JP3994111B2 - 固体表面の平坦化方法及びその装置 - Google Patents

Description

この発明は、例えば半導体、その他電子デバイス等の基板表面の平坦化や各種デバイス表面の平坦化に適用でき、ガスクラスターイオンビーム照射により固体表面を平坦化する方法及びその装置に関するものである。

これまでに、電子デバイス等の表面平坦化などを目的に各種の気相反応方法が開発され、実用化されてきている。たとえば、特許文献１に示す基板表面を平坦化する方法はAr（アルゴン）ガスなどの単原子または単分子のイオンを低角度で基板表面に照射し、スパッタリングすることによって平坦化している。
また、近年、ガスクラスターイオンビームを用いた固体表面の平坦化方法が、表面損傷が少なく、かつ表面粗さを非常に小さくできることで注目を集めている。たとえば、特許文献２には、ガスクラスターイオンビームを固体表面に照射して、表面粗さを低減する方法が開示されている。この方法は、被加工物へ照射されたガスクラスターイオンが被加工物との衝突で壊れ、その際クラスター構成原子または分子及び被加工物構成原子または分子と多体衝突が生じ、被加工物表面に対して水平方向への運動が顕著になり、その結果、被加工物表面に対して横方向の切削が行われる。これは「ラテラルスパッタリング」と呼ばれている現象である。さらに被加工物表面を横方向に粒子が運動することにより、表面の凸部が主に削られ原子サイズでの平坦な超精密研磨が得られることになる。また、ガスクラスターイオンビームは、イオンの持つエネルギーが通常のイオンエッチングのそれと異なり、より低いため被加工表面に損傷を与えることなく、所要の超精密研磨を可能とする。これは、ガスクラスターイオンビームによる固体表面平坦化は、前記特許文献１に示すイオンエッチングよりも加工表面損傷が少ないという利点を示すことになる。

ガスクラスターイオンビームによる平坦化では被加工物表面へのクラスターイオンビーム照射方向は、通常は、その被加工表面に対して略垂直方向から照射するのが好ましい、ということが一般には認識されている。これは、先に記述した「ラテラルスパッタリングによる表面平滑化」の効果を最大限利用するためである。ただし、前記特許文献２には、被加工表面が曲面等の場合にはその表面状況に応じて斜め方向から照射してもよい、という記述はあるが、斜め方向から照射した場合の効果については言及していない。従って、この特許文献１では固体表面の平坦化にとって一番効率がよいのは、その表面に対して略垂直方向から照射するものである、ということになる。

また、ガスクラスターイオンビームを用いた固体表面の平坦化に関して、特許文献３にも開示例がある。この特許文献３でも、ガスクラスターイオンビームと固体表面とのなす角度と、表面平坦化との関係についての記述がなく、開示されている記述からは「ラテラルスパッタリング」効果を用いていることから考えて、先に示した特許文献２と同様に、垂直照射のデータが示されているものと考えられる。
また、非特許文献１にもガスクラスターイオンビーム照射による固体表面の平坦化に関する報告がある。Ｔｏｙｏｄａらは、Ｃｕ、ＳｉＣ、ＧａＮなどの材料表面に、Ａｒクラスターイオンを照射し、表面粗さが低減することを示している。この場合でも、表面に対して略垂直方向からガスクラスターイオンビームを照射しているものである。

また、ガスクラスターイオンビームを固体表面に対して、いろいろな照射角度で照射した場合の固体表面の粗さ変化について、非特許文献２に記述されている。固体表面に対して垂直に照射する場合を９０°、この表面と平行に照射する場合を０°としたときに、表面をエッチングする速度であるスパッタ率は垂直照射のときが一番大きく、照射角度が小さくなるに従ってエッチング率も小さくなることが示されている。表面粗さと照射角度の関係については、照射角度を９０°、７５°、６０°、４５°、３０°と変化させて実験を行っており、照射角度が小さくなるに従って表面粗さは大きくなることが示されている。照射角度を３０°以下にする検討が実験的に行われていないが、これは照射角度を小さくするに従って表面粗さが大きくなるため、そのようなことを行っても無駄と判断されたからと思われる。

また、集積回路などの電子デバイスや、光通信に用いる光デバイスの多くは、固体表面や薄膜材料表面に微細加工による凹凸パターンが形成されており、その凹凸パターンにおける凹部または凸部の側壁表面の平坦化にガスクラスターイオンビームを用いた報告はない。これは、凹部または凸部側壁表面にはガスクラスターイオンビームをほぼ垂直に照射し難いことや、ラテラルスパッタリングというメカニズムでは側壁表面の平坦化ができないと考えられていたためである。
以上述べたように、ガスクラスターイオンビームを用いて固体表面を平坦化する場合、ガスクラスターイオンビームの固体表面に対する照射角度を９０°にすると表面粗さが最も小さく、照射角度を小さくするに従って表面粗さが大きくなるため、照射角度を略垂直にすること以外は考えられなかったといっても過言でない。
特開平７−５８０８９号公報 特開平８−１２０４７０号公報 特開平８−２９３４８３号公報 Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｖｏｌ．４１（２００２）ｐｐ．４２８７−４２９０ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｒ３４（２００１）ｐｐ．２３１−２９５

特許文献１に開示されている、基板表面に対する照射角度がほとんど平行に近い、例えば５度程度でAr（アルゴン）イオンビームを照射して基板表面から突出したテラスの側壁面をスパッタリングすることによる平坦化方法によれば、基板表面に存在した凸部が優先的に削られ、ある程度までは平坦化されるが、基板表面の損傷を抑えるためには照射エネルギーを100eV程度以下にする必要があり、その場合にはイオン電流が極端に少なくなり、実用的なスパッタリング速度が得られなくなるという問題点があった。
特許文献２及び３、非特許文献１及び２などに示すガスクラスターイオンビームを固体表面に照射して、「略垂直入射ラテラルスパッタリング」を用いて表面平坦化を行う方法は、表面粗さがある程度までは小さくなるが、さらに小さくする要望には対応できない。また、このガスクラスターイオンビームによる略垂直照射ラテラルスパッタリングでは、表面平坦化をする場合に、固体表面全体に渡ってのある程度のエッチングが生じるが、そのエッチング量が無視できない場合がある。たとえば、表面粗さRaが数ｎｍで、数10nm程度の膜厚を有する薄膜材料表面を平坦化しようとした場合には、表面粗さを1nm程度に低減するときに、数10nm程度のエッチング量が必要である場合がある。この場合には、その薄膜材料の表面平坦化にガスクラスターイオンビームを採用できないという問題点があった。

また、凹凸パターンが形成された凹部または凸部の側壁表面の平坦化にはガスクラスターイオンビームを採用できず、この側壁表面を十分平坦化することは困難であるという問題点があった。
この発明はこのような問題を解決するもので、半導体などの各種デバイスや材料に対して、表面損傷が小さく、かつ、表面の粗さを、従来の方法による場合より小さくすることができる表面平坦化方法及びその装置を提供することを目的とする。

この発明によるガスクラスターイオンビームを用いて固体表面を平坦化する方法は、前記ガスクラスターイオンビームの照射過程の少なくとも一部の期間において前記固体表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を30°未満にして前記ガスクラスターイオンビームを照射する過程を含む。
この発明によるガスクラスターイオンビームを用いて固体表面を平坦化する平坦化装置は、ガスクラスターイオンビームを出射するガスクラスターイオンビーム発生装置と、前記ガスクラスターイオンビームに対し前記固体表面が成す照射角度を30°未満に設定可能な照射角度設定手段、とを含む。

以上説明したように、この発明によれば、ガスクラスターイオンビーム照射による試料表面の平坦化処理において、試料表面に対するガスクラスターイオンビームの角度を３０°未満として照射する期間を少なくとも一部として設けることにより、従来の方法よりも表面粗さを小さくすることができ、かつ表面損傷も小さいものとすることができる。

