JP4188424B2 - 難燃性樹脂組成物 - Google Patents

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Description

発明の属する技術分野
本発明は、良好な物理的特性および良好な難燃性を兼ね備えた樹脂組成物に関する。
発明の背景
ポリエステル、並びに、ナイロン−6,6およびナイロン−6、およびそのコポリマーなどの脂肪族および芳香族のポリアミドを含む合成樹脂は、成形品用および繊維用に使用されることがしばしばである。多くの用途において、特に成形品用には、その樹脂が、樹脂のみと比較して、耐火性を改良するならば好ましい。これは、その樹脂の基本的な耐火性(すなわち難燃性)を改良する種々の添加剤の添加によって達成されることがしばしばであるが、これらの添加剤が樹脂の他の物理的特性を低下または減少させることがときどきある。樹脂は幅広く使用されるので、改良された耐火性を有するが、樹脂の所望の物理的特性を依然として保持する組成物は、絶えず求められている。
ドイツ特許第2,150,484号および同第2,130,793号、並びにA. E. Lipska, Comb. Inst. Arizona State Univ., West. State Sect. Combust, Inst. WSCI, 1973は、あるタングステン化合物が種々の方法で使用されてポリアミドの耐火性を改良することができることを報告する。以下に記載される添加剤の組み合わせはこれらの文献には開示されていない。
米国特許第4,298,518号は、ポリアミドおよびシアヌル酸メラミンを含有する組成物を開示し、それは良好な耐火性を有すると言われている。
米国特許第3,458,470号は、ポリアミドと、シリコタングステン酸(silicotungstic acids)およびリンタングステン酸を含む種々のタングステン化合物またはモリブデン化合物とを含有する組成物を開示する。これらの組成物は、変色に対する良好な耐性および光に対する安定性を有すると言われている。
リン酸メラミンは合成樹脂に添加されて樹脂の難燃性を改良することもできるが、通常のエンジニアリングポリマーの加工温度まで加熱されると、リン酸メラミンは、非常に多くの水を放つので、樹脂とリン酸メラミンとの得られた混合物は非常に劣った物理的特性を有する。
したがって、必要とされるものは、先行技術の問題および欠陥を有しない難燃性樹脂組成物である。
発明の要旨
本発明は、ポリエステル組成物およびポリアミド組成物用の難燃剤に関し、ここで、ポリアミドは合成の脂肪族ポリアミド、および合成の脂肪族芳香族ポリアミドコポリマー、およびその混合物であり、本発明は、特に、(1)30から70重量パーセントのポリエステル、または合成の脂肪族ポリアミド、またはその混合物と;(2)15から40重量パーセントのガラスまたはミネラル強化材と;(3)(a)20から45重量パーセントのポリリン酸メラミンの難燃剤;(b)15から30重量パーセントのポリリン酸メラミンと10重量パーセントまでのチャー形成触媒との難燃剤;または(c)15から30重量パーセントのポリリン酸メラミンと10重量パーセントまでのチャー形成触媒と10重量パーセントまでのチャー形成物との難燃剤とを含有する組成物に関し、ここで、すべての重量パーセントは、(1)+(2)+(3)のみの総重量に基づく。
これらの組成物は良好な耐火性を示し、そして成形用樹脂として有用である。これらの組成物は、当該技術において慣用的に知られている他のさらなる充填材および添加剤を含んでもよい。
発明の詳細な説明
本明細書に記載された組成物は、良好な物理的特性および良好な難燃性を兼ね備えている樹脂組成物である。本発明の組成物は、3成分、(1)ポリエステル、またはある一定のポリアミド、またはその混合物;(2)ガラス強化剤またはミネラル強化剤;並びに(3)ポリリン酸メラミン化合物、および随意にチャー形成触媒、またはチャー形成触媒とチャー形成物とを含む難燃剤を有する。
第1の成分は、ポリエステル、またはある一定のポリアミド、またはその混合物であり、組成物の30から70重量パーセントの量で存在する。
