JP4229858B2 - 光電変換装置 - Google Patents
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Description
この発明は、光電変換装置に係り、特に、酸化物透明導電膜上に形成する櫛型電極の構造に関する。
太陽電池は、クリーンで無尽蔵のエネルギー源である太陽からの光を直接電気に変換できることから新しいエネルギー源として期待されている。
太陽電池には、色々な形態があるが、代表的なものは、結晶系シリコン太陽電池、多結晶シリコン太陽電池、非晶質シリコン太陽電池、化合物半導体太陽電池などがある。
これらの太陽電池において、単結晶シリコン基板と非晶質シリコン層との間に実質的に真性な非晶質シリコン層を挟み、その界面での結果を低減し、ヘテロ接合界面の特性を改善した構造（以下、ＨＩＴ構造という。）が注目されている。ＨＩＴ構造の太陽電池は、シリコンウェハ上に非晶質半導体層、酸化物透明導電膜、導電性ペーストからなる集電極を順次形成することにより得られる（例えば、特許文献１参照）。このＨＩＴ構造の太陽電池は、結晶系太陽電池に比べて、低温プロセスが可能となり、低コスト化高効率太陽電池として期待されている。
酸化物透明導電膜上に集電極として導電性ペーストを用いて形成する際、酸化物透明導電膜と導電ペーストからなる集電極間の接触抵抗の低減、前記界面の耐湿性改善の点で課題がある。
一方、酸化物透明導電膜上に、金属のみにより櫛型電極を形成することも考えられるが、この場合、コストが割高となるのに加え、モジュール化後の耐湿度試験時の最表面金属の酸化や変質による反射率低下が課題であった。モジュール化した際に、表面金属の反射が悪くなると反射効率が悪くなり、変換効率に悪影響を及ぼすことが知られている（例えば、非特許文献１参照）。
特開平７−１４２７５３号公報
三菱電機株式会社の２００３年６月２３日付ニュースリリース（リ本Ｎｏ．３２５）「国内初の「無鉛はんだ太陽電池モジュール・高効率タイプ」新発売のお知らせ」の第３頁
この発明は、少なくとも酸化物透明導電膜および少なくとも導電ペーストからなる集電極を順次形成した光電変換装置において、酸化物透明導電膜と導電性ペーストからなる集電極間の接触抵抗の低減、前記界面の耐湿性改善、さらには酸化物透明導電膜上に金属のみにより、櫛型電極を形成する場合に問題となっていたモジュール化後の耐湿度試験時の再表面金属の酸化や変質による反射率低下といった問題点を解決することを目的とするものである。
この発明は、酸化物透明導電膜上に導電性ペーストで形成される集電極を形成した光電変換装置において、前記酸化物透明導電膜と集電極との間に、前記集電極中に侵入した水分が前記酸化物透明導電膜に達するのを抑制すべく、膜厚５ｎｍ以上の金属薄膜を介在させたことを特徴とする。
また、前記酸化物透明導電膜表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．５ｎｍ以上２０ｎｍ以下であり、介在させる前記金属薄膜の膜厚が５ｎｍ以上４０μｍ以下にすればよい。
また、前記金属薄膜は、銀またはアルミニウム或いはチタンのいずれかの薄膜層で構成できる。
上記のように、この発明によれば、前記酸化物透明導電膜と集電極との間に金属薄膜を介在させることで、酸化物透明導電膜と導電ペーストで形成される集電極間の接触抵抗の低減、前記界面の耐湿性改善が図れる。さらに、モジュール化後の耐湿度試験時の再表面金属の酸化や変質による反射率低下といった問題を解決することができる。
