JP4401094B2 - 炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造及びその作製方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、カーボンナノチューブに代表される炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造及びその作製方法に関し、炭素元素円筒型構造体を電子デバイスに適用する場合に広く適用可能な技術に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子デバイスにおいて炭素元素円筒型構造体を導電性又は半導体材料として使用することが検討されている。電子デバイスにおいては、炭素元素円筒型構造体と電極や配線などとの接続部の電気抵抗の上昇を避けるため、それらをオーミック接続させることが要求される。
【０００３】
図１に、電子デバイスの縦方向配線ビア材料としてビアホール内に形成した炭素元素円筒型構造体１１とＣｕの下部配線層１３及びＣｕの上部配線層１５との接続を模式的に示す。下部配線層１３上の層間絶縁膜１７に形成したビアホール内に炭素元素円筒型構造体１１の束が垂直配向形成されている。炭素元素円筒型構造体１１は化学気相成長（ＣＶＤ）法を用いて成長され、このとき、ビアホール内に露出した配線層上には炭素元素円筒型構造体の成長に必要な触媒金属（例えばＮｉ）層１９が存在する。一方、炭素元素円筒型構造体１１と上部配線層１５との間にはＴｉ層２１が挿入されている。
【０００４】
炭素元素円筒型構造体１１と上部配線層１５との接続は、間に介在するＴｉ層２１のカーバイド化（ＴｉＣ化）により、オーミック接続となっている。この方法は、炭素元素円筒型構造体とＴｉ層を接触させた後に、高温の熱処理を行うことにより界面をＴｉＣ化することによってオーミック接触を得る技術である（Ｙ． Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．， Ｓｃｉｅｎｃｅ ２８５， １７１９ （１９９９））。
【０００５】
【非特許文献１】
Ｙ． Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．， Ｓｃｉｅｎｃｅ ２８５， １７１９ （１９９９）
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
図１に示すように、従来、下部配線（Ｃｕ）層１３上には炭素元素円筒型構造体１１の成長に必要な触媒金属（Ｎｉ）層１９のみが存在する構造となる。この構造では、炭素元素円筒型構造体１１と下部配線層１３との間にＴｉ層が存在しないため、ＴｉＣ化によるオーミック接触を形成することはできない。また、下部配線層１３との接触については、上部配線層１５の場合のように炭素元素円筒型構造体１１の成長後にＴｉ層を堆積し、引き続き高温熱処理することによってオーミック接触を形成するといったことができない。つまり、従来の下部配線層上の構造では、炭素元素円筒型構造体との間に抵抗が十分に低いオーミック接触が形成できないために、炭素元素円筒型構造体で形成した配線ビア部で高抵抗となるという問題がある。
【０００７】
本発明は、炭素元素円筒型構造体の成長と同時に実現できる炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造とその作製方法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明による炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造は、接続対象に接合した炭素元素円筒型構造体の接合部の内部に金属材料が位置し、炭素元素円筒型構造体と接続対象とがオーミック接触により接続していることを特徴とする。オーミック接触での接続により、炭素元素円筒型構造体と接続対象との接続部の抵抗の上昇が抑制される。
【０００９】
本発明の炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造は、炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能である接続対象上に金属材料を配置し、この金属材料を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を、炭素元素円筒型構造体と接続対象とのオーミック接触を果たしながら形成する方法により作製することができる。接続対象を炭素元素円筒型構造体とオーミック接触可能な材料とすることにより、炭素元素円筒型構造体の成長と同時にそれらのオーミック接続構造を実現できる。
【００１０】
あるいは、本発明の炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造は、炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能な第一の材料と、この材料の上に配置した触媒金属の第二の材料との第一の積層体を形成し、真空中あるいは水素雰囲気中での熱処理により第一の積層体から、第一の材料と第二の材料との合金の下層、第一の材料の中間層、及び第二の材料からなる微粒子の上層から構成される第二の積層体を形成し、そしてこの第二の積層体表面の第二の材料の微粒子を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を形成して、第二の材料の微粒子を炭素元素円筒型構造体の内部に取り込むと同時に、炭素元素円筒型構造体の側壁を第一の材料の中間層にオーミック接触により接続させる方法により作製することができる。炭素元素円筒型構造体が、オーミック接触可能な第一の材料上に微粒子触媒の作用で成長するため、炭素元素円筒型構造体の成長と同時にそれを第一の材料の中間層にオーミック接触により接続することができる。
