JP4370926B2 - 薄葉配線板材料とその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は耐熱性、寸法安定性、接着性、吸湿特性に優れたＦＰＣ用基材を含む薄葉配線板材料を提供することを目的とする。
従来より薄葉配線板材料にはポリエステルやポリイミドが使用されており、近年では耐熱特性と寸法変化率の小さいポリイミドを使用したポリイミド樹脂を用いた２層銅張積層板が主流となっている。
しかしながら、ポリイミド樹脂を用いた２層銅張積層板は、広い温度範囲での耐熱特性に優れる一方で、吸湿前後の寸法変化率の増大、また他接着材との密着力に乏しいことに加えて、価格的にも高価であるという欠点がある。
ポリイミド樹脂を用いた２層銅張積層板には主としてポリイミド前駆体を銅箔に直接塗布し、高温化で縮合させたキャスティングタイプ、ポリイミド樹脂フィルム上にスパッタやめっきにより銅層を析出させるメタライジングタイプがある。
しかしながら、キャスティングタイプについては耐熱性には優れるものの高温長時間での加熱工程が必要となり非常に高価格であり、生産性も悪い。メタライジングタイプは銅層の形成にコストがかかり銅箔の厚膜化が難しい、また銅と絶縁層の密着力が小さく、密着力信頼性も劣るなどの欠点があり、加えて前記述のポリイミド樹脂特性に起因する吸湿後の寸法変化率が大きいという問題も解消し得ない。
しかしながら、キャスティングタイプについては耐熱性には優れるものの高温長時間での加熱工程が必要となり非常に高価格であり、生産性も悪い。メタライジングタイプは銅層の形成にコストがかかり銅箔の厚膜化が難しい、また銅と絶縁層の密着力が小さく、密着力信頼性も劣るなどの欠点があり、加えて前記述のポリイミド樹脂特性に起因する吸湿後の寸法変化率が大きいという問題も解消し得ない。
本発明は、懸かる状況に鑑み、耐熱性、銅箔密着力に優れ、特に異方導電性フィルム（以下ＡＣＦ）、さらに吸湿後の寸法安定性に優れた２層銅張積層板及びその製造方法を提供するものである。
本発明は特定の物性を有する粘弾性樹脂組成物とポリイミドフィルムを複合化し、複合体の両面もしくは片面に導電体を有する薄葉配線板材料により上記課題を解決できることを見出したものである。
本発明は以下に記載の事項に関する。
（１）Ａ：粘弾性樹脂組成物とＢ：ポリイミドフィルムとの複合体の片面もしくは両面に導電体層を有する、複合体の総厚が１００μｍ以下の薄葉配線板材料であり、前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであって、粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とする薄葉配線板材料。
（２）粘弾性樹脂組成物の塗布厚さが５〜３０μｍである請求項１記載の薄葉配線板材料。
（３）ポリイミドの厚みが１０〜８０μｍである請求項１又は請求項２に記載の薄葉配線板材料。
（４）電体層が銅層を含み、該銅層の厚みが３〜３５μｍである請求項１〜３のいずれかに記載の薄葉配線板材料。
（５）導電体層の片面に粘弾性樹脂組成物を成膜したものをポリイミドフィルムにラミネートして一体化し、横搬送状態で硬化することを特徴とする薄葉配線板材料の製造方法。
（１）Ａ：粘弾性樹脂組成物とＢ：ポリイミドフィルムとの複合体の片面もしくは両面に導電体層を有する、複合体の総厚が１００μｍ以下の薄葉配線板材料であり、前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであって、粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とする薄葉配線板材料。
（２）粘弾性樹脂組成物の塗布厚さが５〜３０μｍである請求項１記載の薄葉配線板材料。
（３）ポリイミドの厚みが１０〜８０μｍである請求項１又は請求項２に記載の薄葉配線板材料。
（４）電体層が銅層を含み、該銅層の厚みが３〜３５μｍである請求項１〜３のいずれかに記載の薄葉配線板材料。
（５）導電体層の片面に粘弾性樹脂組成物を成膜したものをポリイミドフィルムにラミネートして一体化し、横搬送状態で硬化することを特徴とする薄葉配線板材料の製造方法。
本発明は以下に記載の事項に関する。
