JP3995885B2 - ポリエチレン不織布及びそれからなる不織布積層体 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリエチレン不織布およびそれからなる不織布積層体に関する。より詳細には、構成繊維の繊維径が細く、かつ地合が良好なポリエチレン不織布およびそのポリエチレン不織布を用いた、柔軟性、耐水性および層間接着性に優れた不織布積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエチレン繊維からなる不織布は、柔軟でかつ触感が良好であることが知られている。しかし、一般にポリエチレン繊維は紡糸が難しいため、従来のメルトブローン法によるポリエチレン不織布では、繊維径が太く、地合が悪いものであった。またポリエチレン繊維の繊維径を細くするためには、紡糸温度を高くすることが必要であるが、その場合、ゲル化を引き起こすことがあった。
【０００３】
そこで、汎用されるポリエチレン樹脂よりも低分子量のポリエチレン、例えばポリエチレンワックスなどを用いて繊維を形成することが考えられる。しかし、これらの低分子量のポリエチレンでは、紡糸性はよいが、得られる繊維の単糸強度が弱く、毛羽立ちが多いため、ウェブを連続的に製造するのは困難であった。
【０００４】
また、特開昭６３−１６５５１１号公報には、メルトインデックスが４０未満の直鎖状低密度ポリエチレンに、メルトインデックスが４０以上の低分子量ポリエチレン及び流動パラフィンから選ばれる１〜２種を混入させて特定温度で溶融紡糸するポリエチレン繊維の製造方法が開示され、繊維径が細く柔らかい感触の不織布が得られるとされている。しかし、この方法で得られる不織布の繊維径は細くても２デニール（約１８μｍ）までであり、十分に細い繊維は得られていない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、繊維径が細く、均一性に優れるポリエチレン不織布を提供することにある。また、本発明の目的は、該ポリエチレン不織布を用いた、柔軟性、耐水性および層間接着性に優れた不織布積層体を提供することにある。
本発明者らは、前記の目的を達成するため、本発明において、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）とを含む樹脂組成物を用いて、メルトブローン法により成形してなるポリエチレン不織布を提供するものである。
また、前記の目的を達成するため、本発明において、複数の不織布層を有する不織布積層体であって、少なくとも１層が、前記のポリエチレン不織布からなるものである不織布積層体を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、重量平均分子量が２１０００〜４５０００で、メルトフローレートが１５〜２５０ｇ／１０分のポリエチレン（Ａ）と、重量平均分子量が１２０００以下のポリエチレンワックス（Ｂ）とを、（Ａ）／（Ｂ）の重量比で７０／３０〜３０／７０の割合で含む樹脂組成物を用いて、メルトブローン法により成形してなるポリエチレン不織布を提供する。
【０００８】
不織布を構成する繊維の繊度が５μｍ以下である前記ポリエチレン不織布は、本発明の好ましい態様である。
【０００９】
本発明は、少なくとも１層が、前記したポリエチレン不織布からなるものである、複数の不織布層を有する不織布積層体を提供する。
【００１０】
少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である積層体であって、前記メルトブローン不織布が、前記したポリエチレン不織布である不織布積層体は、本発明の不織布積層体の好ましい態様である。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明のポリエチレン不織布（以下、「本発明の不織布」という）およびそれからなる不織布積層体について詳細に説明する。
本発明の不織布は、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる繊維を含むものである。
【００１２】
本発明に係る不織布の構成繊維の必須成分であるポリエチレン（Ａ）としては、エチレンの単独重合体、エチレンと他の単量体とからなる共重合体等が挙げられる。共重合体は、ランダム共重合体でもよいし、ブロック共重合体でもよい。他の単量体としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の炭素数３〜２０のα−オレフィン等が挙げられる。このポリエチレンの具体例として、エチレンと、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン等のα−オレフィンとの共重合体等が挙げられる。共重合体の場合のエチレン構成成分含有量（１３Ｃ−ＮＭＲによる測定値）は、通常、８０モル％以上、好ましくは９０〜９９．５モル％である。
また、本発明の不織布の構成繊維は、これらのポリエチレン類の１種単独でもよいし、または２種以上の組合せからなるものでもよい。
【００１３】
本発明において、このポリエチレン（Ａ）は、紡糸性およびポリエチレンワックス（Ｂ）との混練性の点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が、２１０００〜４５０００の範囲のものが好ましく、さらに好ましくは２３０００〜４００００の範囲のものである。本発明において、重量平均分子量（Ｍｗ）は、次の条件を用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって求めた。
【００１４】
使用装置
測定装置：ゲルパーミエイションクロマトグラフ（Waters社製150-C型）
解析装置：システムコントローラ（東ソー(株)製SC-8010型）
検出器：示差屈折計
【００１５】
測定条件
カラム：TSKgel GMH６-HT×１＋TSKgel GMH６-HTL×１（7.8mmＩＤ×60mmＬ、東ソー(株)製）
移動相：o-ジクロロベンゼン（以下ODCBと略する）
移動相安定剤：2,6-ジ-tert-ブチル-p-クレゾール（５g/20kg-ODCB）
カラム温度：１４０℃
流速：１．０ml/min
注入量：５００μl
測定試料濃度：３０mg/20ml-ODCB
標準試料濃度：１５mg/20ml-ODCB
分子量校正：単分散ポリスチレン１６種（東ソー(株)製）
【００１６】
また、このポリエチレン（Ａ）は、密度が０．８９０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３の範囲にあるものが好ましく、さらに好ましくは０．９１０〜０．９６０ｇ／ｃｍ３、特に好ましくは０．９３０〜０．９５５ｇ／ｃｍ３の範囲にあるものである。本発明において、ポリエチレン（Ａ）の密度は、１９０℃における２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）測定時に得られるストランドを、１２０℃で１時間熱処理し、１時間かけて室温まで徐冷した後、密度勾配管で測定して得られる数値である。
【００１７】
さらに、このポリエチレン（Ａ）のＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠した温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常、１５〜２５０ｇ／１０分、好ましくは２０〜２００ｇ／１０分、より好ましくは３０〜２００ｇ／１０分の範囲が望ましい。
【００１８】
本発明に係る不織布の構成繊維の必須成分であるポリエチレンワックス（Ｂ）は、エチレンの単独重合体、またはエチレンと、他の重合性単量体との共重合体からなるものである。他の重合性単量体の例としては、ポリエチレン（Ａ）で挙げたα−オレフィンが挙げられる。共重合体の場合のエチレン構成成分含有量（１３Ｃ−ＮＭＲによる測定値）は、通常、８０モル％以上、好ましくは９０〜９９．５モル％である。
【００１９】
