JP3565604B2 - 表面処理された合成樹脂フィルム及び接着剤層を有する合成樹脂フィルム - Google Patents
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は表面処理された合成樹脂フィルム、及びかかる表面処理された合成樹脂フィルムを用いてなる、接着剤層を有する合成樹脂フィルムに関し、詳しくは、合成樹脂フィルムの接着性の改良のための簡便でかつ優れた表面処理方法と該表面処理方法により表面処理をした合成樹脂フィルムをベースフィルム層として用いたベースフィルム層と接着剤層と保護層とからなるＴＡＢ用テープに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気機器の薄型化、小型化に伴い、それらの機器に用いられる半導体デバイスのパッケージも薄型化、小型化される傾向が著しくなっている。それらに対応できる技術としてＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）技術が登場し、保護層、接着剤層及びベースフィルム層の３層構造からなるＴＡＢ用テープが、液晶パネル駆動用デバイスやＡＳＩＣ（特定用途向けＩＣ）、ＬＳＩなどの実装に多く用いられている。
【０００３】
かかるＴＡＢ技術において、ＴＡＢ用テープを加工しＬＳＩを実装するまでの加工工程には、▲１▼パンチングによりＴＡＢ用テープにスプロケットホール、デバイスホールを形成する工程、▲２▼ＴＡＢ用テープの保護層を除去した後、銅箔を重ね合わせてラミネートし、更に接着剤層を硬化させて銅張積層テープを作製する工程、▲３▼銅張積層テープにレジストを塗布し、銅箔をエッチングした後、レジストを除去して配線パターンを形成する工程、▲４▼メッキ処理を行う工程、▲５▼ＬＳＩチップのインナーリードボンディングを行う工程、▲６▼樹脂封止を行う工程、▲７▼パンチングを行う工程、▲８▼基板へのアウターリードボンディングを行う工程があり、以上の加工工程を経てＬＳＩ等が基板に実装される。
【０００４】
ところで、上記ＴＡＢ用テープのベースフィルム層としては合成樹脂フィルムが用いられており、例えば、ポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルムなどが用いられているが、特にポリイミドフィルムはベースフィルム層として要求される機械強度、電気特性、耐熱性などの特性が優れていることから、より好ましく用いられている。
【０００５】
また、かかる合成樹脂フィルムは、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層として用いられる他にも、電気機器等の製造において有機絶縁フィルムとして広く利用されており、例えば、プリント配線板の絶縁材料や導線被覆材料として用いられることもある。また、フィルムの特性を補うために他の樹脂フィルム等と貼り合わせた積層フィルムが、このような絶縁材料や導線被覆材料として用いられることもある。このように、合成樹脂フィルムは電気機器等の製造において他の合成樹脂等の有機材料や金属箔等の無機材料と貼り合わせて使用されることが多い。
【０００６】
かかる用途で用いられる合成樹脂フィルムには、電気的、機械的信頼性等の観点から上記他の有機材料や無機材料との接着性が高いことが要求されていて、従来より、接着性改良のためにフィルム表面に種々の表面処理を施し、接着性を高くしたフィルムが各用途に使用されている。特に、ＴＡＢ用テープには、ＴＡＢ技術における上記各加工工程ごとに数々の特性が要求されるが、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層の接着性を高くし、ＴＡＢ加工工程においてベースフィルム層と銅層とを接着剤を介して強固に接着させることで、電気的、機械的信頼性に優れた実装を行うことができる。
【０００７】
合成樹脂フィルムの接着性改良のための表面処理方法としては、従来より、フィルム表面にサンドブラスト法、湿式洗浄法、コロナ処理法、プラズマ処理法、乾式処理法等の表面処理を施す方法が提案されている。このような方法で表面処理することにより、いずれの方法においても未処理の合成樹脂フィルムに比べて高い接着性を付与することができ、接着性を改善することができる。
【０００８】
ところで、合成樹脂フィルムを銅箔や他の樹脂フィルムなどの他の材料と積層して用いる場合、接着剤層は硬化した状態、すなわち、接着剤の効果が充分発揮された状態にある。例えば、ＴＡＢ技術における上記加工工程▲３▼のエッチングによって配線パターンを形成する工程（以下、▲３▼エッチング工程という。）も、接着剤層が硬化した状態で行われる。そのため、従来、フィルムの接着性は接着剤層が硬化した状態の接着性を重視しており、上述にいう接着性も接着剤層が硬化した状態での接着性を比較したものである。
【０００９】
しかし、ＴＡＢ用テープにおいては、上記加工工程において▲２▼のＴＡＢ用テープから保護層を除去した後、銅箔を重ね合わせてラミネートし、更に接着剤層を硬化させて銅張積層テープを作製する工程（以下、▲２▼ラミネート・硬化工程という。）で、接着剤層を硬化させるまでは接着剤層は半硬化状態（Ｂステージ化状態）である。そのため、▲１▼のパンチングによりＴＡＢ用テープにスプロケットホールやデバイスホールを形成する工程（以下、▲１▼パンチング工程という。）では、接着剤層が半硬化状態でパンチング加工をする必要があり、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層としては接着剤が硬化前の接着性についても良好であることが求められている。
【００１０】
また、近年、電気機器等は更に小型化・精密化の傾向にあり、それに伴い半導体デバイスは益々多ピン化され、配線のファインピッチ化の傾向が顕著になっており、ＴＡＢ用テープには更なる接着性の改善が要求されている。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、樹脂フィルムの接着性は接着剤の状態により接着強度が変わり、上記従来の表面処理による接着性の改善効果も接着剤の状態により異なるものであった。すなわち、上記従来の処理方法で表面処理を施したフィルムは、接着剤が硬化した状態では、上述したように優れた改善効果を示していたが、接着剤が未硬化又は半硬化の状態では、処理フィルムと未処理フィルムの接着性に大きな差はなく改善効果を示さないものであった。そのため、前記▲１▼パンチング工程においてＴＡＢ用テープを金型パンチングで穴あけ加工する際に、ベースフィルム層と接着剤層との界面の接着強度が弱いために接着剤層が欠け落ちて欠陥となることがあった。かかる工程で接着剤層が欠け落ちて欠陥となると、以下の工程で銅箔と貼り合わせて配線パターンを形成することができなくなり、このことはＴＡＢ技術における歩留まりの低下の原因となっていた。