本明細書中で使用される“ポリエステル”は、0.3以上の内部粘度を有し、一般的にグリコールと、ジカルボン酸、またはその反応誘導体との線状飽和縮合生成物であるポリマーを含む。好ましくは、それらは、8から14個の炭素原子を有する芳香族ジカルボン酸と、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール、および式HO(CH2nOH、但しnが2から10の整数である脂肪族グリコールからなる群から選択された少なくとも1種のグリコールとの縮合生成物を含む。50モルパーセントまでの芳香族ジカルボン酸は、8から14個の炭素原子を有する少なくとも1種の異なる芳香族ジカルボン酸で置き換えられてもよく、および/または20モルパーセントまでは、2から12個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボン酸によって置き換えられてもよい。
最も慣用のポリエステル組成物は、ポリエチレンテレフタレートホモポリマー、ポリブチレンテレフタレートホモポリマー、ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンテレフタレートコポリマー、ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンテレフタレート混合物、およびそれらの混合物に基づくが、他のポリエステルも同様に、単独で、互いに組み合わせて、または上記の列挙されたポリエステルと組み合わせて使用されてもよい。
本明細書中で使用される“合成ポリアミド”は、人類によって製造されたポリマーを含み、ウールまたはシルクのような天然繊維を含まない。“脂肪族ポリアミド”は、主鎖にアミド基を含む繰り返し単位を有するポリマーであり、且つそのポリマー中に少なくとも幾らか、好ましくは少なくとも50モルパーセントのこれらのアミド基が(アミド基の窒素原子および/またはカルボニル炭素原子を介して)脂肪族炭素原子に結合されているポリマーを意味する。好ましいポリアミドは、ナイロン−6,6、ナイロン−6、ナイロン6,12、およびナイロン−6,6とナイロン6とのコポリマーを含む。ナイロン−6,6およびナイロン−6、並びにそれらのコポリマーは特に好ましく、ナイロン−6,6はさらに好ましい。
“脂肪族芳香族ポリアミドコポリマー”は、主鎖にアミド基を含む繰り返し単位を有するポリマーであり、且つそのポリマー中に少なくとも幾らかのこれらのアミド基が(アミド基の窒素原子および/またはカルボニル炭素原子を介して)芳香族炭素原子に結合されているポリマーを意味する。好ましい“脂肪族芳香族ポリアミドコポリマー”は、ナイロン6T/6I(ポリヘキサメチレンテレフタルアミド/ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー)、6T/6,6(ポリヘキサメチレンテレフタルアミド/ポリヘキサメチレンアジパミドコポリマー)、6T/6,10(ポリヘキサメチレンテレフタルアミド/ポリヘキサメチレンデカンジアミドコポリマー)、6T/6,12(ポリヘキサメチレンテレフタルアミド/ポリヘキサメチレンドデカンジアミドコポリマー)などを含む。
本発明における第2の成分は、ガラスまたはミネラル強化剤などの強化剤であり、それはガラス、カーボン、マイカおよび/またはアラミド繊維を含むこともできる。強化剤は15から40重量パーセントの量で存在し、本発明の組成物において良好な物理的特性および改良された耐火性の両方の所望の組み合わせを得るにあたり重要である。
本発明の第三の成分は、ポリリン酸メラミン化合物と、随意にチャー形成触媒、またはチャー形成触媒およびチャー形成物のいずれかを含む難燃剤である。ひとつの実施の形態において、ポリリン酸メラミン化合物は、チャー形成触媒で、またはチャー形成触媒およびチャー形成物でドープ処理される(doped)。
ポリリン酸メラミン化合物は、ポリリン酸のメラミンの塩である。ポリリン酸のポリマー鎖は、理想的には(HMPO3n、但し、nは2より大きく、およびMはメラミンを示すものである。ピロリン酸メラミンは、H42PO7、但しMはメラミンを示すものとして特定される。そのポリマーのナトリウム塩は、(NaPO3nである。その平均鎖長は2より大きいことが唯一要求され、そしていくつかのピロおよびモノの相は、通常ポリリン酸メラミンの合成の間に得られる。
