JP3902336B2

JP3902336B2 - Antibacterial plant extract and antibacterial skin external preparation containing the same

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Publication number: JP3902336B2
Application number: JP22758598A
Authority: JP
Inventors: 岩和中江; 員明岡本
Original assignee: Noevir Co Ltd
Current assignee: Noevir Co Ltd
Priority date: 1998-07-27
Filing date: 1998-07-27
Publication date: 2007-04-04
Anticipated expiration: 2018-07-27
Also published as: JP2000044419A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、抗菌活性が相乗的に向上した抗菌性植物抽出物、及びこれを含有する抗菌性を有する皮膚外用剤に関する。さらに詳しくは、特定の植物の１種又は２種以上より、1,2-ペンタンジオールを抽出溶媒として抽出して得た抗菌性植物抽出物と、その応用に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、ローション剤や化粧水，乳剤や乳液，軟膏，クリーム等、水を含有する皮膚外用剤や化粧料においては、製造時及び使用時における細菌，かび等の微生物の混入による変質を防止するため、種々の防腐防黴剤が使用されてきた。かかる防腐剤としては、イソプロピルメチルフェノール，パラオキシ安息香酸エステル，フェノキシエタノール等のフェノール誘導体、ヒノキチオール、安息香酸及びその塩，サリチル酸及びその塩，デヒドロ酢酸及びその塩，ソルビン酸及びその塩等の酸類、塩化ベンザルコニウム，塩化ベンゼトニウム，塩化アルキルトリメチルアンモニウム等の第４級アンモニウム類、塩酸アルキルアミノエチルグリシン，塩化ステアリルヒドロキシエチルベタインナトリウム等の両性界面活性剤、感光素等が用いられている。
【０００３】
しかし、上記の防腐防黴剤には皮膚に対する一次刺激性，感作性或いは光感作性の報告されているものが多く、安全性の面から化粧品原料基準等において配合量が規制されており、実際に有効な抗菌活性を示す量を配合できないことが多い。さらに、皮膚に対して発赤，発疹，浮腫といった刺激或いは感作反応を示さなくても、皮膚外用剤を使用する際に刺すような痛みやヒリヒリする感じ又はチクチクする感じといった不快感を与えることも知られている。また、皮膚外用剤の基剤や他の配合成分との相互作用により、十分な抗菌活性を示さない場合もある。
【０００４】
たとえば、イソプロピルメチルフェノール，パラオキシ安息香酸エステル，ソルビン酸等の油溶性防腐防黴剤は、高分子増粘剤や粉体を含む皮膚外用剤に配合した場合、吸着等により抗菌活性が低下する。また、界面活性剤を含有する皮膚外用剤においては、界面活性剤ミセルへの取り込みによりやはり抗菌活性の低下が見られる。かといって、十分な抗菌活性を期待して多量を配合すると、低温での結晶析出等、製品の安定性上の問題が生じる。
【０００５】
また、安息香酸塩，サリチル酸塩，デヒドロ酢酸塩等の水溶性防腐防黴剤は、皮膚外用剤のｐＨが弱酸性でないと有効ではなく、酸性下にて使用する場合であっても、酸性が強くなるに従い水に対する溶解度が低下し、結晶の析出を来すことがある。
【０００６】
さらに、第４級アンモニウム類や両性界面活性剤については、皮膚刺激性，眼粘膜刺激性が認められたり、発泡しやすい，酸性側で抗菌活性が低下する，陰イオン性物質との相互作用等の実使用上の問題がある。一方、親水性の陽イオン性界面活性剤として汎用されるN-長鎖アシル塩基性アミノ酸誘導体及びその酸付加塩は、殺菌性洗浄剤として古くから知られており（特公昭５１−５４１３）、それらの１種であるN-ココイル-L-アルギニンエチルエステル-DL-ピロリドンカルボン酸塩は、「ＣＡＥ」の商品名で市販されているが、皮膚外用剤のように他種類の原料を含有する複雑な系では、配合した濃度に対して期待した通りの抗菌効果が得られず、十分な抗菌作用を示すまで増量した場合には系の安定性が低下するという問題があった。
【０００７】
また近年、天然指向，さらには植物指向が高まり、天然物，特に植物の抽出物に抗菌活性が求められ、抗菌活性を有する植物の抽出物として相当数のものが報告され、上市されている。ところが、かかる抗菌性植物抽出物の抗菌活性は単独では十分ではなく、他の防腐防黴剤と併用したり、多量を添加する必要があった。かかる植物抽出物を皮膚外用剤に多量に含有させると、抽出溶媒としてはエタノールや1,3-ブチレングリコール又はこれらと水との混合物が使用されることが多いため、これら抽出溶媒が皮膚外用剤の製剤安定性や使用感に悪影響を与えることが多く、製剤化が困難であった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明においては、皮膚外用剤の製剤安定性や使用感に影響を与えることなく、しかも基剤成分や他の配合成分により抗菌活性が低下することもなく有効な抗菌作用を示し、且つ皮膚に対し一次刺激性や感作性を示さないだけではなく、皮膚外用剤使用時に刺すような痛みやヒリヒリ感，チクチク感といった不快感をも与えない抗菌性植物抽出物を得、さらにそれを皮膚外用剤に応用することを目的とした。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため種々検討した結果、特定の植物より1,2-ペンタンジオールを用いて抽出を行うことにより、抗菌活性の相乗的な向上が認められ、皮膚外用剤の製剤安定性や使用感に全く影響を与えない量の添加で十分な抗菌活性を付与することに成功し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち本発明においては、特定の植物より成る群から選択した１種又は２種以上より、1,2-ペンタンジオールを抽出溶媒として抽出して抗菌性植物抽出物を得、さらにそれら抗菌性植物抽出物の１種又は２種以上を皮膚外用剤に含有させて抗菌活性を付与する。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明において抗菌性植物抽出物を得るのに用い得る植物としては、まずイチョウ科のイチョウ（Ginkgo biloba L.）、イネ科のクマザサ（Sasa albo-marginata Makino et Shibata，Sasa veitchii Rehd.）、生薬「ヨクイニン」の基原植物であるハトムギ（Coix lacryma-jobi L. var. ma-yuen Stapf）、ウマノスズクサ科で生薬「サイシン」の基原植物である、ウスバサイシン（Asiasarum sieboldii F. Maekawa）及びケイリンサイシン（Asiasarum heterotropoides var. mandshuricum F. Maekawa）、その近縁植物であるクロフネサイシン（Asiasarum dimidiatum F. Maekawa），オクエゾサイシン（Asiasarum heterotropoides F. Maekawa），ウスゲサイシン（Asiasarum heterotropoides var. seoulense F. Maekawa）が挙げられる。
【００１２】
次いで、オトギリソウ科植物のオトギリソウ（Hypericum erectum Thunb.）及びトモエソウ（Hypericum ascyron L.）、カバノキ科植物のシラカンバ（Betula platyphylla Sukatchev var. japonica Hara）が挙げられる。
【００１３】
キク科植物では、アルニカ（Arnica montana L.）、カミツレ（Matricaria chamomilla L.）、生薬「インチンコウ」の基原植物であるカワラヨモギ（Artemisia capillaris Thunb.）及びハマヨモギ（Artemisia scoparia Waldstein）、ゴボウ（Arctium lappa L.）、トウキンセンカ（Calendula officinalis L.），キンセンカ（C. arvensis L.）、ヤグルマギク（Centaurea cyanus L.）、ローマカミツレ（Anthemis nobilis L.）が用いられる。
【００１４】
キンポウゲ科植物では、オウレン（Coptis japonica Makino）及びその同属植物であるキクバオウレン（Coptis japonica var. japonica Satake），セリバオウレン（Coptis japonica var. dissecta Nakai），コセリバオウレン（Coptis japonica var. major Satake），ミツバオウレン（Coptis trifolia Salisb.），バイカオウレン（Coptis quinquefolia Miq.）が用いられる。
【００１５】
クスノキ科植物のゲッケイジュ（Laurus nobilis L.）、クワ科植物で生薬「ソウハクヒ」の基原植物である、クワ（Morus bombycis Koidz.）及びマグワ（Morus alba L.）、同じくクワ科の植物であるホップ（Humulus lupulus L.）も用いることができる。
【００１６】
シソ科植物では、生薬「エンメイソウ」の基原植物であるヒキオコシ（Isodon japonicus Hara）及びクロバナヒキオコシ（Isodon trichocarpus Kudo）、生薬「オウゴン」の基原植物であるコガネバナ（Scutellaria baicalensis Georg.）、サルビア（Salvia officinalis L.）、シソ（Perilla frutescens Britton var. acuta Kudo.），その変形種であるチリメンジソ（Perilla frutescens var. crispa f. crispa Decne.），及び近縁植物であるアオジソ（Perilla frutescens var. crispa f. viridis Makino），カタメジソ（Perilla frutescens var. crispa f. discolor Makino）、タチジャコウソウ（タイム，Thymus vulgaris L.）、セイヨウハッカ（Mentha piperita L.）及びその変種，ハッカ（Mentha arvensis L. var. piperascens Malin.）、ミドリハッカ（Mentha viridis L.）、メリッサ（Melissa officinalis L.）、マンネンロウ（ローズマリー，Rosmarinus officinalis L.）、及びラベンダー（Lavandula vera DC.）が用いられる。
【００１７】
シナノキ科シナノキ属に属する植物も用いられる。シナノキ属に属する植物としては、アメリカシナノキ（Tilia americana L.），フユボダイジュ（Tilia cordata Mill.），セイヨウシナノキ（Tilia europaea L.），シナノキ（Tilia japonica Simonk.），ヘラノキ（Tilia kiusiana Makino et Shiras.），オオバオダイジュ（Tilia maximowicziana Shiras.），ボダイジュ（Tilia miqueliana Maxim.），ナツボダイジュ（Tilia platyphyllos Scop.）等が挙げられる。