［図１］この発明の固体表面の平坦化方法を実現するガスクラスターイオンビーム平坦化装置の基本構成を示す図。
［図２］照射角度に対する表面粗さの測定結果を示す図。
［図３］凹凸パターンが形成された固体表面の例を示す斜視図。
［図４］Ａは照射角度を固定してガスクラスターイオンビームを照射する場合の凹凸パターンの例を示し、Ｂは照射角度を固定し、試料を表面内で回転する場合の凹凸パターンの例を示す斜視図。
［図５］実施例８による照射角度と測定された表面粗さの関係を示す表。
［図６］実施例９による照射角度と測定された表面粗さの関係を示す表。
［図７］実施例１２による照射角度と測定された表面粗さの関係を示す表。
［図８］比較例５による照射角度と測定された表面粗さの関係を示す表。
［図９］Ａは照射角度設定機構の一例を示す側面図、Ｂはその正面図と照射角度制御装置の構成例を示す図。
［図１０］Ａは比較例５における照射角度θｐ＝２０°の試料５−３の表面状態を示す原子間力顕微鏡写真、Ｂは試料５−２の写真。
［図１１］Ａは照射角度設定機構の他の例を示す側面図、Ｂはその正面図と照射角度制御装置の構成例を示す図。

この発明による平坦化方法のメカニズムは、次のように考えられる。ある臨界角を超えた小さな照射角度でガスクラスターイオンビームが固体表面に照射すると、ガスクラスターを形成している原子または分子は、その固体表面にほとんど進入することなしに固体表面と平行方向に反跳する。この反跳原子または反跳分子が固体表面の突起をスパッタリングすると考えられる。
このとき、ガスクラスターではない通常のイオンビームを用いると、照射角度が非常に小さい領域で一見類似したような効果が認められるが、その本質は全く異なっている。通常のイオンビームを用いた平坦化方法では、ガスクラスター特有の多体衝突効果がないので、「ガスクラスターを形成している原子または分子は、その固体表面にほとんど進入することなしに固体表面と平行方向に反跳する」というガスクラスターイオンビーム特有の現象が起こらない。従って、この発明の平坦化方法と通常のイオンビームを用いた平坦化方法は全く異なった表面平坦化プロセスとなる。このために、通常のイオンビームを用いた表面平坦化方法では、表面損傷が大きくなったり、表面粗さ低減効果が少なかったり、加工速度が著しく遅くなったりするという問題が発生する。

なおこの発明方法の上述したメカニズムによる効果を、「斜め入射表面スパッタリング効果」（Oblique Incident Surface Sputtering Effect）と呼ぶ。
以下この発明の実施形態を実施例により説明する。まずこの発明の固体表面の平坦化方法を実現するガスクラスターイオンビーム平坦化装置の基本構成を図１を参照して説明する。原料ガスをノズル１０から真空のクラスター生成室１１内に噴出させて、ガス分子を凝集させクラスターを生成する。そのクラスターをスキマー１２を通してクラスタービームとしてイオン化室１３へ導く。イオン化室１３ではイオナイザ１４から電子線、例えば熱電子を照射して中性クラスターをイオン化する。このイオン化されたクラスタービームは、加速電極１５によって加速され、また磁界集束器１６によりビームが集束されてスパッタ室１７に入射される。スパッタ室１７内に設けられた照射角度設定機構２０の試料支持体１８に試料１９が取付けられ、入射されたクラスターイオンビームCBがアパーチャー２１により所定のビーム径とされて試料１９の表面に照射される。クラスターイオンビームCBに対する試料表面の角度を所望の照射角度θ_pとするよう照射角度制御装置３０により照射角度設定機構２０を制御する。電気的絶縁体の試料１９の表面を平坦化する場合などには、クラスターイオンを電子により予め中性化する場合もある。
［実施例１］
原料ガスとしてSF₆ ガスをHeガスと混合したものを用い、SF₆ 分子が約500個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするSF₆ クラスターイオンビームを生成し、SF₆ クラスターイオンを30kVに加速して、試料１９の表面に各種の照射角度θ_pで照射し、照射ドーズ量を、4×10¹⁵ions/cm² とした。照射前後の試料膜の表面粗さを原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて測定した。それらの測定結果は図２に示す。試料として、シリコン基板上にスパッタ法で成膜したクロム膜（曲線(a)）、白金膜（曲線(d)）、ニッケル膜（曲線(e)）、二酸化シリコン膜（曲線(c)）、シリコン膜（曲線(b)）のそれぞれを用いた。照射角度35°〜90°の範囲は非特許文献２に示されているものと同様の傾向を示し、この範囲では照射角度が90°で平均表面粗さRaが最も小さい。ところが照射角度が35°より小さくなると急激に平均表面粗さは小さくなり、ほぼ30°〜１°の範囲でほぼ一定の平均表面粗さとなっており、しかもそれらの値は90°の場合よりも小さな値となっている。

原料ガスとしてＳＦ_６ガスをＨｅガスと混合したものを用い、ＳＦ_６分子が約５００個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするＳＦ_６クラスターイオンビームを生成し、ＳＦ_６クラスターイオンを３０ｋＶに加速して、試料１９の表面に各種の照射角度θ_ｐで照射し、照射ドーズ量を、４×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射前後の試料膜の表面粗さを原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて測定した。それらの測定結果は図２に示す。試料として、シリコン基板上にスパッタ法で成膜したクロム膜（曲線（ａ））、白金膜（曲線（ｄ））、ニッケル膜（曲線（ｅ））、二酸化シリコン膜（曲線（ｃ））、シリコン膜（曲線（ｂ））のそれぞれを用いた。照射角度３５°〜９０°の範囲は非特許文献２に示されているものと同様の傾向を示し、この範囲では照射角度が９０°で平均表面粗さＲａが最も小さい。ところが照射角度が３５°より小さくなると急激に平均表面粗さは小さくなり、ほぼ３０°〜１°の範囲でほぼ一定の平均表面粗さとなっており、しかもそれらの値は９０°の場合よりも小さな値となっている。

照射角度25°でSF₆のクラスターイオンビームを照射した場合のCr膜とSi膜のエッチング量を原子間力顕微鏡を用いて測定した。その結果はそれぞれ10nm、340nmであった。これに対し、90°で照射した場合のSi膜のエッチング量は1050nmであった。なお、Cr膜の初期（照射前）の表面粗さは3.1nmであった。またSi膜については平坦化処理後の表面における損傷程度を測定するために照射角度25°におけるSi膜中の表面層に進入したＳのプロファイルを２次イオン質量分析法(SIMS)を用いて評価した。その結果、表面から10nm程度までしかＳが進入していなかった。
［実施例２］
照射ドーズ量を5×10¹⁴ions/cm² とした以外は実施例１と同一条件として、照射角度25°でCr膜にSF₆ クラスターイオンを照射した。照射後のCr膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さRaは0.92nmであった。図２の照射角25°、ドーズ量4×10 ^１5 ions/cm ² の場合のCr膜の表面粗さは約０．５nmなので、照射ドーズ量を増加させると表面粗さは減少している。
［実施例３］
実施例１と同様な装置を用い、原料ガスとしてSF₆の代わりにArガスを用い、Ar原子が約2000個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするArクラスターイオンビームを生成し、Arクラスターイオンを30kVに加速して、各種照射角度θ_pにてCr膜表面に照射した。照射ドーズ量は、4×10¹⁵ions/cm² とした。照射前後のCr膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。測定結果は図２に曲線(g)として示す。なおCr膜はシリコン基板上にスパッタ法により形成したものである。
［実施例４］
実施例１と同様の条件として、Cr膜についてSF₆ クラスターイオンの照射を行ったが、その際に、１つの試料に対し照射角度θ_pを90°から0°まで連続的に変化させ、さらに0°から90°へと連続的に変化させることを１サイクルとして、１サイクルを１秒で変化させた。また照射ドーズ量は、5×10¹⁴ions/cm² とした。照射後のCr膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さRaは0.43nmであった。
［実施例５］
実施例１と同様な条件でSF₆ ガスクラスターイオンビームをCr膜に照射したが、第１段階として照射角度θ_pを90°として照射し、このときの照射ドーズ量は、3×10¹⁴ions/cm² とし、さらに第２段階として照射角度θ_pを25°でCr膜表面に照射し、このときの照射ドーズ量は2×10¹⁴ions/cm² と、照射ドーズ量全体としては実施例４と同じ5×10¹⁴ions/cm² となるようにした。照射後のCr膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さRaは0.41nmであった。
［実施例６］
熱酸化膜を形成したシリコン基板上にレジストを塗布し、電子線ビーム露光装置を用いラインアンドスペースパターン（間隔をおいて複数の平行線）を描画し、現像してマスクパターンを形成した。ライン（線）幅は1μm、スペース幅（間隔）は4μmとした。反応性イオンエッチング装置を用いて酸化シリコン膜をエッチングし、ハードマスクを形成した。その後、高周波誘導結合プラズマ法反応性イオンエッチング装置（ICP-RIE:Inductively Coupled Plasma Reactive Ion Etching）を用いてシリコン基板を深さ10μm程度エッチングした。