【００１２】
また、硬化後の接着性についても、従来の処理方法で表面処理を施した場合、処理フィルムの接着性は未処理のフィルムに比べて改善されているものの、近年の電気機器等の更なる小型化・精密化に伴う配線のファインピッチ化に対応できる接着性を有する合成樹脂フィルムが求められていた。すなわち、前記▲３▼エッチング工程において、非常に細い幅の配線パターンを形成する場合には、従来の処理フィルムでは金属箔パターンの剥離が生じることがあり、ＴＡＢ技術における歩留まり低下の原因となっていた。また、合成樹脂フィルムをＴＡＢ用テープのベースフィルム層以外の用途で他のフィルムと貼り合わせて使用する場合にも、積層フィルムの信頼性という観点から更に高い接着性を有することが望まれていた。
【００１３】
更に、上記従来の処理方法には、コストが高価であったり、安定的処理が困難であったりする欠点もあった。
【００１４】
そこで、本発明者らは、上記従来の問題を解決し、接着剤が未硬化状態、半硬化状態、及び硬化状態のいずれの状態であっても良好な接着性改善効果を示し、かつ安価で安定的処理ができる合成樹脂フィルムの表面処理方法を提供し、更にＴＡＢ加工工程における欠陥を解消し得る優れた接着性を有するＴＡＢ用テープを提供することを目的に鋭意研究を重ねた結果、本発明に至ったのである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る接着剤層を有する合成樹脂フィルムの要旨とするところは、アミン化合物でコーティングされた面を有する合成樹脂フィルムと、前記コーティングされた面に積層された接着剤層とを含んでなり、前記合成樹脂フィルムと硬化前の前記接着剤層との接着強度が４０ｇｆ／ｃｍ以上であることにある。また、本発明に係るＴＡＢ用テープの要旨とするところは、前記の接着剤層を有する合成樹脂フィルムに保護層を設けてなることにある。
【００１６】
また、本発明に係る半導体デバイスのパッケージの要旨とするところは、前記の接着剤層を有する合成樹脂フィルム、又はＴＡＢ用テープを用いてなることにある。
【００１７】
次に、本発明に係る表面処理された合成樹脂フィルムの要旨とするところは、接着剤を積層して用いるものであって、片面又は両面をアミン化合物でコーティングした合成樹脂フィルムからなり、硬化前の前記接着剤との接着強度を４０ｇｆ／ｃｍ以上としたことにある。
【００１８】
【実施例】
以下、本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法と該処理方法を用いて接着性を改善した樹脂フィルムをベースフィルム層としたＴＡＢ用テープの実施例について、図面に基づいて詳細に説明する。
【００１９】
本発明の表面処理方法は、合成樹脂フィルムの表面の片面又は両面をアミン化合物でコーティングするものであり、アミン化合物によりフィルム表面を化学修飾してその表面改質を行う。
【００２０】
詳しくは、本発明においてアミン化合物でコーティングするとは、コーティングによりフィルム表面にアミン化合物を均一に付着させて乾燥させることをいい、該アミン化合物は水又は有機溶媒の単独又は混合溶媒に溶解させた溶液状態で用いられる。なお、アミン化合物が液体の場合には溶媒を用いずにそのまま用いてもよいが、本発明の効果を安定的に発現させるためには溶液状態で用いるのが好ましい。このときのアミン化合物溶液の濃度は特に限定されるものではなく、アミン化合物の溶解性や目的とするアミン化合物のコーティング厚みにより適宜調整される。
【００２１】
本発明で用いられるアミン化合物としては、アミノ基を含む化合物であれば使用可能であり、アミノ基の数、アミノ基の種類（１級、２級、３級等）、他の官能基の有無には制限されない。以下に、アミン化合物を直鎖脂肪族型・脂環型に分けて具体的に列挙するが、これらの化合物は単独で用いても、また数種を混合して用いてもよい。
【００２２】
直鎖脂肪族型のアミン化合物としては、例えば、エチレジアミン、１，２−ジアミノプロパン、１，３−ジアミノプロパン、Ｎ−メチルエチレンジアミン、１，４−ジアミノブタン、１，２−ジアミノ−２− メチルプロパン、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ジメチルエチレンジアミン、Ｎ−エチルエチレンジアミン、Ｎ−メチル−１，３− プロパンジアミン、１，３−ジアミノペンタン、１，５−ジアミノペンタン、３−ジメチルアミノプロピルアミン、Ｎ，Ｎ’− ジメチル−１，３− プロパンジアミン、２，２−ジメチル−１，３− プロパンジアミン、Ｎ−イソプロピルエチレンジアミン、Ｎ−プロピルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルジアミノメタン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’− トリメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ジエチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ’−エチルエチレンジアミン、１，６−ヘキサンジアミン、Ｎ−イソプロピル−１，３− プロパンジアミン、２−メチル−１，５− ペンタンジアミン、Ｎ−プロピル−１，３− プロパンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’− トリメチルプロパンジアミン、ジエチレントリアミン、Ｎ−（ ２−アミノエチル）−１，３−プロパンジアミン、３，３’− イミノビスプロピルアミン、３，３’− ジアミノ−Ｎ− メチルジプロピルアミン、スペルジミン、トリス（ ジメチルアミノ） メタン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’，Ｎ’’−ペンタメチルジエチレントリアミン、３，３’− イミノビス（ Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピルアミン） 、ビス（ ヘキサメチレン） トリアミン、トリエチレンテトラミン、トリス（ ２−アミノエチル） アミン、Ｎ，Ｎ’− ビス（ ２−アミノエチル）−１，３−プロパンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ビス（ ３−アミノプロピル） エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ビス（ ３−アミノプロピル） −１，３− プロパンジアミン、スペルミン、１，１，４，７，１０，１０−ヘキサメチルトリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン等が挙げられる。
