JP4278424B2 - 結晶性合成樹脂組成物 - Google Patents
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、結晶性合成樹脂組成物に関し、詳しくは結晶性合成樹脂に(a)アルカリ金属カルボン酸塩、(b)環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩、並びに(c)アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルミニウム及び亜鉛から選ばれる金属の水酸化物又は酸化物を配合してなる、透明性及び着色性の改善された結晶性合成樹脂組成物に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−1、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンスルフィド、ポリアミド等の結晶性合成樹脂は、加熱溶融成型後の結晶化速度が遅いため成型サイクル性が低く、また、加熱成型後の結晶化の進行によって収縮するという欠点があった。また、これらの結晶性合成樹脂は、大きな結晶が生成するために、強度が不充分であったり、透明性が劣るという欠点もあった。
【0003】
これらの欠点は、すべて、合成樹脂の結晶性に由来するものであり、合成樹脂の結晶化温度を高め、微細な結晶を急速に生成させることができれば解消されることが知られている。
【0004】
上記欠点を解消する目的のために、結晶核剤あるいは結晶化促進剤を添加することが知られており、従来から、4−第三ブチル安息香酸アルミニウム塩、アジピン酸ナトリウム等のカルボン酸金属塩、ナトリウムビス(4−第三ブチルフェニル)ホスフェート、ナトリウム−2,2’−メチレンビス(4,6−ジ第三ブチルフェニル)ホスフェート等の酸性リン酸エステル金属塩、ジベンジイリデンソルビトール、ビス(4−メチルベンジリデン)ソルビトール等の多価アルコール誘導体等の化合物が用いられていた。
【0005】
これらの化合物の中でも、特許文献1及び特許文献2等に記載されているアルキリデンビスフェノール類の環状リン酸エステルの金属塩は、その効果が大きく、広く用いられている。
【0006】
また、これらの化合物と他の金属化合物とを併用することによってその効果の改善を図ろうとする試みも行われている。例えば、特許文献3には、芳香族リン酸アルカリ金属塩系造核剤とステアリン酸カルシウム等のアルカリ土類金属カルボン酸塩とを併用した場合の剛性の低下を防止するために、アルカリ土類金属カルボン酸に代えて、ハイドロタルサイト類又はアルカリ金属カルボン酸塩を用いる方法が提案されている。また、特許文献4及び5には、環状有機リン酸エステル金属塩と脂肪族カルボン酸の周期律表第II族金属塩とを併用する方法が提案され、特許文献6及び7には、酸性有機リン酸エステル化合物と脂肪族カルボン酸金属塩とを併用する方法が提案されている。また、特許文献8には、環状有機リン酸エステル金属塩を用いた場合に、後処理として放射線照射が施された後の熱水浸漬におけるpHの低下を防止するため、アルカリ金属、アルカリ土類金属又はアルミニウム族金属の水酸化物を併用することが提案されている。
【0007】
しかしながら、これらの化合物の組み合わせによる改善効果は、実用上は未だ満足できるものではなく、特に結晶性合成樹脂の透明性の改善という観点からは、更なる改良が求められていた。
【0008】
さらに、特許文献9〜11には、高剛性プロピレン系樹脂の加工性及び耐熱剛性を改良するために、芳香族リン酸ジエステルの塩基性アルミニウム塩を用いることが提案されているが、このような化合物を用いた場合には透明性の改良効果はほとんど認められず、このような塩基性の化合物は、合成樹脂の透明性改善には効果が乏しいものと考えられていた。さらに、特許文献12では、芳香族リン酸ジエステルの塩基性アルミニウム塩及びアルカリ金属カルボン酸塩を併用することで、結晶性合成樹脂の透明性を改善することが提案されているが、着色性等の加工安定性に関しては未だ満足のいくものではなかった。
【0009】
従って、本発明の目的は、透明性を低下させることなく、着色性にも優れ、且つ後処理を施す用途に好適な、結晶性合成樹脂組成物を提供することにある。
【0010】
【特許文献1】
特開昭58−1736号公報
【特許文献2】
特開昭59−184252号公報
【特許文献3】
特開昭63−69853号公報
【特許文献4】
特開平1−129050号公報
【特許文献5】
特開平1−129051号公報
【特許文献6】
特開平3−79649号公報
【特許文献7】
特開平3−81368号公報
【特許文献8】
特開平3−43437号公報
【特許文献9】
特開平1−104638号公報
【特許文献10】
特開平1−104639号公報
【特許文献11】
特開平1−104647号公報
【特許文献12】
特開平5−156078号公報
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、検討を重ねた結果、結晶性合成樹脂に、アルカリ金属カルボン酸塩、環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩、及びアルカリ金属、アルカリ土類金属、アルミニウム又は亜鉛の水酸化物又は酸化物を添加することにより、透明性を低下させることなく、着色性を改善し得ることを見出し、本発明に到達した。