照射ドーズ量を５×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした以外は実施例１と同一条件として、照射角度２５°でＣｒ膜にＳＦ_６クラスターイオンを照射した。照射後のＣｒ膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さＲａは０．９２ｎｍであった。図２の照射角２５°、ドーズ量４×１０^５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２の場合のＣｒ膜の表面粗さは約１ｎｍなので、照射ドーズ量を増加させると表面粗さは減少している。

実施例１と同様な装置を用い、原料ガスとしてＳＦ_６の代わりにＡｒガスを用い、Ａｒ分子が約２０００個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするＡｒクラスターイオンビームを生成し、Ａｒクラスターイオンを３０ｋＶに加速して、各種照射角度θ_ｐにてＣｒ膜表面に照射した。照射ドーズ量は、４×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射前後のＣｒ膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。測定結果は図２に曲線（ｇ）として示す。なおＣｒ膜はシリコン基板上にスパッタ法により形成したものである。

実施例１と同様の条件として、Ｃｒ膜についてＳＦ_６クラスターイオンの照射を行ったが、その際に、１つの試料に対し照射角度θ_ｐを９０°から０°まで連続的に変化させ、さらに０°から９０°へと連続的に変化させることを１サイクルとして、１サイクルを１秒で変化させた。また照射ドーズ量は、５×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射後のＣｒ膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さＲａは０．４３ｎｍであった。

実施例１と同様な条件でＳＦ_６ガスクラスターイオンビームをＣｒ膜に照射したが、第１段階として照射角度θ_ｐを９０°として照射し、このときの照射ドーズ量は、３×１０_１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とし、さらに第２段階として照射角度θ_ｐを２５°でＣｒ膜表面に照射し、このときの照射ドーズ量は２×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２と、照射ドーズ量全体としては実施例４と同じ５×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２となるようにした。照射後のＣｒ膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さＲａは０．４１ｎｍであった。

熱酸化膜を形成したシリコン基板上にレジストを塗布し、電子線ビーム露光装置を用いラインアンドスペースパターン（間隔をおいて複数の平行線）を描画し、現像してマスクパターンを形成した。ライン（線）幅は１μｍ、スペース幅（間隔）は４μｍとした。反応性イオンエッチング装置を用いて酸化シリコン膜をエッチングし、ハードマスクを形成した。その後、高周波誘導結合プラズマ法反応性イオンエッチング装置（ＩＣＰ−ＲＩＥ：Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ Ｒｅａｃｔｉｖｅ Ｉｏｎ Ｅｔｃｈｉｎｇ）を用いてシリコン基板を深さ１０μｍ程度エッチングした。

図３に示すようにシリコン基板３１上に複数の板状体３２が間隔をおいて平行に形成されたものとなる。つまり固体表面に凹凸パターンが形成される。この板状態３２の側壁の表面粗さを測定した結果、表面粗さＲａは３．２８ｎｍであった。次に、この固体表面に形成された凹部または凸部の側壁表面、図３では板状体３２の板面を、実施例１と同様な条件でＳＦ_６ガスクラスターイオンビームＣＢを照射した基板表面に対する照射角度θ_ｐ’は８５°であり、同時にラインアンドスペースパターンの側壁表面に対しては照射角度θ_ｐが５°となるように照射した。このときの照射ドーズ量は、６×１０^１３ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射後のラインアンドスペースパターン側壁表面の粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは０．３４ｎｍであった。

熱酸化膜を形成したシリコン基板上にレジストを塗布し、電子線ビーム露光装置を用い円形パターン配列を描画し、現像してマスクパターンを形成した。円形パターンの直径は５μｍ、円形パターン配列のピッチは１０μｍとした。反応性イオンエッチング装置を用いて酸化シリコン膜をエッチングし、ハードマスクを形成した。その後、高周波誘導結合プラズマ法反応性イオンエッチング装置（ＩＣＰ−ＲＩＥ）を用いてシリコン基板を深さ１０μｍ程度エッチングした。図４Ａに示すようにシリコン基板３１上に複数円柱３３が間隔をおいて形成されたもの、つまり固体表面に凹凸パターンが形成される。この凹凸固体表面における凹部または凸部の側壁表面、図４Ａでは円柱３３の周面を実施例１と同様な条件でＳＦ_６ガスクラスターイオンビームＣＢを照射したが、基板表面に対する照射角度θ_ｐ’を８０°とした。このとき、円柱３３の側壁表面つまり周面に対しては照射角度θ_ｐは一定とはならない。この円柱３３の側壁表面（周面）における円柱３３の軸心とガスクラスターイオンビームＣＢを含む面における周面に対しての最大照射角度θ_ｐが１０°となるように照射した。さらに、図４Ｂに示すように円柱３３を形成した基板３１をその基板面に直角な軸３１ｘを中心として回転させて、円柱３３の側壁表面（周面）の全面にガスクラスターイオンビームが照射されるようにした。このときの照射ドーズ量は、２×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射後の円柱３３の側壁表面の粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは０．３９ｎｍであった。

原料ガスとしてＳＦ_６ガスをＨｅガスと混合したものを用い、ＳＦ_６分子が約５００個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするＳＦ_６クラスターイオンビームを生成し、ＳＦ_６クラスターイオンを３０ｋＶに加速して、シリコン膜が形成された各試料１９の表面に照射した。試料表面に対する照射は、選択した１つの照射角度θ_ｐで、かつクラスターイオンビームの試料面への投影面内の方向（方位角）θ_ｒを変えて、２段階で照射した。即ち、第１段階では照射角（θ_ｐ，θ_ｒ１）で照射し、第２段階では照射角（θ_ｐ，θ_ｒ２）で照射した。ただし、方位角θ_ｒ２はθ_ｒ１を基準とした相対的な値であり、例えばθ_ｒ１＝０°とする。θ_ｐは、５，１０，２０，２５，３０，３５度から選択し、θ_ｒ２は３，５，１０，１５，２０，３０，４５，７０，９０度から選択し、全ての（θ_ｐ，θ_ｒ２）の組についてそれぞれ異なる試料８−１〜８−５４で照射を行った。照射ドーズ量も第１段階と第２段階で同じ２×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射前後の試料表面の粗さを原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて測定した。測定結果は図５の表１に示す。