ポリエチレンワックス（Ｂ）の軟化点は、１１０〜１４５℃の範囲のものが好ましい。また、紡糸性およびポリエチレン（Ａ）との混練性の点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が、１２０００以下のものが好ましく、さらには６０００〜１２０００の範囲のものが好ましい。
【００２０】
このポリエチレンワックス（Ｂ）は、通常用いられる低分子量重合体の重合による製造方法、あるいは高分子量のポリエチレンを加熱減成によって分子量を低減させる方法等のいずれの方法によって製造されたものでもよく、特に制限されない。
【００２１】
本発明のポリエチレン不織布の構成繊維を形成する樹脂組成物において、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）との含有割合は、（Ａ）／（Ｂ）の重量比で３０／７０〜７０／３０の割合が好ましく、特に４０／６０〜６０／４０の割合が好ましい。
【００２２】
この樹脂組成物として、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）の好ましい範囲は、３００〜６００ｇ／１０分、さらには４００〜５５０ｇ／１０分である。
【００２３】
なお、本発明の樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じ、他の重合体や、着色材、安定剤、核剤などの配合剤等が配合されていてもよい。ここで、任意に配合される成分としては、例えば、従来公知の耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油等が挙げられる。
【００２４】
安定剤としては、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチル−フェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4- ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β-（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、2,2'-オキザミドビス［エチル-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、Irganox 1010（ヒンダードフェノール系酸化防止剤：商品名）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、1,2-ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。また、これらを組み合わせて用いることもできる。
また、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ペントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデン等の充填剤を含有していてもよい。
ポリエチレン（Ａ）、ポリエチレンワックス（Ｂ）と、他の必要に応じて用いられるこれらの任意成分とは、公知の方法を利用して混合することができる。
【００２５】
本発明の不織布の製造は、ポリエチレン（Ａ）、ポリエチレンワックス（Ｂ）、およびその他の配合剤等を含む樹脂組成物を押出機等で溶融混練し、その溶融物を紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出するとともに、紡糸口金の周囲から噴射される高速・高温の空気流で吹き飛ばして、捕集ベルト上に自己接着性のマイクロファイバーとして所定の厚さに堆積させウェブを製造するメルトブロー法によって行うことができる。このとき、必要に応じて、引き続いて交絡処理することができる。
【００２６】
交絡処理する方法としては、例えば、エンボスロールを用いて熱エンボス処理する方法、超音波により融着する方法、ウォータージェットを用いて繊維を交絡させる方法、ホットエアースルーにより融着する方法、ニードルパンチを用いる方法などの各種の方法を、適宜、使用することができる。
【００２７】
本発明の不織布を構成する繊維の繊度は、不織布の均一性の観点から、５μｍ以下の範囲が好ましく、さらには高い耐水度を得ることができる点で、３μｍ以下が好ましい。
【００２８】
また、本発明は、前記ポリエチレン不織布からなる不織布層を少なくとも１層有する複数の不織布層を有する不織布積層体を提供するものである。
この不織布積層体において、柔軟性、耐水性（高い耐水度を有する性質）、均一性および布状外観と風合いを得るために、少なくとも１つの不織布層が、前記のポリエチレン（Ａ）とポリエチレンワックス（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる構成繊維からなるポリエチレン不織布であるものである。この複層構造の不織布積層体は、ポリエチレン不織布以外に、他の不織布、あるいはフィルム等を含んでいてもよい。他の不織布としては、例えば、乾式不織布、湿式不織布、スパンボンド法による不織布等のメルトブロー法以外の方法による不織布であってもよい。また、この不織布積層体は、ポリエチレン不織布と、フィルム等との積層体であってもよい。
【００２９】
これらのなかでは、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である不織布積層体が、耐摩耗性、耐毛羽立ち性に優れる点で好ましい。
【００３０】
本発明に係る不織布積層体に用いられるスパンボンド不織布を形成する樹脂としては、前記ポリエチレン不織布との接着性の点で、ポリエチレン等のエチレン系重合体、ポリプロピレン等のプロピレン系重合体、少なくともエチレン系重合体を含むポリオレフィン組成物などのポリオレフィン類からなるものが挙げられる。
【００３１】
これらのうち特に好ましいスパンボンド不織布としては、エチレン系重合体からなるスパンボンド不織布、および、プロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）とから形成され、かつ（ａ）と（ｂ）との重量比〔（ａ）／（ｂ）〕が好ましくは５／９５〜７０／３０、より好ましくは５／９５〜５０／５０、さらに好ましくは１０／９０〜４０／６０、特に好ましくは１０／９０〜２０／８０の範囲にあり、（ｂ）が繊維表面の少なくとも一部を形成する複合繊維からなるスパンボンド不織布である。複合繊維中のプロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）との割合がこの範囲にあると、不織布の強度と柔軟性のバランスが優れている。
【００３２】
このような複合繊維としては、（１）プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される同芯の芯鞘型複合繊維、（２）プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される偏芯の芯鞘型複合繊維、（３）プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維が好ましい。
なお、このうち（２）偏芯の芯鞘型複合繊維および（３）サイドバイサイド型複合繊維は捲縮繊維となり、柔軟性の点で、より好ましい。
【００３３】
この複合繊維を形成するプロピレン系重合体（ａ）として好適には、エチレン成分含量が０〜５モル％の範囲にあるプロピレン単独重合体またはプロピレン・エチレンランダム共重合体が挙げられる。ここで用いられるプロピレン系重合体（ａ）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、温度２３０℃で測定）が、好ましくは２０〜１００ｇ／１０分、より好ましくは３０〜７０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。また、Ｍｗ／Ｍｎ（Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量、測定方法は前記のＭｗの測定と同じ）が２〜４の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。好ましい紡糸性とは、溶融樹脂を紡糸口金から吐出して紡糸するスパンボンド法による不織布の製造において、紡糸された繊維が糸切れなどを起こさず、安定に紡糸できる性質を言う。