【００１１】
ここで使用する炭素元素円筒型構造体という用語は、炭素原子から構成される線状ナノ構造体であり、カーボンナノチューブ、カップスタック型構造体、カーボンファイバーなどと呼ばれるものの総称である。以下においては、その一つの代表であるカーボンナノチューブを参照して、本発明を説明することにする。
【００１２】
【発明の実施の形態】
図２（ａ）、２（ｂ）に、本発明を電子デバイスの縦方向配線ビアに適用した場合の模式図を示す。下部配線（Ｃｕ）層３３上の層間絶縁膜３７に形成したビアホール内にカーボンナノチューブ３１の束が垂直配向形成されている。本発明では、図３（ａ）に示したようにビアホール内の下部配線層３３上に、カーボンナノチューブ３１の下部配線層３３への接合部のＴｉＣ化のためのＴｉ層４５を予め形成し、更にその上にナノチューブ成長に必要な触媒金属（例えばＮｉ）層４６を形成した積層膜を用いる。このようなＮｉ／Ｔｉ積層膜を用いると、カーボンナノチューブを化学気相成長（ＣＶＤ）法により成長する際に、基板温度上昇の作用を受けてＮｉ／Ｔｉ積層膜はＮｉＴｉ合金層４５ａ（図３（ｂ））に変化する。カーボンナノチューブ３１は、ＮｉＴｉ合金層４５ａ表面において合金中の触媒金属Ｎｉ微粒子を核として成長する。図２（ａ）のＢで表示した部分の拡大図である図２（ｂ）に示したように、Ｎｉ微粒子３９は成長するカーボンナノチューブ３１の根元の内部に包み込まれ、ナノチューブ３１の側壁は合金層４５ａ表面に残ったＴｉと接触する構造となる。この接触部分４７では、Ｔｉがカーバイド化されたオーミック接触の部位となる。言い換えれば、カーボンナノチューブ成長と同時に合金層４５ａとナノチューブ３１がオーミック接触する構造が得られる。
【００１３】
実際に、従来例（図１）と本発明（図２）の構造について、ナノチューブ１１、３１と下部配線層１３、３３との間の接触抵抗を測定したところ、本発明の方が１〜２桁低い抵抗を示す実験結果が得られた（従来例１５ＭΩ、本発明１３０ｋΩ）。この結果より、本発明を用いると、カーボンナノチューブ成長と同時にカーボンナノチューブと下部配線層との接触部分でＴｉＣ化が起きていることが推測できる。
【００１４】
ビアホール内に形成したカーボンナノチューブ３１と上部配線層３５とは、従来と同様に、それらの間に介在するＴｉ層４１のカーバイド化（ＴｉＣ化）によりオーミック接続することができる。このように、本発明を用いると、カーボンナノチューブと下部及び上部の両配線層３３、３５とを良好なオーミック接触により接続することが可能となり、低抵抗な配線ビアが実現できる。
【００１５】
上で説明した事例（第一の態様）では、カーボンナノチューブ３１がオーミック接続する接続対象は合金層４５ａであり、その上の金属材料は触媒金属微粒子３９である。
【００１６】
次に、本発明を電子デバイスの縦方向配線ビアに適用した第二の態様を説明する。図２（ａ）、２（ｂ）を参照して説明した第一の態様におけるのと同様に、図４（ａ）に示したようにビアホール内の下部配線層３３上に、カーボンナノチューブの下部配線層３３への接合部のＴｉＣ化のためのＴｉ層５２とその上の触媒金属Ｎｉ層５３との第一の積層体５４を形成する。この積層体を真空中又は水素雰囲気中で熱処理して、図２（ｂ）と同様の部分拡大図である図４（ｂ）に示したように、ＴｉＮｉ合金の下層５５、Ｔｉの中間層５７、及びＮｉ微粒子５９の上層から構成される第二の積層体６１を形成する。続いて、積層体６１の表面のＮｉ微粒子を触媒とする化学気相成長を行うことにより、Ｎｉ微粒子をカーボンナノチューブ５１の内部に取り込むと同時に、カーボンナノチューブ５１の側壁下部と接する中間層５７のＴｉの一部がカーバイド化されて、カーボンナノチューブ５１とＴｉ中間層５７とがオーミック接触により接合させる。
【００１７】
この態様では、Ｔｉ層５７が第一の態様におけるカーボンナノチューブのオーミック接続する接続対象に相当し、Ｎｉ微粒子５９が同じく先の事例における触媒微粒子の金属材料に相当する。
【００１８】
炭素元素円筒型構造体がオーミック接触により接続する接続対象は、先に説明した第一の態様ではＮｉＴｉ合金層４５ａであり、これは予め形成したＴｉ層４５に由来している。第二の態様では、接続対象はＴｉ中間層５７であり、これも予め形成した（熱処理前の）Ｔｉ層に由来する。この意味において、どちらの態様においても、カーボンナノチューブの接続対象は予め形成した、カーバイド化のためのＴｉ層（ナノチューブ成長に伴う熱処理前（第一の態様の場合）、又はナノチューブ成長前の熱処理（第二の態様の場合）の）、すなわちカーバイド化によりカーボンナノチューブにオーミック接続する材料であると見なすこともできる。
【００１９】
本発明では、そのようなカーバイド化によりカーボンナノチューブにオーミック接続される材料（接続対象）として、上述のＴｉ以外に、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｃを挙げることができる。接続対象の材料がＣ（炭素）の場合は、カーボンナノチューブと接続対象とは炭素−炭素結合により接続するが、ここではこの場合の炭素−炭素結合による接続もカーバイド化による接続と呼ぶことにする。
【００２０】
ＣＶＤ法によるカーボンナノチューブの成長用の触媒として働く金属材料としては、上述のＮｉのほかに、Ｆｅ又はＣｏを使用することができる。あるいは、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｏのうちの少なくとも１種を含む合金の使用も可能である。
【００２１】
【実施例】
次に、実施例により本発明を更に説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