試料として、シリコン基板上にスパッタ法によりSi膜を成膜した。同様にシリコン基板上にPt膜、Ni膜、SiO_２膜、Cr膜をそれぞれ形成した試料に第１段階でθ_p=10°,θ_r1=0°, θ_r2=45°でSF₆クラスターイオンビームを照射し、照射後の表面粗さRaを測定した結果、Pt膜はRa=0.14nm, Ni膜はRa=0.1nm, SiO₂膜はRa=0.08nm, Cr膜はRa=0.16nmであった。またSi膜については平坦化処理後の表面における損傷程度を測定するために照射角度θ_p=25°におけるSi膜中の表面層に侵入したＳのプロファイルを２次イオン質量分析法（SIMS）を用いて評価した。その結果、表面から10nm程度までしかＳが侵入していなかった。
［実施例９］
実施例８と同様な装置を用い、原料ガスとしてArガスを用い、Ar原子が約2000個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするArクラスターイオンビームを生成し、Arクラスターイオンを30kVに加速して、照射角度θ_p=10°とし、各種照射方位角θ_r2にてSi膜表面に２段階で照射した。照射ドーズ量は、4×10¹⁵ions/cm²とした。照射前後のSi膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて試料9-1〜9-9について測定した。測定結果は図６の表２に示す。なおSi膜はシリコン基板上にスパッタ法により形成したものである。
［実施例１０］
実施例８と同様の条件として、Si膜についてSF₆クラスターイオンの照射を行ったが、その際に、照射角度θ_pを10°とし、照射方位角θ_rを0°から90°に連続的に変化させ、さらに90°から0°に連続的に変化させた。この往復を１サイクル／秒の速度で連続的に繰り返した。また照射ドーズ量は、4×10¹⁵ions/cm²とした。照射後のSi膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さRaは0.09nmであった。また、該１サイクルの時間を0.1秒、及び５秒で同様に実験を行った。その結果、表面粗さRaはそれぞれ0.08nm、0.09nmとなった。

実施例８と同様な装置を用い、原料ガスとしてＡｒガスを用い、Ａｒ分子が約２０００個凝集したクラスターをサイズ分布のピークとするＡｒクラスターイオンビームを生成し、Ａｒクラスターイオンを３０ｋＶに加速して、照射角度θ_ｐ＝１０°とし、各種照射方位角θ_ｒ２にてＳｉ膜表面に２段階で照射した。照射ドーズ量は、４×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射前後のＳｉ膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて試料９−１〜９−９について測定した。測定結果は図６の表２に示す。なおＳｉ膜はシリコン基板上にスパッタ法により形成したものである。

実施例８と同様の条件として、Ｓｉ膜についてＳＦ_６クラスターイオンの照射を行ったが、その際に、照射角度θ_ｐを１０°とし、照射方位角θ_ｒを０°から９０°に連続的に変化させ、さらに９０°から０°に連続的に変化させた。この往復を１サイクル／秒の速度で連続的に繰り返した。また照射ドーズ量は、４×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射後のＳｉ膜の表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。表面粗さＲａは０．０９ｎｍであった。また、該１サイクルの時間を０．１秒、及び５秒で同様に実験を行った。その結果、表面粗さＲａはそれぞれ０．０８ｎｍ、０．０９ｎｍとなった。

また、θ_rの角度変化量を0°から30°とし、１サイクルを１秒で実験を行った。その結果、表面粗さRaは0.11nmとなった。
［実施例１１］
熱酸化膜を形成したシリコン基板に実施例６と同様のラインアンドスペースパターンの板状体３２（図３参照）を形成し、このパターンを形成したシリコン基板に対し実施例８と同様な条件でSF₆ガスクラスターイオンビームを、ラインアンドスペースパターンの側壁表面に対する照射角度θ_pが５度、照射方位角θ_rが２つの角度で照射した。第１段階ではθ_rを0°、照射ドーズ量を2×10¹⁵ions/cm²とし、第２段階ではθ_rを10°、照射ドーズ量を2×10¹⁵ions/cm²とした。照射後のラインアンドスペースパターン側壁の表面粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さRaは0.12nmであった。
［実施例１２］
照射角度θ_pを第１段階と第２段階で変化させた点を除いて実施例８と同様にして、いくつかのθ_p、θ_rの組み合わせでガスクラスターイオンビーム照射を行った。測定結果を図７の表３に示す。
［比較例１］
市販のイオンビームエッチング装置を用い、SF₆ イオンビームを生成し、SF₆ イオンを30kVに加速して、実施例１及び８で用いたと同様のCr膜、Pt膜、SiO₂ 膜及びSi膜に照射した。ドーズ量は、4×10¹⁵ions/cm² とした。照射前後の各種材料表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。結果は、どの条件で照射しても各種材料表面の粗さRaは2nm以上となった。また、平坦化処理後の表面における損傷程度を測定するために、Si膜中の表面層に進入したＳのプロファイルを２次イオン質量分析法（SIMS）を用いて評価した。その結果、表面から40〜50nmまでＳが進入していた。
［比較例２］
実施例６と同一条件として図３に示した凹凸パターンをもつ固体表面を形成した。この固体表面に対しガスクラスターイオンビーム照射をすることなく、凹部または凸部の側壁表面、図３では板状体３２の板面の表面粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さRaは3.28nmであった。
［比較例３］
実施例６とガスクラスターイオンビームの基板表面３１ａに対する照射角度を90°とした点を除いて同一条件とした。この凹部または凸部の側壁表面の粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さRaは3.03nmであった。
［比較例４］
熱酸化膜を形成したシリコン基板上にレジストを塗布し、電子線ビーム露光装置を用いラインアンドスペースパターンを描画し、現像してマスクパターンを形成した。反応性イオンエッチング装置を用いて酸化シリコン膜をエッチングし、ハードマスクを形成した。その後、マスク付きシリコン基板を実施例１と同様な条件でSF_６ガスクラスターイオンビームを照射してエッチングを行ったが、基板表面に対する照射角度θ_pが90°になるようにした。このときの照射ドーズ量は、2×10¹⁵ions/cm² とした。この照射後にはシリコン基板に間隔をおいて平行した線状溝、つまりラインアンドスペースパターンの凹凸表面が形成された。その溝の側壁つまり凹凸をもつ固体表面における凹部または凸部の側壁表面の粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さRaは2.17nmであった。
［比較例５］
照射方位角度θ_rを変化させず、１段階で照射した点を除いて実施例８と基本的に同一条件とし、Si膜、Pt膜、SiO₂膜及びCr膜についてGCIB照射を行った。照射ドーズ量は、4×10¹⁵ions/cm²とした。測定結果を図８の表４に示す。
［比較例６］
市販のイオンビームエッチング装置を用い、SF₆イオンビームを生成し、SF₆イオンを30 kVに加速して、実施例８で用いたと同様の試料であるSi膜、Pt膜、SiO₂膜及びCr膜に照射した。照射角度条件及び照射ドーズ量も実施例１と同様にした。照射前後の各種材料表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。結果は、比較例1の場合と同様にどの条件で照射しても各種材料表面の粗さRaは２nm以上となった。また、平坦化処理後の表面における損傷程度を測定するために、Si膜中の表面層に進入したSのプロファイルを２次イオン質量分析法（SIMS）を用いて評価した結果も比較例１と同様に、表面から40〜50nmまでSが進入していた。
［比較例７］
ラインアンドスペースパターンを形成し、ガスクラスターイオンビームの照射方位角θ_rを１種類とした点を除いて実施例１１と同一条件とした。このラインアンドスペースパターン側壁の表面粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さRaは2.98nmであった。
考察
実施例１、実施例３、及び比較例１を参照すると次のことがわかる。ガスクラスターイオンビームの照射角度θ_pを90°（垂直照射）から小さくしていくと、表面粗さは照射角度θ_pが30°までは比較的単調に増加する。照射角度θ_pが30°より小さくなると、表面粗さは急激に減少し、しかも90°照射のときの表面粗さよりも小さくなることがわかる。さらに照射角度θ_pを小さくしていっても表面粗さは小さい状態が継続し、１°未満になると再び急激に表面粗さが増加する。

熱酸化膜を形成したシリコン基板に実施例６と同様のラインアンドスペースパターンの板状体３２（図３参照）を形成し、このパターン形成したシリコン基板に対し実施例８と同様な条件でＳＦ_６ガスクラスターイオンビームを、ラインアンドスペースパターンの側壁表面に対する照射角度θ_ｐが５度、照射方位角θ_ｒが２つの角度で照射した。第１段階ではθ_ｒを０°、照射ドーズ量を２×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とし、第２段階ではθ_ｒを１０°、照射ドーズ量を２×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射後のラインアンドスペースパターン側壁の表面粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは０．１２ｎｍであった。