【００３４】
また、複合繊維を形成するエチレン系重合体（ｂ）としては、例えばエチレンの単独重合体（製法は低圧法、高圧法のいずれであっても良い）、またはエチレンと、プロピレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテンなどのα−オレフィンとのランダム共重合体が挙げられる。これらのエチレン系重合体（ｂ）として好適には、密度が０．８７〜０．９８ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８８０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９００〜０．９５０ｇ／ｃｍ３の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。また、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定）が、好ましくは２０〜６０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましく、Ｍｗ／Ｍｎが１．５〜４、好ましくは２〜４の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。これらのエチレン系重合体（ｂ）のうち、密度、ＭＦＲおよびＭｗ／Ｍｎが前記範囲にあるエチレン単独重合体が、それを用いて得られるスパンボンド不織布の柔軟性、紡糸性の点で好ましい。
【００３５】
前記複合繊維からなる不織布は、該不織布を構成する複合繊維表面の大部分ないし全部がエチレン系重合体（ｂ）からなるので、従来のポリプロピレンからなる不織布に比べ柔軟性に優れる。また不織布を構成する複合繊維が捲縮繊維であるとさらに柔軟性に優れる。
【００３６】
本発明では、前記エチレン系重合体（ｂ）にオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ステアリン酸アミドなどのスリップ剤を０．１〜０．５重量％の割合で配合してもよい。エチレン系重合体にスリップ剤を配合すると、得られるスパンボンド不織布は、耐毛羽立ち性に優れる。また、本発明では、プロピレン系重合体（ａ）にスリップ剤を配合してもよい。
【００３７】
さらに本発明では、必要に応じてプロピレン系重合体（ａ）および／またはエチレン系重合体（ｂ）に、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合体、着色材、耐熱安定剤、核剤などを配合してもよい。
【００３８】
複合繊維からなるスパンボンド不織布を製造する方法としては、公知の方法を採用することができ、たとえばプロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）の重量比を５／９５〜７０／３０とし、各樹脂を押出機等で溶融し、各溶融物を所望の複合構造を形成して吐出するように構成された紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出させて紡糸する複合溶融紡糸法によって、複合長繊維フィラメントを紡糸し、次に、紡出されたフィラメントを冷却流体により冷却し、延伸空気によってフィラメントに張力を加えて所期の繊度とする。その後、紡糸されたフィラメントを捕集ベルト上に捕集し所定の厚さに堆積させたのち、交絡処理を行ってスパンボンド不織布を得る。交絡処理をする方法としては、メルトブローン不織布と同様な方法が挙げられるが、それらのなかでは、熱エンボス処理が好ましい。熱エンボス処理の場合、エンボス面積率は適宜決められるが、通常５〜３０％が好ましい。
このスパンボンド不織布を形成する繊維の繊維径は、通常５μｍを超えて３０μｍ程度（約０．２〜７デニール）までであり、好ましくは１０〜２０μｍ程度である。
上記のようなスパンボンド不織布を用いると、熱エンボス処理によりメルトブローン不織布とスパンボンド不織布とを融着した場合に接着強度に優れる。
【００３９】
本発明に係る不織布積層体は、好適には、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層からなるものであり、その層構成は、少なくとも一方の表面層がスパンボンド不織布からなる層であれば特に限定されないが、好ましくはスパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層、スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／スパンボンド不織布層の層構成のものである。
【００４０】
本発明の不織布積層体の目付量は、不織布積層体の用途、要求される品質、経済性等に応じて適宜選択することができる。通常、不織布積層体としての目付量は、７〜５０ｇ／ｍ２程度、より好ましくは１０〜３０ｇ／ｍ２程度である。
【００４１】
本発明に係る不織布積層体の製造方法は、各層を一体化して積層体を形成できる方法であれば、いずれの方法にしたがって行ってもよく、特に制限されない。例えばスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを積層する場合には、（イ）メルトブローン法によって形成される繊維をスパンボンド不織布の上に直接堆積させてメルトブローン不織布を形成した後、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを融着させて２層の積層体を製造する方法、（ロ）メルトブローン法によって形成される繊維をスパンボンド不織布（１）の上に直積堆積させてメルトブローン不織布を形成し、さらにスパンボンド法により形成される繊維を前記メルトブローン不織布の上に直接堆積させてスパンボンド不織布（２）を形成した後、スパンボンド不織布（１）とメルトブローン不織布とスパンボンド不織布（２）とを融着させて３層の積層体を製造する方法、（ハ）スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを重ね合わせ、加熱加圧により両不織布を融着させて積層体を製造する方法、（ニ）スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを、ホットメルト接着剤、溶剤系接着剤等の接着剤によって接着して積層体を製造する方法等を採用することができる。
【００４２】
本発明に係る不織布積層体では、メルトブローン不織布が、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）とからなる樹脂組成物から形成されているので、層間接着性に優れ、熱エンボス処理等の熱融着法により、プロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）の複合繊維からなるスパンボンド不織布と接着しても充分な接着強度を有する。
熱融着により不織布同士を融着する方法としては、各不織布層の接触面の全面を熱融着する方法と、接触面の一部を熱融着する方法とがある。本発明では、熱エンボス加工法により各不織布層の接触面の一部を融着することが好ましく、この場合の融着面積（これはエンボスロールの刻印面積に相当する）は、接触面積の５〜３５％が好ましく、さらには１０〜３０％が好ましい。融着面積が前記の範囲にあると不織布積層体は、接着強度と柔軟性とのバランスが優れている。
【００４３】
接着剤によってスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを接着する方法において用いられるホットメルト接着剤としては、たとえば酢酸ビニル系、ポリビニルアルコール系等の樹脂系接着剤、スチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系等のゴム系接着剤などが挙げられる。また、溶剤系接着剤としては、たとえばスチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系、ウレタン系等のゴム系接着剤、酢酸ビニル、塩化ビニル等の樹脂系の有機溶剤または水性エマルジョン接着剤などが挙げられる。これらの接着剤の中でも、スチレン−イソプレン系、スチレン−ブタジエン系等のゴム系のホットメルト接着剤が、スパンボンド不織布の特性である風合いを損わない点で好ましい。