【００１８】
スイカズラ科植物のスイカズラ（ニンドウ，Lonicera japonica Thunb.）、セリ科植物のウイキョウ（Foeniculum vulgare Mill.）、センキュウ（Cnidium officinale Makino）、ツバキ科植物のチャ（Thea sinensis L.）、及びその同属植物であるトウチャ（Thea sinensis L. var. macrophylla Sieb.），アッサムチャ（Thea sinensis L. var. assamica Pierre），ウーロンチャ（Thea sinensis L. var. viridis Szkzyl.），ベニバナチャ（Thea sinensis L. var. rosea Makino）、ドクダミ科で生薬「ジュウヤク」の基原植物であるドクダミ（Houttuynia cordata Thunb.）、トチノキ科植物のセイヨウトチノキ（マロニエ，Aesculus hippocastanum L.）及びトチノキ（Aesculus turbinata Blume）も用いることができる。
【００１９】
バラ科植物では、バラ属に属する植物の他、モモ（Prunus persica Batsch.）、ノモモ（Prunus persica Batsch. var. davidiana Maxim.）、及びワレモコウ（Sanguisorba officinalis L.）が用いられる。バラ属に属する植物としては、バラ（Rosa hybrida Hort.），オオタカネバラ（Rosa acicularis Lindl.），タカネバラ（Rosa acicularis Lindl. var. nipponensis Koehne），モッコウバラ（Rosa banksiae Aiton），カニナバラ（Rosa canina L.），センティフォーリアバラ（Rosa centifolia L.），コケバラ（Rosa centifolia L. var. muscosa Seringe），コウシンバラ（Rosa chinensis Jacq.），ダマスクバラ（Rosa damascena Mill.），フォエティダバラ（Rosa foetida Herrm.），ガリカバラ（Rosa gallica L.），ギガンテアバラ（Rosa gigantea Collett et Hemsl.），サンショウバラ（Rosa hirtula Nakai），モスカータバラ（Rosa moschata Herrm.），オドラータバラ（Rosa odorata Sweet.），ノイバラ（Rosa multiflora Thunb.），ヤマイバラ（Rosa sambucina Koidz.），テリハノイバラ（Rosa wichuraiana Crep.），ハマナス（Rosa rugosa Thunb.）等が挙げられる。
【００２０】
ヒユ科ヒユ属に属する植物も用いられる。かかる植物として、センニンコク（Amaranthus caudatus L.），スギモリゲイトウ（Amaranthus cruentus L.）及びその近縁種（Amaranthus dubius Mart. ex Thell.），Amaranthus hypochondriacus L.，イヌビユ（Amaranthus lividus L. var. ascendens Thell.），ホソアオゲイトウ（Amaranthus patulus Bertoloni），アオゲイトウ（Amaranthus retroflexus L.），ハリビユ（Amaranthus spinosus L.），ヒユ（Amaranthus tricolor L. subsp. mangostanus Aellen），ハゲイトウ（Amaranthus tricolor），ホソナガイヌビユ（Amaranthus viridis L.）等が挙げられる。
【００２１】
フウロソウ科植物で生薬「ゲンノショウコ」の基原植物である、ゲンノショウコ（Geranium thunbergii Sieb. et Zucc.）と、その同属植物であるアメリカンフウロ（Geranium carodinianum L.），イブキフウロ（Geranium dahuricum DC. var. lobulatum Nakai），グンナイフウロ（Geranium onoei Franch. et Savat.），イヨフウロ（Geranium shikokianum Matsumura），ハクサンフウロ（Geranium yesoense Franch. et Savat. var. nipponicum Nakai），タチフウロ（Geranium japonicum Franch. et Savat.），イチゲフウロ（Geranium sibiricum L.）やキクバフウロ（Erodium stephanianum Willd.）、フトモモ科植物のチョウジ（Syzygium aromaticum Merrill et Perry，Eugenia caryophyllata Thunb.）を用いることもできる。
【００２２】
ボタン科ボタン属に属する植物も用いられる。かかる植物としては、ヤマシャクヤク（Paeonia japonica Miyabe et Takeda），シャクヤク（Paeonia lactiflora Pall.），ベニバナヤマシャクヤク（Paeonia obovata Maxim.），オランダシャクヤク（Paeonia officinalis L.），ボタン（Paeonia suffruticosa Andr.，Paeonia moutan Sims.）及びその類縁種（Paeonia delavayi Franch.，Paeonia lutea Franch.，Paeonia potanini Kom.），ホソバシャクヤク（Paeonia tenuifolia L.）等が挙げられる。
【００２３】
マメ科植物では、生薬「カンゾウ」の基原植物であるカンゾウ（Glycyrrhiza glabra L. var. glandulifera Regel et Herder），シナカンゾウ（Glycyrrhiza echinata L.），スペインカンゾウ（Glycyrrhiza glabra L.），ウラルカンゾウ（Glycyrrhiza uralensis Fisch. et DC.）、及び生薬「クジン」の基原植物であるクララ（Sophora flavescens Aiton）が用いられる。
【００２４】
マンサク科植物のハマメリス（Hamamelis virginiana L.）も用い得る。また、ミカン科植物で生薬「オウバク」の基原植物であるキハダ（Phellodendron amurense Rupr.），オオバノキハダ（Phellodendron amurense var. japonica Ohwi），ミヤマキハダ（Phellodendron amurense var. lavallei Sprag.），ヒロハキハダ（Phellodendron amurense var. sachalinense Fr. Schmidt.），黄皮樹（Phellodendron chinense Schneid.）、及び同じくミカン科植物のサンショウ（Zanthoxylum piperitum DC.）及びその同属植物であるアサクラザンショウ（Zanthoxylum piperitum DC. f. inerme Makino），ヤマアサクラザンショウ（Zanthoxylum piperitum DC. f. brevispinosum Makino）も用いられる。
【００２５】
ムラサキ科植物で生薬「シコン」の基原植物であるムラサキ（Lithospermum erythrorhizon Siebold et Zuccarini）、ヒレハリソウ（Symphytum officinale L.）、モクセイ科植物のレンギョウ（Forsythia suspensa Vahl.）、シナレンギョウ（Forsythia viridissima Lindl.）、チョウセンレンギョウ（Forsythia koreana Nakai）も用い得る。
【００２６】
ユリ科植物では、アロエ属に属する植物が挙げられる。アロエ属に属する植物としては、生薬「アロエ」の基原植物であるAloe ferox Mill.，Aloe africana Mill.，Aloe spicata Baker，Aloe arborescens Mill.，Aloe succotrina Lam.，Aloe plicatilis Mill.の他、Aloe bainesii Th. Dyer.，Aloe perryi Baker，Aloe vera L.等が用いられる。また、キダチアロエ（Aloe arborescens Mill. var. natalensis Berg.）も用いることができる。また、生薬「オウセイ」の基原植物であるナルコユリ（Polygonatum falcatum A. Gray），オオナルコユリ（Polygonatum macranthum Koidzumi），及び近縁植物であるカギクルマバナルコユリ（Polygonatum sibricum Red.），クルマバナルコユリ（Polygonatum stenophyllum Maxim.）も用いることができる。
【００２７】
本発明においては、上記植物より１種又は２種以上を選択し、抽出溶媒として1,2-ペンタンジオールを用いて抽出を行う。抽出には、上記植物の全草を用いてもよいが、花，茎，根，種子，果実，樹皮等、各植物において特に抗菌作用の強い成分を多く含有する部位が明らかである場合には、その部位を選択して用いることが好ましい。また、植物をそのまま抽出してもよく、細切，乾燥，粉砕等の処理を行ってから抽出操作を行ってもよい。抽出は1,2-ペンタンジオールに上記植物を浸漬して行う。抽出効率を上げるため、抽出溶媒を攪拌したり、抽出溶媒中でホモジネートしてもよい。抽出温度としては５℃〜７０℃程度、抽出時間としては、抽出温度により異なるが、４時間〜１週間程度とするのが適当である。
【００２８】
上記の植物抽出物は、抽出物そのままで皮膚外用剤に添加することもでき、また抗菌作用を失わない範囲で脱臭，脱色，濃縮等の精製操作を加えてから配合することもできる。
【００２９】
皮膚外用剤において十分な抗菌活性を付与するには、本発明に係る抗菌性植物抽出物を皮膚外用剤全量に対し４．０〜１０重量％程度含有させる。４．０重量％より含有量が少ないと十分な抗菌活性が得られないが、あまり多量を含有させる必要もない。
【００３０】
また、本発明に係る抗菌性植物抽出物は、特に水を多く含有する系や、外相が水相であるＯ／Ｗ型の乳化系に有用である。従って、本発明に係る皮膚外用剤は、ローション剤，乳剤，ゲル剤，クリーム剤，軟膏剤等の皮膚外用剤や、化粧水，乳液，ジェル，クリーム，パック等の皮膚化粧料、メイクアップベースローション若しくはクリーム，乳液状又はクリーム状ファンデーション，乳化型アイカラー又はチークカラー，水性懸濁型のアイライナー，乳化型のアイライナー又はマスカラ等のメイクアップ化粧料、シャンプー，リンス，整髪料等の毛髪化粧料、或いはクレンジング剤，洗顔料，液体石鹸，ハンドソープ等の洗浄剤などとして提供できる。
【００３１】
【実施例】
さらに本発明の特徴について、実施例により詳細に説明する。
【００３２】
まず、本発明に係る抗菌性植物抽出物についての実施例を以下に示す。
【００３３】
表１に示す植物を細切し、1,2-ペンタンジオール２．５リットル中に浸漬して、２０℃で５日間攪拌抽出した。抽出物をろ過してろ液を回収し、実施例１〜実施例１２とした。
【表１】