難燃剤成分は、組成物の総重量に基づいて、20から45重量パーセントのポリリン酸メラミン化合物を典型的に含有する。20重量パーセント未満のポリリン酸メラミン化合物が存在する場合には、その組成物はUL94の下での難燃剤として有効ではない。しかしながら、より低量のその難燃剤は、国際基準IEC695−2−1/0 1994のグローワイヤ試験などのUL94より厳しくはない難燃性試験の下では有効である。合成ポリアミドに対して、実際には、ポリリン酸メラミン成分の上限の量は、35重量パーセントである。30重量パーセントより多いポリリン酸メラミン化合物を使用することが可能であるが、そのような量は、ポリリン酸メラミン化合物のそのような量を使用することがコスト高であるため、実用的であるとはみなされない。しかしながら、一層多い量のポリリン酸メラミンでさえも、特にポリエステルが使用される場合には、使用されてもよい。
脂肪族ポリアミドとともに使用される難燃剤の好ましい量は、25〜30%である。
難燃剤の部分である本発明組成物の随意の成分は、チャー形成触媒である。ポリリン酸メラミンがメラミン化合物として使用される場合、チャー形成触媒の存在は本発明に必須ではないが、ポリリン酸メラミンとともに使用すると、以下に述べるとおり、必要とされるポリリン酸メラミンの量を大いに減少する。
本明細書中で使用される用語“チャー形成触媒”は、タングステン酸の金属塩またはタングステンとメタロイドとの複合酸化物酸、酸化スズナトリウムなどのスズ酸化物の塩、および/またはスルファミン酸アンモニウムを含む。好ましい金属塩は、タングステン酸のアルカリ金属塩を含み、タングステン酸ナトリウムが特に好ましい。タングステンとメタロイドの複合酸化物酸は、リンまたはシリコンなどのメタロイドとタングステンによって形成される複合酸化物酸を意味する。好ましい複合酸化物酸は、シリコタングステン酸およびリンタングステン酸を含み、シリコタングステン酸が特に好ましい。チャー形成触媒が本発明組成物の難燃成分の部分として存在するなら、本発明組成物の総重量に基づき10重量パーセントまでの量で存在する。好ましい範囲は0.1から10重量パーセントであり、一層好ましい範囲は0.1から2重量パーセントである。
難燃剤の部分である本発明組成物のもうひとつの随意成分は、多価アルコールなどのチャー形成物である。他の具体例は、ノボラック、ビニルアルコール、およびスターチを含む。本発明において、多価アルコールはペンタエリトリトールまたはジペンタエリトリトールであることが好ましい。それが組成物中に存在するなら、チャー形成物は、本発明組成物の総重量に基づいて10重量パーセントまでの量で存在する。好ましい範囲は0.1から10重量パーセントであり、より好ましい範囲は0.1から2重量パーセントである。
難燃剤の部分である本発明組成物のさらに他の随意成分は、シアヌル酸メラミン、メラミン、およびホウ酸亜鉛である。
“チャー形成触媒でドープ処理されたメラミン化合物”は、チャー形成触媒がポリリン酸メラミンに結合されるように作られたピロリン酸メラミンなどのリン酸メラミン化合物を意味する。チャー形成触媒でドープ処理されたメラミン化合物は、メラミンの水溶液を調製し、シリコタングステン酸またはリンタングステン酸の水溶液を調製し、そしてポリリン酸などのリンの水溶液を調製することによって製造されることもできる。タングステン酸溶液はリン溶液に添加され、ついで、その混合物はメラミン溶液に添加され、そしてピロリン酸メラミンが形成される。得られた溶液は減圧乾燥されて、ドープポリリン酸メラミン化合物(doped melamine polyphosphate compound)が生成される。その溶液中のメラミンとリンとのモル比は、2:1から1:2がよい。チャー形成触媒のモルの数は、ポリリン酸メラミン化合物1モル当たり0.01から0.5モルであり、好ましくはメラミン化合物1モル当たり0.1モルである。ドープメラミン化合物が作られるときポリリン酸メラミンが100%形成されなくてもよく、したがってドープメラミン化合物は主としてポリリン酸メラミンであるが、リン酸メラミンおよび/またはピロリン酸メラミンを含んでもよい。
チャー形成触媒でドープ処理されたメラミン化合物は、水性媒体中で、メラミンとシリコタングステン酸またはリンタングステン酸とを、タングステン化合物のモル当たり1から24モルのメラミンというモル比で接触させてタングステン酸の“メラミン塩”を調製することにより製造されてもよい。その接触は50℃から100℃で実施されることが好ましい。メラミンは使用されたタングステン化合物との塩を形成するだけでなく、水が水和物を形成するのとだいたい同じように得られた塩を溶媒和にすると信じられている。メラミンがシアヌル酸およびシリコタングステン酸またはリンタングステン酸と“混合塩”を形成するように、シアヌル酸が存在してもよい。