【００２２】
（実施例１）
ここでは、本発明を配線ビアに適用した例を説明する。
図５（ａ）に示したように、初めに基板（図示せず）上のＣｕの下部配線層１０１の上にＳｉＯ2の層間絶縁膜１０３（５００ｎｍ）を堆積し、その上に、配線ビアとなる予定領域に開口を有するレジストパターン（図示せず）を形成する。レジストパターンをマスクに、相関絶縁膜１０３に配線ビア１０５を形成する。その後、基板全面に、スパッタ法あるいは蒸着法を用いてＴｉ層（５０ｎｍ）、Ｎｉ触媒金属層（１０ｎｍ）をこの順に堆積する。続いて、レジスト膜を用いたリフトオフ法により、配線ビア内にＴｉ層１０７（５０ｎｍ）／Ｎｉ層１０９（１０ｎｍ）の積層膜を残す。触媒金属層として、Ｎｉ層に代えて、Ｆｅ又はＣｏから形成した層を用いてもよく、あるいはＮｉ、Ｆｅ、Ｃｏの少なくとも１種を含む合金を用いてもよい。触媒金属の薄層に代えて、微粒子を用いることも可能である。また、Ｔｉ層の代わりにＮｂ層、Ｓｉ層、あるいはグラファイトカーボン層を用いてもよい。
【００２３】
ＣＶＤ法を用いて配線ビア１０５内にカーボンナノチューブ１１１を成長する（図５（ｂ））。カーボンナノチューブ成長には、例えば、熱ＣＶＤ法を用いる。この場合、真空チャンバ（反応室）内に基板を入れ、そして例えば、反応ガスとしてアセチレンと水素の混合ガスをそれぞれ８０ｓｃｃｍ、２０ｓｃｃｍの流量で真空チャンバ内に導入し、圧力２００Ｐａ、基板温度９００℃とする。熱フィラメントによりガス解離を行う熱フィラメントＣＶＤ法を用いてもよい。この場合、例えば、反応ガスとしてアセチレンと水素の混合ガスをそれぞれ８０ｓｃｃｍ、２０ｓｃｃｍの流量で真空チャンバ内に導入し、圧力１０００Ｐａ、基板温度６００℃、熱フィラメント温度１８００℃とする。あるいは、直流（ＤＣ）プラズマと熱フィラメントを組み合わせたＤＣプラズマ熱フィラメントＣＶＤ法を用いてもよい。この場合、例えば、反応ガスとしてアセチレンと水素の混合ガスをそれぞれ８０ｓｃｃｍ、２０ｓｃｃｍの流量で真空チャンバ内に導入し、圧力１０００Ｐａ、基板温度６００℃、熱フィラメント温度１８００℃とする。垂直配向させるために、チャンバ（接地）に対して基板にマイナス４００Ｖの直流（ＤＣ）電界を印加する。直流（ＤＣ）電界の印加は、基板に対し縦方向に配向したカーボンナノチューブを得るのに優位性がある。カーボンナノチューブ１１１は、根元の内部にＮｉ層１０９からＮｉ微粒子１０９ａを取り込んで成長し、下層１０７のＴｉの一部のカーバイド化により生じたＴｉＣを介してＴｉ層１０７にオーミック接続する。
【００２４】
カーボンナノチューブ成長前に、真空チャンバ内の基板を真空中あるいは水素雰囲気中において熱処理（例えば６００℃、３０分）することにより、Ｎｉ／Ｔｉ積層膜を合金化してもよい。この熱処理により、膜表面からＮｉ微粒子、Ｔｉ層、ＮｉＴｉ合金層がこの順で形成される。その後、ＣＶＤ法により、最上部のＮｉ微粒子を触媒金属としてチューブ側壁の内部に取り込んでカーボンナノチューブ１１１を成長させ、同時にそのナノチューブの側壁を直下のＴｉ層１０７ａと接合させる。
【００２５】
次に、図５（ｃ）に示したように、Ｔｉ層１１３（５０ｎｍ）、Ｃｕ層１１５（５００ｎｍ）の順にスパッタ法あるいは蒸着法を用いて堆積する。引き続き、熱処理（例えば５００〜８００℃、３０分）を行うことによりカーボンナノチューブ１１１の上端をＴｉＣ化する。これにより、カーボンナノチューブ１１１は上下の配線層１０１、１１５にオーミック接触により接続される。
【００２６】
（実施例２）
ここでは、本発明を横方向配線に適用した例を説明する。
図６（ａ）に示したように、初めにＳｉ基板１２１上にＳｉＯ2絶縁膜１２３（５００ｎｍ）を堆積し、その上に、電極となる予定領域に開口を有するレジストパターン（図示せず）を形成する。基板全面に、スパッタ法あるいは蒸着法を用いてＴｉ層（５０ｎｍ）、Ｎｉ触媒金属層（１０ｎｍ）をこの順に堆積する。レジスト膜を用いたリフトオフ法により、レジストパターンの開口内のＴｉ層１２５（５０ｎｍ）／Ｎｉ層１２７（１０ｎｍ）積層膜（電極パターン）のみを残す。
【００２７】
ＣＶＤ法を用いて、対向する一対の電極パターン間にカーボンナノチューブ１２９を成長する（図６（ｂ））。使用するＣＶＤ法、成長条件は、実施例１で説明したとおりでよい。また、ＣＶＤ法によるカーボンナノチューブ成長に先立ち、Ｎｉ／Ｔｉ積層膜を熱処理してよいことも、実施例１と同様である。カーボンナノチューブを基板面と平行に、横方向配向させるために、電極間に４００Ｖの直流（ＤＣ）電界を印加する。カーボンナノチューブ１２９は、Ｎｉ層１２７の一部のＮｉを触媒金属１２７ａとして内部に取り込んで成長し、Ｔｉ層１２５のＴｉの一部のカーバイド化により生じたＴｉＣを介してＴｉ層１２５にオーミック接続する。
【００２８】
本発明は、以上説明したとおりであるが、その特徴を種々の態様ととも付記すれば、次のとおりである。
（付記１）接続対象に接合した炭素元素円筒型構造体の接合部の内部に金属材料が位置し、炭素元素円筒型構造体と接続対象とがオーミック接触により接続していることを特徴とする、炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造。
（付記２）前記金属材料がＮｉ、Ｆｅ又はＣｏであり、あるいはそれらのうちの少なくとも１種を含む合金である、付記１記載のオーミック接続構造。
（付記３）前記接続対象の材料がＴｉ、Ｎｂ、Ｓｉ又はＣである、付記１又は２記載のオーミック接続構造。
（付記４）前記接続対象が電子デバイスにおける配線の一部である、付記１から３までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造。