【0012】
即ち、本発明は、ポリプロピレン系樹脂100質量部に対して、(a)アルカリ金属カルボン酸塩の少なくとも一種0.005〜5質量部、(b)下記一般式(1)で表される環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩の少なくとも一種0.01〜5質量部及び(c)水酸化マグネシウム及び/又は水酸化カルシウム0.001〜5質量部を添加した結晶性合成樹脂組成物を提供するものである。
【0013】
【化2】
【0014】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の結晶性合成樹脂組成物の実施形態について詳細に説明する。
【0015】
本発明の結晶性合成樹脂組成物で用いられる上記ポリプロピレン系樹脂(以下、結晶性合成樹脂ともいう)としては、例えば、アイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、ヘミアイソタクチックポリプロピレンが挙げられる。
【0016】
ポリプロピレン、エチレン/プロピレンブロック又はランダム共重合体、エチレン以外のα−オレフィン/プロピレンブロック又はランダム共重合体及びこれらのプロピレン系重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物等のポリプロピレン系樹脂が特に好適である。
【0017】
本発明の結晶性合成樹脂組成物で用いられる(a)成分のアルカリ金属カルボン酸塩を構成するアルカリ金属としては、リチウム、ナトリウム、カリウム等が挙げられる。
【0018】
上記アルカリ金属カルボン酸塩を構成するカルボン酸としては、酢酸、プロピオン酸、アクリル酸、オクチル酸、イソオクチル酸、ノナン酸、デカン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、リシノール酸、12−ヒドロキシステアリン酸、ベヘン酸、モンタン酸、メリシン酸、β−ドデシルメルカプト酢酸、β−ドデシルメルカプトプロピオン酸、β−ラウリルアミノプロピオン酸、β−N−メチル−N−ラウロイルアミノプロピオン酸等の脂肪族モノカルボン酸;マロン酸、コハク酸、アジピン酸、マレイン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジ酸、クエン酸、ブタントリカルボン酸、ブタンテトラカルボン酸等の脂肪族多価カルボン酸;ナフテン酸、シクロペンタンカルボン酸、1−メチルシクロペンタンカルボン酸、2−メチルシクロペンタンカルボン酸、シクロペンテンカルボン酸、シクロヘキサンカルボン酸、1−メチルシクロヘキサンカルボン酸、4−メチルシクロヘキサンカルボン酸、3,5−ジメチルシクロヘキサンカルボン酸、4−ブチルシクロヘキサンカルボン酸、4−オクチルシクロヘキサンカルボン酸、シクロヘキセンカルボン酸、4−シクロヘキセン−1,2−ジカルボン酸等の脂環式モノ又はポリカルボン酸:安息香酸、トルイル酸、キシリル酸、エチル安息香酸、4−第三ブチル安息香酸、サリチル酸、フタル酸、トリメリット酸、ピロメリット酸等の芳香族モノ又はポリカルボン酸等が挙げられる。
【0019】
本発明の結晶性合成樹脂組成物においては、上記アルカリ金属カルボン酸塩は、リチウムカルボン酸塩が好ましい。
【0020】
上記アルカリ金属カルボン酸塩の添加量は、上記結晶性合成樹脂100質量部に対して、0.005〜5質量部であり、好ましくは0.01〜3質量部である。添加量が0.005質量部未満の場合、添加した効果が得られず、また5質量部を超えて添加した場合は、かえって物性を低下させる恐れがあり好ましくない。
【0021】
また、本発明の結晶性合成樹脂組成物において用いられる(b)成分の環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩を表す前記一般式(1)において、R1で示される炭素原子数1〜4のアルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル、第二ブチル、イソブチル等が挙げられ、R2及びR3で示される炭素原子数1〜12のアルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル、第二ブチル、第三ブチル、アミル、第三アミル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、イソオクチル、第三オクチル、2−エチルヘキシル、ノニル、イソノニル、デシル、イソデシル、ウンデシル、ドデシル、第三ドデシル等が挙げられる。R1は好ましくは水素原子であり、R2及びR3は好ましくは第三ブチル基である。
【0022】
従って、前記一般式(1)で表される環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩の具体例としては、下記化合物No.1〜4が挙げられる。
