JP3820883B2 - 燃料電池用ガスケット - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、ガスケットに関する。更に詳しくは、燃料電池に薄物シールとして用いられるガスケットに関する。
【0002】
【従来の技術】
燃料電池に使用されるガスケットには、ゴム材料が多く用いられている。これらの各用途に使用されるシール材は、多くのセルを積層するために数多く使用されるため、なるべく薄くまたは細いシール材を使用すると、製品自体を小型化することができる。
【0003】
この用途に使用される薄物シールとしては、ガスケットを用いるもの(特開平9−231987号公報、同7−263004号公報、同7−226220号公報、同7−153480号公報など)あるいはゴム板に発泡スポンジ層を配したガスケットを利用するもの(同7−312223号公報)などが提案されているが、これらはいずれもシール部の薄肉化、組込み時に位置ずれ防止、低面圧下、面圧の均一化などを図ったものではなく、またこれらの要求をすべて満足させることは困難である。
【0004】
すなわち、通常の別体型ガスケットの場合には、低面圧化や面圧の均一化などは達成できても、シールの薄肉化や組込み時の位置ずれ防止などを同時に満足させるものではなかった。
【0005】
また、ゴム硬度が高いと、多数のセルを積層する場合、シールの締付力が場所によってあるいは積層する個所によって不均一になり易いので、シール材には低いゴム硬度のものが要求される。
【0006】
しかるに、ゴムシール材が薄くあるいは細く、また低硬度であると、シール材自体がふにゃふにゃの状態となって柔かいため、セルの組立て時に正確かつ迅速にシール位置にシールを載せることが難かしいという問題があり、製品のシール不良の原因となり易い。
【0007】
シール材の取扱い易さを改善するために、やや硬くてかつ薄い基板、例えばSUS薄板の片面あるいは両面に、薄くあるいは細くかつ低硬度のゴムシールを一体に成形されたものもあり、これは一端をつまんでも大きく垂れ下がることはなく、しかも正確な位置に一体型シールを置くことができるため、セルの組立て作業を楽にする。
【0008】
しかしながら、このような基板とゴムとを一体化させるためには、基板とゴムとの間の接着に接着剤を用いなければならないため、接着剤の塗布および乾燥工程を必要とし、それがコストアップにつながるという問題がある。また、接着剤中の成分が一部抽出され、それが電解液や触媒を汚染するというおそれもみられる。
【0009】
更に、燃料電池の性能や寿命との関係で、使用される材料には、このセルに使われる電解液等の液体や反応を促進させるための触媒(電解質膜の両面や電解質膜の内部に存在させている白金等の触媒層)などを汚染しない材料であることが求められている。
【0010】
このように、燃料電池に用いられるシール材については、シール材を構成する各要素が燃料電池に悪影響を及ぼさないように、有害な抽出成分が少なく、非汚染性であることが求められている。特に、触媒(Pt)がセル部品からの浸出成分によって汚染されると発電性能が落ち、安定な電力供給が確保できなくなるおそれがある。
【0011】
また、燃料電池は、電極板、固体電解質膜、セパレートプレート等を圧縮して押えるため、締付時の反力が大きくないことが要求される。更に、燃料電池は、電解質膜が常時濡れている必要があり、それを湿潤状態に保つために供給される水あるいは水素と酸素との反応で生ずる水(電解液)中へのシール材からの抽出成分が少ないことが必要である。
【0012】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、基質およびゴム層を一体化した燃料電池用ガスケットであって、低面圧化や面圧の均一化を達成させながら、同時にシール材の薄肉化や組込み時の位置ずれ防止などを満足させ、その上燃料電池に用いられたとき、それらのセルに使われる電解液や触媒などを汚染しない薄物シールを提供することにある。
【0013】
【課題を解決するための手段】