以下、この発明の実施形態につき、図面を参照して説明する。図１は、この発明の実施形態による光電変換装置の構成を示した断面図、図２は、この発明の実施形態による光電変換装置の集電極を示す模式図、図３は、図１に示した実施形態による光電変換装置を用いた太陽電池モジュールの構成を示した断面図である。
この実施形態による光電変換装置１は、図１に示すように、約１Ω・ｃｍの抵抗率と約３００μｍの厚みとを有するとともに、（１００）面を有するｎ型単結晶シリコン基板２（以下、ｎ型単結晶シリコン基板２という）を備えている。ｎ型単結晶シリコン基板２の表面には、数μｍから数十μｍの高さを有する光閉じ込めのためのピラミッド状凹凸が形成されている。このｎ型単結晶シリコン基板２の上面上には、プラズマＣＶＤ法により約５ｎｍの厚みを有する実質的に真性のｉ型非晶質シリコン層３が形成されている。また、ｉ型非晶質シリコン層３上には、約５ｎｍの厚みを有するｐ型非晶質シリコン層４が形成されている。
また、ｐ型非晶質シリコン層４上には、約１００ｎｍの厚みを有する酸化物透明導電膜としてのＩＴＯ膜５がマグネトロンスパッタ法により形成されている。このＩＴＯ膜５は、ＳｎＯ2を添加したＩｎ2Ｏ3によって形成されている。なお、ＩＴＯ膜５の光の透過率を向上させるために、ＩＴＯ膜５中のＳｎの含有率は、好ましくは、約５質量％以下、より好ましくは、約２質量％以下に設定する。
更に、このＩＴＯ膜５の上面上の所定領域にはスクリーン印刷と同じ開口を持ったメタルマスクを用いて厚み０．５〜１００ｎｍ（５〜１０００Å）の銀（Ａｇ）からなる金属薄膜６ａがスパッタ法で設けられる。そして、この金属薄膜６ａ上に、ペースト電極からな集電極６が形成されている。この集電極６は、銀（Ａｇ）からなる導電性フィラーと熱硬化性樹脂とによって構成され、公知のスクリーン印刷法により形成した後、メタルマスクに対応したマスクを用いて、金属薄膜６ａに重なるようにして形成している。
この集電極６は、図５に示すように、フィンガー部６Ｆとバスバー部６Ｂで構成され、フィンガー部６Ｆ幅は１００μｍで２ｍｍピッチに形成している。
また、ｎ型単結晶シリコン基板２の下面上には、約５ｎｍの厚みを有する実質的に真性のｉ型非晶質シリコン層７が形成されている。ｉ型非晶質シリコン層７上には、約２０ｎｍの厚みを有するｎ型非晶質シリコン層８が形成されている。このようにｎ型単結晶シリコン基板２の下面上に、ｉ型非晶質シリコン層７およびｎ型非晶質シリコン層８が順番に形成されることにより、いわゆるＢＳＦ（Ｂａｃｋ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｆｉｅｌｄ）構造が形成されている。更に、ｎ型非晶質シリコン層８上には、約１００ｎｍの厚みを有するＩＴＯ膜９が形成されている。ＩＴＯ膜９上の所定領域には、集電極（ペースト電極）１０が形成されている。また、ｎ型単結晶シリコン基板２の下面上に形成されたｉ型非晶質シリコン層７、ｎ型非晶質シリコン層８、ＩＴＯ膜９、金属薄膜１０ａ及び集電極１０の上記以外の構成は、それぞれ、ｎ型単結晶シリコン基板２の上面上に形成されたｉ型非晶質シリコン層３、ｐ型非晶質シリコン層４、ＩＴＯ膜５、金属薄膜６ａ及び集電極６の構成と同様である。
また、本実施形態による光電変換装置１を用いた太陽電池モジュール１１は、図３に示すように、複数の光電変換装置１を備えている。この複数の光電変換装置１の各々は、互いに隣接する他の光電変換装置１と扁平形状の銅箔からなるタブ１２を介して直列に接続されている。また、タブ１２の一方端側は、所定の光電変換装置１の上面側の集電極６（図１参照）に接続されるとともに、他方端側は、その所定の光電変換装置１に隣接する別の光電変換装置１の下面側の集電極１０（図１参照）に接続されている。
