマ発生電極を、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納する工程をさらに備えてなることが好ましいまた、本発明（第 3〜1 2の発明）のプラズマ反応器の製造方法においてはこれまでに説明した製造方法に限定されることなく、例えば、第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体の表面に凹凸を形成する工程は、各種の積層構造体を積層及び捲回する工程の前、又は積層構造体を折り畳む工程の前であれば、その順序を前後させてもよい。また、積層した形状でプラズマ発生電極を形成する工程においては、未焼成積層構造体を焼成した後に積層を行っているが、先に積層を行い、その後に焼成を行つてもよい。以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

(実施例 1〜 6 )

アルミナ粉末に有機溶剤としてトルエン、バインダーとしてセルロース系樹脂、可塑剤として DOP (フタル酸ジォクチル）を混ぜ、これをトロンメルで十分に拡散混合した後、減圧下攪拌脱法により粘度調整してスラリーを作製し、このスラリーを用いて、ドクタ一ブレード法により、厚さ 0. 5〜lmmのセラミツク成形体をテープ成形した。このテープ状のセラミック成形体の片面にタンダステンサ一メット粉末ペーストを印刷し、このペーストを乾燥して導電体電極を形成した。そして、導電体電極を形成した面に他のセラミック成形体を重ねて、セラミツク成形体 Z導電体電極ノセラミック成形体のサンドィツチ構造の積層構造体を作製した。この積層構造体を平面台上に載置し、その表面に、凹凸が形成された歯車を押しつけ回転させることにより、凹凸ピッチが 4mm、凸部の幅が 1 mmで、凸部の高さ hが 0. 3〜1. 5mm、加工後薄肉部厚さが 0. 7〜1. 5 mmの六種類の積層構造体を製造した。これらの積層構造体を可塑性のある状態で、同形状の凹凸が形成された二枚を重ね、渦巻き状に捲回した後、脱バインダー、本焼成を行って焼成体とすることでプラズマ発生電極を形成した。得られたプラズマ発生電極を金属ケ一ス内に納め、電極配線をして直径 93 mm、長さ 50mmのプラズマ反応器（プラズマデバイス）（実施例 1〜6) を製造した。プラズマ反応器（実施例 1~6) を構成するパルス電極となる導電体電極に、ピーク電圧 5 kV、ピーク数 1 kHzのパルス電圧をかけ、プラズマ発生状況を観察するとともに、 NO濃度 4 O O p pmを含む常温空気 100リツトル Zm i nを、プラズマ反応器内に通気して、通気前後の NO濃度を測定することにより NOから N0₂の変換率を測定した。また、プラズマ反応器の気体通気時の通過抵抗を測定した。測定結果を表 1に示す。 (表 1 )

実施例 1〜6のプラズマ反器は、 9 0 %以上の N O減少率が認められた。また、特に、実施例 1及び 3のプラズマ反応器の通過抵抗が小さく、自動車のェンジン等に設釐したとしても、エンジンの性能を低下させることがない。

(実施例 7〜 1 0 )

実施例 1〜 6のプラズマ反応器を製造した方法と同様にして、コージェライトを用いて製造した渦巻き状のプラズマ発生電極を備えたプラズマ反応器（実施例 7及び 8 ) と、アルミナを用いて製造した渦巻き状のプラズマ発生電極を備えたプラズマ反応器（実施例 9及び 1 0 ) とを製造した。これらのプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極（コージェライト製プラズマ発生電極とアルミナ製プラズマ発生電極）の耐熱衝搫性を測定した。耐熱衝撃性の測定は、プラズマ発生電極を電気炉に入れて 3 0分加熱し、加熱後に電気炉から取り出して放冷し、プラズマ発生電極の表面に放冷によるクラック発生の有無を顕微鏡観察にて調べることにより行った。結果を表 2に示す。 (表 2)

実施例 7及び 8のプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極は 1200°C までクラックが発生せず、特に耐熱衝撃性に優れたものであった。また、実施例 9のプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極は 750°Cまで、実施例 10 のプラズマ反応器に用いられるプラズマ発生電極は 650°Cまでクラックが発生せず、コ一ジエライト製プラズマ発生電極には劣るものの、従来のプラズマ発生電極と比較すると耐熱衝撃性に優れたものであった。産業上の利用可能性

以上説明したように、本発明のプラズマ反応器は、均一かつ安定なプラズマを低電力で発生させることが可能であるとともに、その内部を通過する気体の通過抵抗を小さくすることができ、エンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガスを処理する処理装置等に好適に用いることができる。また、本発明のプラズマ反応器の製造方法は、このようなプラズマ反応器を簡便かつ安価に製造することができる

Claims

請求の範囲

1 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、

前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は二以上（偶数）の前記積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、

前記導電体電極のうち、隣接するものの相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器。

2 . 前記積層構造体を構成する二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する請求項 1に記載のプラズマ反応器。