合成の脂肪族ポリアミドとガラスまたはミネラル強化剤とを含む組成物に対して、ポリリン酸メラミン単独で、25から30重量パーセントの割合で使用されるならばUL−94 V0を得るための難燃剤として有効であることも見出されている。上述のとおり、5重量パーセント以上のポリリン酸メラミンの量は、グローワイヤ試験などあまり厳しくはない難燃性試験を通るためには有効であることがある。
本明細書中に記載された組成物は、その樹脂のみと比較して改良された耐火性を有し、ボビン、巻型、コネクタ、ファスナーなどの電気および電子部品などの部品を製造するための成形用樹脂として、並びに遮断器などの装置内の部品用の成形用樹脂として特に有用である。これらの組成物は、樹脂の良好な物理的特性、すなわち所望の機械的特性、特に靭性も保持する。靭性は、引張強さおよび伸びの製品に比例するものとしておおよそ評価され、これらのいずれかまたは両方が高いほど、ポリマーは強靭である。本組成物は、0.16cm(1/16インチ)の厚さで、アンダーライターズラボラトリー試験UL−94においてV0の等級を有するように十分に耐火性であることが好ましい。
本明細書中に開示された一層低いレベルの難燃剤は、アンダーライターズラボラトリー試験UL−94ほど厳しくない難燃性試験に合う組成物を調製するためにうまく使用され得ることがよく知られている。例えば、一層低量の本発明の難燃剤は、樹脂および強化剤と組み合わせて使用され、そしてあまり厳しくない条件下、特に960℃より低い温度および/または1.5mmより高い厚さで、グローワイヤ試験を依然として通過することができる。
リン酸メラミン化合物、強化剤、およびチャー形成触媒などの難燃剤は、樹脂中で比較的よく分散されていることも好ましい。分散の好ましい程度は、ポリマーに材料を分散するために慣用的に使用される多くの異なるタイプの装置のいずれかにおいて組成物を製造することによって達成され得る。例えば、適当な混合スクリューセクションを備えた二軸スクリュー押出機が使用されて成分を満足に溶融混合することができる。ポリマー中のチャー形成触媒の分散は、比較的小さい粒径のタングステン化合物を用いて開始することにより促進されることも信じられている。
本発明組成物から製造された成形バーの伸びが、シラン化合物などの相溶剤を組成物に添加することによって予想外に増加され得るということも見出されている。許容可能なシラン化合物の具体例は、ウィスコンシン州、ミルウォーキーのAldrich Chemical Companyによって商品名A1100で販売されるトリエトキシ(3−アミノプロピル)シランである。シラン化合物は、いかなる従来の方法によって組成物に添加されてもよい。好ましい方法は、ポリリン酸メラミン化合物が本発明組成物の他の成分に添加される前に、最初にシランがポリリン酸メラミン化合物の上に塗布される方法である。代わりに、シランは樹脂および/または強化剤に添加されてもよく、ついでそれはポリリン酸メラミン化合物と混合される。
シラン化合物は、樹脂、強化剤、難燃剤、およびシラン化合物のみの総重量に基づいて、0.4重量パーセントまでのいかなる量で存在していてもよい。好ましい範囲は、0.01から0.4重量パーセントであり、より好ましい範囲は0.1から0.3重量パーセントである。
好ましい実施の形態において、流れ向上剤が流れを改良するために組成物に添加されてもよい。許容可能な流れ向上剤の具体例は、デラウェア州、ウィルミントンのE. I. du Pont de Nemours and Companyから入手可能なドデカン二酸(DDDA)である。本発明の組成物に流れ向上剤が使用される場合には、流れ向上剤は、樹脂、強化剤、難燃剤、および、存在する場合にはシラン化合物の総重量パーセントのみに基づいて、0.25から0.5重量パーセントの量で使用されることが好ましい。
実施例
次の略語が実施例および以下の表において使用される:
STA−シリコタングステン酸
NYADG−ウォラストナイト
PBT−ポリブチレンテレフタレート
PET−ポリエチレンテレフタレート
MPOP−ポリリン酸メラミン
VALOX307−GE(ニューヨーク州、スケネクタディ)によって製造されたPBT
HTN−DUPONT(デラウェア州、ウィルミントン)による高融点ナイロン501