そして、タブ１２によって接続された複数の光電変換装置１は、ＥＶＡ（Ｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｖｉｎｙｌ Ａｃｅｔａｔｅ）からなる充填剤１３によって覆われている。また、充填剤１３の上面上には、ガラス基板からなる表面保護材１４が設けられている。また、充填材１３の下面上には、ＰＥＴ（Ｐｏｌｙ Ｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｔｅｒｅｐｈｔａｌａｔｅ）／アルミニウム箔／ＰＥＴの３層構造からなる裏面保護材１５が設けられている。
図４および図５は、本実施形態による光電変換装置の製造プロセスを説明するための断面図である。次に、図１および図４、図５を参照して、本実施形態による光電変換装置の製造プロセスについて説明する。
まず、図４（ａ）に示すように、洗浄することにより不純物が除去された約１Ω・ｃｍの抵抗率と約３００μｍの厚みとを有するｎ型単結晶シリコン基板２を準備する。この単結晶シリコン基板２をアルカリ溶液、例えば水酸化ナトリウム溶液（ＮａＯＨ）を用いて異方性エッチングを施し、表面に数μｍから数十μｍの高さを有するピラミッド状凹凸を形成する（照）。
次に、図４（ｂ）に示すように、ＲＦプラズマＣＶＤ法を用いて、ｎ型単結晶シリコン基板２の上面上に５ｎｍの厚みを有するｉ型非晶質シリコン層３と、５ｎｍの厚みを有するｐ型非晶質シリコン層４とをこの順番で形成する。なお、ＲＦプラズマＣＶＤ法によるｉ型非晶質シリコン層３およびｐ型非晶質シリコン層４の具体的な形成条件は、周波数：約１３．５６ＭＨｚ、形成温度：約１００℃〜約２５０℃、反応圧力：約２６．６Ｐａ〜約８０．０Ｐａ、ＲＦパワー：約１０Ｗ〜約１００Ｗである。
続いて、ｎ型単結晶シリコン基板２の下面上に５ｎｍの厚みを有するｉ型非晶質シリコン層７と、２０ｎｍの厚みを有するｎ型非晶質シリコン層８とをこの順番で形成する。なお、このｉ型非晶質シリコン層７およびｎ型非晶質シリコン層８は、それぞれ上記したｉ型非晶質シリコン層３およびｐ型非晶質シリコン層４と同様のプロセスにより形成する。
次に、図４（ｃ）に示すように、マグネトロンスパッタ法を用いて、ｐ型非晶質シリコン層４およびｎ型非晶質シリコン層８の各々の上に、１００ｎｍの厚みを有する酸化物透明導電膜としてＳｎＯ2を添加したＩｎ2Ｏ3によって形成されているＩＴＯ膜５および９をそれぞれ形成する。このＩＴＯ膜５および９の具体的な形成条件は、形成温度：約５０℃〜約２５０℃、Ａｒガス流量：約２００ｓｃｃｍ、Ｏ2ガス流量：約５０ｓｃｃｍ、パワー：約０．５ｋＷ〜約３ｋＷ、磁場強度：約５００Ｇａｕｓｓ〜約３０００Ｇａｕｓｓである。
その後、図４（ｄ）に示すように、ＩＴＯ膜５上に、金属薄膜６ａを銀（Ａｇ）をスパッタすることにより形成する。銀（Ａｇ）薄膜、公知のＤＣマグネトロンスパッタを用いて形成温度５０〜２５０℃、ガス流量Ａｒ〜２００ｓｃｃｍ、パワー０．５〜３ｋｗ、磁場強度１００Ｇａｕｓｓにてスクリーン印刷と同じ開口を持ったメタルマスクを用いて、厚み０．５ｎｍ〜１００ｎｍにて形成した。続いて、集電極（ペースト電極）６は、公知のスクリーン印刷法を用いて、上記のメタルマスクに対応したマスクを用いて金属薄膜６ａ上に重なるように形成した。