【0023】
【化3】
【0024】
【化4】
【0025】
【化5】
【0026】
【化6】
【0027】
(b)成分の環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩は、例えば、酸性環状有機リン酸エステルのアルカリ金属塩とハロゲン化アルミニウムあるいは酸化アルミニウムハロゲン化物とを反応させ、その後必要に応じて加水分解する方法、酸性環状有機リン酸エステルとアルミニウムアルコキサイドを反応させ、その後必要に応じて加水分解する方法等により容易に製造することができる。
【0028】
また、上記環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩は、その粒径について特に制限を受けるものではなく、例えば平均粒径0.01〜50ミクロンのものを用いることができるが、均一な分散を図るためには、平均粒径が10ミクロン以下、特に3ミクロン以下の微粒子に粉砕して用いることが好ましい。
【0029】
上記環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩の添加量は、上記結晶性合成樹脂100質量部に対して、0.01〜5質量部であり、好ましくは0.03〜3質量部である。添加量が0.01質量部未満の場合、添加した効果が得られず、また5質量部を超えて添加した場合は、かえって物性を低下させる恐れがあり好ましくない。
【0030】
本発明の結晶性合成樹脂組成物において、(a)成分のアルカリ金属カルボン酸塩と(b)成分の環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩との添加比率は、特に制限を受けるものではないが、特に、(a)成分のアルカリ金属カルボン酸塩の添加量が、(b)成分の環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩の添加量の等当量以上である場合に、本発明の効果が著しい。
【0031】
また、本発明の結晶性合成樹脂組成物には、(c)成分として、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウムを用いる。
【0032】
(c)成分の添加量は、結晶性合成樹脂100質量部に対して、0.001〜5質量部であり、好ましくは0.005〜3質量部である。
添加量が0.001質量部未満の場合、添加した効果が得られず、また5質量部を超えて添加した場合は、かえって物性を低下させる恐れがあり好ましくない。
【0033】
本発明の結晶性合成樹脂組成物において、上記結晶性合成樹脂に上記(a)〜(c)成分及び後述するその他の添加剤成分を添加する方法は、特に制限を受けず、例えば、上記結晶性合成樹脂の粉末あるいはペレットと、上記(a)〜(c)成分及び必要に応じてその他の添加剤成分の粉末とをドライブレンドする方法、各成分を高濃度で含有するマスターバッチを作成し、これを結晶性合成樹脂に添加する方法等を用いることが出来る。
【0034】
また、本発明の結晶性合成樹脂組成物は、押出成形、射出成形、真空成形、ブロー成形、架橋発泡成形等の周知の加工方法により、各種成形品、繊維、二軸延伸フィルム、シート等として使用することができる。
【0035】
本発明の結晶性合成樹脂組成物は、各種の後処理を施される用途に好適であり、例えば、注射器、輸液バック等の医療用品、フィルム、シートあるいは各種成形品の形態の食品包装用品等の、放射線、高圧蒸気等による滅菌を施される用途、あるいは、塗装性等の表面特性の改善のために、成形後低温プラズマ処理等が施される用途等に用いられる。上記食品包装用品としては、例えば、食品容器、冷菓容器、トレー類、インスタント食品容器類、マーガリン容器等が挙げられ、上記医療用品としては、注射器シリンジ、スピッツ管、輸液容器、シリンダー類等が挙げられる。該注射器シリンジには、薬液が充填された薬液充填シリンジ及び使い捨てシリンジのような非薬液充填シリンジが含まれる。
【0036】
また、本発明の結晶性合成樹脂組成物には、必要に応じて、ヒンダードアミン系光安定剤(HALS)、紫外線吸収剤、リン系、フェノール系、硫黄系の抗酸化剤、脂肪族有機酸金属塩等の周知一般に用いられている添加剤等を加え、酸化安定性及び光安定性をさらに改善することができる。
【0037】
上記HALSとしては、下記一般式(2)で表される化合物、塩化シアヌル縮合型HALS、高分子量型HALS等が挙げられる。
【0038】
【化7】
【0039】
上記一般式(2)において、Aで表されるm価の炭素原子数1〜18の炭化水素基としては、メタン、エタン、プロパン、ブタン、第二ブタン、第三ブタン、イソブタン、ペンタン、イソペンタン、第三ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、イソヘプタン、第三ヘプタン、n−オクタン、イソオクタン、第三オクタン、2−エチルヘキサン、ノナン、イソノナン、デカン、ドデカン、トリデカン、テトラデカン、ペンタデカン、ヘキサデカン、ヘプタデカン、オクタデカンから誘導される基(アルキル基、アルカンジないしヘキサイル基)が挙げられる。
【0040】