かかる本発明の目的は、燃料電池セルにセットされた際に外端部となる樹脂製フィルムの外面に、該フィルムに接着性を有するゴムから成形された山形状凸状部をそれぞれ有する一対の樹脂性フィルムよりなるフィルム一体型の燃料電池用ガスケットによって達成される。
【0014】
【発明の実施の形態】
樹脂フィルムとしては、接着性ゴムの積層成形温度(約100〜200℃)に耐え得るものであれば任意のものを使用することができ、例えばポリエチレンテレフタレートによって代表されたポリエステルフィルム、ポリイミドフィルム、ポリアミドイミドフィルム等が用いられ、耐熱性の点からはポリイミドフィルムが好んで用いられる。これらの樹脂フィルムは、薄物シールを得るという目的から、その厚さが約10〜500μm、好ましくは約50〜100μmのものが用いられる。
【0015】
樹脂フィルムに対して接着性を有するゴムとしては、成形されたゴム層が低硬度ゴム層(JIS A硬度として約70以下、好ましくは約10〜40)を形成し得るものであれば任意のものを用いることができ、例えばいずれも液状またはペースト状のシリコーンゴム、フッ素ゴム、ニトリルゴム、EPDM等が用いられる。このようなゴム層の低硬度は、燃料電池に用いた場合に、圧縮して押え付けられる電極板、固体電解質膜、セパレートプレート等の締付け時の反力を緩和させる。
【0016】
これらの接着性ゴムの中でも、液状またはペースト状のシリコーンゴム、特に付加反応硬化型シリコーンゴムが好んで用いられる。付加反応硬化型シリコーンゴムは、(a)アルケニル基含有オルガノポリシロキサン100重量部および(b)Si原子に直結したH原子を一分子中に少くとも2個以上有するオルガノハイドロジエンポリシロキサンであって、(a)成分のアルケニル基に対しH原子(すなわちSiH基)が0.4〜5.0となる量で用いられた組成物からなり、実際には市販品、例えば信越化学製品X−34−1277、X−34−1547、X−34−1427、X−34−1464、X−34−1535、X−34−1534などをそのまま使用することができる。
【0017】
上記(a)および(b)成分からなる組成物中には、触媒量のPt等の触媒および(c)接着性付与成分約0.1〜50重量部が添加されて付加反応硬化型シリコーンゴムを形成し、この中にはさらに比表面積が約50m2/g以上の微粉末状シリカを約50重量部以下の割合で添加することもできる。
【0018】
(a)成分のアルケニル基含有オルガノポリシロキサンと(b)成分のオルガノハイドロジエンポリシロキサンとは、Pt触媒の存在下において、次のようにアルケニル基に水素原子が付加して架橋反応する。
【0019】
以上の各成分にさらに添加される(c)成分の接着性付与剤としては、一分子中に少くとも1個以上のSi原子に直結したH原子(SiH基)を有する有機けい素化合物が用いられる。かかる接着性付与剤の例としては、例えば
等が挙げられる。
【0020】
これらの各成分からなる付加反応硬化型シリコーンゴム(液状またはペースト状シリコーンゴム)を用いての樹脂フィルムとの積層成形による一体化は、予め成形された樹脂フィルム上に未硬化の液状またはペースト状シリコーンゴムを所望の形状にして載せ、フィルムを形成する樹脂の軟化点以下で加熱する方法(金型法、コーティング法、ディッピング法等)、予め成形された樹脂フィルム上に未硬化の液状またはペースト状シリコーンゴムを載せ、フィルムを形成する樹脂の軟化点以下で加熱、圧縮する方法、成形機によりフィルムを金型内で先に成形し、その金型内に射出圧の低い液状またはペースト状シリコーンゴムを注入し、用いられたシリコーンゴムの成形温度に加熱する方法などによって行われる。
【0021】
樹脂フィルム上に積層成形されるゴム層は、その用途に応じて樹脂フィルムの片面または両面に、片面側全体の厚さとして約0.1〜10mm、好ましくは約0.5〜2mmの厚さで形成される。その断面形状を山形状凸状部(第1図の符号8,9参照)となるように、約0.5〜5mm、好ましくは約1〜2mmの底面幅で形成すると、燃料電池各要素を圧縮して締め付ける際の反力が小さくなるので特に好ましい。
【0022】