3 . 前記導電体電極が、前記セラミック成形体に印刷されて配設された請求項 1又は 2に記載のプラズマ反応器。

4 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器であって、

前記プラズマ発生電極が、二枚のテープ状に成形されたセラミック成形体と、二枚の前記セラミック成形体に挟持されて配設された電気的に連続する膜状の第 1の導電体電極と、二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第 1の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面のいずれか一方に配設された電気的に連続する膜状又は板状の第 2の導電体電極とを有する二以上の積層構造体が、内部に互いの積層面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で積層されるか又は一以上の前記積層構造体が、内部に互いの捲回面もしくは折り畳み面を含むプラズマ発生空間を形成した状態で捲回もしくは折り畳まれて構成され、隣接する前記第 1及び第 2の導電体電極の相互間で放電して、前記プラズマ発生空間に前記プラズマを発生させることが可能なプラズマ反応器。

5 . 前記積層構造体を構成する前記二枚の前記セラミック成形体の表面のうち、前記第 1の導電体電極を挟持する表面以外の二つの外表面の少なくともいずれか一方に凹凸が形成され、前記セラミック成形体の表面に形成された前記凹凸の凹部分が前記プラズマ発生空間を形成する請求項 4に記載のプラズマ反応器。

6 . 前記第 1の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された請求項 4又は 5に記載のプラズマ反応器。

7 . 前記第 2の導電体電極が前記セラミック成形体に印刷されて配設された請求項 6に記載のプラズマ反応器。

8 . 前記プラズマ発生電極が、導電性及び弹性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納された請求項 1〜 7のいずれかに記載のプラズマ反応

9 . 前記積層構造体が、コージエライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サィァロン、及びジルコニァからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を含む請求項 1〜 8のいずれかに記載のプラズマ反応器。

1 0 . 前記積層構造体の気孔率が、 0 . 5 ~ 3 5 %である請求項 1〜9のいずれかに記載のプラズマ反応器。

1 1 . 前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さ tと、前記プラズマ発生電極を構成する前記積層構造体の表面の凸部分の高さ hとの関係が、下記式（1 ) を満足するように構成された請求項 2、 3及び 5〜1 0のいずれかに記載のプラズマ反 E S§。

0 . 7 tく t！… （1 )

1 2 . 前記プラズマ発生電極の薄肉部の厚さ tが、 0 . 2〜6 mmである請求項 1〜 1 1のいずれかに記載のプラズマ反応器。

1 3 . エンジンの燃焼ガスの排気系中に設置された請求項 1〜 1 2のいずれかに記載のプラズマ反応器。

1 4 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に,導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

1 5 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

1 6 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

1 7 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷し、かつ他方の表面に凹凸を形成して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付きセラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体のニ以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

1 8 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、前記凹凸付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

1 9 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の二以上（偶数）を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未焼成積層構造体を焼成して前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

2 0 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第 2の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して電極付き積層構造体を形成し、得られた前記電極付き積層構造体の二以上を積層して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

2 1 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の両表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の一方の表面に板状の第 2の導電体電極を配設して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、前記捲回未焼成積層構造体を焼成して、前記ブラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

2 2 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第 2の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体を焼成して積層構造体を形成し、得られた前記積層構造体の二以上を積層して、プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

2 3 . 電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電極を備え、発生した前記プラズマによって気体を反応させることが可能なプラズマ反応器の製造方法であって、

テープ成形によりテープ状の第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を形成し、得られた第 1の未焼成セラミック成形体の一方の表面に第 1の導電体電極を印刷して電極付き未焼成セラミック成形体を形成し、得られた前記電極付き未焼成セラミック成形体と前記第 2の未焼成セラミック成形体とを、前記電極付き未焼成セラミック成形体を構成する前記導電体電極を覆うように重ね合わせて未焼成積層構造体を形成し、得られた前記未焼成積層構造体の一方の表面に凹凸を形成して凹凸付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記凹凸付き未焼成積層構造体の他方の表面に第 2の導電体電極を印刷して電極付き未焼成積層構造体を形成し、得られた前記電極付き未焼成積層構造体の一以上を捲回又は折り畳んで捲回未焼成積層構造体を形成し、得られた前記捲回未娆成積層構造体を焼成して、前記プラズマ発生電極を形成するプラズマ反応器の製造方法。

2 4 . 前記第 1の未焼成セラミック成形体又は前記未焼成積層構造体の表面上を、凹凸状の歯車を押圧しつつ回転させることにより、その表面に前記凹凸を形成する請求項 1 4〜2 3のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。

2 5 . 前記プラズマ発生電極を、導電性及び弾性を有する緩衝材を介在させた状態で導電性のケースに収納する請求項 1 4〜 2 4のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。

2 6 . 前記第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体の材料として、コ一ジエライト、ムライト、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、及びジルコニァからなる群から選ばれる少なくとも一種の材料を用いる請求項 1 4〜2 5のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。

2 7 . 前記第 1及び第 2の未焼成セラミック成形体を、焼成後の気孔率が 0 . 5〜3 5 %となるように焼成する請求項 1 4〜2 6のいずれかに記載のプラズマ反応器の製造方法。