（１）Ａ：粘弾性樹脂組成物とＢ：ＦＰＣ用基材としてのポリイミドフィルムとの複合体の片面もしくは両面に導電体層を有する、複合体の総厚が１００μｍ以下の薄葉配線板材料であり、前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであって、粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とする薄葉配線板材料。
（２）粘弾性樹脂組成物の塗布厚さが５〜３０μｍである請求項１記載の薄葉配線板材料。
（３）ポリイミドの厚みが１０〜８０μｍである請求項１又は請求項２に記載の薄葉配線板材料。
（４）導電体層が銅層を含み、該銅層の厚みが３〜３５μｍである請求項１〜３のいずれかに記載の薄葉配線板材料。
（５）導電体層の片面に粘弾性樹脂組成物を成膜したものをＦＰＣ用基材としてのポリイミドフィルムにラミネートして一体化し、横に搬送された状態で硬化することにより薄葉配線板材料を製造する方法であって、前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであり、前記粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とすることを特徴とする薄葉配線板材料の製造方法。
（１）Ａ：粘弾性樹脂組成物とＢ：ＦＰＣ用基材としてのポリイミドフィルムとの複合体の片面もしくは両面に導電体層を有する、複合体の総厚が１００μｍ以下の薄葉配線板材料であり、前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであって、粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とする薄葉配線板材料。
（２）粘弾性樹脂組成物の塗布厚さが５〜３０μｍである請求項１記載の薄葉配線板材料。
（３）ポリイミドの厚みが１０〜８０μｍである請求項１又は請求項２に記載の薄葉配線板材料。
（４）導電体層が銅層を含み、該銅層の厚みが３〜３５μｍである請求項１〜３のいずれかに記載の薄葉配線板材料。
（５）導電体層の片面に粘弾性樹脂組成物を成膜したものをＦＰＣ用基材としてのポリイミドフィルムにラミネートして一体化し、横に搬送された状態で硬化することにより薄葉配線板材料を製造する方法であって、前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであり、前記粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とすることを特徴とする薄葉配線板材料の製造方法。
本発明における粘弾性樹脂組成物の主成分については、エポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ＣＴＢＮ、アクリル樹脂、ポリアミド、ポリアミドイミド、シリコン変性ポリアミドイミドなど特に限定するものではない。粘弾性樹脂組成物は硬化後に特定の物性を得るために複数成分が配合設計された混合物であることが好ましく、ゴム性を有することが特に好ましい。
本発明の粘弾性樹脂組成物はアクリル樹脂成分を含み、該アクリル樹脂成分１００重量部に対し、他の硬化性成分が６０〜１２０重量部であることが好ましい。また、アクリル樹脂成分は、重合体中２〜１０部のグリシジルアクリレートを持ちエポキシ価が２〜１８である。（ＨＬＣ測定法）
アクリル樹脂成分は重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上の重合体であることが好ましい。
アクリル樹脂成分は重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上の重合体であることが好ましい。
アクリル樹脂成分が１００重量部に対して硬化性成分が１２０重量部を超える場合、粘弾性樹脂の貯蔵弾性率が１７００ＭＰａを上回る傾向にある。粘弾性樹脂の貯蔵弾性率が１７００ＭＰａを上回ると、ポリイミドフィルムと複合したときＸＹ方向の線膨張率が粘弾性樹脂組成物の影響を受け、複合体の寸法安定性が低下したり反りが発生してしまう。 また、アクリル樹脂成分が１００重量部に対して硬化性成分が６０重量部未満の場合には、貯蔵弾性率が３００ＭＰａを下回る傾向にある。粘弾性樹脂の貯蔵弾性率が３００ＭＰａを下回った場合、取り扱い性に問題が生じると共に、硬化物のＴｇが急激に低下し、高温放置時の劣化による寸法収縮、はんだ耐熱性の低下等の問題が生じる。
アクリル樹脂組成物についてもエポキシ価が２以下の場合には、硬化物のＴｇの低下による耐熱特性の低下、１８以上の場合には貯蔵弾性率の上昇による寸法安定性の低下、反りの発生という問題が生じる。