本発明に係る燃料電池用ガスケットの一例は、第1図の単セルの組立前の分解縦断面図に示され、ガスケットは樹脂製フィルム−山形状凸状部ゴム硬化物の一体化物よりなる符号6−8および7−9の組合せから構成されている。
【0023】
数十枚から数百枚積み重ねて燃料電池を構成する最小単位の単セル1は、多孔質カーボン材からなる対向一対の平面矩形状に形成されたセパレータ(集電極)2,3を有し、セパレータ2,3間に同じく平面矩形状に形成された高分子電解質膜、触媒層および反応電極層等からなる膜・電極接合体(MEA)4を配置している。
【0024】
MEA4は、この外面から十分な寸法で鍔出しされた平面矩形状のホルダシート5によって保持されている。ホルダシート5は、定寸形成された細長いスペーサシート5aと共に上下から平面矩形状に打ち抜き成形された対向一対の樹脂製フィルム6,7で挟みつけられている。すなわち、MEA4はホルダシート5とスペーサシート5aを介して間接的に上、下方向から一対の樹脂製フィルム6,7によって圧着状態で保持されている。
【0025】
樹脂製フィルム6,7のそれぞれ外端部の外面には、液状ゴム硬化物を用いて成形された断面山形状凸状部8,9が一体化されている。これら山形状凸状部8,9をセパレータ2,3の内面2a,3aに密着させることにより、MEA4において電解質膜の水蒸気の蒸発による乾燥を防止すべく所要のシール性を確保するようになっている。
【0026】
以上の構成をとっている本例の燃料電池にあっては、次のように作用する。MEA4はホルダシート5およびスペーサシート5aを介して圧着された2枚の樹脂製フィルム6,7によって間接的に保持されている。そのため、単セル1毎の製造において、MEA4を面圧を一定にした状態で容易かつ正確に位置決めすることができ、単セル組立時の作業効率と取扱い性が格段に向上する。また、山形状凸状部8,9によってセパレータ2,3間では所要のシール性が確保され、燃料電池として耐用期間が長期使用にわたっても、その間のシール性が安定して維持されるので、電解質膜における水蒸気の蒸発による乾燥が防止され、安定した発電効率が得られる。
【0027】
【発明の効果】
本発明に係るフィルム一体型の燃料電池用ガスケットは、薄物シールとしてシールの薄肉化や組込み位置ずれの防止などを満足させながら、低面圧化や面圧の均一化なども従来通り達成させる。また、溝深さの小さいガスケットにも対応可能である。
【0028】
そして、このフィルム一体型のガスケットは、樹脂フィルムに液状ゴムを直接配し接着剤を使用していないため、接着剤に起因する抽出成分が全くなく、また液状ゴムからの使用環境に対する汚染性がきわめて少なく、またゴム部分の高さが1mmでエアー圧力0.2MPaでもエアー漏れが少ないため、燃料電池のガスケット等として好適に用いられ、このガスケットを電極やガスセパレータ流路部分などに配することにより有効に用いられる。
【0029】
【実施例】
次に、実施例について本発明を説明する。
【0030】
実施例1
白金触媒および接着性付与成分を含有するアルケニル基含有オルガノポリシロキサン−オルガノハイドロジエンポリシロキサンとして、信越化学製品X−34−1277A/Bを同量宛用いたLIMS(液状射出成形)用液状シリコーンゴムを、予めポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ100μm)を固定してある液状シリコーン成形装置の成形型内に注入し、金型温度140℃、成形時間150秒の条件下で積層成形して、樹脂フィルムの片面または両面にシリコーンゴム層(幅が2.4mmでその中央部1.2mmの部分に高さ1.0mmの断面山形状凸状部を形成)を形成させたフィルム一体型のガスケットを得た。
【0031】
このフィルム一体型ガスケット各層間の接着性を、JIS K−6256の剥離試験法で測定すると、材料破壊となり、すぐれた接着性を有することが実証された。
【0032】
また、140℃、150秒間の条件下で積層成形された一辺100mmの四角リング状ガスケットに、締付圧1N以下の低面圧で、締付量50%で相手材SUS(表面粗さRa=0.2)を締付け、エアー(0.2MPa)の圧力をかけたとき、漏れ量は10cc/分以下であった。