特に示されない限り、次の手順を例において使用した。実施例において使用した樹脂は、樹脂ペレットおよび粉砕樹脂の両方であり、ついで、樹脂、強化材、ポリリン酸メラミン化合物、チャー形成触媒、チャー形成触媒とチャー形成物を、十分に、通常30分かけて混合した。ドープメラミン化合物が使用される例においては、ドープメラミン化合物を実施例に記載したとおり調製し、ついで樹脂と強化材とを十分に混合した。
ついで樹脂混合物を標準条件下で乾燥し、ついで、中程度のスクリュー苛酷性を有するスクリューデザインを使用し、270〜300℃の溶融温度、および1時間当たり11.3〜15.9kgの速度の、28mmまたは30mmのいずれかのWerner & Pfleiderer二軸スクリュー押出機で押出した。0.043kg(1.5oz)の成形機で1/16″のバーを成形した。樹脂混合物に対する標準の成形条件を使用した。
ついで、実験室サイズの機械から商業サイズの機械までの範囲の典型的な射出成形機を使用して、これらの樹脂混合物をバーに成形した。溶融温度は典型的に280〜300℃であり、および金型温度は典型的に45〜100℃であった。ついで、成形されたバーを、UL−94試験の燃焼性等級に対して、特に示されない限り、0.16cm厚で試験した。
実施例:ナイロン6,6樹脂
以下の例において、DuPontによって販売されるZytel101(登録商標)ナイロン6,6樹脂を使用した。データを表1にまとめた。強化材はガラス(PPG3540)またはNYADGのいずれかであった。
表1は、脂肪族ポリアミドを使用した以下の実施例1〜4の組成物を示す。
実施例1:MPOP/チャー形成触媒
チャー形成触媒でドープ処理されたポリリン酸メラミンを用いて成形バーを作成した。385gのメラミンおよび423gのポリリン酸を2500gのメタノールに溶解した。15gのSTAを添加し、そしてその混合物を夜通し攪拌した。それを濾過し、そして90℃の減圧オーブンで乾燥した。その組成物は、UL94V0の等級を実現することが見出された。
実施例2:MPOP
チャー形成触媒でドープ処理されたポリリン酸メラミンを用いて成形バーを作成した。ポリリン酸メラミンの調製は、65ガロンの温水を大きいタンクに添加することによって行った。次に、4,600gのHCl(37%濃度)を添加し、ついで12.95ポンドのメラミンと11.75ポンドのポリリン酸ナトリウム(ペンシルベニア州、フィラデルフィア、FMCからのHexaphos(登録商標))を添加した。3時間にわたり攪拌および加熱した。ついで、NaClを洗浄を経て濾過して取り除いた。生成物を減圧オーブンで乾燥した。その組成物は、UL94V0の等級を備えていた。
実施例3:MPOP
(実施例2からの)ポリリン酸メラミンを用いて成形バーを作成した。ポリリン酸メラミンを270℃で30分間加熱した。その組成物は“V0”等級であった。
実施例4:MPOP
(実施例2からの)ポリリン酸メラミンを用いて成形バーを作成した。ポリリン酸メラミンを270℃で30分間加熱した。その組成物は“V0”等級であった。
Figure 0004188424
実施例5:ポリエステル
Rynite(登録商標)3934ポリエステル樹脂および実施例2からのポリリン酸メラミンを用いて成形バーを作成した。割合は、PETペレット20%、PET粉体30%、MPOP25%、およびガラス25%とした。その組成物はUL94V0等級を備えていた。
実施例6:ポリブチレンテレフタレート(PBT)
(実施例2からの)MPOPを用いて成形バーを作成した。その組成は、20%PBTペレット(GE VALOX)、25%PBT粉体(GE VALOX)、30%MPOP、および25%ガラス(PPG3563)であった。それはUL94V0の等級を備えていた。
実施例7:PBT
(実施例2からの)MPOPを用いて成形バーを作成した。その組成は、MPOPを270℃で30分間加熱した以外は実施例6と同一であった。それはUL94V0の等級を備えていた。
実施例8:高融点ナイロン(HTN)
(実施例2からの)ポリリン酸メラミンを用いて成形バーを作成した。その組成は、25%HTN501ペレット、25%HTN501粉体、25%MPOP、および25%ガラス(PPG3540)であった。それはUL94V0の等級を備えていた。