（付記５）前記炭素元素円筒型構造体がカーボンナノチューブである、付記１から４までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造。
（付記６）炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能である接続対象上に金属材料を配置し、この金属材料を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を、炭素元素円筒型構造体と接続対象とのオーミック接触を果たしながら形成することを特徴とする、炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造の作製方法。
（付記７）前記化学気相成長の際の温度上昇により前記接続対象の材料と前記金属材料とを合金化し、この合金中の当該金属材料の粒子を前記化学気相成長の触媒として炭素元素円筒型構造体を成長させる、付記６記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記８）前記接続対象の材料がＴｉ、Ｎｂ、Ｓｉ又はＣである、付記６又は７記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記９）前記金属材料がＮｉ、Ｆｅ又はＣｏであり、あるいはそれらのうちの少なくとも１種を含む合金である、付記６から８までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１０）炭素元素円筒型構造体の成長方向に電界を印加して前記化学気相成長を行う、付記６から９までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１１）前記炭素元素円筒型構造体がカーボンナノチューブである、付記６から１０までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１２）炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能な第一の材料と、この材料の上に配置した触媒金属の第二の材料との第一の積層体を形成し、真空中あるいは水素雰囲気中での熱処理により第一の積層体から、第一の材料と第二の材料との合金の下層、第一の材料の中間層、及び第二の材料からなる微粒子の上層から構成される第二の積層体を形成し、そしてこの第二の積層体表面の第二の材料の微粒子を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を形成して、第二の材料の微粒子を炭素元素円筒型構造体の内部に取り込むと同時に、炭素元素円筒型構造体の側壁を第一の材料の中間層にオーミック接触により接続させることを特徴とする、炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造の作製方法。
（付記１３）前記第一の材料がＴｉ、Ｎｂ、Ｓｉ又はＣである、付記１２記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１４）前記第二の材料がＮｉ、Ｆｅ又はＣｏであり、あるいはそれらのうちの少なくとも１種を含む合金である、付記１２又は１３記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１５）炭素元素円筒型構造体の成長方向に電界を印加して前記化学気相成長を行う、付記１２から１４までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１６）前記炭素元素円筒型構造体がカーボンナノチューブである、付記１２から１５までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
【００２９】
【発明の効果】
本発明は、カーボンナノチューブが接続対象の金属材料（例えば電極材料や配線材料）と良好なオーミック接触により接続する構造を提供するものである。このオーミック接続構造はカーボンナノチューブの成長と同時に形成されるものであり、これにより、電子デバイスの配線ビアの下部の接合部において従来ナノチューブ成長後に行っていたオーミック接続構造の形成工程が不要となる。従って、特にＵＬＳＩ配線用に縦方向配線ビアの材料としてカーボンナノチューブを適用する場合、これまで作製が困難であったナノチューブ／下部接合部間に良好なオーミック接続を形成することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】炭素元素円筒型構造体を電子デバイスの縦方向配線ビア材料に用いる従来技術を説明する模式図である。
【図２】電子デバイスの縦方向配線ビアに適用した本発明の第一の態様を説明する模式図である。
【図３】本発明で用いる積層膜とそれから得られる合金層を説明する模式図である。
【図４】本発明の第二の態様を説明する模式図である。
【図５】実施例１における製造過程を示す模式図である。
【図６】実施例２における製造過程を示す模式図である。
【符号の説明】
３１、５１…カーボンナノチューブ
３３、３５…配線層
３７…層間絶縁膜
３９…Ｎｉ微粒子
４１、４５…Ｔｉ層
４５ａ…ＮｉＴｉ合金層
４７…ＴｉＣの接触部分
５５…ＴｉＮｉ合金層
５７…Ｔｉ層
５９…Ｎｉ微粒子
１０１…下部配線層
１０３…層間絶縁膜
１０７…Ｔｉ層
１０９…Ｎｉ層
１０９ａ…Ｎｉ微粒子
１１１…カーボンナノチューブ
１２１…Ｓｉ基板
１２３…ＳｉＯ2絶縁膜
１２５…Ｔｉ層
１２７…Ｎｉ層
１２９…カーボンナノチューブ
【発明の属する技術分野】