【００３４】
上記の実施例１〜実施例１２について、抗菌活性の評価を行った。その際、表１に示す植物について、それぞれ同様に1,3-ブタンジオールを抽出溶媒として用いて抽出して得た抽出物を比較例１〜比較例１２とし、これらと1,2-ペンタンジオールについても同時に評価を行った。
【００３５】
抗菌活性の評価は、各試料５．０重量％の水溶液にて行った。試験菌として、大腸菌（Escherichia coli），黄色ブドウ球菌（Staphylococcus aureus），緑膿菌（Pseudomonas aeruginosa）及び黒色コウジ菌（Aspergillus niger）を用いた。各試料に、前記３種の細菌は各１０⁶個／ｇ，黒色コウジ菌は１０⁵／ｇを植菌し、細菌については３７℃，黒カビについては２５℃にてそれぞれ培養し、２週間後の生菌数を測定した。結果は、３種の細菌については２週間後に生菌が見られない場合を○、黒カビについては２週間後の生菌数が植菌数の１／１，０００以下に当たる１００個以下となっている場合を○として、表２に示した。
【００３６】
【表２】

表２より明らかなように、本発明の実施例１〜実施例１２はいずれも５．０重量％の添加で、試験したすべての細菌及び黒色コウジ菌に対し十分な抗菌活性を示していた。これに対し、抽出溶媒を1,3-ブタンジオールに代替した比較例１〜比較例１２においては、すべての試験菌に対し十分な抗菌活性を示したものは存在しなかった。また、本発明において抽出溶媒として用いる1,2-ペンタンジオール自体に抗菌活性が存在することは以前より知られているが、５．０重量％水溶液においては、緑膿菌及び黒色コウジ菌に対する抗菌活性が不十分であった。
【００３７】
続いて、本発明に係る抗菌性皮膚外用剤としての実施例の処方を以下に示す。
【００３８】
［実施例１３］抗菌性ローション剤
(1)エタノール５．０（重量％）
(2)グリセリン２．０
(3)ポリオキシエチレン(50.E.O.)硬化ヒマシ油０．６
(4)抗菌性植物抽出物（実施例１）８．０
(5)アズレン０．１
(6)香料０．１
(7)精製水８４．２
製法：(1)に(5)，(6)を溶解し、(2)〜(4)とともに順次(7)に添加して、均一に混合，溶解する。
【００３９】

製法：(1)〜(6)の油相成分を混合，加熱溶解して７０℃とする。一方、(7)〜(9)の水相成分を混合，加熱溶解して７０℃とし、これに前記油相成分を攪拌しながら徐々に添加して乳化し、冷却後４０℃にて(10)，(11)を添加し、均一に混合する。
【００４０】
［実施例１５］抗菌性ゲル剤
(1)抗菌性植物抽出物（実施例４）１０．０（重量％）
(2)カルボキシビニルポリマー０．５
(3)水酸化カリウム０．１
(4)精製水８６．４
(5)アスコルビン酸リン酸エステルマグネシウム塩３．０
製法：(4)に(2)を均一に溶解した後、(1)，(5)を添加，混合し、次いで(3)を加えて増粘させる。
【００４１】

製法：(1)〜(8)の油相成分を混合，加熱溶解して７０℃とする。一方、(9)〜(11)の水相成分を混合，加熱溶解して７０℃とし、これに前記油相成分を攪拌しながら徐々に添加して乳化し、冷却する。
【００４２】
［実施例１７］抗菌性軟膏
(1)白色ワセリン２５．０（重量％）
(2)ステアリルアルコール２５．０
(3)グリセリン１２．０
(4)ラウリル硫酸ナトリウム１．０
(5)抗菌性植物抽出物（実施例７）２．５
(6)抗菌性植物抽出物（実施例８）２．５
(7)精製水３１．８
(8)グリチルリチン酸ジカリウム０．２
製法：(1)〜(4)の油相成分を混合，加熱溶解して７０℃とする。一方、(5)〜(7)の水相成分を混合，加熱溶解して７０℃とし、これに前記油相成分を攪拌しながら徐々に添加して乳化し、冷却後４０℃にて(8)を添加，溶解する。
【００４３】
［実施例１８］エモリエントクリーム（油中水型）
(1)流動パラフィン３０．０（重量％）
(2)マイクロクリスタリンワックス２．０
(3)ワセリン５．０
(4)ジグリセリルジオレイン酸エステル５．０
(5)L-グルタミン酸ナトリウム１．６
(6)L-セリン０．４
(7)抗菌性植物抽出物（実施例９）５．０
(8)精製水５０．９
(9)香料０．１
製法：(5)，(6)を(8)の一部に溶解して５０℃とし、５０℃に加熱した(4)に攪拌しながら徐々に添加する。これをあらかじめ混合し７０℃に加熱した(1)〜(3)に均一に分散し、これに(7)を(8)の残部に溶解して７０℃に加熱したものを攪拌しながら添加し、ホモミキサーにて乳化する。冷却後、４０℃にて(9)を添加，混合する。
【００４４】