本発明の特定の実施の形態は上記に記載されているが、本発明は、本発明の性質または本質的な特質から逸脱することなく、非常に多くの改変、置換および再配列が可能であることが当業者によって理解されるであろう。本発明の範囲を示すので、前述の明細書に対してよりむしろ添付の請求の範囲に対して、参照はなされるべきである。
上記の成分に加えて、本発明の組成物は、着色剤、離型剤、酸化防止剤、タフナー、核剤、紫外線安定剤、および熱安定剤などの合成樹脂に慣用的に使用される添加剤を含有してもよい。慣用の充填材の具体例は水酸化マグネシウムである。
本発明は、好ましくは、以下の実施態様を含むものである。
1.(1)30から70重量パーセントの、ポリエステル、合成の脂肪族ポリアミド、および合成の脂肪族芳香族ポリアミドコポリマーからなる群から選択されるポリマー、またはその混合物と、
(2)15から40重量パーセントの強化剤と、
(3)(a)20から45重量パーセントのポリリン酸メラミン;
(b)15から30重量パーセントのポリリン酸メラミンおよび10重量パーセントまでのチャー形成触媒;
(c)15から30重量パーセントのポリリン酸メラミン、10重量パーセントまでのチャー形成触媒、および10重量パーセントまでのチャー形成物
とからなる群から選択された難燃剤と
を含有し、すべての重量パーセントは、(1)+(2)+(3)のみの総重量に基づくものである組成物。
2.前記チャー形成触媒は、リンタングステン酸、シリコタングステン酸、またはタングステン酸のアルカリ金属塩である前記1に記載の組成物。
3.前記チャー形成触媒の量は、0.1から10重量パーセントである前記1〜2のいずれかに記載の組成物。
4.前記チャー形成物は、多価アルコールである前記1〜3のいずれかに記載の組成物。
5.前記多価アルコールはペンタエリトリトールである前記4に記載の組成物。
6.前記チャー形成物の量は、0.1から10重量パーセントである前記1〜5のいずれかに記載の組成物。
7.前記脂肪族ポリアミドは、ナイロン−6,6、ナイロン−6、そのコポリマー、またはその混合物であり、および前記難燃剤の量は25〜30%である前記1〜6のいずれかに記載の組成物。
8.前記ポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンテレフタレートコポリマー、またはポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンテレフタレート混合物である前記1〜7のいずれかに記載の組成物。
9.前記難燃剤はポリリン酸メラミンである前記1〜8のいずれかに記載の組成物。
10.前記ポリリン酸メラミンは、25から45重量パーセントの量で存在する前記9に記載の組成物。
11.前記強化剤は、ガラス、カーボン、マイカ、アラミド繊維、またはその混合物である前記1〜10のいずれかに記載の組成物。
12.前記組成物は、60重量パーセント以上のポリエステルと40重量パーセント以下の合成の脂肪族ポリアミドとの混合物を含有する前記1に記載の組成物。
13.前記1〜12のいずれかに記載の組成物から製造された成形品。

Claims (1)

  1. (1)ポリエステル、合成の脂肪族ポリアミド、および合成の脂肪族芳香族ポリアミドコポリマーからなる群から選択されるポリマー、またはその混合物と、
    (2)強化剤と、
    (3)(a)ポリリン酸メラミンおよびチャー形成触媒;
    (b)ポリリン酸メラミン、チャー形成触媒、およびチャー形成物としての多価アルコールとからなる群から選択された難燃剤と、
    を含有し、前記(3)(a)が選択された場合は、(1)のポリマーは29.9700〜69.9301重量%、(2)の強化剤は14.9850〜39.9600重量%、(3)(a)のポリリン酸メラミンは14.9850〜29.9700重量%、(3)(a)のチャー形成触媒は0.0999〜9.9900重量%であり、前記(3)(b)が選択された場合は、(1)のポリマーは29.9401〜69.8603重量%、(2)の強化剤は14.9701〜39.9202重量%、(3)(b)のポリリン酸メラミンは14.9701〜29.9401重量%、(3)(b)のチャー形成触媒は0.0998〜9.9800重量%、(3)(b)のチャー形成物としての多価アルコールは0.0998〜9.9800重量%であることを特徴とする組成物。
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