【００２３】
また、脂環型アミン化合物としては、例えば、ピペラジン、１−アミノピペリジン、ホモピペラジン、１−メチルピペラジン、２−メチルピペラジン、１− （アミノエチル） ピロリジン、４− （アミノメチル） ピペリジン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、１−アミノ−２，６− ジメチルピペリジン、２−（２− アミノエチル） −１− メチルピロリジン、１−（２− アミノエチル） ピペリジン、２− （アミノメチル）−１−エチルピロリジン、１−メチル−（４−メチルアミノ） ピペリジン、１，３−ビス（ アミノメチル） シクロヘキサン、１−（３− アミノプロピル）−２−ピペコリン、４−アミノ−２，２，６，６− テトラメチルピペリジン、５−アミノ−２，２，４− トリメチル−１− シクロペンタンメチルアミン、Ｎ−シクロヘキシル−１，３− プロパンジアミン、１，８−ジアミノメンタン、イソフォロンジアミン等が挙げられる。
【００２４】
その他、これらのアミン化合物以外にもアミド結合を骨格中に有するようなポリアミドアミン等を挙げることもでき、本発明で用いられるアミン化合物はこれらの化合物に限定されるものではない。
【００２５】
また、本発明においてアミン化合物を溶解させるために用いられる有機溶媒としては、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、又はこれらの混合溶媒であるソルミックス等のアルコール系溶媒、アセトン、ＭＥＫ、２−ペンタノン、３−ペンタノン等のケトン系溶媒、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒等を例示することができる。かかる有機溶媒は単独で、又は２種以上混合して用いることができ、更に水を混合して用いてもよい。
【００２６】
また、コーティングする方法については公知の多くの技術を適用することができ、例えば、グラビアロールコーティング、マイヤーロールコーティング、ドクターブレードコーティング、リバースロールコーティング、ディップコーティング、エアーナイフコーティング等のいずれの方法を用いてもよい。その他、樹脂フィルムの表面の片面又は両面に液体状のアミン化合物を均一に付着させ得る方法であればよく、特に限定されるものではない。
【００２７】
なお、本発明の表面処理方法においては、合成樹脂フィルムの表面にアミン化合物溶液又はアミン化合物そのものをコーティングした後、続いてフィルムを乾燥させる工程が必要となり、乾燥方法としては、公知の多くの技術が適用でき、自然乾燥、強制乾燥、加熱乾燥等のいずれの方法を用いてもよい。
【００２８】
乾燥の温度は表面に付着したアミン化合物溶液又はアミン化合物そのものが、タックが無くなる程度に乾燥除去される温度であれば良いが、使用したアミン化合物の沸点や分解温度よりも極端に高い温度で乾燥させた場合、合成樹脂フィルム表面よりアミン化合物が完全に除去されてしまったり、分解されてしまったりして効果がなくなる場合があるため、これらの温度よりも低い温度で乾燥させなければならない。
【００２９】
また、フィルム乾燥後のアミン化合物のコーティング厚みは接着強度に大きく影響してくるが、接着剤の種類によって最適コーティング厚みが変わってくるため厚みの限定はできない。コーティング厚みは、アミン化合物溶液又はアミン化合物の塗り厚みを変えることによりコントロールできる。また、アミン化合物溶液をコーティングする場合には、その濃度を調整することによってもコントロールできる。更に、コーティングと乾燥とを２回以上繰り返してコーティング厚みをコントロールしてもよい。
【００３０】
本発明の表面処理方法をより具体的に説明すると、例えば、図１に示すような処理装置１０を用いて実施することができる。かかる表面処理１０は、コーティング用ロール１２と乾燥炉１４を備えており、コーティング用ロール１２はアミン化合物溶液（又はアミン化合物そのもの）１３に浸漬され、アミン化合物溶液１３が含浸させられている。そして、合成樹脂フィルム１６がフィルム繰出しロール１８から繰り出され、搬送用ロール２０によりコーティング用ロール１２、乾燥炉１４へと搬送され、ニップロール２２により張力カットしてフィルム巻取りロール２４に巻き取られるように構成されている。このような装置１０を用いてフィルム１６を一定速度で搬送し、コーティング用ロール１２を回転させることにより、フィルム１６の片面にアミン化合物溶液１３をコーティングし、次いで乾燥炉１４にてフィルム１６を乾燥させ、表面処理を実施することができるのである。なお、かかる装置１０において、コーティング用ロール１２の基材を変更したり、該コーティング用ロール１２の回転速度やフィルムの搬送速度を変えることにより、アミン化合物の塗り厚みを変えることができる。
【００３１】
また、このようにフィルムの片面のみにアミン化合物をコーティングするのではなく、アミン化合物溶液又はアミン化合物そのものにフィルムを浸漬するようにしてフィルムの両面にアミン化合物をコーティングしてもよい。この場合、例えば、図２に示す処理装置２６のようにアミン化合物溶液１３に浸漬させたフィルム１６の両側にコーティング用ロール１２を設けてフィルム１６を挟むように構成し、フィルム１６の表面に付着したアミン化合物溶液１３を擦りつけるようにすることにより、本発明の効果をより安定的に発現させることができる。更にフィルムを浸漬させて処理する場合の方法として、図３に示す処理装置２８のようにコーティング用ロール１２の位置をずらせて配置してもよく、これによりフィルム１６にかかるテンションを小さくしてフィルムの搬送をスムーズにすることができる。