製法：(7)に(3)を加えて７０〜８０℃に加熱する。これに(1)，(2)を添加して溶解させる。次いで、(5)，(6)を(4)に溶解して前記水相に添加して可溶化し、冷却後４０℃にて(8)を加える。
【００４５】
［実施例２０］メイクアップベースクリーム
(1)ステアリン酸１２．０（重量％）
(2)セタノール２．０
(3)自己乳化型グリセリルモノステアリン酸エステル２．０
(4)抗菌性植物抽出物（実施例１１）１０．０
(5)グリセリン３．０
(6)水酸化カリウム０．３
(7)精製水６９．１
(8)香料０．１
(9)二酸化チタン１．０
(10)ベンガラ０．１
(11)黄酸化鉄０．４
製法：(9)〜(11)を(4)で練り、これを(5)〜(7)の水相に添加，混合し、７０℃に加熱する。一方、(1)〜(3)の油相成分を混合，加熱して７０℃とし、これを前記水相に攪拌しながら添加して乳化する。乳化後冷却して４０℃にて(8)を添加，混合する。
【００４６】
［実施例２１］乳液状ファンデーション
(1)ステアリン酸２．４（重量％）
(2)モノステアリン酸プロピレングリコール２．０
(3)セトステアリルアルコール０．２
(4)液状ラノリン２．０
(5)流動パラフィン３．０
(6)ミリスチン酸イソプロピル８．５
(7)グリセリルモノステアリルエーテル３．５
(8)カルボキシメチルセルロースナトリウム０．２
(9)ベントナイト０．５
(10)抗菌性植物抽出物（実施例１２）６．５
(11)トリエタノールアミン１．１
(12)精製水５２．０
(13)香料０．１
(14)酸化チタン８．０
(15)タルク４．０
(16)ベンガラ３．０
(17)黄酸化鉄２．５
(18)黒酸化鉄０．５
製法：(14)〜(18)の顔料を混合後、粉砕機により粉砕する。(12)を７０℃に加熱し、(9)を加えてよく膨潤させ、これにあらかじめ(8)を(10)に分散させたものを加え、さらに(11)を添加し、溶解させる。(1)〜(7)の油相は混合し、加熱，融解して８０℃とする。前記顔料を水相に攪拌しながら加え、コロイドミルを通して７５℃とし、前記油相を攪拌しながら加えて乳化し、冷却後４０℃にて(13)を添加，混合する。
【００４７】
［実施例２２］クリーム状ファンデーション
(1)ステアリン酸５．０（重量％）
(2)親油型グリセリルモノステアリン酸エステル２．５
(3)モノラウリン酸プロピレングリコール３．０
(4)セトステアリルアルコール１．０
(5)流動パラフィン７．０
(6)ミリスチン酸イソプロピル８．０
(7)ジグリセリン３．０
(8)抗菌性植物抽出物（実施例１）２．０
(9)トリエタノールアミン１．２
(10)精製水４３．２
(11)抗菌性植物抽出物（実施例７）３．０
(12)香料０．１
(13)酸化チタン８．０
(14)カオリン５．０
(15)タルク２．０
(16)ベントナイト１．０
(17)ベンガラ２．６
(18)黄酸化鉄２．１
(19)黒酸化鉄０．３
製法：(13)〜(19)の顔料を混合後、粉砕機により粉砕する。(7)〜(10)を混合，溶解し、加熱する。(1)〜(6)の油相は混合し、加熱，融解して８０℃とする。前記顔料を水相に攪拌しながら加え、コロイドミルを通して７５℃とし、前記油相を攪拌しながら加えて乳化し、冷却後４０℃にて(11)，(12)を添加する。
【００４８】
［実施例２３］乳化型アイカラー
(1)ステアリン酸８．００（重量％）
(2)白色ワセリン１５．００
(3)パルミチン酸イソプロピル５．００
(4)ラノリン５．００
(5)1,3-ブチレングリコール３．００
(6)トリエタノールアミン２．００
(7)精製水５１．８３
(8)抗菌性植物抽出物（実施例８）８．５０
(9)香料０．１５
(10)赤色２２１号０．０２
(11)グンジョウ１．５０
製法：(5)〜(7)の水相を混合，溶解して加熱し、これにあらかじめ混合，粉砕した(10)，(11)を添加，分散し、７５℃に加熱する。これにあらかじめ混合，加熱して均一とした(1)〜(4)を攪拌しながら添加して乳化し、冷却後(8)，(9)を添加，混合する。
【００４９】

製法：(11)〜(13)の水相を混合，溶解して加熱し、これにあらかじめ混合，粉砕した(17)，(18)を添加，分散し、７５℃に加熱する。これにあらかじめ混合，加熱して均一とした(1)〜(10)を攪拌しながら添加して乳化し、冷却後(14)〜(16)を添加，混合する。
【００５０】
［実施例２５］エマルション型アイライナー
(1)ステアリン酸３．５（重量％）
(2)ミツロウ２．０
(3)カルナウバロウ０．５
(4)マイクロクリスタリンワックス５．０
(5)1,2-ペンタンジオール５．０
(6)エチレングリコールモノブチルエーテル２．５
(7)トリエタノールアミン１．５
(8)精製水４１．９
(9)抗菌性植物抽出物（実施例３）８．０
(10)香料０．１
(11)３．０重量％ベントナイト分散液２０．０
(12)酸化チタン８．０
(13)カーボンブラック２．０
製法：(1)〜(4)の油相成分を混合，加熱して溶解させる。これに(5)〜(8)の水相を混合，加熱し、攪拌しながら加えて乳化する。次いで、この乳化物に(11)〜(13)を加え、コロイドミルを通して分散させた後冷却し、４０℃にて(9)，(10)を加え、混合する。
【００５１】
［実施例２６］エマルション樹脂型マスカラ
(1)５０．０重量％酢酸ビニルエマルション３０．０（重量％）
(2)カルボキシメチルセルロースナトリウム１．０
(3)抗菌性植物抽出物（実施例４）３．５
(4)抗菌性植物抽出物（実施例６）２．５
(5)抗菌性植物抽出物（実施例７）２．５
(6)酸化チタン８．０
(7)カーボンブラック１．６
(8)ベンガラ０．４
(9)精製水５０．５
製法：(9)に(2)〜(5)を添加して溶解し、次いで(6)〜(8)を添加し、コロイドミルを通して分散する。これに(1)を加え、均一に混合，分散する。
【００５２】
［実施例２７］クレンジングジェル
(1)グリセリン１０．００（重量％）
(2)1,3-ブチレングリコール５．００
(3)無水ケイ酸７．００
(4)ポリオキシエチレン(20E.O.)ラウリルエーテル５．００
(5)ポリオキシエチレン(50E.O.)硬化ヒマシ油２．５０
(6)ジエチレングリコールモノエチルエーテル５．００
(7)カルボキシビニルポリマー０．５０
(8)水酸化カリウム０．４５
(9)抗菌性植物抽出物（実施例５）１０．００
(10)香料０．１０
(11)精製水５４．４５
製法：(3)，(7)を(11)に添加し均一とした後、(1)及び(2)に(4)〜(6)を溶解して加え、７０℃に加熱して均一に溶解する。次いで冷却して４０℃にて(9)，(10)を添加し、最後に(8)を加えて中和する。
【００５３】

製法：(9)に(5)，(7)を加え、７０℃に加熱する。一方、(1)〜(4)を混合，溶解し、７０℃に加熱する。この油相を攪拌しながら先に調製した水相に徐々に加えて予備乳化し、ホモミキサーを加えて均一とした後冷却し、４０℃にて(6)，(8)を添加する。
【００５４】

製法：(1)〜(7)を混合，溶解して７５℃に加熱する。一方、(8)，(9)，(13)を混合，溶解して７５℃に加熱し、これに前記油相を攪拌しながら添加して乳化する。冷却後４０℃にて(10)〜(12)を添加，混合する。
【００５５】
次に、上記の実施例１３〜実施例２９につき、抗菌活性，皮膚刺激性及び使用時の不快感について評価を行った。また同時に、表３に示す比較例１３〜比較例１７についても同様に評価を行った。
【表３】

【００５６】
抗菌活性の評価は、細菌では大腸菌（Escherichia coli），黄色ブドウ球菌（Staphylococcus aureus），緑濃菌（Pseudomonas aeruginosa）及びアクネ菌（Propionibacterium acnes）を、真菌ではカンジダ（Candida albicans），黒色コウジ菌（Aspergillus niger）及びフケ菌（Pityrosporum ovale）を試験菌として用い、実施例及び比較例の各試料１g当たり細菌は１０⁶個，真菌は１０⁵個を植菌し、３７℃及び２５℃でそれぞれ培養して、２週間後の生菌数を測定して行った。結果は表４において、細菌については生菌が認められなかった場合を○、真菌については生菌が植菌数の１／１，０００以下に相当する１００個以下となった場合を○として示した。
【００５７】
【表４】

表４より明らかなように、本発明の実施例１３〜実施例２９においては、すべての試験菌に対して十分な抗菌活性が認められていた。これに対して、本発明に係る抗菌性植物抽出物を多価アルコールである1,2-ペンタンジオール又は1,3-ブタンジオールに代替した比較例１３及び比較例１７、本発明に係る抗菌性植物抽出物の代わりにパラオキシ安息香酸メチル又は2-フェノキシエタノールを含有する比較例１４及び比較例１６、本発明に係る抗菌性植物抽出物の代わりに1,3-ブタンジオールによる抽出物である比較例４に代替した比較例１５のいずれにおいても、すべての試験菌において十分な抗菌活性は認められていなかった。
【００５８】
皮膚刺激性の評価は、各試料について男性パネラー３０名を用いた４８時間の閉塞貼付試験を行い、試験後の皮膚の状態を表５に示す判定基準により評価し、３０名の皮膚刺激指数の累積値の平均値を求めて行った。なお、実施例２７及び実施例２８については、１．０重量％水溶液にて評価を行った。
【表５】

【００５９】
使用時の不快感の評価は、女性パネラー２０名を１群とし、各群に各試料をそれぞれ両頬に塗布させ、塗布後３０秒後から１分後の間に感じる刺すような痛み，ヒリヒリ感，チクチク感といった不快感について評価させて行った。評価結果は、「非常に強く感じる；５点」，「やや強く感じる；４点」，「感じる；３点」，「少し感じる；２点」，「微妙に感じる；１点」，「感じない；０点」として評価し、２０名の平均値にて示した。なお本評価においても、実施例２７及び実施例２８については、１．０重量％水溶液にて評価を行った。以上の結果は表６にまとめて示した。
【００６０】
【表６】