上記一般式(2)において、上記Aで表されるm価のアシル基は、カルボン酸から誘導される基、m価カルボン酸から誘導される基、又はn価カルボン酸から誘導され且つカルボキシル基がm個残存している(n−m)個のエステル基を含有するアルキルエステルから誘導される基である(以下、カルボン酸、m価カルボン酸及び上記アルキルエステルを、アシル誘導体化合物という)。
該アシル誘導体化合物としては、酢酸、安息香酸、4−トリフルオロメチル安息香酸、サリチル酸、アクリル酸、メタクリル酸、シュウ酸、マロン酸、スクシン酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、2−メチルコハク酸、2−メチルアジピン酸、3−メチルアジピン酸、3−メチルペンタン二酸、2−メチルオクタン二酸、3,8−ジメチルデカン二酸、3,7−ジメチルデカン二酸、水添ダイマー酸、ダイマー酸、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、トリメリト酸、トリメシン酸、プロパン−1,2,3−トリカルボン酸、プロパン−1,2,3−トリカルボン酸モノ又はジアルキルエステル、ペンタン−1,3,5−トリカルボン酸、ペンタン−1,3,5−トリカルボン酸モノ又はジアルキルエステル、ブタン−1,2,3,4−テトラカルボン酸、ブタン−1,2,3,4−テトラカルボン酸モノないしトリアルキルエステル、ペンタン−1,2,3,4,5−ペンタカルボン酸、ペンタン−1,2,3,4,5−ペンタカルボン酸モノないしテトラアルキルエステル、ヘキサン−1,2,3,4,5,6−ヘキサカルボン酸、ヘキサン−1,2,3,4,5,6−ヘキサカルボン酸モノないしペンタアルキルエステル等が挙げられる。
【0041】
上記一般式(2)において、Aで表されるm価のカルバモイル基は、イソシアネート化合物から誘導されるモノアルキルカルバモイル基又はジアルキルカルバモイル基である。
モノアルキルカルバモイル基を誘導するイソシアネート化合物としては、トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−4,4’−ジイソシアネート、p−フェニレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、1,5−ナフチレンジイソシアネート、3,3’−ジメチルジフェニル−4,4’−ジイソシアネート、ジアニシジンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−4,4’−ジイソシアネート、トランス−1,4−シクロヘキシルジイソシアネート、ノルボルネンジイソシアネート、1,6−ヘキサメチレンジイソシアネート、2,2,4(2,2,4)−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、リシンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート、1−メチルベンゾール−2,4,6−トリイソシアネート、ジメチルトリフェニルメタンテトライソシアネート等が挙げられる。ジアルキルカルバモイル基としては、ジエチルカルバモイル基、ジブチルカルバモイル基、ジヘキシルカルバモイル基、ジオクチルカルバモイル基等が挙げられる。
【0042】
上記一般式(2)においてAで表される基は、ハロゲン原子、水酸基、アルキル基、アルコキシ基、ニトロ基、シアノ基等で置換されていてもよい。
【0043】
上記一般式(2)において、Bで表される基が有するReで表される炭素原子数1〜8のアルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、第二ブチル、第三ブチル、イソブチル、アミル、イソアミル、第三アミル、ヘキシル、シクロヘキシル、ヘプチル、イソヘプチル、第三ヘプチル、1−エチルペンチル、n−オクチル、イソオクチル、第三オクチル、2−エチルヘキシルが挙げられる。
【0044】
上記一般式(2)において、Yで表される炭素原子数1〜18のアルコキシ基としては、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、ブトキシ、第二ブチルオキシ、第三ブチルオキシ、イソブチルオキシ、アミルオキシ、イソアミルオキシ、ヘキシルオキシ、ヘプチルオキシ、オクチルオキシ、2−エチルヘキシルオキシ、ノニルオキシ、イソノニルオキシ、デシルオキシ、ドデシルオキシ、トリデシルオキシ、テトラデシルオキシ、ペンタデシルオキシ、ヘキサデシルオキシ、ヘプタデシルオキシ、オクタデシルオキシが挙げられ、炭素原子数1〜8のアルキル基としては、上記Reと同様の基が挙げられる。
【0045】
上記一般式(2)におけるZを表す上記式(3)中のRfで表される炭素原子数1〜8のアルキル基としては、上記Reと同様の基が挙げられる。
【0046】