【００３２】
なお、本発明の表面処理方法は公知の多くの合成樹脂フィルムに適用することができ、かかる合成樹脂フィルムとしては、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリイミドフィルム等が挙げられるが、特にポリイミドフィルムに本発明を適用した場合に優れた接着性改善効果が見られ、従来の処理方法よりも高い効果が得られる。
【００３３】
このようにして合成樹脂フィルムの表面にアミン化合物をコーティングすることにより、従来の処理方法ではほとんど認められなかった接着剤硬化前の接着強度が、未処理のフィルムに比べて大きくなり、更に、接着剤硬化後の接着強度も、従来の処理方法で表面処理したフィルムよりも大きくなった。このような接着性の改善効果が得られる作用機構は明らかではないが、フィルム−接着剤界面に存在するアミノ化合物が未硬化、半硬化、硬化のいずれの状態の接着剤に対しても界面付近を効果的に硬化させる硬化剤として作用し、その結果フィルム−接着剤界面が強固に接着されると推察している。
【００３４】
従って、かかる表面処理方法で表面処理を施したフィルムは、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層として好適に用いることができる。また、他の樹脂フィルムと貼り合わせて積層フィルムを作製したり、導線被覆材料として使用する場合にも接着性に優れたフィルムとして好適に使用することができ、かかる処理フィルムを用いることにより、電気的、機械的信頼性の優れた製品を作製することができる。また、本発明の表面処理方法は、上述したように非常に簡単に行うことができ、処理の効果も安定的に発現される。更にコスト面でもかなり安価に処理することができる。
【００３５】
次に、上記表面処理方法で表面処理を施した合成樹脂フィルムをベースフィルム層として用い、該ベースフィルム層上に接着剤層と保護層となる保護フィルムを設けて製造される本発明に係るＴＡＢ用テープについて説明する。
【００３６】
本発明のＴＡＢ用テープに用いられるベースフィルム層としては、前記合成樹脂フィルムとしてポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリイミドフィルムなどを用いることができるが、特にはポリイミドフィルムを用いることがより好ましい。ポリイミドフィルムは機械強度、電気特性、耐熱性などのベースフィルム層として要求される他の特性にも優れ、また、本発明の表面処理方法の接着性改善効果がより効果的に発現されるからである。なお、ベースフィルム層の厚みは２５μｍ〜１８０μｍ程度にするのが好ましく、更には取扱い上の利便性、フィルム強度、小型化対応のため薄肉化要求などのバランスから５０μｍ〜１２５μｍであることがより好ましい。
【００３７】
また、接着剤としては、従来ＴＡＢ用テープの接着剤として用いられているものを用いればよく、例えば、エポキシ樹脂、ポリアミド樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ゴム系樹脂等を単独又は種々の割合で溶剤とともに混合したものを用いることができる。更に、必要に応じて硬化剤や硬化促進剤などの添加剤を添加したものを用いてもよい。
【００３８】
また、接着剤層の保護層となる保護フィルムとしては、接着剤の乾燥時に軟化・変質を起こさない程度の耐熱性を有していればどのようなものでもよいが、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステルフィルム、あるいはポリプロピレン等のポリオレフィンフィルムが好ましい。
【００３９】
ＴＡＢ用テープの製造方法としては、従来公知の方法で作製することができ、いかなる方法で作製してもよい。具体的には、例えば、まず、保護フィルム上に所定の配合の接着剤を、最終膜厚として８〜４０μｍ、好ましくは１０〜３０μｍになるよう均一に塗布する。次いで接着剤溶液を乾燥させ、接着剤層を半硬化状態（Ｂステージ化状態）にする。その後、保護フィルム上の接着剤層にポリイミドフィルムを重ね合わせ、例えば、２０〜１８０℃で０．１ｋｇ／ｃｍ２ 以上の条件で圧着させることにより、ＴＡＢ用テープを得ることができる。なお、このラミネート温度はコーティングされたアミン化合物を変質させない程度の温度以下で設定される。
【００４０】
かかるＴＡＢ用テープは、前述したように、通常ＴＡＢ加工工程の▲１▼パンチング工程においてＴＡＢ用テープに所定のパンチングを施し、▲２▼ラミネート・硬化工程において保護フィルムを剥離した後、銅箔を熱圧着し、接着剤を硬化させて銅張積層テープに加工される。そして、▲３▼エッチング工程において該銅張積層テープは、更にその銅箔をエッチングして配線パターンが形成される。
【００４１】
このようにして得られた本発明のＴＡＢ用テープは、接着剤層の状態が未硬化、半硬化、硬化のいずれの状態であっても優れた接着性を有するので、上記▲１▼パンチング工程において接着剤層が半硬化状態でパンチング加工されても接着剤層が剥がれない。また、硬化状態での接着性が従来のＴＡＢ用テープよりも優れており、▲３▼エッチング工程において非常に細い幅の配線パターンを形成しても銅箔パターンが剥がれない。すなわち、本発明のＴＡＢ用テープは、ＴＡＢ加工工程での欠陥をなくすことができ、近年の電気機器等の小型化・精密化に伴う半導体デバイスの多ピン化・小型化に対応することができるものである。
【００４２】
以上、本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法とＴＡＢ用テープの実施例を説明したが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではなく、本発明はその趣旨を逸脱しない範囲内で当業者の知識に基づき、種々なる改良、変更、修正を加えた態様で実施しうるものである。
【００４３】
以下に実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。
【００４４】
実施例 １