【００４４】
上記のようにして得られた本発明に係る不織布積層体は、均一性が良好であり、通気性、耐水性および柔軟性に優れる。加えて、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層で形成されているので耐摩耗性、耐毛羽立ち性にも優れる。
【００４５】
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、柔軟性の指標としてのKOSHI値が通常１０以下、好ましくは９．５以下であり、耐水度は通常６０ｍｍＡｑ以上、好ましくは９０ｍｍＡｑ以上である。
【００４６】
以上のような本発明の不織布及び不織布積層体は、衛生材料、生活資材、工業資材、医療用資材全般に応用することができる。特に柔軟性、通気性及び耐水性に優れるので、衛生材料用素材、包装材として好適に用いられ、衛生材料としては、紙おむつ、生理用ナプキン、湿布材等の基布、ベッドカバーなどの素材に、包装材としては、ＣＤ（コンパクトディスク）袋、食品包装材、衣服カバーなどに応用される。
【００４７】
【実施例】
以下、本発明の実施例および比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。また、以下の実施例および比較例における不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度、KOSHI値の測定は、下記の方法にしたがって行った。
【００４８】
（１）平均繊維径
得られた不織布から、試料片を採取して、走査型電子顕微鏡を用いて、倍率１０００倍で観察し、構成繊維の３０本の繊維径（μｍ）を測定し、平均値を求めた。
【００４９】
（２）耐水度
ＪＩＳ Ｌ１０９６に規定されているＡ法（低水圧法）に準拠して、不織布の耐水度を測定した。
【００５０】
（３）KOSHI値の測定
カトーテック(株)製のＫＥＳ−ＦＢシステムにより、引張、剪断、圧縮、表面摩擦、曲げの各試験の測定を、測定条件としてニット高感度条件にて行った。測定結果をニットアンダーウェアー（サマー）条件にて計測を行ないKOSHI値（この値の低いものほど柔軟性が優れる。）とした。
【００５１】
（実施例１）
ポリエチレン（重量平均分子量：２４０００、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分）５０重量部と、ポリエチレンワックス（重量平均分子量：８０００）５０重量部の混合物を用いて、０．４ｍｍφ、３６０孔のノズルを有する紡糸口金から、単孔当たり０．７ｇ／分で溶融樹脂を吐出させメルトブローン法による溶融紡糸を行ってマイクロファイバーを成形し、捕集面上に堆積させ、目付１５ｇ／ｍ２のポリエチレン不織布を製造した。
得られたポリエチレン不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
【００５２】
（実施例２）
ポリエチレン（重量平均分子量：３８０００、密度：０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：３０ｇ／１０分）６０重量部と、ポリエチレンワックス（重量平均分子量：６０００）４０重量部の混合物を用いて、実施例１と同様にして、目付１５ｇ／ｍ２のポリエチレン不織布を製造した。
得られたポリエチレン不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
【００５３】
（比較例１）
ポリエチレン（重量平均分子量：２４０００、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分）のみを用いてメルトブローン法による溶融紡糸を行った以外は、実施例１と同様にして、目付１５ｇ／ｍ２の不織布を製造し、得られた不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
【００５４】
（比較例２）
ポリエチレンワックス（重量平均分子量：８０００）のみを用いて、実施例１と同様にして、不織布の製造を試みたが、ウェブ強度が弱く、毛羽立ちが多く、ウェブを連続的に作製するのは困難であった。
【００５５】
【表１】
【００５６】
（実施例３および４、比較例４）
各例において、実施例１及び２と同様な条件で得られたポリエチレン不織布、並びに比較例１と同様な条件で得られた不織布のそれぞれの両面に、ポリエチレン（三井化学(株)製ネオゼックスＴＭ５０３０２、密度０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定)３０ｇ／１０分）を用いて、単孔当たり吐出量０．５g/分/孔、樹脂温度２２０℃の紡糸条件で押出後、冷却、延伸してフィラメントの繊度３ｄとし、捕集して得られたスパンボンド不織布（ＰＥ−ＳＢ）をそのまま重ねた後、熱エンボス（刻印面積率１８％）により１００℃、線圧６０ｋｇ／ｃｍで熱融着を行って、不織布積層体を得た。得られた不織布積層体について、各層の目付構成、全体の目付を計測し、また耐水度、KOSHI値を測定した。結果を表２に示す。
【００５７】
（実施例５）
芯部を構成するプロピレン系重合体としてプロピレン含量が９６モル％、エチレン含量が４モル％で、密度が０．９１ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇにより測定)が６０ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用い、鞘部を形成するエチレン系重合体として密度０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇにより測定)３０ｇ/１０分のポリエチレンを用いて複合溶融紡糸を行い、芯比率が２０重量％（芯部：鞘部の重量比が２０：８０）である同芯の芯鞘型複合繊維を捕集面上に堆積させ（構成繊維の繊度２．５ｄ）スパンボンド不織布（ＢＣ−ＳＢ）を作製し、その上に実施例１と同様な条件で得られたメルトブローン不織布を積層後、再度上記スパンボンド不織布ＢＣ−ＳＢを積層してエンボスロールで交絡処理した。得られた不織布積層体について、各層の目付構成、全体の目付を計測し、また耐水度、KOSHI値を測定した。結果を表２に示す。
【００５８】
【表２】
【００５９】
【産業上の利用の可能性】
本発明のポリエチレン不織布は、構成繊維の繊維径が細く、地合いが良好であるので、衛生材料、生活資材等の素材として好適である。また本発明の不織布積層体は、柔軟性、通気性および耐水性に優れるとともに不織布層間の接着強度に優れている。それにより、従来から不織布が用いられている各種の用途に好適に用いることができ、特に紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料用素材、湿布材等の基布、包装材等の用途に好適に用いることができる。
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリエチレン不織布およびそれからなる不織布積層体に関する。より詳細には、構成繊維の繊維径が細く、かつ地合が良好なポリエチレン不織布およびそのポリエチレン不織布を用いた、柔軟性、耐水性および層間接着性に優れた不織布積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエチレン繊維からなる不織布は、柔軟でかつ触感が良好であることが知られている。しかし、一般にポリエチレン繊維は紡糸が難しいため、従来のメルトブローン法によるポリエチレン不織布では、繊維径が太く、地合が悪いものであった。またポリエチレン繊維の繊維径を細くするためには、紡糸温度を高くすることが必要であるが、その場合、ゲル化を引き起こすことがあった。
【０００３】