上記の一般式(2)で表されるHALSの更なる具体例としては、例えば、2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジルステアレート、1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジルステアレート、2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジルベンゾエート、ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)セバケート、ビス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)セバケート、ビス(1−オクトキシ−2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)セバケート、1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジルメタクリレート、2,2,6,6−テトラメチル−ピペリジルメタクリレート、テトラキス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)−1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)−1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレート、ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)・ビス(トリデシル)−1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレート、ビス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)・ビス(トリデシル)−1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレート、ビス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)−2−ブチル−2−(3,5−ジ第三−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)マロネート、3,9−ビス〔1,1−ジメチル−2−[トリス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジルオキシカルボニルオキシ)ブチルカルボニルオキシ]エチル〕−2,4,8,10−テトラオキサスピロ〔5.5〕ウンデカン、3,9−ビス〔1,1−ジメチル−2−[トリス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジルオキシカルボニルオキシ)ブチルカルボニルオキシ]エチル〕−2,4,8,10−テトラオキサスピロ〔5.5〕ウンデカン等が挙げられる。
【0047】
上記塩化シアヌル縮合型HALSとしては、1,6−ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジルアミノ)ヘキサン/2,4−ジクロロ−6−モルホリノ−s−トリアジン重縮合物、1,6−ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジルアミノ)ヘキサン/2,4−ジクロロ−6−第三オクチルアミノ−s−トリアジン重縮合物、1,5,8,12−テトラキス[2,4−ビス(N−ブチル−N−(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)アミノ)−s−トリアジン−6−イル]−1,5,8,12−テトラアザドデカン、1,5,8,12−テトラキス[2,4−ビス(N−ブチル−N−(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)アミノ)−s−トリアジン−6−イル]−1,5,8,12−テトラアザドデカン、1,6,11−トリス[2,4−ビス(N−ブチル−N−(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)アミノ)−s−トリアジン−6−イルアミノ]ウンデカン、1,6,11−トリス[2,4−ビス(N−ブチル−N−(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)アミノ)−s−トリアジン−6−イルアミノ]ウンデカン等が挙げられる。
【0048】
上記高分子量型HALSとしては、1−(2−ヒドロキシエチル)−2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジノール/コハク酸ジエチル重縮合物、1,6−ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジルアミノ)ヘキサン/ジブロモエタン重縮合物等が挙げられる。
【0049】