２５μｍ厚のポリイミドフィルムの表面に、アミン化合物溶液としてエチレンジアミンの０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）を用いてコーティングし、続いて１２０℃の乾燥炉内でフィルムのタックが無くなるまで乾燥させて、フィルム表面の処理を行った。かかる表面処理の実施は、図１に示したものとほぼ同じ表面処理装置を用いて行い、コーティング用ロールにはメッシュサイズ１８０のグラビアロールを用いた。また、ラインスピードは５ｍ／ｍｉｎ で実施した。
【００４５】
かかる方法で表面処理されたポリイミドフィルムについて、下記の試験を行い、接着剤硬化前後のフィルムの接着性を評価した。
【００４６】
接着剤硬化前の接着性については、前記処理フィルムと「パイララックス（登録商標；シート状接着剤，デュポン社製）」を１８５℃の熱ロール（圧力３ ｋｇｆ／ｃｍ２ ）でラミネートして測定用サンプル（以下、硬化前サンプルという。）を作製し、フィルムと硬化前の接着剤との接着強度（ｇｆ／ｃｍ）を調べた。すなわち、この硬化前サンプルを幅１ｃｍ×長さ２０ｃｍの短冊状にカットして離型紙を剥離し、該硬化前サンプルの接着剤面側を下にして両面テープで平面板に固定し、処理フィルム−接着剤界面を剥離角９０°で引き剥がした。このときの荷重を測定し、接着剤硬化前の接着強度（硬化前接着強度）とした。
【００４７】
また、接着剤硬化後の接着性については、上記同様にして作製した硬化前サンプルの離型紙を剥離して、その接着剤面側に銅箔（三井金属製Ｌｏｗ−ｐｒｏｆｉｌｅ 電解銅箔ＶＬＰ−３ＥＣ）を重ね合わせて同熱ロールでラミネートし、更に１８５℃のオーブンで１時間硬化反応を行い、ＦＣＣＬ（フィルム・銅積層材）を作製し、測定用サンプルとした（以下、硬化後サンプルという。）。この硬化後サンプルを用いてＪＩＳ Ｃ ５０１６に従って接着強度（ ｋｇｆ／ｃｍ）の測定を行い、この値を接着剤硬化後の接着強度（硬化後接着強度）とした。これらの接着剤硬化前後の接着性についての評価結果を表１に示した。
【００４８】
【表１】
【００４９】
実施例 ２
アミン化合物溶液をイソフォロンジアミンの０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）に変えた以外は、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムの表面処理を行った。この処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行い、それらの評価結果を表１に示した。
【００５０】
実施例 ３
アミン化合物溶液を「トーマイド２４１（登録商標；ポリアミドアミン（富士化成））」の０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）に変えた以外は、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムの表面処理を行った。この処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行い、それらの評価結果を表１に示した。
【００５１】
実施例 ４
アミン化合物溶液を「トーマイド２３５Ａ（登録商標；ポリアミドアミン （富士化成））」の０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）に変えた以外は、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムの表面処理を行った。この処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行い、それらの評価結果を表１に示した。
【００５２】
比較例 １
比較のため、実施例１〜４で使用したポリイミドフィルムに表面処理を施さずに接着剤硬化前後の接着性の評価を行った。なお、評価方法は実施例１と同様にして、未処理フィルムを用いて硬化前後の測定用サンプルを作製してそれぞれの接着強度を測定し、それらの結果を表１に示した。
【００５３】
比較例 ２
比較のため、実施例１〜４で使用したポリイミドフィルムの表面にコロナ処理（電力密度；２３０Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行った。それらの評価結果を表１に示す。
【００５４】
比較例 ３
比較のため、実施例１〜４で使用したポリイミドフィルムの表面にプラズマ処理（ガス種；Ａｒ 、圧力；７６０ｍｍＨｇ、電力密度；４００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行った。それらの評価結果を表１に示す。
【００５５】
実施例 ５
「アピカル７５ＡＨ（登録商標；７５μｍ厚のポリイミドフィルム（鐘淵化学工業株式会社））」）を用いて実施例１と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いてＴＡＢ用テープを作製した。保護層としては表面に剥離剤処理を施した保護膜用ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用い、接着剤としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（Ｅ１００１／油化シェルエポキシ社製）５０部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（１８０Ｈ６５／油化シェルエポキシ社製）１０部、ポリアミド樹脂（Ｍ１２７６／日本リルサン社製）４０部、ジアミノジフェニルスルフォン７部、ジシアンジアミド２部、トルエン３５部、イソプロピルアルコール１５部からなる接着剤を用いた。
【００５６】
詳しくは、まず、前記ＰＥＴフィルムの表面に、前記接着剤を乾燥後約２０μｍ厚になるように塗布して１５０℃で１０分間乾燥させ、接着剤付きＰＥＴフィルムを作製し、２７ｍｍ幅にスリットした。一方、前記処理フィルムは３５ｍｍ幅にスリットした。この２７ｍｍ幅の接着剤付きＰＥＴフィルムを、３５ｍｍ幅の上記処理フィルムと４０℃で圧着し、ＴＡＢ用テープを作製した。
【００５７】
得られたＴＡＢ用テープについて、下記の試験を行い、接着剤硬化前後の接着性を評価した。
【００５８】