そこで、汎用されるポリエチレン樹脂よりも低分子量のポリエチレン、例えばポリエチレンワックスなどを用いて繊維を形成することが考えられる。しかし、これらの低分子量のポリエチレンでは、紡糸性はよいが、得られる繊維の単糸強度が弱く、毛羽立ちが多いため、ウェブを連続的に製造するのは困難であった。
【０００４】
また、特開昭６３−１６５５１１号公報には、メルトインデックスが４０未満の直鎖状低密度ポリエチレンに、メルトインデックスが４０以上の低分子量ポリエチレン及び流動パラフィンから選ばれる１〜２種を混入させて特定温度で溶融紡糸するポリエチレン繊維の製造方法が開示され、繊維径が細く柔らかい感触の不織布が得られるとされている。しかし、この方法で得られる不織布の繊維径は細くても２デニール（約１８μｍ）までであり、十分に細い繊維は得られていない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、繊維径が細く、均一性に優れるポリエチレン不織布を提供することにある。また、本発明の目的は、該ポリエチレン不織布を用いた、柔軟性、耐水性および層間接着性に優れた不織布積層体を提供することにある。
本発明者らは、前記の目的を達成するため、本発明において、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）とを含む樹脂組成物を用いて、メルトブローン法により成形してなるポリエチレン不織布を提供するものである。
また、前記の目的を達成するため、本発明において、複数の不織布層を有する不織布積層体であって、少なくとも１層が、前記のポリエチレン不織布からなるものである不織布積層体を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、重量平均分子量が２１０００〜４５０００で、メルトフローレートが１５〜２５０ｇ／１０分のポリエチレン（Ａ）と、重量平均分子量が１２０００以下のポリエチレンワックス（Ｂ）とを、（Ａ）／（Ｂ）の重量比で７０／３０〜３０／７０の割合で含む樹脂組成物を用いて、メルトブローン法により成形してなるポリエチレン不織布を提供する。
【０００８】
不織布を構成する繊維の繊度が５μｍ以下である前記ポリエチレン不織布は、本発明の好ましい態様である。
【０００９】
本発明は、少なくとも１層が、前記したポリエチレン不織布からなるものである、複数の不織布層を有する不織布積層体を提供する。
【００１０】
少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である積層体であって、前記メルトブローン不織布が、前記したポリエチレン不織布である不織布積層体は、本発明の不織布積層体の好ましい態様である。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明のポリエチレン不織布（以下、「本発明の不織布」という）およびそれからなる不織布積層体について詳細に説明する。
本発明の不織布は、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる繊維を含むものである。
【００１２】
本発明に係る不織布の構成繊維の必須成分であるポリエチレン（Ａ）としては、エチレンの単独重合体、エチレンと他の単量体とからなる共重合体等が挙げられる。共重合体は、ランダム共重合体でもよいし、ブロック共重合体でもよい。他の単量体としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の炭素数３〜２０のα−オレフィン等が挙げられる。このポリエチレンの具体例として、エチレンと、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン等のα−オレフィンとの共重合体等が挙げられる。共重合体の場合のエチレン構成成分含有量（１３Ｃ−ＮＭＲによる測定値）は、通常、８０モル％以上、好ましくは９０〜９９．５モル％である。
また、本発明の不織布の構成繊維は、これらのポリエチレン類の１種単独でもよいし、または２種以上の組合せからなるものでもよい。
【００１３】
本発明において、このポリエチレン（Ａ）は、紡糸性およびポリエチレンワックス（Ｂ）との混練性の点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が、２１０００〜４５０００の範囲のものが好ましく、さらに好ましくは２３０００〜４００００の範囲のものである。本発明において、重量平均分子量（Ｍｗ）は、次の条件を用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって求めた。
【００１４】
使用装置
測定装置：ゲルパーミエイションクロマトグラフ（Waters社製150-C型）
解析装置：システムコントローラ（東ソー(株)製SC-8010型）
検出器：示差屈折計
【００１５】
測定条件
カラム：TSKgel GMH６-HT×１＋TSKgel GMH６-HTL×１（7.8mmＩＤ×60mmＬ、東ソー(株)製）
移動相：o-ジクロロベンゼン（以下ODCBと略する）
移動相安定剤：2,6-ジ-tert-ブチル-p-クレゾール（５g/20kg-ODCB）
カラム温度：１４０℃
流速：１．０ml/min
注入量：５００μl
測定試料濃度：３０mg/20ml-ODCB
標準試料濃度：１５mg/20ml-ODCB
分子量校正：単分散ポリスチレン１６種（東ソー(株)製）
【００１６】
また、このポリエチレン（Ａ）は、密度が０．８９０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３の範囲にあるものが好ましく、さらに好ましくは０．９１０〜０．９６０ｇ／ｃｍ３、特に好ましくは０．９３０〜０．９５５ｇ／ｃｍ３の範囲にあるものである。本発明において、ポリエチレン（Ａ）の密度は、１９０℃における２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）測定時に得られるストランドを、１２０℃で１時間熱処理し、１時間かけて室温まで徐冷した後、密度勾配管で測定して得られる数値である。
【００１７】
さらに、このポリエチレン（Ａ）のＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠した温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常、１５〜２５０ｇ／１０分、好ましくは２０〜２００ｇ／１０分、より好ましくは３０〜２００ｇ／１０分の範囲が望ましい。
【００１８】
本発明に係る不織布の構成繊維の必須成分であるポリエチレンワックス（Ｂ）は、エチレンの単独重合体、またはエチレンと、他の重合性単量体との共重合体からなるものである。他の重合性単量体の例としては、ポリエチレン（Ａ）で挙げたα−オレフィンが挙げられる。共重合体の場合のエチレン構成成分含有量（１３Ｃ−ＮＭＲによる測定値）は、通常、８０モル％以上、好ましくは９０〜９９．５モル％である。
【００１９】
ポリエチレンワックス（Ｂ）の軟化点は、１１０〜１４５℃の範囲のものが好ましい。また、紡糸性およびポリエチレン（Ａ）との混練性の点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が、１２０００以下のものが好ましく、さらには６０００〜１２０００の範囲のものが好ましい。
【００２０】
このポリエチレンワックス（Ｂ）は、通常用いられる低分子量重合体の重合による製造方法、あるいは高分子量のポリエチレンを加熱減成によって分子量を低減させる方法等のいずれの方法によって製造されたものでもよく、特に制限されない。
【００２１】
本発明のポリエチレン不織布の構成繊維を形成する樹脂組成物において、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）との含有割合は、（Ａ）／（Ｂ）の重量比で３０／７０〜７０／３０の割合が好ましく、特に４０／６０〜６０／４０の割合が好ましい。
【００２２】