表６において、本発明の実施例については、いずれも皮膚刺激性はほとんど認められておらず、使用時の不快感についても、実施例１９及び実施例２６で少し感じられた他は、微妙に感じられた程度であった。これに対して、表３に示す比較例については、いずれにおいても皮膚刺激性は認められなかったものの、抗菌剤成分としてパラオキシ安息香酸メチル，或いは2-フェノキシエタノールを含有する比較例１４及び比較例１６においては、使用時の不快感に関してはかなり高い評価点を示していた。
【００６１】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明により、皮膚外用剤の製剤安定性や使用感に影響を与えることなく、しかも基剤成分や他の配合成分により抗菌活性が低下することなく有効な抗菌作用を示し、且つ皮膚に対し一次刺激性や感作性を示さないだけではなく、皮膚外用剤使用時の刺すような痛みやヒリヒリ感，チクチク感といった不快感をも与えない抗菌性植物抽出物を得ることができ、さらにそれを皮膚外用剤に応用することにより、抗菌活性，使用感及び安全性に優れる皮膚外用剤を得ることができた。[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to an antibacterial plant extract whose antibacterial activity is synergistically improved, and a skin external preparation having antibacterial properties containing the same. More specifically, the present invention relates to an antibacterial plant extract obtained by extracting 1,2-pentanediol from one or more specific plants as an extraction solvent and its application.
[0002]
[Prior art]
Conventionally, skin preparations and cosmetics containing water, such as lotions, lotions, emulsions, emulsions, ointments, creams, etc., are used to prevent deterioration due to contamination of microorganisms such as bacteria and mold during production and use. Various preservatives and fungicides have been used. Examples of such preservatives include phenol derivatives such as isopropylmethylphenol, paraoxybenzoic acid ester, phenoxyethanol, hinokitiol, benzoic acid and its salts, salicylic acid and its salts, dehydroacetic acid and its salts, sorbic acid and its salts and other acids, chloride Quaternary ammoniums such as benzalkonium chloride, benzethonium chloride and alkyltrimethylammonium chloride, amphoteric surfactants such as alkylaminoethylglycine hydrochloride and sodium stearylhydroxyethylbetaine, and photosensitizers are used.
[0003]
However, many of the above-mentioned antiseptic / antifungal agents have been reported to have primary irritation, sensitization or photosensitization to the skin, and their amount is regulated in terms of safety, etc. in terms of safety. In many cases, it is not possible to add an amount that actually shows effective antibacterial activity. Furthermore, even if the skin does not show irritation or sensitization reaction such as redness, rash, or edema, it may cause tingling pain, tingling or tingling sensation when using a topical skin preparation. Are known. Moreover, sufficient antibacterial activity may not be shown by the interaction with the base of a skin external preparation, or another compounding component.
[0004]
For example, when an oil-soluble antiseptic and antifungal agent such as isopropylmethylphenol, paraoxybenzoic acid ester or sorbic acid is blended in a skin external preparation containing a polymer thickener or powder, the antibacterial activity decreases due to adsorption or the like. In addition, in the external preparation for skin containing a surfactant, the antibacterial activity is also lowered due to incorporation into the surfactant micelle. However, if a large amount is added in anticipation of sufficient antibacterial activity, problems such as crystal precipitation at low temperatures occur in the stability of the product.
[0005]
In addition, water-soluble antiseptic and antifungal agents such as benzoate, salicylate and dehydroacetate are not effective unless the pH of the external preparation for skin is weakly acidic, and even when used under acidic conditions, As it becomes stronger, the solubility in water decreases, and crystal precipitation may occur.
[0006]
Furthermore, for quaternary ammoniums and amphoteric surfactants, skin irritation and ocular mucosal irritation are observed, foaming easily, antibacterial activity decreases on the acidic side, interaction with anionic substances, etc. There is a problem in actual use. On the other hand, N-long-chain acyl basic amino acid derivatives and acid addition salts widely used as hydrophilic cationic surfactants have long been known as bactericidal detergents (Japanese Patent Publication No. 51-5413). N-cocoyl-L-arginine ethyl ester-DL-pyrrolidone carboxylate, which is one of them, is marketed under the trade name “CAE”, but contains other types of raw materials like skin external preparations. In a complicated system, the antibacterial effect as expected with respect to the blended concentration cannot be obtained, and there is a problem that the stability of the system is lowered when the amount is increased to show a sufficient antibacterial action.
[0007]
In recent years, natural orientation and further plant orientation have increased, and antibacterial activity is required for natural products, particularly plant extracts, and a considerable number of plant extracts having antibacterial activity have been reported and marketed. However, the antibacterial activity of the antibacterial plant extract alone is not sufficient, and it is necessary to use it together with other antiseptic / antifungal agents or to add a large amount. When such a plant extract is contained in a large amount in an external preparation for skin, ethanol, 1,3-butylene glycol or a mixture of these and water is often used as an extraction solvent. In many cases, the preparation stability and the feeling of use were adversely affected, making it difficult to formulate the preparation.
[0008]
[Problems to be solved by the invention]
Therefore, in the present invention, the antibacterial activity of the external preparation for skin is not affected, the effective antibacterial activity is not reduced by the base component or other compounding components, and the skin is effective. An antibacterial plant extract that not only shows no primary irritation and sensitization, but also does not cause discomfort such as stinging, tingling or tingling sensation when using a topical skin preparation. The purpose was to apply to external preparations.
[0009]
[Means for Solving the Problems]
As a result of various studies to solve the above-mentioned problems, synergistic improvement in antibacterial activity was observed by extracting 1,2-pentanediol from a specific plant, and the formulation stability and use of a topical skin preparation The addition of an amount that does not affect the feeling at all has succeeded in imparting sufficient antibacterial activity, and the present invention has been completed.
[0010]
That is, in the present invention, 1,2-pentanediol is extracted from one or more selected from the group consisting of specific plants as an extraction solvent to obtain antibacterial plant extracts, and these antibacterial plant extracts are further extracted. Antibacterial activity is imparted by incorporating one or more of the products into a skin external preparation.
[0011]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
As a plant that can be used for obtaining an antibacterial plant extract in the present invention, firstly ginkgo of the family Ginkgoceae (Ginkgo biloba L.), Kumasasa (Sasa albo-marginata Makino et Shibata,Sasa veitchii Rehd.), Pearl barley, the basic plant of the herbal medicine Yokuinin (Coix lacryma-jobi L. var.ma-yuen Stapf), the base plant of the herbal medicine "Saishin"Asiasarum sieboldii F. Maekawa) and Keirin Saishin (Asiasarum heterotropoides var.mandshuricum F. Maekawa), a related plant, kurofunesaicin (Asiasarum dimidiatum F. Maekawa), Okezosaicin (Asiasarum heterotropoides F. Maekawa), Usgesaicin (Asiasarum heterotropoides var.seoulense F. Maekawa).
[0012]
Next, Hypericum perforatum (Hyperperaceae)Hypericum erectum Thunb.)Hypericum ascyron L.), birch of birch plant (Betula platyphylla Sukatchev var.japonica Hara).
[0013]
In the Asteraceae, Arnica (Arnica montana L.), chamomile (Matricaria chamomilla L.), Kawara mugwort, which is the base plant of the herbal medicine "Inchinkou"Artemisia capillaris Thunb.) And sagebrush (Artemisia scoparia Waldstein), Burdock (Arctium lappa L.)Calendula officinalis L.), calendula (C.arvensis L.), cornflower (Centaurea cyanus L.), Roman chamomile (Anthemis nobilis L.) is used.
[0014]
In the buttercup family,Coptis japonica Makino) and its related plants, Kikuba Auren (Coptis japonica var.japonica Satake), Ceribauren (Coptis japonica var.dissecta Nakai), Koceliba Ouren (Coptis japonica var.major Satake), Mitsuba Auren (Coptis trifolia Salisb.), Baikauren (Coptis quinquefolia Miq.) Is used.
[0015]
A camphoraceae plant bay (Laurus nobilis L.), mulberry plant that is the basic plant of herbal medicine "Sohakuhi"Morus bombycis Koidz.) And Magwa (Morus alba L.), hops, also a mulberry plantHumulus lupulus L.) can also be used.
[0016]