照射角度θ_ｐを第１段階と第２段階で変化させた点を除いて実施例８と同様にして、いくつかのθ_ｐ、θ_ｒの組み合わせでガスクラスターイオンビーム照射を行った。測定結果を図７の表３に示す。
［比較例１］
市販のイオンビームエッチング装置を用い、ＳＦ_６イオンビームを生成し、ＳＦ_６イオンを３０ｋＶに加速して、実施例１及び８で用いたと同様のＣｒ膜、Ｐｔ膜、ＳｉＯ_２膜及びＳｉ膜にスパッタ法により照射した。ドーズ量は、４×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。照射前後の各種材料表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。結果は、どの条件で照射しても各種材料表面の粗さＲａは２ｎｍ以上となった。また、平坦化処理後の表面における損傷程度を測定するために、Ｓｉ膜中の表面層に進入したＳのプロファイルを２次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）を用いて評価した。その結果、表面から４０〜５０ｎｍまでＳが進入していた。
［比較例２］
実施例６と同一条件として図３に示した凹凸パターンをもつ固体表面を形成した。この固体表面に対しガスクラスターイオンビーム照射をすることなく、凹部または凸部の側壁表面、図３では板状体３２の板面の表面粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは３．２８ｎｍであった。
［比較例３］
実施例６とガスクラスターイオンビームの基板表面３１ａに対する照射角度を９０°とした点を除いて同一条件とした。この凹部または凸部の側壁表面の粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは３．０３ｎｍであった。
［比較例４］
熱酸化膜を形成したシリコン基板上にレジストを塗布し、電子線ビーム露光装置を用いラインアンドスペースパターンを描画し、現像してマスクパターンを形成した。反応性イオンエッチング装置を用いて酸化シリコン膜をエッチングし、ハードマスクを形成した。その後、マスク付きシリコン基板を実施例１と同様な条件でＳＦ_６ガスクラスターイオンビームを照射してエッチングを行ったが、基板表面に対する照射角度θ_ｐが９０°になるようにした。このときの照射ドーズ量は、２×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。この照射後にはシリコン基板に間隔をおいて平行した線状溝、つまりラインアンドスペースパターンの凹凸表面が形成された。その溝の側壁つまり凹凸をもつ固体表面における凹部または凸部の側壁表面の粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは２．１７ｎｍであった。
［比較例５］
照射方位角度θ_ｒを変化させず、１段階で照射した点を除いて実施例８と基本的に同一条件とし、Ｓｉ膜、Ｐｔ膜、ＳｉＯ_２膜及びＣｒ膜についてＧＣＩＢ照射を行った。照射ドーズ量は、４×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２とした。測定結果を図８の表４に示す。
［比較例６］
市販のイオンビームエッチング装置を用い、ＳＦ_６イオンビームを生成し、ＳＦ_６イオンを３０ｋＶに加速して、実施例８で用いたと同様の試料であるＳｉ膜、Ｐｔ膜、ＳｉＯ_２膜及びＣｒ膜に照射した。照射角度条件及び照射ドーズ量も実施例１と同様にした。照射前後の各種材料表面粗さを原子間力顕微鏡を用いて測定した。結果は、比較例１の場合と同様にどの条件で照射しても各種材料表面の粗さＲａは２ｎｍ以上となった。また、平坦化処理後の表面における損傷程度を測定するために、Ｓｉ膜中の表面層に進入したＳのプロファイルを２次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）を用いて評価した結果も比較例１と同様に、表面から４０〜５０ｎｍまでＳが進入していた。
［比較例７］
ラインアンドスペースパターンを形成し、ガスクラスターイオンビームの照射方位角θ_ｒを１種類とした点を除いて実施例１１と同一条件とした。このラインアンドスペースパターン側壁の表面粗さを原子間力顕微鏡により測定した。表面粗さＲａは２．９８ｎｍであった。
考察
実施例１、実施例３、及び比較例１を参照すると次のことがわかる。ガスクラスターイオンビームの照射角度θ_ｐを９０°（垂直照射）から小さくしていくと、表面粗さは照射角度θ_ｐが３０°までは比較的単調に増加する。照射角度θ_ｐが３０°より小さくなると、表面粗さは急激に減少し、しかも９０°照射のときの表面粗さよりも小さくなることがわかる。さらに照射角度θ_ｐを小さくしていっても表面粗さは小さい状態が継続し、１°未満になると再び急激に表面粗さが増加する。

０°照射の状態は、固体表面はほとんどエッチングされないものであり、この場合の表面粗さの値は、各種膜の初期状態の表面粗さをほぼ反映しているものと考えられる。ここで注目すべきことは、３０°未満の照射角で照射した場合、略垂直照射の場合と比べて可成り小さな表面粗さの値が実現されることである。この結果は、従来の略垂直照射によるガスクラスターイオンビームを用いた固体表面の平坦化方法よりも、この発明による固体表面の平坦化方法の方が表面粗さを可成り小さくできることを示しているものである。
また、ガスクラスターの種類として、化学反応性のあるＳＦ_６ガスと化学反応性のないＡｒガスを用いた場合でも同様な結果が得られていることから、この発明による固体表面の平坦化方法はガスクラスターの種類には依存しないことがわかる。更に、平坦化する材料の種類が、ＳＦ_６クラスターに対して化学反応性があるＳｉや化学反応性のないＰｔなどでも同様な結果が得られていることから、この発明による固体表面の平坦化方法は平坦化する材料の種類には依存しないことがわかる。

比較例１のガスクラスターではない通常のイオンビームによる結果では、固体表面の顕著な平坦化は見られず、ガスクラスターイオンビームを用いるこの発明の優位性が確認できる。
また、平坦化処理後の表面における損傷程度を比較してみると、従来のイオンビームによる方法では表面から４０〜５０ｎｍまでＳが進入し、損傷しているのに対して、この発明では１０ｎｍ以下しか損傷をしておらず、この発明を用いることによって固体表面の平坦化が非常に低損傷で実現できることがわかる。

更に、平坦化処理時の固体表面のエッチング量について見てみると、従来方法による垂直照射ではＳｉ膜で１０５０ｎｍと非常に大きなエッチング量であるが、この発明による２５°入射条件でのＳｉ膜のエッチング量が３分の１以下の３４０ｎｍとなり、著しく小さなエッチング量で表面平坦化が実現できることがわかる。Ｃｒ膜では初期粗さが３．１ｎｍで照射後の粗さを０．５ｎｍ程度にしてもエッチング量が１０ｎｍに過ぎない。このエッチング量が少ないという効果によって、この発明では薄膜材料の平坦化等に好適であることがわかる。
次に、実施例４及び５を参照すると以下のことがわかる。ガスクラスターイオンビームの照射角度θ_ｐを単一な角度だけで照射するのではなく、固体表面とガスクラスターイオンビームとのなす角を変化させながらガスクラスターイオンビームを照射することによって、短時間で（照射ドーズ量が少ない状態で）表面粗さを小さくすることができることがわかる。また、固体表面とガスクラスターイオンビームとのなす角度として第１段階は９０°の照射角度θ_ｐを用い、第２段階として２５°の照射角度θ_ｐを用いることによっても、短時間で（照射ドーズ量が少ない状態で）表面粗さを小さくすることができることがわかる。図２に示すグラフから、大ざっぱに云えば照射角度θ_ｐを第１段階で３０°以上、第２段階で３０°未満とすればよく、好ましくは第１段階で５０〜９０°、第２段階で１〜３０°未満とすればよいことが理解される。