この樹脂組成物として、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）の好ましい範囲は、３００〜６００ｇ／１０分、さらには４００〜５５０ｇ／１０分である。
【００２３】
なお、本発明の樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じ、他の重合体や、着色材、安定剤、核剤などの配合剤等が配合されていてもよい。ここで、任意に配合される成分としては、例えば、従来公知の耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油等が挙げられる。
【００２４】
安定剤としては、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチル−フェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4- ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β-（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、2,2'-オキザミドビス［エチル-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、Irganox 1010（ヒンダードフェノール系酸化防止剤：商品名）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、1,2-ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。また、これらを組み合わせて用いることもできる。
また、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ペントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデン等の充填剤を含有していてもよい。
ポリエチレン（Ａ）、ポリエチレンワックス（Ｂ）と、他の必要に応じて用いられるこれらの任意成分とは、公知の方法を利用して混合することができる。
【００２５】
本発明の不織布の製造は、ポリエチレン（Ａ）、ポリエチレンワックス（Ｂ）、およびその他の配合剤等を含む樹脂組成物を押出機等で溶融混練し、その溶融物を紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出するとともに、紡糸口金の周囲から噴射される高速・高温の空気流で吹き飛ばして、捕集ベルト上に自己接着性のマイクロファイバーとして所定の厚さに堆積させウェブを製造するメルトブロー法によって行うことができる。このとき、必要に応じて、引き続いて交絡処理することができる。
【００２６】
交絡処理する方法としては、例えば、エンボスロールを用いて熱エンボス処理する方法、超音波により融着する方法、ウォータージェットを用いて繊維を交絡させる方法、ホットエアースルーにより融着する方法、ニードルパンチを用いる方法などの各種の方法を、適宜、使用することができる。
【００２７】
本発明の不織布を構成する繊維の繊度は、不織布の均一性の観点から、５μｍ以下の範囲が好ましく、さらには高い耐水度を得ることができる点で、３μｍ以下が好ましい。
【００２８】
また、本発明は、前記ポリエチレン不織布からなる不織布層を少なくとも１層有する複数の不織布層を有する不織布積層体を提供するものである。
この不織布積層体において、柔軟性、耐水性（高い耐水度を有する性質）、均一性および布状外観と風合いを得るために、少なくとも１つの不織布層が、前記のポリエチレン（Ａ）とポリエチレンワックス（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる構成繊維からなるポリエチレン不織布であるものである。この複層構造の不織布積層体は、ポリエチレン不織布以外に、他の不織布、あるいはフィルム等を含んでいてもよい。他の不織布としては、例えば、乾式不織布、湿式不織布、スパンボンド法による不織布等のメルトブロー法以外の方法による不織布であってもよい。また、この不織布積層体は、ポリエチレン不織布と、フィルム等との積層体であってもよい。
【００２９】
これらのなかでは、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である不織布積層体が、耐摩耗性、耐毛羽立ち性に優れる点で好ましい。
【００３０】
本発明に係る不織布積層体に用いられるスパンボンド不織布を形成する樹脂としては、前記ポリエチレン不織布との接着性の点で、ポリエチレン等のエチレン系重合体、ポリプロピレン等のプロピレン系重合体、少なくともエチレン系重合体を含むポリオレフィン組成物などのポリオレフィン類からなるものが挙げられる。
【００３１】
これらのうち特に好ましいスパンボンド不織布としては、エチレン系重合体からなるスパンボンド不織布、および、プロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）とから形成され、かつ（ａ）と（ｂ）との重量比〔（ａ）／（ｂ）〕が好ましくは５／９５〜７０／３０、より好ましくは５／９５〜５０／５０、さらに好ましくは１０／９０〜４０／６０、特に好ましくは１０／９０〜２０／８０の範囲にあり、（ｂ）が繊維表面の少なくとも一部を形成する複合繊維からなるスパンボンド不織布である。複合繊維中のプロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）との割合がこの範囲にあると、不織布の強度と柔軟性のバランスが優れている。
【００３２】
このような複合繊維としては、（１）プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される同芯の芯鞘型複合繊維、（２）プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される偏芯の芯鞘型複合繊維、（３）プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維が好ましい。
なお、このうち（２）偏芯の芯鞘型複合繊維および（３）サイドバイサイド型複合繊維は捲縮繊維となり、柔軟性の点で、より好ましい。
【００３３】
この複合繊維を形成するプロピレン系重合体（ａ）として好適には、エチレン成分含量が０〜５モル％の範囲にあるプロピレン単独重合体またはプロピレン・エチレンランダム共重合体が挙げられる。ここで用いられるプロピレン系重合体（ａ）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、温度２３０℃で測定）が、好ましくは２０〜１００ｇ／１０分、より好ましくは３０〜７０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。また、Ｍｗ／Ｍｎ（Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量、測定方法は前記のＭｗの測定と同じ）が２〜４の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。好ましい紡糸性とは、溶融樹脂を紡糸口金から吐出して紡糸するスパンボンド法による不織布の製造において、紡糸された繊維が糸切れなどを起こさず、安定に紡糸できる性質を言う。
【００３４】
また、複合繊維を形成するエチレン系重合体（ｂ）としては、例えばエチレンの単独重合体（製法は低圧法、高圧法のいずれであっても良い）、またはエチレンと、プロピレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテンなどのα−オレフィンとのランダム共重合体が挙げられる。これらのエチレン系重合体（ｂ）として好適には、密度が０．８７〜０．９８ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８８０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９００〜０．９５０ｇ／ｃｍ３の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。また、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定）が、好ましくは２０〜６０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましく、Ｍｗ／Ｍｎが１．５〜４、好ましくは２〜４の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。これらのエチレン系重合体（ｂ）のうち、密度、ＭＦＲおよびＭｗ／Ｍｎが前記範囲にあるエチレン単独重合体が、それを用いて得られるスパンボンド不織布の柔軟性、紡糸性の点で好ましい。