In Lamiaceae plants, the chickweed (Isodon japonicus Hara) and Kurobana toyokoshi (Isodon trichocarpus Kudo), Koganebana, the original plant of the herbal medicine "Ougon"Scutellaria baicalensis Georg.), Salvia (Salvia officinalis L.), perilla (Perilla frutescens Britton var.acuta Kudo.), A variant of it, chirimendiso (Perilla frutescens var.crispa f.crispa Decne.), And the related plant Aojiso (Perilla frutescens var.crispa f.viridis Makino)Perilla frutescens var.crispa f.discolor Makino), Tachikousou (Time,Thymus vulgaris L.), mint mint (Mentha piperita L.) and its variants, mint (Mentha arvensis L. var.piperascens Malin.), Green mint (Mentha viridis L.), Melissa (Melissa officinalis L.), Mannenrou (Rosemary,Rosmarinus officinalis L.), and lavender (Lavandula vera DC.) Is used.
[0017]
Plants belonging to the genus Lindenaceae are also used. Examples of plants belonging to the genus Linden include the American Linden (Tilia americana L.), Fuyubodaiju (Tilia cordata Mill.), Linden tree (Tilia europaea L.), linden (Tilia japonica Simonk.)Tilia kiusiana Makino et Shiras.)Tilia maximowicziana Shiras.), Bodaige (Tilia miqueliana Maxim.)Tilia platyphyllos Scop.).
[0018]
Honeysuckle of honeysuckle family plant (Nindou,Lonicera japonica Thunb.), Celery family fennel (Foeniculum vulgare Mill.), Senkyu (Cnidium officinale Makino), camellia plant tea (Thea sinensis L.), and toucha (a genus plant)Thea sinensis L. var.macrophylla Sieb.), Assamcha (Thea sinensis L. var.assamica Pierre), Oolongcha (Thea sinensis L. var.viridis Szkzyl.), Safflower nacha (Thea sinensis L. var.rosea Makino), the base plant of the herbal medicine "Zuyaku"Houttuynia cordata Thunb.), Acecaceae (Maronier,Aesculus hippocastanum L.) and Tochinoki (Aesculus turbinata Blume) can also be used.
[0019]
In the Rosaceae plant, in addition to plants belonging to the genus Rose, peach (Prunus persica Batsch.), Peach (Prunus persica Batsch. Var.davidiana Maxim.)Sanguisorba officinalis L.) is used. As plants belonging to the genus Rose, roses (Rosa hybrida Hort.)Rosa acicularis Lindl.), Takanebara (Rosa acicularis Lindl. Var.nipponensis Koehne)Rosa banksiae Aiton), canina roses (Rosa canina L.), centifolia rose (Rosa centifolia L.), moss (Rosa centifolia L. var.muscosa Seringe)Rosa chinensis Jacq.), Damask roses (Rosa damascena Mill.), Foretidavara (Rosa foetida Herrm.), Garicabala (Rosa gallica L.), Gigantea rose (Rosa gigantea Collett et Hemsl.), Salamander (Rosa hirtula Nakai), Moscata Barra (Rosa moschata Herrm.), Odorata Rose (Rosa odorata Sweet.), Neubara (Rosa multiflora Thunb.), Yamai Rose (Rosa sambucina Koidz.), Teri Hanoi Rose (Rosa wichuraiana Crep.), Hermanus (Rosa rugosa Thunb.) And the like.
[0020]
Plants belonging to the genus Amaranthaceae are also used. Such plants include garlic (Amaranthus caudatus L.), Sugimori Gateto (Amaranthus cruentus L.) and related species (Amaranthus dubius Mart. Ex Thell.),Amaranthus hypochondriacus L.Amaranthus lividus L. var.ascendens Thell.), Hosoaogaeto (Amaranthus patulus Bertoloni), Aogaeto (Amaranthus retroflexus L.), Haribiu (Amaranthus spinosus L.), Hiyu (Amaranthus tricolor L. subsp.mangostanus Aellen), Hagateto (Amaranthus tricolor), Hosonagainubiyu (Amaranthus viridis L.) and the like.
[0021]
Genus shochu (a genus shochu), the base plant of the herbal medicine "Gennoshouko"Geranium thunbergii Sieb. Et Zucc.) And its related plant, American ful (Geranium carodinianum L.), Ibukifuuro (Geranium dahuricum DC.var.lobulatum Nakai), Gunknife (Geranium onoei Franch. Et Savat.), Iyofuuro (Geranium shikokianum Matsumura), Hakusan Fuuro (Geranium yesoense Franch. Et Savat. Var.nipponicum Nakai), Tachifuuro (Geranium japonicum Franch. Et Savat.), Ichigefuuro (Geranium sibiricum L.) and Kikuba Fuuro (Erodium stephanianum Willd.)Syzygium aromaticum Merrill et Perry,Eugenia caryophyllata Thunb.) Can also be used.
[0022]
Plants belonging to the genus Button family are also used. As such a plant,Paeonia japonica Miyabe et Takeda), Peonies (Paeonia lactiflora Pall.), Safflower peony (Paeonia obovata Maxim.), Dutch peonies (Paeonia officinalis L.), button (Paeonia suffruticosa Andr.,Paeonia moutan Sims.) And related species (Paeonia delavayi Franch.,Paeonia lutea Franch.,Paeonia potanini Kom.), Hosoba peony (Paeonia tenuifolia L.) and the like.
[0023]
Leguminous plants include licorice (the licorice)Glycyrrhiza glabra L. var.glandulifera Regel et Herder)Glycyrrhiza echinata L.), Spanish daylily (Glycyrrhiza glabra L.), Urachian elephant (Glycyrrhiza uralensis Fisch. Et DC.) And Clara, the basic plant of the herbal medicine "Kudin"Sophora flavescens Aiton) is used.
[0024]
Waffle hamameris (Hamamelis virginiana L.) may also be used. It is also a mandarin orange plant that is the basic plant of the herbal medicine “Owaku”.Phellodendron amurense Rupr.)Phellodendron amurense var.japonica Ohwi), Miyazaki Hada (Phellodendron amurense var.lavallei Sprag.), Hirohaki Hada (Phellodendron amurense var.sachalinense Fr. Schmidt.), Yellow bark (Phellodendron chinense Schneid.), And also citrus salamanders (Zanthoxylum piperitum DC.) And its associated plants, Asakurazansho (Zanthoxylum piperitum DC.f.inerme Makino), Yamaasa Sakurazan Show (Zanthoxylum piperitum DC.f.brevispinosum Makino) is also used.
[0025]
Murasaki which is the basic plant of the herbal medicine "Sikon"Lithospermum erythrorhizon Siebold et Zuccarini)Symphytum officinale L.), Asteraceae Forsythia (Forsythia suspensa Vahl.)Forsythia viridissima Lindl.)Forsythia koreana Nakai) can also be used.
[0026]
In the lily family, plants belonging to the genus Aloe are mentioned. The plant belonging to the genus Aloe is the base plant of the herbal medicine "Aloe"Aloe ferox Mill.,Aloe africana Mill.,Aloe spicata Baker,Aloe arborescens Mill.,Aloe succotrina Lam.,Aloe plicatilis Other than Mill.Aloe bainesii Th. Dyer.,Aloe perryi Baker,Aloe vera L. etc. are used. Kidachi aloe (Aloe arborescens Mill.var.natalensis Berg.) Can also be used. In addition, Narukoyuri, the basic plant of the herbal medicine "Ousei"Polygonatum falcatum A. Gray)Polygonatum macranthum Koidzumi)Polygonatum sibricum Red.), Carba Narukoyuri (Polygonatum stenophyllum Maxim.) Can also be used.
[0027]
In the present invention, one type or two or more types are selected from the above plants, and extraction is performed using 1,2-pentanediol as an extraction solvent. For the extraction, whole plants of the above plants may be used. However, when a site containing a large amount of particularly antibacterial components in each plant such as flowers, stems, roots, seeds, fruits, and bark is clear. It is preferable to select and use the site. Further, the plant may be extracted as it is, or the extraction operation may be performed after processing such as shredding, drying, and pulverization. Extraction is performed by immersing the plant in 1,2-pentanediol. In order to increase the extraction efficiency, the extraction solvent may be stirred or homogenized in the extraction solvent. The extraction temperature is about 5 ° C. to 70 ° C., and the extraction time is suitably about 4 hours to 1 week, although it varies depending on the extraction temperature.
[0028]
The above-mentioned plant extract can be added to the skin external preparation as it is, or can be blended after adding purification operations such as deodorization, decolorization and concentration within a range not losing the antibacterial action.
[0029]
In order to give sufficient antibacterial activity in the skin external preparation, the antibacterial plant extract according to the present invention is contained in an amount of about 4.0 to 10% by weight based on the total amount of the skin external preparation. When the content is less than 4.0% by weight, sufficient antibacterial activity cannot be obtained, but it is not necessary to contain a large amount.
[0030]
The antibacterial plant extract according to the present invention is particularly useful for a system containing a large amount of water and an O / W type emulsifying system in which the outer phase is an aqueous phase. Therefore, the external preparation for skin according to the present invention includes external preparations for skin such as lotions, emulsions, gels, creams and ointments, skin cosmetics such as lotions, emulsions, gels, creams and packs, and makeup bases. Makeup cosmetics such as lotion or cream, emulsion or creamy foundation, emulsified eye color or teak color, aqueous suspension type eyeliner, emulsified eyeliner or mascara, shampoo, rinse, hair conditioner, etc. It can be provided as a cosmetic, or a cleansing agent, a facial cleanser, a liquid soap, a hand soap, and the like.
[0031]
【Example】
Further, the features of the present invention will be described in detail with reference to examples.
[0032]
First, the Example about the antimicrobial plant extract which concerns on this invention is shown below.
[0033]
The plants shown in Table 1 were shredded, immersed in 2.5 liters of 1,2-pentanediol, and extracted by stirring at 20 ° C. for 5 days. The extract was filtered to collect the filtrate, and Examples 1 to 12 were obtained.
[Table 1]