また、図４（ｅ）に示すように、ＩＴＯ膜９上に、金属薄膜１０ａを銀（Ａｇ）のスパッタすることにより形成する。銀（Ａｇ）薄膜は、金属薄膜６ａと同様に、公知のＤＣマグネトロンスパッタを用いて形成温度５０〜２５０℃、ガス流量Ａｒ〜２００ｓｃｃｍ、パワー０．５〜３ｋｗ、磁場強度１００Ｇａｕｓｓにてスクリーン印刷と同じ開口を持ったメタルマスクを用いて、厚み５〜１０００Åにて形成した。続いて、集電極（ペースト電極）１０を公知のスクリーン印刷法を用いて、上記のメタルマスクに対応したマスクを用いて金属薄膜１０ａ上に重なるように形成した。
集電極（ペースト電極）６、１０は次のように形成される。エポキシ樹脂に０〜５０質量（ｗｔ．）％のウレタン樹脂を加え、銀（Ａｇ）微粉末を練り込んだＡｇペーストをスクリーン印刷法により形成した後、２００℃、８０分で焼成硬化することにより、複数の互いに平行なフィンガー部６Ｆとフィンガー部６Ｆに流れる電流を集合させるバスバー部６Ｂとからなる櫛型集電極が形成される。この実施形態におけるフィンガー部６Ｆは、高さ約３０μｍ、幅１００μｍ、２ｍｍピッチで形成され、バスバー部６Ｂは、高さ約３０μｍ、幅１．８ｍｍで形成した。以下の説明において、断りの無い限り、導電ペーストとしてのＡｇペーストの樹脂は、エポキシ１００％のものを用いている。
次に、上記した金属薄膜を形成するスパッタ法により、Ａｇ電極（抵抗率：１．６×１０-6Ω・ｃｍ）をフィンガー幅１００μｍ、２ｍｍピッチにて高さを変化させた場合、４０μｍにて曲線因子（Ｆ．Ｆ．）の改善効果がぼぼ飽和することを確認した。従って、この発明において、スパッタ法で形成する金属薄膜としてのＡｇの膜厚は、４０μｍを上限と考えてよい。
続いて、高さ４０μｍのスパッタ法により形成したＡｇからなる金属薄膜６ａ（１０ａ）上に、スクリーン印刷により乳剤、印刷条件を変化させてペースト電極６（１０）印刷したところ、銀（Ａｇ）微粉末を練り込んだエポキシ樹脂５０ｗｔ．％、ウレタン樹脂５０ｗｔ．％のＡｇペーストで最も膜厚が薄い条件で８．８μｍ、エポキシ樹脂１００ｗｔ．％のＡｇペーストで最も膜厚が薄い条件で９．２μｍであった。すなわち、Ａｇペーストの膜厚の下限は約９μｍと考えてよい。以後、断りの無い限り、スパッタにより形成したＡｇ薄膜の膜厚は０．５ｎｍ〜１００ｎｍ、Ａｇペーストの高さは約３０μｍである。
尚、図１、図４では、単結晶シリコン基板２、ＩＴＯ膜５、９の表面をフラットに記載しているが、上述したとおり、単結晶シリコン基板２の表面は、光閉じ込めの為のミクロンサイズのピラミッド状凹凸が形成されている。また、図４（ｅ）の点線Ａ部分を拡大した図５に示すように、ＩＴＯ膜５（９）の表面には、算術平均粗さ（Ｒａ）で約０．５ｎｍ〜約２ｎｍ程度の表面凹凸がある。
図６は、ＩＴＯ膜５（９）表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が２ｎｍ（２０Å）の時のペースト集電極６（１０）とＩＴＯ膜５（９）との間に挿入するＡｇ薄膜６ａ（９ａ）の挿入膜厚とＦ．Ｆ．の関係を示す。図６において、膜厚はオングストローム（Å）単位で記載している。規格化Ｆ．Ｆ．はＡｇ薄膜を挿入せずに、ＩＴＯ膜５（９）上に直接ペースト集電極６（１０）を形成した場合で規格化した。
図６に示すように、今回の結果では、Ａｇ薄膜６ａ（９ａ）の挿入膜厚が５Å（０．５ｎｍ）では、Ａｇ薄膜を挿入しない場合と比較してＦ．Ｆ．改善率は０．２％と小さい。これに対し、Ａｇ薄膜を２０Å（２ｎｍ）以上挿入することにより、改善率が１％以上になることを確認した。これは、ＩＴＯ膜５（９）表面の算術平均粗さ（Ｒａ）と同程度の膜厚以上の厚みを有する金属薄膜６ａ（９ａ）を挿入することにより、ＩＴＯ膜５（９）表面の電極ペースト形成領域を均一に被覆でき、この発明の酸化物透明導電膜と導電ペーストからなる集電極間の接触抵抗の低減が効果的に実現できたことと関係があると考えられる。