本発明に使用されるポリイミドフィルムには広く一般に入手可能なものが使用可能である。ポリイミドフィルムの厚みとしては取り扱い性、加工性の観点から１０μｍ〜１２５μｍが好ましい。またポリイミドフィルムの表面処理は必要に応じて未処理、サンドブラスト等によるマット処理、コロナ処理、プラズマ処理などいずれも選択できる。
導電体層としては、導電性を有するものであれば、金属、有機物、また両者の複合物他、目的に応じて選択できる。一般的には銅が配線板材料として使用されており、本発明においても銅を導電体層とすることが好ましい。このとき導電体層の厚みとしては３μｍ〜７５μｍと目的に応じて選択できる。また、電解銅箔、圧延銅箔が選択できる。
粘弾性樹脂組成物とポリイミドフィルムを接着する粘弾性樹脂層の製造方法については特に規定するものではないが、塗工が一般的であり、工業的に適した製法といえる。この際、作業性、塗膜性を向上させるために、一般のトルエン、ＭＥＫなどの有機溶剤などを活用し適性な粘度など物性を調整させることも可能である。また、膜の成型方法は離型処理された各種フィルムに塗布後に乾燥し、粘弾性樹脂組成物の単体膜とする方法や銅箔に直接塗布後に乾燥させ銅箔と一体成型させることもできる。この時の粘弾性樹脂組成物の塗布厚さについては５μｍ未満では銅箔との密着力が低い傾向にあり、３０μｍを超えると所定の熱処理条件にて硬化が完了しない場合があり、耐熱性が低下しやすいため、５〜３０μｍが好ましい。
粘弾性樹脂組成物とポリイミドフィルムを接着する粘弾性樹脂層の製造方法については特に規定するものではないが、塗工が一般的であり、工業的に適した製法といえる。この際、作業性、塗膜性を向上させるために、一般のトルエン、ＭＥＫなどの有機溶剤などを活用し適性な粘度など物性を調整させることも可能である。また、膜の成型方法は離型処理された各種フィルムに塗布後に乾燥し、粘弾性樹脂組成物の単体膜とする方法や銅箔に直接塗布後に乾燥させ銅箔と一体成型させることもできる。この時の粘弾性樹脂組成物の塗布厚さについては５μｍ未満では銅箔との密着力が低い傾向にあり、３０μｍを超えると所定の熱処理条件にて硬化が完了しない場合があり、耐熱性が低下しやすいため、５〜３０μｍが好ましい。
更に粘弾性樹脂組成物の塗工時の硬化率については１０〜５０％の範囲が好ましく１０％未満の場合、積層時の熱によりフロー量が増大し、厚み制御が困難になる問題を生じやすい。
硬化率が５０％を超える場合には銅箔との積層時にフロー量が不足する傾向があり、銅箔との密着力が低下しやすい。また、銅箔との積層時に折れや割れが発生しやすく、作業性が悪い。
本発明における薄葉配線板材料においてポリイミドフィルムと導電体との一体化についてはプレス積層方法、熱ロールによる連続積層法など特に目的に応じ規定されるものではないが、ポリイミドフィルムの片面もしくは両面に効率よく導電体層を形成するには熱ロールによる連続ラミネートでの積層方法が好ましい。
また、熱ロールによる連続積層物の硬化に関しては、熱硬化、紫外線硬化、電子線硬化等の方法があり、粘弾性樹脂組成物の硬化反応に十分なエネルギー量を与えられる物であれば特に制約される物ではないが、熱硬化による連続硬化法が好ましく、熱ロールによる連続ラミネートを行い連続熱硬化炉に横搬送し硬化後に巻き取り作業を行う方法が、硬化時の粘弾性樹脂組成物の硬化収縮による、しわ、おれ等の対策上好ましい方法となる。
なお、場合によっては上記の硬化、巻き取り後に品質安定化のために所定時間の後加熱処理を施すことも可能である。
なお、場合によっては上記の硬化、巻き取り後に品質安定化のために所定時間の後加熱処理を施すことも可能である。
本発明による、薄葉配線板材料と製造方法は、耐熱性、寸法安定性、接着信頼性、表面平滑性に優れた、ポリイミドを含む薄葉配線板材料を提供するものであり、薄葉配線板材料の厚さは１００μｍ以下である。実施例にて本発明の詳細を説明するものである。
実施例１
粘弾性樹脂組成物の調整
１７０℃３０分の熱処理（硬化）により２５℃での貯蔵弾性率が７００ＭＰａとなる下記樹脂組成物を有機溶剤ＭＥＫにて７００Ｃｐに調整し、ワニスを調整した。
アクリル樹脂組成物ＨＴＲ８０−Ｐ３（ナガセケムテクス（株）） ：１００重量部
エポキシ樹脂エピコート−８２８（油化シェル（株）） ：６０重量部
ノボラックフェノールＶＰ６３７１（日立化成工業（株）） ：４０重量部
イミダゾール ２ＰＺ−ＣＮ（四国化成（株）） ：０．４重量部