[0034]
About said Example 1- Example 12, antibacterial activity was evaluated. At that time, the plants obtained in Table 1 were similarly extracted using 1,3-butanediol as an extraction solvent, and the extracts obtained as Comparative Examples 1 to 12 were used together with 1,2-pentanediol. Was also evaluated at the same time.
[0035]
The antibacterial activity was evaluated with an aqueous solution of 5.0% by weight of each sample. As test bacteria, E. coli (Escherichia coli),Staphylococcus aureus(Staphylococcus aureus), Pseudomonas aeruginosa (Pseudomonas aeruginosa) And black koji fungi (Aspergillus niger) Was used. In each sample, the three types of bacteria are 10⁶10 / g, 10 Aspergillus niger^Five/ G was inoculated, the bacteria were cultured at 37 ° C., and the black mold was cultured at 25 ° C., and the viable cell count was measured after 2 weeks. As a result, for the three types of bacteria, the case where no viable bacteria were observed after 2 weeks, and for black mold, the viable cell count after 2 weeks became 100 or less, which is 1 / 1,000 or less of the inoculated number. The results are shown in Table 2.
[0036]
[Table 2]

As is clear from Table 2, Examples 1 to 12 of the present invention showed sufficient antibacterial activity against all the bacteria and Aspergillus niger tested with the addition of 5.0% by weight. On the other hand, in Comparative Examples 1 to 12 in which the extraction solvent was replaced with 1,3-butanediol, none showed sufficient antibacterial activity against all test bacteria. Further, it has been known that 1,2-pentanediol itself used as an extraction solvent in the present invention has antibacterial activity, but in a 5.0 wt% aqueous solution, antibacterial activity against Pseudomonas aeruginosa and Aspergillus niger. The activity was insufficient.
[0037]
Then, the prescription of the Example as an antibacterial skin external preparation which concerns on this invention is shown below.
[0038]
[Example 13] Antibacterial lotion
(1) Ethanol 5.0 (wt%)
(2) Glycerin 2.0
(3) Polyoxyethylene (50.E.O.) hydrogenated castor oil 0.6
(4) Antibacterial plant extract (Example 1) 8.0
(5) Azulene 0.1
(6) Fragrance 0.1
(7) Purified water 84.2
Production method: Dissolve (5) and (6) in (1) and add to (7) sequentially with (2) to (4) to mix and dissolve uniformly.
[0039]

Production method: The oil phase components (1) to (6) are mixed and dissolved by heating to 70 ° C. On the other hand, the aqueous phase components (7) to (9) were mixed, heated and dissolved to 70 ° C., and the oil phase component was gradually added and emulsified with stirring to this at 40 ° C. after cooling (10 ), (11) are added and mixed uniformly.
[0040]
[Example 15] Antibacterial gel
(1) Antibacterial plant extract (Example 4) 10.0 (wt%)
(2) Carboxyvinyl polymer 0.5
(3) Potassium hydroxide 0.1
(4) Purified water 86.4
(5) Ascorbic acid phosphate magnesium salt 3.0
Production method: (2) is uniformly dissolved in (4), (1) and (5) are added and mixed, and then (3) is added to increase the viscosity.
[0041]

Production method: The oil phase components (1) to (8) are mixed and dissolved by heating to 70 ° C. On the other hand, the water phase components (9) to (11) are mixed, heated and dissolved to 70 ° C., and the oil phase component is gradually added to this while stirring to emulsify and then cooled.
[0042]
[Example 17] Antibacterial ointment
(1) White petrolatum 25.0 (wt%)
(2) Stearyl alcohol 25.0
(3) Glycerin 12.0
(4) Sodium lauryl sulfate 1.0
(5) Antibacterial plant extract (Example 7) 2.5
(6) Antibacterial plant extract (Example 8) 2.5
(7) Purified water 31.8
(8) Dipotassium glycyrrhizinate 0.2
Manufacturing method: The oil phase components (1) to (4) are mixed and dissolved by heating to 70 ° C. On the other hand, the aqueous phase components (5) to (7) were mixed, heated and dissolved to 70 ° C., and the oil phase component was gradually added and emulsified with stirring to this at 40 ° C. after cooling (8 ) And dissolve.
[0043]
[Example 18] Emollient cream (water-in-oil type)
(1) Liquid paraffin 30.0 (wt%)
(2) Microcrystalline wax 2.0
(3) Vaseline 5.0
(4) Diglyceryl dioleate 5.0
(5) Sodium L-glutamate 1.6
(6) L-serine 0.4
(7) Antibacterial plant extract (Example 9) 5.0
(8) Purified water 50.9
(9) Fragrance 0.1
Production method: Dissolve (5) and (6) in a part of (8) to 50 ° C, and gradually add to (4) heated to 50 ° C with stirring. This was mixed in advance and uniformly dispersed in (1) to (3) heated to 70 ° C, and (7) was dissolved in the remainder of (8) and heated to 70 ° C with stirring. Emulsify with a homomixer. After cooling, add and mix (9) at 40 ° C.
[0044]

Production method: Add (3) to (7) and heat to 70-80 ° C. Add (1) and (2) to this and dissolve. Next, (5) and (6) are dissolved in (4) and added to the aqueous phase to solubilize. After cooling, (8) is added at 40 ° C.
[0045]
[Example 20] Makeup base cream
(1) Stearic acid 12.0 (wt%)
(2) Cetanol 2.0
(3) Self-emulsifying glyceryl monostearate 2.0
(4) Antibacterial plant extract (Example 11) 10.0
(5) Glycerin 3.0
(6) Potassium hydroxide 0.3
(7) Purified water 69.1
(8) Fragrance 0.1
(9) Titanium dioxide 1.0
(10) Bengala 0.1
(11) Yellow iron oxide 0.4
Production method: (9) to (11) are kneaded in (4), added to the aqueous phase of (5) to (7), mixed, and heated to 70 ° C. On the other hand, the oil phase components (1) to (3) are mixed and heated to 70 ° C. and added to the aqueous phase with stirring to emulsify. After emulsification, cool and add (8) at 40 ° C and mix.
[0046]
[Example 21] Emulsion foundation
(1) Stearic acid 2.4 (wt%)
(2) Propylene glycol monostearate 2.0
(3) cetostearyl alcohol 0.2
(4) Liquid lanolin 2.0
(5) Liquid paraffin 3.0
(6) Isopropyl myristate 8.5
(7) Glyceryl monostearyl ether 3.5
(8) Sodium carboxymethyl cellulose 0.2
(9) Bentonite 0.5
(10) Antibacterial plant extract (Example 12) 6.5
(11) Triethanolamine 1.1
(12) Purified water 52.0
(13) Fragrance 0.1
(14) Titanium oxide 8.0
(15) Talc 4.0
(16) Bengala 3.0
(17) Yellow iron oxide 2.5
(18) Black iron oxide 0.5
Production method: The pigments (14) to (18) are mixed and then pulverized by a pulverizer. (12) is heated to 70 ° C., (9) is added to swell well, and (8) is dispersed in (10) in advance, and (11) is further added and dissolved. The oil phases (1) to (7) are mixed, heated and melted to 80 ° C. The pigment is added to the aqueous phase with stirring, the temperature is adjusted to 75 ° C. through a colloid mill, the oil phase is added with stirring to emulsify, and after cooling, (13) is added and mixed at 40 ° C.
[0047]
[Example 22] Creamy foundation
(1) Stearic acid 5.0 (wt%)
(2) Lipophilic glyceryl monostearate 2.5
(3) Propylene glycol monolaurate 3.0
(4) cetostearyl alcohol 1.0
(5) Liquid paraffin 7.0
(6) Isopropyl myristate 8.0
(7) Diglycerin 3.0
(8) Antibacterial plant extract (Example 1) 2.0
(9) Triethanolamine 1.2
(10) Purified water 43.2
(11) Antibacterial plant extract (Example 7) 3.0
(12) Fragrance 0.1
(13) Titanium oxide 8.0
(14) Kaolin 5.0
(15) Talc 2.0
(16) Bentonite 1.0
(17) Bengala 2.6
(18) Yellow iron oxide 2.1
(19) Black iron oxide 0.3
Production method: The pigments (13) to (19) are mixed and then pulverized by a pulverizer. (7) to (10) are mixed, dissolved, and heated. The oil phases (1) to (6) are mixed, heated and melted to 80 ° C. The pigment is added to the aqueous phase with stirring, the temperature is adjusted to 75 ° C. through a colloid mill, the oil phase is added with stirring to emulsify, and after cooling, (11) and (12) are added at 40 ° C.
[0048]
[Example 23] Emulsification type eye color
(1) Stearic acid 8.00 (wt%)
(2) White petrolatum 15.00
(3) Isopropyl palmitate 5.00
(4) Lanolin 5.00
(5) 1,3-butylene glycol 3.00
(6) Triethanolamine 2.00
(7) Purified water 51.83
(8) Antibacterial plant extract (Example 8) 8.50
(9) Fragrance 0.15
(10) Red No. 221 0.02
(11) Gunjo 1.50
Production method: The aqueous phases (5) to (7) are mixed, dissolved and heated, and (10) and (11) previously mixed and pulverized are added, dispersed and heated to 75 ° C. Add (1) to (4), which has been mixed and heated in advance, to this mixture while stirring to emulsify, and after cooling, add and mix (8) and (9).
[0049]