上記紫外線吸収剤としては、例えば、2,4−ジヒドロキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−オクトキシベンゾフェノン、5,5’−メチレンビス(2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン)等の2−ヒドロキシベンゾフェノン類;2−(2−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(2−ヒドロキシ−5−第三オクチルフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(2−ヒドロキシ−3,5−ジ第三ブチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾール、2−(2−ヒドロキシ−3−第三ブチル−5−メチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾール、2−(2−ヒドロキシ−3,5−ジクミルフェニル)ベンゾトリアゾール、2,2’−メチレンビス(4−第三オクチル−6−ベンゾトリアゾリルフェノール)、2−(2−ヒドロキシ−3−第三ブチル−5−カルボキシフェニル)ベンゾトリアゾールのポリエチレングリコールエステル、2−〔2−ヒドロキシ−3−(2−アクリロイルオキシエチル)−5−メチルフェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−3−(2−メタクリロイルオキシエチル)−5−第三ブチルフェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−3−(2−メタクリロイルオキシエチル)−5−第三オクチルフェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−3−(2−メタクリロイルオキシエチル)−5−第三ブチルフェニル〕−5−クロロベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−5−(2−メタクリロイルオキシエチル)フェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−3−第三ブチル−5−(2−メタクリロイルオキシエチル)フェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−3−第三アミル−5−(2−メタクリロイルオキシエチル)フェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−3−第三ブチル−5−(3−メタクリロイルオキシプロピル)フェニル〕−5−クロロベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−4−(2−メタクリロイルオキシメチル)フェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−4−(3−メタクリロイルオキシ−2−ヒドロキシプロピル)フェニル〕ベンゾトリアゾール、2−〔2−ヒドロキシ−4−(3−メタクリロイルオキシプロピル)フェニル〕ベンゾトリアゾール等の2−(2−ヒドロキシフェニル)ベンゾトリアゾール類;2−(2−ヒドロキシ−4−メトキシフェニル)−4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン、2−(2−ヒドロキシ−4−ヘキシロキシフェニル)−4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン、2−(2−ヒドロキシ−4−オクトキシフェニル)−4,6−ビス(2,4−ジメチルフェニル)−1,3,5−トリアジン、2−〔2−ヒドロキシ−4−(3−C12〜13混合アルコキシ−2−ヒドロキシプロポキシ)フェニル〕−4,6−ビス(2,4−ジメチルフェニル)−1,3,5−トリアジン、2−〔2−ヒドロキシ−4−(2−アクリロイルオキシエトキシ)フェニル〕−4,6−ビス(4−メチルフェニル)−1,3,5−トリアジン、2−(2,4−ジヒドロキシ−3−アリルフェニル)−4,6−ビス(2,4−ジメチルフェニル)−1,3,5−トリアジン、2,4,6−トリス(2−ヒドロキシ−3−メチル−4−ヘキシロキシフェニル)−1,3,5−トリアジン等の2−(2−ヒドロキシフェニル)−4,6−ジアリール−1,3,5−トリアジン類;フェニルサリシレート、レゾルシノールモノベンゾエート、2,4−ジ第三ブチルフェニル−3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンゾエート、オクチル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシ)ベンゾエート、ドデシル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシ)ベンゾエート、テトラデシル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシ)ベンゾエート、ヘキサデシル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシ)ベンゾエート、オクタデシル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシ)ベンゾエート、ベヘニル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシ)ベンゾエート等のベンゾエート類;2−エチル−2’−エトキシオキザニリド、2−エトキシ−4’−ドデシルオキザニリド等の置換オキザニリド類;エチル−α−シアノ−β,β−ジフェニルアクリレート、メチル−2−シアノ−3−メチル−3−(p−メトキシフェニル)アクリレート等のシアノアクリレート類;各種の金属塩又は金属キレート、特にニッケル又はクロムの塩又はキレート類等が挙げられる。