図７は、この発明の実施形態であるＡｇ薄膜挿入構造の光電変換装置を用いたモジュールの耐湿試験後Ｆ．Ｆ．を従来構造の耐湿試験後Ｆ．Ｆ．により、規格化した規格化Ｆ．Ｆ．とＡｇ薄膜の膜厚の関係を示す。図７において、膜厚はオングストローム（Å）単位で記載している。規格化Ｆ．Ｆ．はＡｇ薄膜を挿入せずに、ＩＴＯ膜５（９）上に直接ペースト電極６（１０）を形成した場合で規格化した。ここで、Ａｇペーストの高さは約３０μｍである。その耐湿性を評価した結果（対初期出力比）を下表３に示す。耐湿試験の条件はＪＩＳ Ｃ ８９１７に従い、恒温恒湿漕を８５℃、８５％の条件とし、その恒温恒湿漕中に１０００時間、２０００時間保管した後に、それぞれの出力を測定した。
図７に示すように、今回の結果では、Ａｇ薄膜の膜厚の挿入膜厚が厚くなると、耐湿試験後のＦ．Ｆ．が高くなり、Ａｇ薄膜が膜厚５０Å（５ｎｍ）以上の場合、Ａｇ薄膜を挿入しない従来構造に比べて改善率が１％以上が実現できることを確認した。これは、従来構造では導電ペーストからなる集電極がポーラスな構造であるために容易に水分が進入し、酸化物透明導電膜と集電極間の一部の結合が切断されて接触抵抗が増加し、Ｆ．Ｆ．が低下するのに対して、この発明の実施形態である金属薄膜が水分のブロッキング効果を有し、同界面の劣化が抑制されたと考えられる。
表１は、Ａｇ薄膜の挿入なしの従来構造のタブ強度により規格化した規格化タブ強度の値を示す。ここで、タブ強度とは、光電変換装置の集電極に銅箔からなるタブを半田付けした後、その半田付けしたタブを引き剥がす際の引き剥がし強度を意味する。このタブ強度は集電極のＩＴＯ膜に対する密着性の指標となる。タブ強度の測定には、アイコーエンジニアリング製、ＣＰＵゲージ９５００を用いている。
測定は、図８に示すように、光電変換装置１を引き剥がし強度測定器２０に固定すると共に、引き剥がし強度測定器２０のクリップ２１により、光電変換装置１の集電極（図１参照）６上に半田付けしたタブ１２を挟む。その後、引き剥がし強度測定器２０のハンドル２２を回すことにより、タブ１２及び集電極６が光電変換装置１から剥離するまでクリップ２１を引っ張る。そして、引き剥がし強度測定器２０のゲージ２３に表示される引き剥がし強度の最大値を測定することにより、タブ強度を測定している。
ここで、Ａｇペーストからなる集電極の高さは約３０μｍ、スパッタによるＡｇ薄膜の膜厚は１０ｎｍ（１００Å）である。この表１においては、初期値およびセル状態耐湿試験後（湿度８５％、８５℃、４時間）の規格化強度を示す。
表１より、初期値および耐湿試験後いずれもＡｇ薄膜を挿入することにより、タブ強度が改善されることを確認した。すなわち良好な酸化物透明導電膜と導電ペーストからなる集電極間の密着性が実現できていることが確認された。
表２は、金属薄膜として、銀（Ａｇ）以外にアルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）を用いてＡｇ、Ａｌ、Ｔｉの膜厚を１００Åにした場合と規格化Ｆ．Ｆ．の関係を示す。
ここで、Ａｇペーストからなる集電極の高さは約３０μｍである。Ａｇを挿入しない場合に比べて、Ａｇ挿入で１．１％、Ａｌ挿入で０．８％、Ｔｉ挿入で０．７％改善することを確認した。
表３は、１枚モジュールの耐湿試験後（湿度８５％、８５℃、１０００Ｈ後）の初期値による規格化短絡電流Ｉｓｃ、規格化Ｆ．Ｆ．の関係を示す。