Production method: The aqueous phases (11) to (13) are mixed, dissolved and heated, and (17) and (18) previously mixed and pulverized are added and dispersed therein and heated to 75 ° C. Add (1) to (10), which has been mixed and heated in advance, to this while stirring and emulsify, and after cooling, add and mix (14) to (16).
[0050]
[Example 25] Emulsion type eyeliner
(1) Stearic acid 3.5 (wt%)
(2) Beeswax 2.0
(3) Carnauba 0.5
(4) Microcrystalline wax 5.0
(5) 1,2-pentanediol 5.0
(6) Ethylene glycol monobutyl ether 2.5
(7) Triethanolamine 1.5
(8) Purified water 41.9
(9) Antibacterial plant extract (Example 3) 8.0
(10) Fragrance 0.1
(11) 3.0% by weight bentonite dispersion 20.0
(12) Titanium oxide 8.0
(13) Carbon black 2.0
Production method: The oil phase components (1) to (4) are mixed and dissolved by heating. To this, the aqueous phases (5) to (8) are mixed, heated, added with stirring and emulsified. Next, (11) to (13) are added to the emulsion, dispersed through a colloid mill, cooled, and (9) and (10) are added at 40 ° C. and mixed.
[0051]
[Example 26] Emulsion resin type mascara
(1) 50.0 wt% vinyl acetate emulsion 30.0 (wt%)
(2) Sodium carboxymethyl cellulose 1.0
(3) Antibacterial plant extract (Example 4) 3.5
(4) Antibacterial plant extract (Example 6) 2.5
(5) Antibacterial plant extract (Example 7) 2.5
(6) Titanium oxide 8.0
(7) Carbon black 1.6
(8) Bengala 0.4
(9) Purified water 50.5
Production method: (2) to (5) are added to (9) and dissolved, then (6) to (8) are added and dispersed through a colloid mill. Add (1) to this and mix and disperse uniformly.
[0052]
[Example 27] Cleansing Gel
(1) Glycerin 10.00 (wt%)
(2) 1,3-butylene glycol 5.00
(3) Silicic anhydride 7.00
(4) Polyoxyethylene (20E.O.) lauryl ether 5.00
(5) Polyoxyethylene (50E.O.) hydrogenated castor oil 2.50
(6) Diethylene glycol monoethyl ether 5.00
(7) Carboxyvinyl polymer 0.50
(8) Potassium hydroxide 0.45
(9) Antibacterial plant extract (Example 5) 10.00
(10) Fragrance 0.10
(11) Purified water 54.45
Manufacturing method: Add (3) and (7) to (11) to make uniform, then dissolve and add (4) to (6) to (1) and (2), and heat to 70 ° C to make uniform Dissolve. Next, the mixture is cooled, (9) and (10) are added at 40 ° C., and finally (8) is added to neutralize.
[0053]

Production method: Add (5) and (7) to (9) and heat to 70 ° C. On the other hand, (1) to (4) are mixed and dissolved, and heated to 70 ° C. The oil phase is gradually added to the previously prepared aqueous phase with stirring, pre-emulsified, homogenized with a homomixer, cooled, and (6) and (8) are added at 40 ° C.
[0054]

Production method: (1) to (7) are mixed, dissolved, and heated to 75 ° C. On the other hand, (8), (9), and (13) are mixed and dissolved, heated to 75 ° C., and the oil phase is added to this while stirring to emulsify. After cooling, add (10) to (12) at 40 ° C and mix.
[0055]
Next, the above Examples 13 to 29 were evaluated for antibacterial activity, skin irritation, and discomfort during use. At the same time, Comparative Examples 13 to 17 shown in Table 3 were similarly evaluated.
[Table 3]

[0056]
Antibacterial activity is evaluated by E. coli (Escherichia coli),Staphylococcus aureus(Staphylococcus aureus), Green bacteria (Pseudomonas aeruginosa) And acne bacteria (Propionibacterium acnes), Candida (in fungi)Candida albicans), Black koji fungus (Aspergillus niger) And dandruff (Pityrosporum ovale) As a test bacterium, 10 bacteria per gram of Examples and Comparative Examples⁶10 fungi^FiveThe cells were inoculated and cultured at 37 ° C. and 25 ° C., respectively, and the number of viable bacteria after 2 weeks was measured. The results are shown in Table 4 with ◯ when no viable bacteria were observed for the bacteria, and with ○ when the viable bacteria were less than 100 corresponding to 1 / 1,000 or less of the number of inoculated bacteria. It was.
[0057]
[Table 4]

As is clear from Table 4, in Examples 13 to 29 of the present invention, sufficient antibacterial activity was recognized against all test bacteria. In contrast, Comparative Example 13 and Comparative Example 17 in which the antibacterial plant extract according to the present invention is replaced with 1,2-pentanediol or 1,3-butanediol, which are polyhydric alcohols, and the antibacterial property according to the present invention. Comparative Example 14 and Comparative Example 16 containing methyl paraoxybenzoate or 2-phenoxyethanol instead of the plant extract, Comparative Example which is an extract of 1,3-butanediol instead of the antibacterial plant extract according to the present invention In any of Comparative Examples 15 replaced with 4, no sufficient antibacterial activity was observed in all the test bacteria.
[0058]
The evaluation of skin irritation was conducted by performing a 48-hour occlusion patch test using 30 male panelists for each sample, and evaluating the skin condition after the test according to the criteria shown in Table 5 to determine the skin irritation index of 30 persons. The average value of the cumulative values was obtained. In addition, about Example 27 and Example 28, it evaluated by 1.0 weight% aqueous solution.
[Table 5]

[0059]
Evaluation of discomfort during use is based on a group of 20 female panelists. Each sample is applied to both cheeks, and stabbed pain and tingling are felt between 30 seconds and 1 minute after application. Evaluation was made for discomfort such as feeling and tingling. The evaluation results are: “I feel very strong; 5 points”, “I feel a little strongly; 4 points”, “I feel; 3 points”, “I feel a little; 2 points”, “I feel subtle; 1 point”, “I don't feel” ; 0 points ", and the average value of 20 people was shown. In this evaluation as well, Example 27 and Example 28 were evaluated with a 1.0 wt% aqueous solution. The above results are summarized in Table 6.
[0060]
[Table 6]

In Table 6, almost no skin irritation was observed in any of the examples of the present invention, and the discomfort during use was subtly different from that in Example 19 and Example 26. It was a feeling. On the other hand, although the skin irritation was not recognized in any of the comparative examples shown in Table 3, Comparative Examples 14 and 16 containing methyl paraoxybenzoate or 2-phenoxyethanol as an antibacterial component. Showed a fairly high rating for discomfort during use.
[0061]
【The invention's effect】
As described above in detail, according to the present invention, an effective antibacterial action can be achieved without affecting the formulation stability and feeling of use of the external preparation for skin and without reducing the antibacterial activity due to the base component or other compounding components. An antibacterial plant extract that shows not only primary irritation and sensitization to the skin but also does not cause discomfort such as stinging, tingling or tingling sensation when using a topical skin preparation Furthermore, by applying it to a skin external preparation, a skin external preparation excellent in antibacterial activity, feeling of use and safety could be obtained.

Claims

Birch (Betula platyphylla Sukatchev var. Japonica Hara ), chamomile (Matricaria chamomilla L.), Coptis (Coptis japonica Makino), hop (Humulus lupulus L.), cause (Isodon japonicus Hara), Thymus vulgaris (time, Thymus vulgaris L. ), rosemary (rosemary, Rosmarinus officinalis L.), lavender (Lavandula vera DC.), linden (Tilia japonica Simonk.), fennel (Foeniculum vulgare Mill.), tea (Thea sinensis .), Job's tears (Coix lacryma-jobi L. var. Ma-yuen Stapf), Clara (Sophora flavescens Aiton), button (Paeonia suffruticosa Andr.), Licorice (Glycyrrhiza glabra L.var. Glandulifera Regel et Herder) and yellowfin tuna ( An antibacterial agent comprising , as an active ingredient, a plant extract obtained by extraction with 1,2-pentanediol from one or two or more plants selected from the group consisting of Phellodendron amurense Rupr .

An external preparation for skin comprising one or more of the antibacterial agents according to claim 1.