本発明は、カーボンナノチューブに代表される炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造及びその作製方法に関し、炭素元素円筒型構造体を電子デバイスに適用する場合に広く適用可能な技術に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子デバイスにおいて炭素元素円筒型構造体を導電性又は半導体材料として使用することが検討されている。電子デバイスにおいては、炭素元素円筒型構造体と電極や配線などとの接続部の電気抵抗の上昇を避けるため、それらをオーミック接続させることが要求される。
【０００３】
図１に、電子デバイスの縦方向配線ビア材料としてビアホール内に形成した炭素元素円筒型構造体１１とＣｕの下部配線層１３及びＣｕの上部配線層１５との接続を模式的に示す。下部配線層１３上の層間絶縁膜１７に形成したビアホール内に炭素元素円筒型構造体１１の束が垂直配向形成されている。炭素元素円筒型構造体１１は化学気相成長（ＣＶＤ）法を用いて成長され、このとき、ビアホール内に露出した配線層上には炭素元素円筒型構造体の成長に必要な触媒金属（例えばＮｉ）層１９が存在する。一方、炭素元素円筒型構造体１１と上部配線層１５との間にはＴｉ層２１が挿入されている。
【０００４】
炭素元素円筒型構造体１１と上部配線層１５との接続は、間に介在するＴｉ層２１のカーバイド化（ＴｉＣ化）により、オーミック接続となっている。この方法は、炭素元素円筒型構造体とＴｉ層を接触させた後に、高温の熱処理を行うことにより界面をＴｉＣ化することによってオーミック接触を得る技術である（Ｙ． Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．， Ｓｃｉｅｎｃｅ ２８５， １７１９ （１９９９））。
【０００５】
【非特許文献１】
Ｙ． Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．， Ｓｃｉｅｎｃｅ ２８５， １７１９ （１９９９）
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
図１に示すように、従来、下部配線（Ｃｕ）層１３上には炭素元素円筒型構造体１１の成長に必要な触媒金属（Ｎｉ）層１９のみが存在する構造となる。この構造では、炭素元素円筒型構造体１１と下部配線層１３との間にＴｉ層が存在しないため、ＴｉＣ化によるオーミック接触を形成することはできない。また、下部配線層１３との接触については、上部配線層１５の場合のように炭素元素円筒型構造体１１の成長後にＴｉ層を堆積し、引き続き高温熱処理することによってオーミック接触を形成するといったことができない。つまり、従来の下部配線層上の構造では、炭素元素円筒型構造体との間に抵抗が十分に低いオーミック接触が形成できないために、炭素元素円筒型構造体で形成した配線ビア部で高抵抗となるという問題がある。
【０００７】
本発明は、炭素元素円筒型構造体の成長と同時に実現できる炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造とその作製方法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明による炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造は、接続対象に接合した炭素元素円筒型構造体の接合部の内部に金属材料が位置し、炭素元素円筒型構造体と接続対象とがオーミック接触により接続していることを特徴とする。オーミック接触での接続により、炭素元素円筒型構造体と接続対象との接続部の抵抗の上昇が抑制される。
【０００９】
本発明の炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造は、炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能である接続対象上に金属材料を配置し、この金属材料を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を、炭素元素円筒型構造体と接続対象とのオーミック接触を果たしながら形成する方法により作製することができる。接続対象を炭素元素円筒型構造体とオーミック接触可能な材料とすることにより、炭素元素円筒型構造体の成長と同時にそれらのオーミック接続構造を実現できる。
【００１０】
あるいは、本発明の炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造は、炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能な第一の材料と、この材料の上に配置した触媒金属の第二の材料との第一の積層体を形成し、真空中あるいは水素雰囲気中での熱処理により第一の積層体から、第一の材料と第二の材料との合金の下層、第一の材料の中間層、及び第二の材料からなる微粒子の上層から構成される第二の積層体を形成し、そしてこの第二の積層体表面の第二の材料の微粒子を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を形成して、第二の材料の微粒子を炭素元素円筒型構造体の内部に取り込むと同時に、炭素元素円筒型構造体の側壁を第一の材料の中間層にオーミック接触により接続させる方法により作製することができる。炭素元素円筒型構造体が、オーミック接触可能な第一の材料上に微粒子触媒の作用で成長するため、炭素元素円筒型構造体の成長と同時にそれを第一の材料の中間層にオーミック接触により接続することができる。
【００１１】
ここで使用する炭素元素円筒型構造体という用語は、炭素原子から構成される線状ナノ構造体であり、カーボンナノチューブ、カップスタック型構造体、カーボンファイバーなどと呼ばれるものの総称である。以下においては、その一つの代表であるカーボンナノチューブを参照して、本発明を説明することにする。