【0033】
さらに、シリコーンゴム層単体(金型温度140℃、成形時間150℃の条件下で成形した後200℃で4時間二次加硫した厚さ2mmのシート)について、JIS K−6251およびJIS K−6253に準じてその物性を測定すると、硬さ(JIS A)40、引張強さ9MPa、伸び600%、比重1.1という値が得られた。
【0034】
また、別途作成されたJIS小型ブロック(140℃、150秒間の条件下で積層成形した後、200℃で4時間二次加硫)について、120℃で所定時間加熱した後の圧縮永久歪の値を測定すると、次のような値が得られた。
120℃での加熱時間 圧縮永久歪
22時間 9%
70時間 16%
200時間 26%
500時間 38%
1000時間 51%
【0035】
実施例2
実施例1において、ポリエチレンテレフタレートフィルムの代りに同じ厚さのポリイミドフィルムを用いると、得られたフィルム一体型ガスケットの接着性は材料破壊となり、すぐれた接着性を有することが実証された。
【0036】
実施例3
一辺約100mm強の大きさのポリイミドフィルム(厚さ100μm)上に、一辺長さ99mmの四角リング状ガスケットを、実施例1の如くLIMS用液状シリコーンゴムを用いて、シリコーンゴム層(幅が3mmでその中央部に底面幅1.5mm、高さ1.0mmの断面山形状凸状部を形成)を形成させた一体型ガスケットを得た。
【0037】
この一体型ガスケットを、200℃で72時間真空乾燥させた後、容量200mlの容器に入るように10×10mmの大きさに切り、プロピレンカーボネートに支持電解質[(C2H5)4NClO4]200mlを加えた液中に、一週間浸せきした。この非水溶液電解液を用い、アルゴン雰囲気中で3電極式セルを組み立てたものについて、Solarton社製電気化学測定装置(作用電極:1mm径グラッシーカーボン、参照電極:Ag/AgCl、対極:白金ワイヤー)を用い、温度室温、走引速度1mV/秒の条件下で、サイクリックボルタメトリー試験を行ない、そこで得られた値を標準電解液の値を比較することにより、酸化・還元反応の状況をみたが、そこには明確な変化がみられなかった。
【図面の簡単な説明】
【図1】 第1図は、本発明に係る燃料電池用ガスケットの一例であり、単セルの組立前の分解縦断面図である。
【符号の説明】
1 単セル
2,3 セパレータ
2a,3a セパレータ内面
4 膜・電極接合体(MEA)
5 ホルダシート
5a スペーサシート
6,7 樹脂製フィルム
8,9 断面山形状凸状部
Claims (9)
- 燃料電池セルにセットされた際に外端部となる樹脂製フィルムの外面に、該フィルムに接着性を有するゴムから成形された山形状凸状部をそれぞれ有する一対の樹脂性フィルムよりなるフィルム一体型の燃料電池用ガスケット。
- 一対の樹脂性フィルムが、スペーサーシートを介して対向している請求項1記載のフィルム一体型の燃料電池用ガスケット。
- 膜・電極接合体を保持するホルダシートを、対向一対の樹脂性フィルムで挟み込み、ホルダシートを介して膜・電極接合体を間接的に上、下方向から一対の樹脂性フィルムによって圧着状態で保持するために用いられる請求項1または2記載のフィルム一体型の燃料電池用ガスケット。
- 10 〜 500 μ m の厚さを有する樹脂フィルムが用いられた請求項1、2または3記載の燃料電池用ガスケット。
- 樹脂フィルムに対して接着性を有するゴムが液状またはペースト状ゴムから形成されたゴム層である請求項1、2または3記載の燃料電池用ガスケット。
- 液状またはペースト状ゴムがシリコーンゴムである請求項5記載の燃料電池用ガスケット。
- シリコーンゴムが付加反応硬化型シリコーンゴムである請求項6記載の燃料電池用ガスケット。
- ゴム層が JIS A 硬度 70 以下の低硬度ゴム層である請求項5記載の燃料電池用ガスケット。
- ゴム層が JIS A 硬度 10 〜 40 の低硬度ゴム層である請求項5記載の燃料電池用ガスケット。
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