この照射角度θ_ｐを変化させたり、２段階の角度を用いたりする方法は、特に次のような試料に有効であると考えられる。試料の表面が比較的平坦な場合には、この発明の照射角度θ_ｐを３０°未満にすることが一番有効であると考えられるが、試料表面の粗さが比較的大きい場合には、ミクロに見ると試料表面にいろいろな角度を持った領域が存在することになる。このような表面にいろいろな角度を持った領域がある場合には、たとえば略垂直照射で平坦化するほうが効率的な場合がある。これは図２を見ると明らかなように、照射角度θ_ｐを変化させてもほぼ一定の平坦化を得ることができる角度範囲は、図２の曲線が９０°を軸に対称であると考えられるので、略垂直照射付近が一番大きくなっている。

この図２により明らかとなった有効な照射角度範囲内の２５°付近で考えると、照射角度θ_ｐが１０°ずれると３５°になり、平坦化し難くなる。これに対し、図２から理解されるように、９０°照射では照射角度θ_ｐが例えば±２０°ずれて１１０°又は７０°となっても、表面粗さはほぼ一定の範囲であり、平坦化し難くなることはあまりない。従って、試料表面の粗さが比較的大きい場合には、照射角度θ_ｐを９０°を中心に例えば±２０°以内の比較的大きな値に設定して照射を行い、ある程度平坦化を進めてから、照射角度θ_ｐが３０°より小さい状態で、さらに平坦化を進める方法が効率的になる。また同様に試料表面の粗さが比較的大きい場合は照射角度θ_ｐを９０°と０°の間を連続的に変化させることを繰り返すと平坦化が効率的に行えることが理解される。この場合、θ_ｐを試料表面と直角な軸を跨いで０°→９０°→１８０°→９０°→０°と変化させることを繰り返してもよい。この発明による１°以上、３０°未満の照射角度範囲での照射を平坦化処理の仕上げ処理として利用すること、即ち、照射角度を変えた様々なモードの平坦化処理の少なくとも最後の工程において１°以上、３０°未満の照射角で照射を行うことが有効である。

以上の説明及び図２のグラフから実施例４における照射角度θ_pを連続的に変化させることは30°以上のいずれかの角度と、30°未満のいずれかの角度との間、好ましくは50°〜90°間のいずれかの角度と１°以上30°未満のいずれかの角度との間を連続的に変化させればよいことが理解される。またその連続的に変化させる手法も往復させながらである必要はなく、大きい角度から小さい角度に又は小さい角度から大きい角度に連続的に変化させることを繰り返させてもよい。図９Ａ，９Ｂを参照して後述するように、照射角度θ_pを繰り返し連続的に変化させるための機構や、制御の簡単な点では往復動作がやり易い。またその連続的変化の繰り返しの開始角度、終了角度は任意でよいが、繰り返し回数が少ない場合は敢えていえば終了時の角度は小さい方がよいことも理解される。

この照射角度θ_pの連続的変化の繰り返し回数は、全体の平坦化処理時間内で１回以上あればよいが、数10回〜数100回以上とするのが効果的である。従って照射角度θ_pを変化させる速度も、実施例４で示したように１サイクル１秒に限られるものではない。
次に実施例５における第１段階と第２段階とをどのような割合で行ったらよいかを検討する。実施例５では初期の表面粗さがRa（平均値）＝3.1nmであり、Rmax（ピーク値）は約30nm程度である。これを平坦化してRa＝0.41nm、Rmaxが4nm程度にするが、初期状態の表面は凸凹になっているために、ミクロに見ればいろいろな角度を持った形状をしている。角度的には30°程度の角度分布を持っていることが予想される。この角度分布が大きいと、この発明により、照射角度θ_pを例えば15°にして照射して平坦化した場合、実際には45°(15°+30°)で照射されている領域があることになり、この領域では効率が悪くなり、つまり、ミクロに見ると平坦化しない領域があることになる。従って第１段階でこの表面のミクロに見た角度分布を15°以下程度にすることにより30°(15°+15°)になるので、平坦化効率が上がると考えられる。実施例５の場合ではRaを半分程度（1.5nm）にすることによって上述の範囲に入るものと考えられる（実際には以下の理由により半分まで必要ないと考えられる）。このRaを半分程度にするということは、第１段階の照射を初期粗さの半分程度まで行うということにほぼ等しい。

この例は産業応用上は典型的なものであるが、実際には様々なケースがあるので、例えば、表面粗さが初期の値の１０％以上低減するまで（９０％以下になるまで）第１段階の照射を行えばよい。これは表面のミクロに見た凹凸による角度が大きい面は、ガスクラスターイオンビームの照射により平坦化する効率が高い（逆に言うと、粗さが小さいものをさらに小さくする方が時間がかかる）ので、上記の１０％程度になるまで平坦化すると、上記の範囲（ミクロに見た角度分布が１５°以下程度）に入ることが予想されるからである。
第２段階については第１段階と第２段階との全体の処理時間の約１０％以上の時間を第２段階に配分するのが効率的である。その理由は以下に基づく実施例５で、処理時間が現在の装置では１０〜３０分のオーダーであるが、第１段階処理後、表面粗さはＲａ＝３．１ｎｍが１ｎｍ程度になっている。この粗さ１ｎｍを第２段階の処理で０．４ｎｍ程度にするわけであるから、処理時間はＲａの絶対値の差分を平坦化するに必要とする時間以上には必要になり、つまり３．１ｎｍ−１ｎｍ＝２．１ｎｍに対して１ｎｍ−０．４ｎｍ＝０．６ｎｍであるから、全処理時間の２０％以上の時間を第２段階に配分する必要があることになる。前記第１段階と同様に一般的には、上述したように第１段階と第２段階の全処理時間の約１０％以上の時間を第２段階に配分するとよい。

前述したように、この発明によれば照射角度θ_ｐを３０°未満の一定値とする場合、２段階とする場合、連続的変化の繰り返しなど各種のモードが考えられる。図１に示すこの発明の平坦化装置では、モード設定と、照射角度θ_ｐを設定できるようにされている。この装置は、例えば図９Ａに照射角度設定機構２０の側面を、図９Ｂにその正面と照射角度制御装置３０をそれぞれ示すように、試料保持体１８は回転軸２１と固定板２２ａ間に、試料支持体１８の回転角度、つまり試料支持体１８に取り付けられた試料１９の被平坦化面に対するガスクラスターイオンビームＣＢの照射角度θ_ｐをディジタル値として検出する角度検出部２５のエンコーダ板２５ａが取り付けられている。照射角度制御装置３０は電気回路２５ｂ，表示部２６、設定部２７、制御部２８、駆動部２９から構成されている。角度検出部２５の電気回路部２５よりの検出角度（照射角度）θ_ｃが表示部２６の現在角度領域２６ａに表示される。

設定部２７中のモード設定部２７ａを操作して固定モードを設定し、角度設定部２７ｂを操作して目的とする照射角度θ_ｐを入力すると表示部２６中のモード領域２６ｂに「固定」が表示され、設定された照射角度が設定角度領域２６ｃに表示され、また制御部２８は、駆動部２９を通じてモータ２３を駆動し、現在角度θ_ｃが設定角度θ_ｐになるように制御する。
２段階モードを設定入力し、照射角度としてθ_ｐ１，θ_ｐ２を順に入力設定すると、モード領域に「２段階」が表示され、最初の設定角度θ_ｐ１が設定角度領域２６ｃに、２回目の設定角度θ_ｐ２が設定角度領域２６ｄにそれぞれ表示され、制御部２８により前述の第１段階処理の際に現在角度θ_ｃが設定角度領域２６ｃの角度θ_ｐ１になるようにモータ２３が駆動制御される。第２段階処理の際にはθ_ｃが、設定角度領域２６ｄの角度θ_ｐ２になるようにモータ２３が駆動制御される。

連続変化モードを設定入力し、角度としてθ_ｐ１，θ_ｐ２を順次入力設定すると、モード領域に「連続変化」が表示され、設定角度θ_ｐ１とθ_ｐ２が設定角度領域２６ｃと２６ｄに表示され、制御部２８によりビームに対する照射角度θ_ｐが２つの設定角度θ_ｐ１とθ_ｐ２の間を往復繰り返し、連続的に変化するようにモータ２３を制御する。
制御部２８は前述した各種表示、モータ２３の各種駆動などを、照射角設定プログラムをＣＰＵ（中央演算処理器）あるいはマイクロプロセッサにより実行させるものである。設定部２７はキーボードなどの入力手段である。このモード・角度設定器は、この平坦化処理の各種条件を設定することができる平坦化処理装置の制御装置に組み込まれる。なおこの発明の平坦化装置は照射角度θ_ｐを３０°未満に固定したもの、つまり照射角度θ_ｐを変更することができないものでもよい。