【００１２】
【発明の実施の形態】
図２（ａ）、２（ｂ）に、本発明を電子デバイスの縦方向配線ビアに適用した場合の模式図を示す。下部配線（Ｃｕ）層３３上の層間絶縁膜３７に形成したビアホール内にカーボンナノチューブ３１の束が垂直配向形成されている。本発明では、図３（ａ）に示したようにビアホール内の下部配線層３３上に、カーボンナノチューブ３１の下部配線層３３への接合部のＴｉＣ化のためのＴｉ層４５を予め形成し、更にその上にナノチューブ成長に必要な触媒金属（例えばＮｉ）層４６を形成した積層膜を用いる。このようなＮｉ／Ｔｉ積層膜を用いると、カーボンナノチューブを化学気相成長（ＣＶＤ）法により成長する際に、基板温度上昇の作用を受けてＮｉ／Ｔｉ積層膜はＮｉＴｉ合金層４５ａ（図３（ｂ））に変化する。カーボンナノチューブ３１は、ＮｉＴｉ合金層４５ａ表面において合金中の触媒金属Ｎｉ微粒子を核として成長する。図２（ａ）のＢで表示した部分の拡大図である図２（ｂ）に示したように、Ｎｉ微粒子３９は成長するカーボンナノチューブ３１の根元の内部に包み込まれ、ナノチューブ３１の側壁は合金層４５ａ表面に残ったＴｉと接触する構造となる。この接触部分４７では、Ｔｉがカーバイド化されたオーミック接触の部位となる。言い換えれば、カーボンナノチューブ成長と同時に合金層４５ａとナノチューブ３１がオーミック接触する構造が得られる。
【００１３】
実際に、従来例（図１）と本発明（図２）の構造について、ナノチューブ１１、３１と下部配線層１３、３３との間の接触抵抗を測定したところ、本発明の方が１〜２桁低い抵抗を示す実験結果が得られた（従来例１５ＭΩ、本発明１３０ｋΩ）。この結果より、本発明を用いると、カーボンナノチューブ成長と同時にカーボンナノチューブと下部配線層との接触部分でＴｉＣ化が起きていることが推測できる。
【００１４】
ビアホール内に形成したカーボンナノチューブ３１と上部配線層３５とは、従来と同様に、それらの間に介在するＴｉ層４１のカーバイド化（ＴｉＣ化）によりオーミック接続することができる。このように、本発明を用いると、カーボンナノチューブと下部及び上部の両配線層３３、３５とを良好なオーミック接触により接続することが可能となり、低抵抗な配線ビアが実現できる。
【００１５】
上で説明した事例（第一の態様）では、カーボンナノチューブ３１がオーミック接続する接続対象は合金層４５ａであり、その上の金属材料は触媒金属微粒子３９である。
【００１６】
次に、本発明を電子デバイスの縦方向配線ビアに適用した第二の態様を説明する。図２（ａ）、２（ｂ）を参照して説明した第一の態様におけるのと同様に、図４（ａ）に示したようにビアホール内の下部配線層３３上に、カーボンナノチューブの下部配線層３３への接合部のＴｉＣ化のためのＴｉ層５２とその上の触媒金属Ｎｉ層５３との第一の積層体５４を形成する。この積層体を真空中又は水素雰囲気中で熱処理して、図２（ｂ）と同様の部分拡大図である図４（ｂ）に示したように、ＴｉＮｉ合金の下層５５、Ｔｉの中間層５７、及びＮｉ微粒子５９の上層から構成される第二の積層体６１を形成する。続いて、積層体６１の表面のＮｉ微粒子を触媒とする化学気相成長を行うことにより、Ｎｉ微粒子をカーボンナノチューブ５１の内部に取り込むと同時に、カーボンナノチューブ５１の側壁下部と接する中間層５７のＴｉの一部がカーバイド化されて、カーボンナノチューブ５１とＴｉ中間層５７とがオーミック接触により接合させる。
【００１７】
この態様では、Ｔｉ層５７が第一の態様におけるカーボンナノチューブのオーミック接続する接続対象に相当し、Ｎｉ微粒子５９が同じく先の事例における触媒微粒子の金属材料に相当する。
【００１８】
炭素元素円筒型構造体がオーミック接触により接続する接続対象は、先に説明した第一の態様ではＮｉＴｉ合金層４５ａであり、これは予め形成したＴｉ層４５に由来している。第二の態様では、接続対象はＴｉ中間層５７であり、これも予め形成した（熱処理前の）Ｔｉ層に由来する。この意味において、どちらの態様においても、カーボンナノチューブの接続対象は予め形成した、カーバイド化のためのＴｉ層（ナノチューブ成長に伴う熱処理前（第一の態様の場合）、又はナノチューブ成長前の熱処理（第二の態様の場合）の）、すなわちカーバイド化によりカーボンナノチューブにオーミック接続する材料であると見なすこともできる。
【００１９】
本発明では、そのようなカーバイド化によりカーボンナノチューブにオーミック接続される材料（接続対象）として、上述のＴｉ以外に、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｃを挙げることができる。接続対象の材料がＣ（炭素）の場合は、カーボンナノチューブと接続対象とは炭素−炭素結合により接続するが、ここではこの場合の炭素−炭素結合による接続もカーバイド化による接続と呼ぶことにする。
【００２０】
ＣＶＤ法によるカーボンナノチューブの成長用の触媒として働く金属材料としては、上述のＮｉのほかに、Ｆｅ又はＣｏを使用することができる。あるいは、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｏのうちの少なくとも１種を含む合金の使用も可能である。
【００２１】
【実施例】
次に、実施例により本発明を更に説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
【００２２】
（実施例１）
ここでは、本発明を配線ビアに適用した例を説明する。