ここで、この発明の実施形態では、Ａｇペーストからなる集電極の高さは約３０μｍ、スパッタ法によるＡｇ薄膜の膜厚は１０ｎｍ（１００Å）である。尚、Ａｇのみで櫛型電極を形成した従来構造の場合の膜厚は１０μｍである。また、Ａｇペーストとしては、ペースト（１）（エポキシ樹脂１００％）、ペースト（２）（エポキシ樹脂５０ｗｔ．％、ウレタン樹脂５０ｗｔ．％）の２種類にて評価した。
その結果、Ｉｓｃに着目すると、Ａｇのみでは電極表面の反射率が低下することにより、電極で反射した後に再度セル有効部に入射して電流に寄与する光強度が低下し、Ｉｓｃの低下が見られた。一方、この発明の実施形態であるスパッタによるＡｇ薄膜とＡｇペーストによる集電極の構造は、ペースト（１）（２）のいずれにおいてもペースト電極の反射率の安定性のため、Ｉｓｃの低下が小さいことを確認した。又、耐湿後規格化Ｆ．Ｆ．に関しては、Ａｇ薄膜挿入構造を用いることにより、従来構造に比べて改善することを確認した。すなわち、この発明の構造を用いることにより、高いレベルで安定したＩｓｃとＦ．Ｆ．を両立する事ができる。
更に、Ａｇペースト（１）（エポキシ樹脂１００ｗｔ．％のペースト）、Ａｇペースト（２）（エポキシ樹脂５０ｗｔ．％、ウレタン樹脂５０ｗｔ．％のペースト）で前述した最も膜厚が薄い条件９．２μｍ、８．８μｍにて表３と同じ試験を実施し、その効果を比較したところ、表３と同じ初期値規格化Ｉｓｃ、耐湿後規格化Ｆ．Ｆ．が得られた。
尚、上記実施形態としては、透明導電膜としてＩＴＯ膜を用いているが、他の透明導電膜、例えばＺｎＯ膜を用いることも出来る。
また、上記した実施形態では、ＨＩＴ構造の光電変換装置を用いてテストを行なったが、太陽電池の種類としても、薄膜シリコン系、化合物半導体系、色素増感系、有機系の太陽電池においても同様であり、透明電極の下に位置する半導体層が、非晶質半導体や微結晶半導体の光電変換装置にこの発明は適用すると好適である。
１ 光電変換装置
２ ｎ型単結晶シリコン基板
３ ｉ型非晶質シリコン層
４ ｐ型非晶質シリコン層
５ ＩＴＯ膜
６ 集電極
６ａ Ａｇ薄膜
７ ｉ型非晶質シリコン層
８ ｎ型非晶質シリコン層
９ ＩＴＯ膜
１０ 集電極
１０ａ Ａｇ薄膜
１１ 太陽電池モジュール
１２ タブ１２
２ ｎ型単結晶シリコン基板
３ ｉ型非晶質シリコン層
４ ｐ型非晶質シリコン層
５ ＩＴＯ膜
６ 集電極
６ａ Ａｇ薄膜
７ ｉ型非晶質シリコン層
８ ｎ型非晶質シリコン層
９ ＩＴＯ膜
１０ 集電極
１０ａ Ａｇ薄膜
１１ 太陽電池モジュール
１２ タブ１２
Claims (3)
- 酸化物透明導電膜上に導電性ペーストで形成される集電極を形成した光電変換装置において、前記酸化物透明導電膜と集電極との間に、前記集電極中に侵入した水分が前記酸化物透明導電膜に達するのを抑制すべく、膜厚５ｎｍ以上の金属薄膜を介在させたことを特徴とする光電変換装置。
- 前記酸化物透明導電膜表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．５ｎｍ以上２０ｎｍ以下であり、介在させる前記金属薄膜の膜厚が５ｎｍ以上４０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の光電変換装置。
- 前記金属薄膜は、銀またはアルミニウム或いはチタンのいずれかの金属の薄膜であることを特徴とする請求項１または２に記載の光電変換装置。
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