接着剤硬化前の接着性については、上記得られたＴＡＢ用テープを幅１ｃｍ×長さ２０ｃｍの短冊状にカットし、ＰＥＴフィルムを剥離し接着剤面側を下にして両面テープで平面板に固定し、処理フィルム−接着剤界面を剥離角９０°で引き剥がすときの荷重（ｇｆ／ｃｍ）を測定した。この値を接着剤硬化前の接着強度（硬化前接着強度）とする。
【００５９】
また、接着剤硬化後の接着性については、上記ＴＡＢ用テープのＰＥＴフィルムを取り除いた後、接着剤面側に銅箔（三井金属製Ｌｏｗ−ｐｒｏｆｉｌｅ 電解銅箔ＶＬＰ−３ＥＣ）を重ね合わせて１２０℃にてラミネートし、更に１００℃×２時間、１４０℃×３時間の条件で接着剤の硬化反応を実施してＦＣＣＬ（フィルム・銅積層材）を作製し、ＪＩＳ Ｃ ５０１６に従って接着強度（ ｋｇｆ／ｃｍ）の測定を行った。この値を接着剤硬化後の接着強度（硬化後接着強度）とし、これらの接着剤硬化前後の接着性についての評価結果を表２に示した。
【００６０】
【表２】
【００６１】
実施例 ６
「アピカル７５ＡＨ（同上）」を用いて実施例２と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６２】
実施例 ７
「アピカル７５６Ｈ（同上）」を用いて実施例３と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６３】
実施例 ８
「アピカル７５ＡＨ（同上）」を用いて実施例４と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６４】
比較例 ４
比較のため、「アピカル７５ＡＨ（同上）」に表面処理を施さずにベースフィルム層として用い、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６５】
比較例 ５
比較のため、「アピカル７５ＡＨ（同上）」の表面にコロナ処理（電力密度；２３０Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６６】
比較例 ６
比較のため、「アピカル７５ＡＨ（同上）」の表面にプラズマ処理（ガス種；Ａｒ 、圧力；７６０ｍｍＨｇ、電力密度；４００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６７】
表１、表２より、本発明の表面処理方法によって、ポリイミドフィルムの接着性は接着剤硬化前後のいずれにおいても非常に改善されており、接着性の非常に優れたＴＡＢ用テープを作製できることがわかる。特に、従来の表面処理方法（コロナ処理、プラズマ処理）では、接着剤硬化後の接着性は改善されるが硬化前の接着性については改善が見られないのに対して、本発明の表面処理方法では硬化前の接着性も非常に改善されており、優れた処理方法であることがわかる。
【００６８】
【発明の効果】
本発明の合成樹脂フィルムの表面処理方法は、フィルム表面をアミン化合物でコーティングすることを特徴とし、非常に簡単な処理方法であり、コスト的にも安価に表面処理をすることができる。また、本発明の表面処理方法による接着性改善効果は非常に優れており、接着剤が、未硬化、半硬化、硬化のいずれの状態であっても優れた接着性を与えることができる。特にポリイミドフィルムに対する接着性改善効果が優れており、好ましい結果が得られている。
【００６９】
従って、かかる表面処理を施した合成樹脂フィルムをベースフィルム層として用いた本発明のＴＡＢ用テープは、接着剤層がいずれの状態であっても優れた接着性を有し、半硬化状態で行われるパンチングにより接着剤層が剥がれることがない。更に接着剤層が硬化状態のときの接着性についても、従来のＴＡＢ用テープよりも優れており、非常に細い幅の配線パターンを形成しても銅箔層が剥がれることがない。すなわち、本発明のＴＡＢ用テープにより、ＴＡＢ加工工程での欠陥をなくすことができ、近年の電気機器等の小型化・精密化に伴う半導体デバイスの多ピン化・小型化に対応することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法を実施するための処理装置を示した側面概略説明図である。
【図２】本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法を実施するための他の処理装置を示した側面概略説明図である。
【図３】本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法を実施するための更に他の処理装置を示した側面概略説明図である。
【符号の説明】
１０、２６、２８；表面処理装置
１２；コーティング用ロール
１３；アミン化合物溶液、又はアミン化合物
１４；乾燥炉
１６；合成樹脂フィルム（ポリイミドフィルム）
１８；フィルム繰出しロール
２０；搬送用ロール
２２；ニップロール
２４；フィルム巻取りロール
【産業上の利用分野】
本発明は表面処理された合成樹脂フィルム、及びかかる表面処理された合成樹脂フィルムを用いてなる、接着剤層を有する合成樹脂フィルムに関し、詳しくは、合成樹脂フィルムの接着性の改良のための簡便でかつ優れた表面処理方法と該表面処理方法により表面処理をした合成樹脂フィルムをベースフィルム層として用いたベースフィルム層と接着剤層と保護層とからなるＴＡＢ用テープに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気機器の薄型化、小型化に伴い、それらの機器に用いられる半導体デバイスのパッケージも薄型化、小型化される傾向が著しくなっている。それらに対応できる技術としてＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）技術が登場し、保護層、接着剤層及びベースフィルム層の３層構造からなるＴＡＢ用テープが、液晶パネル駆動用デバイスやＡＳＩＣ（特定用途向けＩＣ）、ＬＳＩなどの実装に多く用いられている。
【０００３】
かかるＴＡＢ技術において、ＴＡＢ用テープを加工しＬＳＩを実装するまでの加工工程には、▲１▼パンチングによりＴＡＢ用テープにスプロケットホール、デバイスホールを形成する工程、▲２▼ＴＡＢ用テープの保護層を除去した後、銅箔を重ね合わせてラミネートし、更に接着剤層を硬化させて銅張積層テープを作製する工程、▲３▼銅張積層テープにレジストを塗布し、銅箔をエッチングした後、レジストを除去して配線パターンを形成する工程、▲４▼メッキ処理を行う工程、▲５▼ＬＳＩチップのインナーリードボンディングを行う工程、▲６▼樹脂封止を行う工程、▲７▼パンチングを行う工程、▲８▼基板へのアウターリードボンディングを行う工程があり、以上の加工工程を経てＬＳＩ等が基板に実装される。