図５（ａ）に示したように、初めに基板（図示せず）上のＣｕの下部配線層１０１の上にＳｉＯ2の層間絶縁膜１０３（５００ｎｍ）を堆積し、その上に、配線ビアとなる予定領域に開口を有するレジストパターン（図示せず）を形成する。レジストパターンをマスクに、相関絶縁膜１０３に配線ビア１０５を形成する。その後、基板全面に、スパッタ法あるいは蒸着法を用いてＴｉ層（５０ｎｍ）、Ｎｉ触媒金属層（１０ｎｍ）をこの順に堆積する。続いて、レジスト膜を用いたリフトオフ法により、配線ビア内にＴｉ層１０７（５０ｎｍ）／Ｎｉ層１０９（１０ｎｍ）の積層膜を残す。触媒金属層として、Ｎｉ層に代えて、Ｆｅ又はＣｏから形成した層を用いてもよく、あるいはＮｉ、Ｆｅ、Ｃｏの少なくとも１種を含む合金を用いてもよい。触媒金属の薄層に代えて、微粒子を用いることも可能である。また、Ｔｉ層の代わりにＮｂ層、Ｓｉ層、あるいはグラファイトカーボン層を用いてもよい。
【００２３】
ＣＶＤ法を用いて配線ビア１０５内にカーボンナノチューブ１１１を成長する（図５（ｂ））。カーボンナノチューブ成長には、例えば、熱ＣＶＤ法を用いる。この場合、真空チャンバ（反応室）内に基板を入れ、そして例えば、反応ガスとしてアセチレンと水素の混合ガスをそれぞれ８０ｓｃｃｍ、２０ｓｃｃｍの流量で真空チャンバ内に導入し、圧力２００Ｐａ、基板温度９００℃とする。熱フィラメントによりガス解離を行う熱フィラメントＣＶＤ法を用いてもよい。この場合、例えば、反応ガスとしてアセチレンと水素の混合ガスをそれぞれ８０ｓｃｃｍ、２０ｓｃｃｍの流量で真空チャンバ内に導入し、圧力１０００Ｐａ、基板温度６００℃、熱フィラメント温度１８００℃とする。あるいは、直流（ＤＣ）プラズマと熱フィラメントを組み合わせたＤＣプラズマ熱フィラメントＣＶＤ法を用いてもよい。この場合、例えば、反応ガスとしてアセチレンと水素の混合ガスをそれぞれ８０ｓｃｃｍ、２０ｓｃｃｍの流量で真空チャンバ内に導入し、圧力１０００Ｐａ、基板温度６００℃、熱フィラメント温度１８００℃とする。垂直配向させるために、チャンバ（接地）に対して基板にマイナス４００Ｖの直流（ＤＣ）電界を印加する。直流（ＤＣ）電界の印加は、基板に対し縦方向に配向したカーボンナノチューブを得るのに優位性がある。カーボンナノチューブ１１１は、根元の内部にＮｉ層１０９からＮｉ微粒子１０９ａを取り込んで成長し、下層１０７のＴｉの一部のカーバイド化により生じたＴｉＣを介してＴｉ層１０７にオーミック接続する。
【００２４】
カーボンナノチューブ成長前に、真空チャンバ内の基板を真空中あるいは水素雰囲気中において熱処理（例えば６００℃、３０分）することにより、Ｎｉ／Ｔｉ積層膜を合金化してもよい。この熱処理により、膜表面からＮｉ微粒子、Ｔｉ層、ＮｉＴｉ合金層がこの順で形成される。その後、ＣＶＤ法により、最上部のＮｉ微粒子を触媒金属としてチューブ側壁の内部に取り込んでカーボンナノチューブ１１１を成長させ、同時にそのナノチューブの側壁を直下のＴｉ層１０７ａと接合させる。
【００２５】
次に、図５（ｃ）に示したように、Ｔｉ層１１３（５０ｎｍ）、Ｃｕ層１１５（５００ｎｍ）の順にスパッタ法あるいは蒸着法を用いて堆積する。引き続き、熱処理（例えば５００〜８００℃、３０分）を行うことによりカーボンナノチューブ１１１の上端をＴｉＣ化する。これにより、カーボンナノチューブ１１１は上下の配線層１０１、１１５にオーミック接触により接続される。
【００２６】
（実施例２）
ここでは、本発明を横方向配線に適用した例を説明する。
図６（ａ）に示したように、初めにＳｉ基板１２１上にＳｉＯ2絶縁膜１２３（５００ｎｍ）を堆積し、その上に、電極となる予定領域に開口を有するレジストパターン（図示せず）を形成する。基板全面に、スパッタ法あるいは蒸着法を用いてＴｉ層（５０ｎｍ）、Ｎｉ触媒金属層（１０ｎｍ）をこの順に堆積する。レジスト膜を用いたリフトオフ法により、レジストパターンの開口内のＴｉ層１２５（５０ｎｍ）／Ｎｉ層１２７（１０ｎｍ）積層膜（電極パターン）のみを残す。
【００２７】
ＣＶＤ法を用いて、対向する一対の電極パターン間にカーボンナノチューブ１２９を成長する（図６（ｂ））。使用するＣＶＤ法、成長条件は、実施例１で説明したとおりでよい。また、ＣＶＤ法によるカーボンナノチューブ成長に先立ち、Ｎｉ／Ｔｉ積層膜を熱処理してよいことも、実施例１と同様である。カーボンナノチューブを基板面と平行に、横方向配向させるために、電極間に４００Ｖの直流（ＤＣ）電界を印加する。カーボンナノチューブ１２９は、Ｎｉ層１２７の一部のＮｉを触媒金属１２７ａとして内部に取り込んで成長し、Ｔｉ層１２５のＴｉの一部のカーバイド化により生じたＴｉＣを介してＴｉ層１２５にオーミック接続する。
【００２８】
本発明は、以上説明したとおりであるが、その特徴を種々の態様ととも付記すれば、次のとおりである。
（付記１）接続対象に接合した炭素元素円筒型構造体の接合部の内部に金属材料が位置し、炭素元素円筒型構造体と接続対象とがオーミック接触により接続していることを特徴とする、炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造。
（付記２）前記金属材料がＮｉ、Ｆｅ又はＣｏであり、あるいはそれらのうちの少なくとも１種を含む合金である、付記１記載のオーミック接続構造。
（付記３）前記接続対象の材料がＴｉ、Ｎｂ、Ｓｉ又はＣである、付記１又は２記載のオーミック接続構造。
（付記４）前記接続対象が電子デバイスにおける配線の一部である、付記１から３までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造。
（付記５）前記炭素元素円筒型構造体がカーボンナノチューブである、付記１から４までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造。
（付記６）炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能である接続対象上に金属材料を配置し、この金属材料を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を、炭素元素円筒型構造体と接続対象とのオーミック接触を果たしながら形成することを特徴とする、炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造の作製方法。