照射ドーズ量が変化すると、材料のエッチング量が変化し、このエッチング量は照射ドーズ量にほぼ比例する。また照射開始直後は照射ドーズ量の増加とともに表面粗さも減少するが、表面粗さがある程度減少すると、それ以上表面粗さが小さくなることはない。先の各実施例で用いた照射ドーズ量は表面粗さがある程度小さくなって、これ以上小さくならない領域に近いものである。照射ドーズ量と表面粗さの関係は以上の関係にあるから、照射ドーズ量は小さな値でもよく、その下限値はない。一般的には目的の表面粗さを実現するのに最も小さい照射ドーズ量を用いるのが好ましい。これは通常は平坦化処理の時間が短い方が生産性が高く、被平坦化材料が膜材であることが多く、平坦化に伴う膜厚減少量（エッチング量）が小さい方が望ましいからである。

上記各実施例では加速電圧を３０ｋＶとした。この加速電圧は高い方がエッチング量が大きくなるが、処理時間が短かくなることはわかっている。しかし加速電圧と表面粗さとの関係はいまのところわかっていない。従って加速電圧も平坦化処理に要求される、時間、材料などの各種条件により決定するのがよく、１０ｋＶ〜４５ｋＶ程度の範囲で選定すればよい。
また、実施例６、実施例７及び比較例２〜４を参照すると次のことがわかる。凹凸パターン化された固体表面における凹部または凸部の側壁表面の粗さの値は、エッチング方法やその処理方法によって著しく異なっている。比較例２に示した従来のエッチング方法では凹部または凸部の側壁表面の粗さの大きさは大きいことがわかる。比較例３や比較例４に示したガスクラスターイオンビーム照射を用いても、その照射角度が平坦化したい表面に垂直、即ち平坦化したい表面（凹部または凸部側壁表面）との照射角度θ_ｐが９０°の場合には、表面粗さが小さくならないことがわかる。それに比較して、この発明の実施例６のように平坦化したい表面との照射角度θ_ｐを０°より大きく３０°より小さくすることによって、凹部または凸部の側壁表面の粗さを著しく小さくすることが可能となる。また、実施例７のように凹部または凸部の側壁表面は平面でなくてもよく曲面にもこの発明を効果的に適用できることがわかる。

このように、この発明は平坦な固体表面に適用するだけでなく、エッチングなどにより形成した凹凸パターン表面における凹部または凸部側壁表面の平坦化にも適用できることや、さらにはいろいろな角度の面や曲面などにも適用できることがわかる。つまり凹部または凸部側壁表面は基板に対して垂直面でなくてもよい。更にこの凹部または凸部側壁表面の平坦化に対しても、実施例４の角度θ_pを連続的に変化させ、または実施例５の角度θ_pを変えた２段階照射でより効率的な平坦化が可能であることも理解されよう。
上述では照射角度が0°〜90°の範囲内での考察を行ったが、図２の照射角度に対する表面粗さの特性は90°を軸として対称となることは明らかなので、この発明による例えば１°以上、30°未満の範囲を領域Ａとし、例えば35°以上90°以下の範囲を領域Ｂとし、90°を軸としてこれらと対称な領域をそれぞれA’＝180-A、B’＝180-Bとすれば、この発明は、領域A又A’の少なくとも一方の領域での照射角度θ_pによる照射過程を含む、領域A, A’, B, B’の様々な組み合わせの照射モードが可能である。また、これらの組み合わせから選んだ複数の照射角度による複数段の照射を行ってもよいし、それら間で照射角度を連続的に変化させることを少なくとも１回以上行ってもよい。これらの任意の照射モードを図９Ａ，９Ｂに示した構成により容易に実現することができる。

実施例８及び比較例５を参照すると次のことがわかる。ガスクラスターイオンビームの照射角度θ_ｐに対して、ビームの、試料面への投影面内の２つの異なる方位角θ_ｒで２段階で照射すると、単一のθ_ｒで同じドーズ量照射するよりも表面粗さが小さくなることがわかる。この第２段階のθ_ｒの値が５°以上でさらに表面粗さの効果が高いこともわかる。
実施例８及び９、比較例５を参照すると、第２段階のθ_ｒを用いることによる表面粗さ低減効果は、試料の種類やガスクラスターの種類によらないことがわかる。また、θ_ｐに関しては、３０°以下で著しい効果があることがわかる。

比較例６のガスクラスターではない通常のイオンビームによる結果では、比較例１の場合と同様に固体表面の顕著な平坦化は見られず、実施例８のガスクラスターイオンビームを用いるこの発明の優位性が確認できる。何故、通常のイオンビームでは顕著な平坦化が起こらなくて、本発明のガスクラスターイオンビームを用いると顕著な平坦化が起こるのかは次のように考えることができる。ガスクラスターイオンビームを角度照射するとクラスターが衝突して反跳するが、その反跳方向は該固体表面の面内方向に多く分布する。これは、ガスクラスターイオンビームを固体表面に垂直照射した場合に起こる「ラテラルスパッタリング」と同様のメカニズムと考えることができる。例えばθ_ｐ＝２０°で角度照射した場合、反跳した原子や分子はθ_ｐが２０°より小さい角度に多く分布しているのである。このように反跳した原子や分子が固体表面の突起に再び衝突して突起先端を平坦化するのである。一方、通常のイオンビームを角度照射した場合は、θ_ｐ＝２０°のとき、反跳した原子や分子は照射角度と同じ２０°を中心として分布する。この通常のイオンビームの場合では反跳した原子や分子が固体表面の突起を平坦化する確率が非常に小さくなるのである。

次にθ_ｒ方向の分布について考えてみる。ガスクラスターイオンビームを角度照射するとθ_ｒ方向にも分布して反跳する。通常のイオンビームの場合よりもその分布範囲は広いが、分布があるために照射方向と平行にテクスチャが形成される。このテクスチャの大きさが表面粗さ低減を制限している。さらに、固体表面投影面上の方向を少なくとも２種類からビームを照射した場合を考えてみる。該２種類の方向からクラスターイオンビームを照射すると、該照射方向と平行に形成されるテクスチャの形成が著しく抑制されることを、本発明で初めて発見した。これは、通常のイオンビームでは見られない特徴である。

このようなメカニズムによって本発明の優位性を説明することが出来る。
また、平坦化処理後の表面における損傷程度を比較してみると、比較例１の場合と同様に、従来のイオンビームによる方法では表面から４０〜５０ｎｍまでＳが進入し、損傷しているのに対して、この発明では１０ｎｍ以下しか損傷をしておらず、この発明を用いることによって固体表面の平坦化が非常に低損傷で実現できることがわかる。
実施例８及び１０を参照すると、θ_ｒを２段階とする場合でも、連続的に変化させる場合でも、同様に表面粗さ低減効果があることがわかる。これはθ_ｒを単一でない状態にすることが本質的に重要であり、２段階でなくてもよく、例えば３段階、４段階と複数段階の数に依存することはないことがわかる。また、連続的に変化させる角度範囲も任意でよいことがわかる。