【０００４】
ところで、上記ＴＡＢ用テープのベースフィルム層としては合成樹脂フィルムが用いられており、例えば、ポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルムなどが用いられているが、特にポリイミドフィルムはベースフィルム層として要求される機械強度、電気特性、耐熱性などの特性が優れていることから、より好ましく用いられている。
【０００５】
また、かかる合成樹脂フィルムは、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層として用いられる他にも、電気機器等の製造において有機絶縁フィルムとして広く利用されており、例えば、プリント配線板の絶縁材料や導線被覆材料として用いられることもある。また、フィルムの特性を補うために他の樹脂フィルム等と貼り合わせた積層フィルムが、このような絶縁材料や導線被覆材料として用いられることもある。このように、合成樹脂フィルムは電気機器等の製造において他の合成樹脂等の有機材料や金属箔等の無機材料と貼り合わせて使用されることが多い。
【０００６】
かかる用途で用いられる合成樹脂フィルムには、電気的、機械的信頼性等の観点から上記他の有機材料や無機材料との接着性が高いことが要求されていて、従来より、接着性改良のためにフィルム表面に種々の表面処理を施し、接着性を高くしたフィルムが各用途に使用されている。特に、ＴＡＢ用テープには、ＴＡＢ技術における上記各加工工程ごとに数々の特性が要求されるが、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層の接着性を高くし、ＴＡＢ加工工程においてベースフィルム層と銅層とを接着剤を介して強固に接着させることで、電気的、機械的信頼性に優れた実装を行うことができる。
【０００７】
合成樹脂フィルムの接着性改良のための表面処理方法としては、従来より、フィルム表面にサンドブラスト法、湿式洗浄法、コロナ処理法、プラズマ処理法、乾式処理法等の表面処理を施す方法が提案されている。このような方法で表面処理することにより、いずれの方法においても未処理の合成樹脂フィルムに比べて高い接着性を付与することができ、接着性を改善することができる。
【０００８】
ところで、合成樹脂フィルムを銅箔や他の樹脂フィルムなどの他の材料と積層して用いる場合、接着剤層は硬化した状態、すなわち、接着剤の効果が充分発揮された状態にある。例えば、ＴＡＢ技術における上記加工工程▲３▼のエッチングによって配線パターンを形成する工程（以下、▲３▼エッチング工程という。）も、接着剤層が硬化した状態で行われる。そのため、従来、フィルムの接着性は接着剤層が硬化した状態の接着性を重視しており、上述にいう接着性も接着剤層が硬化した状態での接着性を比較したものである。
【０００９】
しかし、ＴＡＢ用テープにおいては、上記加工工程において▲２▼のＴＡＢ用テープから保護層を除去した後、銅箔を重ね合わせてラミネートし、更に接着剤層を硬化させて銅張積層テープを作製する工程（以下、▲２▼ラミネート・硬化工程という。）で、接着剤層を硬化させるまでは接着剤層は半硬化状態（Ｂステージ化状態）である。そのため、▲１▼のパンチングによりＴＡＢ用テープにスプロケットホールやデバイスホールを形成する工程（以下、▲１▼パンチング工程という。）では、接着剤層が半硬化状態でパンチング加工をする必要があり、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層としては接着剤が硬化前の接着性についても良好であることが求められている。
【００１０】
また、近年、電気機器等は更に小型化・精密化の傾向にあり、それに伴い半導体デバイスは益々多ピン化され、配線のファインピッチ化の傾向が顕著になっており、ＴＡＢ用テープには更なる接着性の改善が要求されている。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、樹脂フィルムの接着性は接着剤の状態により接着強度が変わり、上記従来の表面処理による接着性の改善効果も接着剤の状態により異なるものであった。すなわち、上記従来の処理方法で表面処理を施したフィルムは、接着剤が硬化した状態では、上述したように優れた改善効果を示していたが、接着剤が未硬化又は半硬化の状態では、処理フィルムと未処理フィルムの接着性に大きな差はなく改善効果を示さないものであった。そのため、前記▲１▼パンチング工程においてＴＡＢ用テープを金型パンチングで穴あけ加工する際に、ベースフィルム層と接着剤層との界面の接着強度が弱いために接着剤層が欠け落ちて欠陥となることがあった。かかる工程で接着剤層が欠け落ちて欠陥となると、以下の工程で銅箔と貼り合わせて配線パターンを形成することができなくなり、このことはＴＡＢ技術における歩留まりの低下の原因となっていた。
【００１２】
また、硬化後の接着性についても、従来の処理方法で表面処理を施した場合、処理フィルムの接着性は未処理のフィルムに比べて改善されているものの、近年の電気機器等の更なる小型化・精密化に伴う配線のファインピッチ化に対応できる接着性を有する合成樹脂フィルムが求められていた。すなわち、前記▲３▼エッチング工程において、非常に細い幅の配線パターンを形成する場合には、従来の処理フィルムでは金属箔パターンの剥離が生じることがあり、ＴＡＢ技術における歩留まり低下の原因となっていた。また、合成樹脂フィルムをＴＡＢ用テープのベースフィルム層以外の用途で他のフィルムと貼り合わせて使用する場合にも、積層フィルムの信頼性という観点から更に高い接着性を有することが望まれていた。
【００１３】
更に、上記従来の処理方法には、コストが高価であったり、安定的処理が困難であったりする欠点もあった。
【００１４】