【００３５】
前記複合繊維からなる不織布は、該不織布を構成する複合繊維表面の大部分ないし全部がエチレン系重合体（ｂ）からなるので、従来のポリプロピレンからなる不織布に比べ柔軟性に優れる。また不織布を構成する複合繊維が捲縮繊維であるとさらに柔軟性に優れる。
【００３６】
本発明では、前記エチレン系重合体（ｂ）にオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ステアリン酸アミドなどのスリップ剤を０．１〜０．５重量％の割合で配合してもよい。エチレン系重合体にスリップ剤を配合すると、得られるスパンボンド不織布は、耐毛羽立ち性に優れる。また、本発明では、プロピレン系重合体（ａ）にスリップ剤を配合してもよい。
【００３７】
さらに本発明では、必要に応じてプロピレン系重合体（ａ）および／またはエチレン系重合体（ｂ）に、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合体、着色材、耐熱安定剤、核剤などを配合してもよい。
【００３８】
複合繊維からなるスパンボンド不織布を製造する方法としては、公知の方法を採用することができ、たとえばプロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）の重量比を５／９５〜７０／３０とし、各樹脂を押出機等で溶融し、各溶融物を所望の複合構造を形成して吐出するように構成された紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出させて紡糸する複合溶融紡糸法によって、複合長繊維フィラメントを紡糸し、次に、紡出されたフィラメントを冷却流体により冷却し、延伸空気によってフィラメントに張力を加えて所期の繊度とする。その後、紡糸されたフィラメントを捕集ベルト上に捕集し所定の厚さに堆積させたのち、交絡処理を行ってスパンボンド不織布を得る。交絡処理をする方法としては、メルトブローン不織布と同様な方法が挙げられるが、それらのなかでは、熱エンボス処理が好ましい。熱エンボス処理の場合、エンボス面積率は適宜決められるが、通常５〜３０％が好ましい。
このスパンボンド不織布を形成する繊維の繊維径は、通常５μｍを超えて３０μｍ程度（約０．２〜７デニール）までであり、好ましくは１０〜２０μｍ程度である。
上記のようなスパンボンド不織布を用いると、熱エンボス処理によりメルトブローン不織布とスパンボンド不織布とを融着した場合に接着強度に優れる。
【００３９】
本発明に係る不織布積層体は、好適には、少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層からなるものであり、その層構成は、少なくとも一方の表面層がスパンボンド不織布からなる層であれば特に限定されないが、好ましくはスパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層、スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／スパンボンド不織布層の層構成のものである。
【００４０】
本発明の不織布積層体の目付量は、不織布積層体の用途、要求される品質、経済性等に応じて適宜選択することができる。通常、不織布積層体としての目付量は、７〜５０ｇ／ｍ２程度、より好ましくは１０〜３０ｇ／ｍ２程度である。
【００４１】
本発明に係る不織布積層体の製造方法は、各層を一体化して積層体を形成できる方法であれば、いずれの方法にしたがって行ってもよく、特に制限されない。例えばスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを積層する場合には、（イ）メルトブローン法によって形成される繊維をスパンボンド不織布の上に直接堆積させてメルトブローン不織布を形成した後、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを融着させて２層の積層体を製造する方法、（ロ）メルトブローン法によって形成される繊維をスパンボンド不織布（１）の上に直積堆積させてメルトブローン不織布を形成し、さらにスパンボンド法により形成される繊維を前記メルトブローン不織布の上に直接堆積させてスパンボンド不織布（２）を形成した後、スパンボンド不織布（１）とメルトブローン不織布とスパンボンド不織布（２）とを融着させて３層の積層体を製造する方法、（ハ）スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを重ね合わせ、加熱加圧により両不織布を融着させて積層体を製造する方法、（ニ）スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを、ホットメルト接着剤、溶剤系接着剤等の接着剤によって接着して積層体を製造する方法等を採用することができる。
【００４２】
本発明に係る不織布積層体では、メルトブローン不織布が、ポリエチレン（Ａ）と、ポリエチレンワックス（Ｂ）とからなる樹脂組成物から形成されているので、層間接着性に優れ、熱エンボス処理等の熱融着法により、プロピレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体（ｂ）の複合繊維からなるスパンボンド不織布と接着しても充分な接着強度を有する。
熱融着により不織布同士を融着する方法としては、各不織布層の接触面の全面を熱融着する方法と、接触面の一部を熱融着する方法とがある。本発明では、熱エンボス加工法により各不織布層の接触面の一部を融着することが好ましく、この場合の融着面積（これはエンボスロールの刻印面積に相当する）は、接触面積の５〜３５％が好ましく、さらには１０〜３０％が好ましい。融着面積が前記の範囲にあると不織布積層体は、接着強度と柔軟性とのバランスが優れている。
【００４３】
接着剤によってスパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを接着する方法において用いられるホットメルト接着剤としては、たとえば酢酸ビニル系、ポリビニルアルコール系等の樹脂系接着剤、スチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系等のゴム系接着剤などが挙げられる。また、溶剤系接着剤としては、たとえばスチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系、ウレタン系等のゴム系接着剤、酢酸ビニル、塩化ビニル等の樹脂系の有機溶剤または水性エマルジョン接着剤などが挙げられる。これらの接着剤の中でも、スチレン−イソプレン系、スチレン−ブタジエン系等のゴム系のホットメルト接着剤が、スパンボンド不織布の特性である風合いを損わない点で好ましい。
【００４４】
上記のようにして得られた本発明に係る不織布積層体は、均一性が良好であり、通気性、耐水性および柔軟性に優れる。加えて、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層で形成されているので耐摩耗性、耐毛羽立ち性にも優れる。
【００４５】
本発明に係る柔軟性不織布積層体は、柔軟性の指標としてのKOSHI値が通常１０以下、好ましくは９．５以下であり、耐水度は通常６０ｍｍＡｑ以上、好ましくは９０ｍｍＡｑ以上である。
【００４６】