＊アクリル樹脂組成物：その他の樹脂組成物＝１００：１００．４
銅箔への塗工
（Ｉ）で調整したワニスを１８μｍ厚みの電解銅箔（日本電解（株）製ＳＬＰ−１８）に塗工機により塗工成型し、１３５℃にて約６分熱風乾燥させ、粘弾性樹脂組成物の硬化度３０％、塗布厚さ１５μｍの塗工銅箔を作製した。
薄葉配線板材料の作成
ポリイミドフィルム（東レデュポン製カプトン１００ＥＮ）の両面に上記にて作製した塗工銅箔を１２０℃に加熱した上下の誘電過熱ロールの間を線圧１ＭＰにてロール回転速度２ｍ／ｍｉｎの条件で通過加圧熱圧着させ、２００℃の乾燥炉（５ｍ）を横搬送にて通過させた後ロール状にまきとり絶縁層部分の厚みが５３μｍの両面に銅箔を配した薄葉配線板材料を得た。本実施例に基づいた供試品は銅箔密着力、寸法安定性、ＡＣＦ密着力、接続信頼性共に優れ、薄葉配線板材料として実使用上、問題のないことがわかった。
比較例１
エスパネックスＡＸ１８２５１８（新日鐵化学（株））を比較例とした。実施例１の供試品がはんだ耐熱、寸法安定性、ＡＣＦ密着力、接続信頼性共に優れることがわかった。
粘弾性樹脂組成物の調整
１７０℃３０分の熱処理（硬化）により２５℃での貯蔵弾性率が７００ＭＰａとなる下記樹脂組成物を有機溶剤ＭＥＫにて７００Ｃｐに調整し、ワニスを調整した。
アクリル樹脂組成物ＨＴＲ８０−Ｐ３（ナガセケムテクス（株）） ：１００重量部
エポキシ樹脂エピコート−８２８（油化シェル（株）） ：６０重量部
ノボラックフェノールＶＰ６３７１（日立化成工業（株）） ：４０重量部
イミダゾール ２ＰＺ−ＣＮ（四国化成（株）） ：０．４重量部
＊アクリル樹脂組成物：その他の樹脂組成物＝１００：１００．４
銅箔への塗工
（Ｉ）で調整したワニスを１８μｍ厚みの電解銅箔（日本電解（株）製ＳＬＰ−１８）に塗工機により塗工成型し、１３５℃にて約６分熱風乾燥させ、粘弾性樹脂組成物の硬化度３０％、塗布厚さ１５μｍの塗工銅箔を作製した。
薄葉配線板材料の作成
ポリイミドフィルム（東レデュポン製カプトン１００ＥＮ）の両面に上記にて作製した塗工銅箔を１２０℃に加熱した上下の誘電過熱ロールの間を線圧１ＭＰにてロール回転速度２ｍ／ｍｉｎの条件で通過加圧熱圧着させ、２００℃の乾燥炉（５ｍ）を横搬送にて通過させた後ロール状にまきとり絶縁層部分の厚みが５３μｍの両面に銅箔を配した薄葉配線板材料を得た。本実施例に基づいた供試品は銅箔密着力、寸法安定性、ＡＣＦ密着力、接続信頼性共に優れ、薄葉配線板材料として実使用上、問題のないことがわかった。
比較例１
エスパネックスＡＸ１８２５１８（新日鐵化学（株））を比較例とした。実施例１の供試品がはんだ耐熱、寸法安定性、ＡＣＦ密着力、接続信頼性共に優れることがわかった。
上記実施例及び比較例により得られた特性結果を纏めて表１に示す。表１に示す特性結果より、実施例１は比較例１と比較して耐熱性、寸法安定性、ＡＣＦ密着力、ＡＣＦ接着信頼性共に優れた特性を有することが確認された。
Claims (5)
- Ａ：粘弾性樹脂組成物とＢ：ＦＰＣ用基材としてのポリイミドフィルムとの複合体の片面もしくは両面に導電体層を有する、複合体の総厚が１００μｍ以下の薄葉配線板材料であり、
前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであって、粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とする薄葉配線板材料。 - 粘弾性樹脂組成物の塗布厚さが５〜３０μｍである請求項１記載の薄葉配線板材料。
- ポリイミドの厚みが１０〜８０μｍである請求項１又は請求項２に記載の薄葉配線板材料。
- 前記導電体層が銅層を含み、該銅層の厚みが３〜３５μｍである請求項１〜３のいずれかに記載の薄葉配線板材料。
- 導電体層の片面に粘弾性樹脂組成物を成膜したものをＦＰＣ用基材としてのポリイミドフィルムにラミネートして一体化し、横に搬送された状態で硬化することにより薄葉配線板材料を製造する方法であって、
前記粘弾性樹脂組成物の貯蔵弾性率が２０℃で３００〜１７００ＭＰａであり、前記粘弾性樹脂組成物が重合体中に２〜１０部のグリシジルアクリレートをもち、エポキシ価が２〜１８であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上であるアクリル重合体を必要成分とすることを特徴とする薄葉配線板材料の製造方法。
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