【0050】
上記リン系抗酸化剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス(2,4−ジ第三ブチルフェニル)ホスファイト、トリス(2,5−ジ第三ブチルフェニル)ホスファイト、トリス(ノニルフェニル)ホスファイト、トリス(ジノニルフェニル)ホスファイト、 トリス(モノ、ジ混合ノニルフェニル)ホスファイト、ジフェニルアシッドホスファイト、2,2'−メチレンビス(4,6−ジ第三ブチルフェニル)オクチルホスファイト、ジフェニルデシルホスファイト、ジフェニルオクチルホスファイト、ジ(ノニルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリブチルホスファイト、トリス(2−エチルヘキシル)ホスファイト、トリデシルホスファイト、トリラウリルホスファイト、ジブチルアシッドホスファイト、ジラウリルアシッドホスファイト、トリラウリルトリチオホスファイト、ビス(ネオペンチルグリコール)・1,4−シクロヘキサンジメチルジホスフィト、ビス(2,4−ジ第三ブチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(2,5−ジ第三ブチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(2,6−ジ第三ブチル−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(2,4−ジクミルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、テトラ(C12−15混合アルキル)−4,4’−イソプロピリデンジフェニルホスファイト、ビス[2,2’−メチレンビス(4,6−ジアミルフェニル)]・イソプロピリデンジフェニルホスファイト、テトラトリデシル・4,4’−ブチリデンビス(2−第三ブチル−5−メチルフェノール)ジホスファイト、ヘキサ(トリデシル)・1,1,3−トリス(2−メチル−5−第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)ブタン・トリホスファイト、テトラキス(2,4−ジ第三ブチルフェニル)ビフェニレンジホスホナイト、トリス(2−〔(2,4,7,9−テトラキス第三ブチルジベンゾ〔d,f〕〔1,3,2〕ジオキサホスフェピン−6−イル)オキシ〕エチル)アミン、9,10−ジハイドロ−9−オキサ−10−ホスファフェナンスレン−10−オキサイド、2−ブチル−2−エチルプロパンジオール・2,4,6−トリ第三ブチルフェノールモノホスファイト等が挙げられる。
【0051】
上記フェノール系抗酸化剤としては、例えば、2,6−ジ第三ブチル−p−クレゾール、2,6−ジフェニル−4−オクタデシロキシフェノール、ステアリル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、ジステアリル(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンジル)ホスホネート、トリデシル・3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンジルチオアセテート、チオジエチレンビス[(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、4,4’−チオビス(6−第三ブチル−m−クレゾール)、2−オクチルチオ−4,6−ジ(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェノキシ)−s−トリアジン、2,2’−メチレンビス(4−メチル−6−第三ブチルフェノール)、ビス[3,3−ビス(4−ヒドロキシ−3−第三ブチルフェニル)ブチリックアシッド]グリコールエステル、4,4’−ブチリデンビス(2,6−ジ第三ブチルフェノール)、4,4’−ブチリデンビス(6−第三ブチル−3−メチルフェノール)、2,2’−エチリデンビス (4,6−ジ第三ブチルフェノール)、1,1,3−トリス(2−メチル−4−ヒドロキシ−5−第三ブチルフェニル)ブタン、ビス[2−第三ブチル−4−メチル−6−(2−ヒドロキシ−3−第三ブチル−5−メチルベンジル)フェニル]テレフタレート、1,3,5−トリス(2,6−ジメチル−3−ヒドロキシ−4−第三ブチルベンジル)イソシアヌレート、1,3,5−トリス(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンジル)イソシアヌレート、1,3,5−トリス(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンジル)−2,4,6−トリメチルベンゼン、1,3,5−トリス[(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオニルオキシエチル]イソシアヌレート、テトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ第三ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、2−第三ブチル−4−メチル−6−(2−アクロイルオキシ−3−第三ブチル−5−メチルベンジル)フェノール、3,9−ビス[2−(3−第三ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチルヒドロシンナモイルオキシ)−1,1−ジメチルエチル]−2,4,8,10−テトラオキサスピロ[5.5]ウンデカン、トリエチレングリコールビス[β−(3−第三ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオネート]等が挙げられる。
【0052】
上記硫黄系抗酸化剤としては、例えば、チオジプロピオン酸のジラウリル、ジミリスチル、ミリスチルステアリル、ジステアリルエステル等のジアルキルチオジプロピオネート類及びペンタエリスリトールテトラ(β−ドデシルメルカプトプロピオネート)等のポリオールのβ−アルキルメルカプトプロピオン酸エステル類が挙げられる。
【0053】
その他、本発明の結晶性合成樹脂組成物には、必要に応じて、ナトリウムビス(4−第三ブチルフェニル)ホスフェート、ナトリウム−2,2’−メチレンビス(4,6−ジ第三ブチルフェニル)ホスフェート等の酸性リン酸エステル金属塩、アルミニウム−p−第三ブチルベンゾエート、ジベンジリデンソルビトール、ビス(4−メチルベンジリデン)ソルビトール等の(a)成分及び(b)成分以外の造核剤、多価アルコールの部分エステルやジエタノールステアリルアミン等の帯電防止剤、ハイドロタルサイト類、ラウリルアルコール、ステアリルアルコール等のアルキルアルコール類、顔料、染料、充填剤、発泡剤、難燃剤、抗菌剤、滑剤、加工助剤等を加えることが出来る。
【0054】
【実施例】
以下、実施例及び比較例をもって本発明を更に詳細に説明する。しかし、本発明は以下の実施例等によって何ら制限を受けるものではない。
【0055】
〔実施例1及び比較例1〕
下記<配合>の配合物をヘンシェルミキサーで5分間混合し、250℃で押し出し、230℃で1mm厚の試験片を射出成形した。この試験片の霞度(ヘイズ値)及び黄色度(YI(初期))を測定した。YIについては、120℃の雰囲気下にて3週間放置した後にも測定を行った。また、上記配合物から作成したペレットについて、下記<溶出物試験>を行った。これらの結果を〔表1〕及び〔表2〕に示す。
【0056】
<溶出物試験>
ペレット20gを約300ml容の硬質ガラス製容器に入れ、水200mlを正確に加え、適当な栓で密封した後、高圧蒸気滅菌器を用いて121℃で1時間加熱し、室温になるまで放置して、試験液を得た。別に、ペレットを入れずに、水のみを用いて、同様の方法で対照の空試験液を調製した。上記試験液について、上記空試験液を対照として、吸光度測定法により紫外線吸収スペクトル物質検出試験を行った。〔表1〕及び〔表2〕に、試験結果を吸光度で示す。試験適合の基準は、波長220nm以上241nm未満における吸光度が0.08以下、波長241nm以上350nm以下における吸光度が0.05以下である。
【0057】
<配合>
ポリプロピレン樹脂 100 質量部
(ランダムPP、MI=10.0)
テトラキス((3,5−ジ−t−ブチル−
4−ヒドロキシフェニル)プロピオニルオキシメチル)メタン 0.1
トリス(2,4−ジ−t−ブチルフェニル)ホスファイト 0.1
DHT−4A(*1) 0.05
試験化合物(表1、表2参照) 変量
*1:協和化学(株)社製 Mg4Al2(OH)12CO3・3H2O
【0058】
【表1】
【0059】
【表2】
【0060】
〔表1〕及び〔表2〕から明らかなように、結晶性合成樹脂に、(a)成分若しくは(b)成分のみ、又は(a)成分及び(b)成分を添加した場合、透明性を維持しながら、優れた着色性を達成することはできず、滅菌処理後の溶出性試験にも適合しない(比較例1−2〜1−4)。また、(a)成分及び(b)成分に加えて、さらにハイドロタルサイトを添加しても、着色性が充分ではなく、滅菌処理後の溶出性試験にも適合しない(比較例1−1)。これに対し、結晶性合成樹脂に、(a)〜(c)成分を添加すると、透明性が低下することなく、着色性に優れ、滅菌処理後の溶出性試験にも適合する(実施例1−1〜1−8)。
【0061】
【発明の効果】
本発明によれば、結晶性合成樹脂にアルカリ金属カルボン酸塩、環状有機リン酸エステル塩基性アルミニウム塩、及びアルカリ金属、アルカリ土類金属、アルミニウム又は亜鉛の水酸化物又は酸化物を配合することにより、透明性及び着色性が改善され、後処理が施される用途にも好適な、結晶性合成樹脂組成物を提供することができる。
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