（付記７）前記化学気相成長の際の温度上昇により前記接続対象の材料と前記金属材料とを合金化し、この合金中の当該金属材料の粒子を前記化学気相成長の触媒として炭素元素円筒型構造体を成長させる、付記６記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記８）前記接続対象の材料がＴｉ、Ｎｂ、Ｓｉ又はＣである、付記６又は７記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記９）前記金属材料がＮｉ、Ｆｅ又はＣｏであり、あるいはそれらのうちの少なくとも１種を含む合金である、付記６から８までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１０）炭素元素円筒型構造体の成長方向に電界を印加して前記化学気相成長を行う、付記６から９までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１１）前記炭素元素円筒型構造体がカーボンナノチューブである、付記６から１０までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１２）炭素元素円筒型構造体とのオーミック接触が可能な第一の材料と、この材料の上に配置した触媒金属の第二の材料との第一の積層体を形成し、真空中あるいは水素雰囲気中での熱処理により第一の積層体から、第一の材料と第二の材料との合金の下層、第一の材料の中間層、及び第二の材料からなる微粒子の上層から構成される第二の積層体を形成し、そしてこの第二の積層体表面の第二の材料の微粒子を触媒として化学気相成長により炭素元素円筒型構造体を形成して、第二の材料の微粒子を炭素元素円筒型構造体の内部に取り込むと同時に、炭素元素円筒型構造体の側壁を第一の材料の中間層にオーミック接触により接続させることを特徴とする、炭素元素円筒型構造体へのオーミック接続構造の作製方法。
（付記１３）前記第一の材料がＴｉ、Ｎｂ、Ｓｉ又はＣである、付記１２記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１４）前記第二の材料がＮｉ、Ｆｅ又はＣｏであり、あるいはそれらのうちの少なくとも１種を含む合金である、付記１２又は１３記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１５）炭素元素円筒型構造体の成長方向に電界を印加して前記化学気相成長を行う、付記１２から１４までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
（付記１６）前記炭素元素円筒型構造体がカーボンナノチューブである、付記１２から１５までのいずれか一つに記載のオーミック接続構造の作製方法。
【００２９】
【発明の効果】
本発明は、カーボンナノチューブが接続対象の金属材料（例えば電極材料や配線材料）と良好なオーミック接触により接続する構造を提供するものである。このオーミック接続構造はカーボンナノチューブの成長と同時に形成されるものであり、これにより、電子デバイスの配線ビアの下部の接合部において従来ナノチューブ成長後に行っていたオーミック接続構造の形成工程が不要となる。従って、特にＵＬＳＩ配線用に縦方向配線ビアの材料としてカーボンナノチューブを適用する場合、これまで作製が困難であったナノチューブ／下部接合部間に良好なオーミック接続を形成することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】炭素元素円筒型構造体を電子デバイスの縦方向配線ビア材料に用いる従来技術を説明する模式図である。
【図２】電子デバイスの縦方向配線ビアに適用した本発明の第一の態様を説明する模式図である。
【図３】本発明で用いる積層膜とそれから得られる合金層を説明する模式図である。
【図４】本発明の第二の態様を説明する模式図である。
【図５】実施例１における製造過程を示す模式図である。
【図６】実施例２における製造過程を示す模式図である。
【符号の説明】
３１、５１…カーボンナノチューブ
３３、３５…配線層
３７…層間絶縁膜
３９…Ｎｉ微粒子
４１、４５…Ｔｉ層
４５ａ…ＮｉＴｉ合金層
４７…ＴｉＣの接触部分
５５…ＴｉＮｉ合金層
５７…Ｔｉ層
５９…Ｎｉ微粒子
１０１…下部配線層
１０３…層間絶縁膜
１０７…Ｔｉ層
１０９…Ｎｉ層
１０９ａ…Ｎｉ微粒子
１１１…カーボンナノチューブ
１２１…Ｓｉ基板
１２３…ＳｉＯ2絶縁膜
１２５…Ｔｉ層
１２７…Ｎｉ層
１２９…カーボンナノチューブ
Claims (2)
- カーボンナノチューブとのオーミック接触が可能なＴｉと、このＴｉの上に配置した触媒金属のＮｉとの第一の積層体を形成し、真空中あるいは水素雰囲気中での熱処理により第一の積層体から、ＴｉとＮｉとの合金の下層、Ｔｉの中間層、及びＮｉからなる微粒子の上層から構成される第二の積層体を形成し、そしてこの第二の積層体表面のＮｉの微粒子を触媒として化学気相成長によりカーボンナノチューブを形成して、Ｎｉの微粒子をカーボンナノチューブの内部に取り込むと同時に、カーボンナノチューブの側壁をＴｉの中間層にＴｉＣによるオーミック接触により接続させることを特徴とする、カーボンナノチューブへのオーミック接続構造の作製方法。
- カーボンナノチューブの成長方向に電界を印加して前記化学気相成長を行う、請求項１に記載のオーミック接続構造の作製方法。
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