実施例１１及び比較例７を参照すると、θ_ｒを固定ではなく２段階に変化させたり、連続的に変化させたりする方法により表面粗さを低下させる効果は、パターン側壁表面にも適用できることがわかる。この結果から、本発明の固体表面の平坦化方法は３次元的で複雑な表面や曲面などにも適用可能であることがわかる。
実施例８と実施例１２を参照すると、２段階のθ_ｒを用いることによる表面粗さ低減効果は、第１段階のθ_ｐと第２段階のθ_ｐが同一である方が、効果が高いことがわかる。この現象は、本発明によって初めて実験的に明らかとなったものである。これはつぎのように考えることができる。固体表面の平坦化効果に関して、比較例５に示したように、θ_ｐ＜３０°の領域で第１段階の照射によるθ_ｐ依存性はあまりないことがわかる。しかしながら、図１０Ａ，１０Ｂに試料５−３と５−２についてのクラスターイオンビーム照射による平坦化後の原子間力顕微鏡写真を示すように、そのモフォロジーは非常に異なっていることがわかった。第２段階のガスクラスターイオンビーム照射を行う場合には、このような第１段階で形成した表面モフォロジーに対して行われるのである。本発明により鋭意検討した結果、その組み合わせ方によって第２段階の表面平坦化効果に差があることが明らかとなったのである。

図１０Ａ，１０Ｂを見ると、照射方向に筋がついたように見え、その筋の太さや長さが異なっていることがわかる。本発明により、この筋の長さはθ_ｐが小さいほど長い傾向にあることを明らかにした。さらに、この筋の幅や長さの単位で表面を削り取るように平坦化しているために、第１段階と第２段階の照射に関して、その単位が合っている方が効果的であることが推察される。例えば、第１段階よりも第２段階の方が筋の深さが浅い状態を考えると、第２段階の平坦化効果が小さくなるということである。このようなことから、第１段階と第２段階のθ_ｐは同一である方が、平坦化効果が高いということになるのである。

前述したように、この発明によれば照射角度θ_rを30°未満の一定値とする場合、２段階とする場合、連続的変化の繰り返しなど各種のモードが考えられる。実施例８〜１１の実行を考慮した平坦化装置では、モード設定と、照射角度(θ_p, θ_r)を設定できるようにされてある。例えば図１１Ａ，１１Ｂに示すように、図９Ａ，９Ｂにおけると同様の試料支持体１８の板面に、軸４１ａを中心に回転可能に保持された歯車の回動ディスク４１が設けられ、その上に試料１９が保持される。回動ディスク４１としての歯車は試料支持体１８に取り付けられたステッピングモータ４２の軸に取り付けられた歯車４３と係合し、ステッピングモータ４２の回転により回動ディスク４１を所望の角度θ_r だけ回転することができる。ステッピングモータ４２は駆動部２９により角度θ_rに対応した数のパルスが与えられる。

設定部２７中のモード設定部２７ａを操作して固定モードを設定し、角度設定部２７ｂを操作して目的とする照射角度θ_ｐを入力すると表示部２６中のモード領域２６ｂに「固定」が表示され、設定された照射角度が設定角度領域２６ｃに表示され、また制御部２８は、駆動部２９を通じてモータ２３を駆動し、現在角度θ_ｃが設定角度θ_ｐになるように制御する。
２段階モードを設定入力し、照射角度としてθ_ｐ，θ_ｒ１，θ_ｒ２を順に設定入力すると、モード領域に「２段階」が表示され、最初の設定角度θ_ｐが設定角度領域２６ｃに、設定角度θ_ｒ１，θ_ｒ２が設定角度領域２６ｄにそれぞれ表示され、制御部２８により前述の第１段階処理の際に現在角度θ_ｃが角度θ_ｐになるようにモータ２３が駆動制御され、回動ディスク４１の回転角度θ_ｒがθ_ｒ１となるようモータ４２が制御される。第２段階の処理では、θ_ｐはそのまま保持され、θ_ｒが角度θ_ｒ２になるようにモータ４２が駆動制御される。

連続変化モードを設定入力し、角度としてθ_ｐ，θ_ｒ１，θ_ｒ２を順に設定入力すると、モード領域に「連続変化」が表示され、制御部２８により照射角度がθ_ｐがとなるようモータ２３を制御し、更に２つの設定角度θ_ｒ１とθ_ｒ２の間を往復繰り返し、連続的に変化するようにモータ４２を制御する。
制御部２８は前述した各種表示、モータ２３、４２の各種駆動などを、照射角度設定プログラムをＣＰＵ（中央演算処理器）あるいはマイクロプロセッサにより実行させるものである。設定部２７はキーボードなどの入力手段である。このモード・角度設定器は、この平坦化処理の各種条件を設定することができる平坦化処理装置の制御装置に組み込まれる。

以上の説明から明らかなように、ガスクラスターイオンビームに用いるガス種は、ＳＦ_６やＡｒに限らず、どのようなものであってもよく、また、照射条件やクラスターサイズなどの装置条件や実験パラメータも特に限定されるものではなく、どのようなものであってもよい。

Claims (13)

1. ガスクラスターイオンビームを用い固体表面を平坦に加工する方法において、
   前記ガスクラスターイオンビームの照射過程の少なくとも一部の期間において前記固体表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を30°未満にして前記ガスクラスターイオンビームを照射する過程を含むことを特徴とする固体表面の平坦化方法。
2. 請求項１の固体表面の平坦化方法において、前記ガスクラスターイオンビームの照射過程は、前記照射角度が30°未満で照射する過程の前に、前記固体表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を30°以上として前記固体表面に前記ガスクラスターイオンビームを照射する過程を含むことを特徴とする固体表面の平坦化方法。
3. 請求項１の固体表面の平坦化方法において、前記30°以上の照射角度と前記30°未満の照射角度との間を連続的に変化させることを１回以上繰り返す過程を含むことを特徴とする固体表面の平坦化方法。
4. 請求項１の固体表面の平坦化方法において、前記30°未満の照射角度で照射する過程は、前記ガスクラスターイオンビームの、前記固定表面への投影面内の第１の方向で照射する過程と、前記投影面内で前記第１の方向と異なる第２の方向で照射する過程とを含むことを特徴とする固体表面の平坦化方法。
5. 請求項４の固体表面の平坦化方法において、前記30°未満の照射角度で照射する過程は、前記第１の方向と前記第２の方向間で前記投影面内の方向を連続的に変化させて照射する過程を含むことを特徴とする固体表面の平坦化方法。
6. 請求項４の固体表面の平坦化方法において、前記第1及び第２の方向は互いに5°以上の角度を成して照射する過程を含むことを特徴とする固体表面の平坦化方法。
7. 請求項1乃至６のいずれかの固体表面の平坦化方法において、前記固体表面は、試料表面に形成された凹部または凸部の側壁表面であることを特徴とする固体表面の平坦化方法。
8. 請求項４，５又は６のいずれかの固体表面の平坦化方法において、前記照射角度30°未満での照射において、前記ガスクラスターイオンビームと前記固体表面とが成す照射角度を一定とすることを特徴とする固体表面の平坦化方法。
9. ガスクラスターイオンビームを用い固体表面を平坦化する平坦化装置であって、ガスクラスターイオンビームを出射するガスクラスターイオンビーム発生装置と、
   前記ガスクラスターイオンビームに対し前記固体表面が成す照射角度を30°未満に設定可能な照射角度設定手段と、
   を含むことを特徴とする固体表面の平坦化装置。
10. 請求項９の固体表面の平坦化装置において、前記照射角度設定手段は、30°以上の照射角度に設定可能とされ、前記30°以上の照射角度と、前記30°未満の照射角度を切り替える手段を含むことを特徴とする固体表面の平坦化装置。
11. 請求項９の固体表面の平坦化装置において、前記照射角度設定手段は、30°以上の照射角度と前記30°未満の照射角度との間を連続的に少なくとも1回以上繰り返す手段を含むことを特徴とする固体表面の平坦化装置。
12. 請求項９の固体表面の平坦化装置において、前記照射角度設定手段は、前記ガスクラスターイオンビームの、前記固体表面への投影面における方向を少なくとも２つの方向に設定可能な手段を含むことを特徴とする固体表面の平坦化装置。
13. 請求項９の固体表面の平坦化装置において、前記照射角度設定手段は、前記第１の方向と前記第２の方向間で前記投影面内の方向を連続的に変化させる手段を含むことを特徴とする固体表面の平坦化装置。

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