以上のような本発明の不織布及び不織布積層体は、衛生材料、生活資材、工業資材、医療用資材全般に応用することができる。特に柔軟性、通気性及び耐水性に優れるので、衛生材料用素材、包装材として好適に用いられ、衛生材料としては、紙おむつ、生理用ナプキン、湿布材等の基布、ベッドカバーなどの素材に、包装材としては、ＣＤ（コンパクトディスク）袋、食品包装材、衣服カバーなどに応用される。
【００４７】
【実施例】
以下、本発明の実施例および比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。また、以下の実施例および比較例における不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度、KOSHI値の測定は、下記の方法にしたがって行った。
【００４８】
（１）平均繊維径
得られた不織布から、試料片を採取して、走査型電子顕微鏡を用いて、倍率１０００倍で観察し、構成繊維の３０本の繊維径（μｍ）を測定し、平均値を求めた。
【００４９】
（２）耐水度
ＪＩＳ Ｌ１０９６に規定されているＡ法（低水圧法）に準拠して、不織布の耐水度を測定した。
【００５０】
（３）KOSHI値の測定
カトーテック(株)製のＫＥＳ−ＦＢシステムにより、引張、剪断、圧縮、表面摩擦、曲げの各試験の測定を、測定条件としてニット高感度条件にて行った。測定結果をニットアンダーウェアー（サマー）条件にて計測を行ないKOSHI値（この値の低いものほど柔軟性が優れる。）とした。
【００５１】
（実施例１）
ポリエチレン（重量平均分子量：２４０００、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分）５０重量部と、ポリエチレンワックス（重量平均分子量：８０００）５０重量部の混合物を用いて、０．４ｍｍφ、３６０孔のノズルを有する紡糸口金から、単孔当たり０．７ｇ／分で溶融樹脂を吐出させメルトブローン法による溶融紡糸を行ってマイクロファイバーを成形し、捕集面上に堆積させ、目付１５ｇ／ｍ２のポリエチレン不織布を製造した。
得られたポリエチレン不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
【００５２】
（実施例２）
ポリエチレン（重量平均分子量：３８０００、密度：０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：３０ｇ／１０分）６０重量部と、ポリエチレンワックス（重量平均分子量：６０００）４０重量部の混合物を用いて、実施例１と同様にして、目付１５ｇ／ｍ２のポリエチレン不織布を製造した。
得られたポリエチレン不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
【００５３】
（比較例１）
ポリエチレン（重量平均分子量：２４０００、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分）のみを用いてメルトブローン法による溶融紡糸を行った以外は、実施例１と同様にして、目付１５ｇ／ｍ２の不織布を製造し、得られた不織布について、構成繊維の平均繊維径および耐水度を測定した。結果を表１に示す。
【００５４】
（比較例２）
ポリエチレンワックス（重量平均分子量：８０００）のみを用いて、実施例１と同様にして、不織布の製造を試みたが、ウェブ強度が弱く、毛羽立ちが多く、ウェブを連続的に作製するのは困難であった。
【００５５】
【表１】
（実施例３および４、比較例４）
各例において、実施例１及び２と同様な条件で得られたポリエチレン不織布、並びに比較例１と同様な条件で得られた不織布のそれぞれの両面に、ポリエチレン（三井化学(株)製ネオゼックスＴＭ５０３０２、密度０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定)３０ｇ／１０分）を用いて、単孔当たり吐出量０．５g/分/孔、樹脂温度２２０℃の紡糸条件で押出後、冷却、延伸してフィラメントの繊度３ｄとし、捕集して得られたスパンボンド不織布（ＰＥ−ＳＢ）をそのまま重ねた後、熱エンボス（刻印面積率１８％）により１００℃、線圧６０ｋｇ／ｃｍで熱融着を行って、不織布積層体を得た。得られた不織布積層体について、各層の目付構成、全体の目付を計測し、また耐水度、KOSHI値を測定した。結果を表２に示す。
【００５７】
（実施例５）
芯部を構成するプロピレン系重合体としてプロピレン含量が９６モル％、エチレン含量が４モル％で、密度が０．９１ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇにより測定)が６０ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体を用い、鞘部を形成するエチレン系重合体として密度０．９５０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇにより測定)３０ｇ/１０分のポリエチレンを用いて複合溶融紡糸を行い、芯比率が２０重量％（芯部：鞘部の重量比が２０：８０）である同芯の芯鞘型複合繊維を捕集面上に堆積させ（構成繊維の繊度２．５ｄ）スパンボンド不織布（ＢＣ−ＳＢ）を作製し、その上に実施例１と同様な条件で得られたメルトブローン不織布を積層後、再度上記スパンボンド不織布ＢＣ−ＳＢを積層してエンボスロールで交絡処理した。得られた不織布積層体について、各層の目付構成、全体の目付を計測し、また耐水度、KOSHI値を測定した。結果を表２に示す。
【００５８】
【表２】
【産業上の利用の可能性】
本発明のポリエチレン不織布は、構成繊維の繊維径が細く、地合いが良好であるので、衛生材料、生活資材等の素材として好適である。また本発明の不織布積層体は、柔軟性、通気性および耐水性に優れるとともに不織布層間の接着強度に優れている。それにより、従来から不織布が用いられている各種の用途に好適に用いることができ、特に紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料用素材、湿布材等の基布、包装材等の用途に好適に用いることができる。
Claims (8)
- 重量平均分子量が２１０００〜４５０００で、メルトフローレートが１５〜２５０ｇ／１０分のポリエチレン（Ａ）と、重量平均分子量が６０００〜１２０００のポリエチレンワックス（Ｂ）とを、（Ａ）／（Ｂ）の重量比で７０／３０〜３０／７０の割合で含む樹脂組成物を用いて、メルトブローン法により成形してなるポリエチレン不織布。
- 不織布を構成する繊維の繊度が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載のポリエチレン不織布。
- 複数の不織布層を有する不織布積層体であって、少なくとも１層が、請求項１または２に記載のポリエチレン不織布からなるものである不織布積層体。
- 少なくとも１層のスパンボンド不織布層と、少なくとも１層のメルトブローン不織布層とからなり、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層である積層体であって、前記メルトブローン不織布が、請求項１または２に記載のポリエチレン不織布である不織布積層体。
- 前記スパンボンド不織布が、プロピレン系重合体（ａ）と、繊維表面の少なくとも一部を形成するエチレン系重合体（ｂ）とから形成され、かつ（ａ）と（ｂ）との重量比〔（ａ）／（ｂ）〕が５／９５〜７０／３０の範囲にある複合繊維である請求項４に記載の不織布積層体。
- 前記スパンボンド不織布を構成する複合繊維が、プロピレン系重合体（ａ）からなる芯部と、エチレン系重合体（ｂ）からなる鞘部とから形成される同芯または偏芯の芯鞘型複合繊維であるか、または、プロピレン系重合体（ａ）と、エチレン系重合体（ｂ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維である請求項５に記載の不織布積層体。
- KOSHI値が１０以下である請求項４から６のいずれかに記載の不織布積層体。
- 耐水度が６０ｍｍＡｑ以上である請求項４から７のいずれかに記載の不織布積層体。
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