そこで、本発明者らは、上記従来の問題を解決し、接着剤が未硬化状態、半硬化状態、及び硬化状態のいずれの状態であっても良好な接着性改善効果を示し、かつ安価で安定的処理ができる合成樹脂フィルムの表面処理方法を提供し、更にＴＡＢ加工工程における欠陥を解消し得る優れた接着性を有するＴＡＢ用テープを提供することを目的に鋭意研究を重ねた結果、本発明に至ったのである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る接着剤層を有する合成樹脂フィルムの要旨とするところは、アミン化合物でコーティングされた面を有する合成樹脂フィルムと、前記コーティングされた面に積層された接着剤層とを含んでなり、前記合成樹脂フィルムと硬化前の前記接着剤層との接着強度が４０ｇｆ／ｃｍ以上であることにある。また、本発明に係るＴＡＢ用テープの要旨とするところは、前記の接着剤層を有する合成樹脂フィルムに保護層を設けてなることにある。
【００１６】
また、本発明に係る半導体デバイスのパッケージの要旨とするところは、前記の接着剤層を有する合成樹脂フィルム、又はＴＡＢ用テープを用いてなることにある。
【００１７】
次に、本発明に係る表面処理された合成樹脂フィルムの要旨とするところは、接着剤を積層して用いるものであって、片面又は両面をアミン化合物でコーティングした合成樹脂フィルムからなり、硬化前の前記接着剤との接着強度を４０ｇｆ／ｃｍ以上としたことにある。
【００１８】
【実施例】
以下、本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法と該処理方法を用いて接着性を改善した樹脂フィルムをベースフィルム層としたＴＡＢ用テープの実施例について、図面に基づいて詳細に説明する。
【００１９】
本発明の表面処理方法は、合成樹脂フィルムの表面の片面又は両面をアミン化合物でコーティングするものであり、アミン化合物によりフィルム表面を化学修飾してその表面改質を行う。
【００２０】
詳しくは、本発明においてアミン化合物でコーティングするとは、コーティングによりフィルム表面にアミン化合物を均一に付着させて乾燥させることをいい、該アミン化合物は水又は有機溶媒の単独又は混合溶媒に溶解させた溶液状態で用いられる。なお、アミン化合物が液体の場合には溶媒を用いずにそのまま用いてもよいが、本発明の効果を安定的に発現させるためには溶液状態で用いるのが好ましい。このときのアミン化合物溶液の濃度は特に限定されるものではなく、アミン化合物の溶解性や目的とするアミン化合物のコーティング厚みにより適宜調整される。
【００２１】
本発明で用いられるアミン化合物としては、アミノ基を含む化合物であれば使用可能であり、アミノ基の数、アミノ基の種類（１級、２級、３級等）、他の官能基の有無には制限されない。以下に、アミン化合物を直鎖脂肪族型・脂環型に分けて具体的に列挙するが、これらの化合物は単独で用いても、また数種を混合して用いてもよい。
【００２２】
直鎖脂肪族型のアミン化合物としては、例えば、エチレジアミン、１，２−ジアミノプロパン、１，３−ジアミノプロパン、Ｎ−メチルエチレンジアミン、１，４−ジアミノブタン、１，２−ジアミノ−２− メチルプロパン、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ジメチルエチレンジアミン、Ｎ−エチルエチレンジアミン、Ｎ−メチル−１，３− プロパンジアミン、１，３−ジアミノペンタン、１，５−ジアミノペンタン、３−ジメチルアミノプロピルアミン、Ｎ，Ｎ’− ジメチル−１，３− プロパンジアミン、２，２−ジメチル−１，３− プロパンジアミン、Ｎ−イソプロピルエチレンジアミン、Ｎ−プロピルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルジアミノメタン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’− トリメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ジエチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ’−エチルエチレンジアミン、１，６−ヘキサンジアミン、Ｎ−イソプロピル−１，３− プロパンジアミン、２−メチル−１，５− ペンタンジアミン、Ｎ−プロピル−１，３− プロパンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’− トリメチルプロパンジアミン、ジエチレントリアミン、Ｎ−（ ２−アミノエチル）−１，３−プロパンジアミン、３，３’− イミノビスプロピルアミン、３，３’− ジアミノ−Ｎ− メチルジプロピルアミン、スペルジミン、トリス（ ジメチルアミノ） メタン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’，Ｎ’’−ペンタメチルジエチレントリアミン、３，３’− イミノビス（ Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピルアミン） 、ビス（ ヘキサメチレン） トリアミン、トリエチレンテトラミン、トリス（ ２−アミノエチル） アミン、Ｎ，Ｎ’− ビス（ ２−アミノエチル）−１，３−プロパンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ビス（ ３−アミノプロピル） エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’− ビス（ ３−アミノプロピル） −１，３− プロパンジアミン、スペルミン、１，１，４，７，１０，１０−ヘキサメチルトリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン等が挙げられる。
【００２３】
また、脂環型アミン化合物としては、例えば、ピペラジン、１−アミノピペリジン、ホモピペラジン、１−メチルピペラジン、２−メチルピペラジン、１− （アミノエチル） ピロリジン、４− （アミノメチル） ピペリジン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、１−アミノ−２，６− ジメチルピペリジン、２−（２− アミノエチル） −１− メチルピロリジン、１−（２− アミノエチル） ピペリジン、２− （アミノメチル）−１−エチルピロリジン、１−メチル−（４−メチルアミノ） ピペリジン、１，３−ビス（ アミノメチル） シクロヘキサン、１−（３− アミノプロピル）−２−ピペコリン、４−アミノ−２，２，６，６− テトラメチルピペリジン、５−アミノ−２，２，４− トリメチル−１− シクロペンタンメチルアミン、Ｎ−シクロヘキシル−１，３− プロパンジアミン、１，８−ジアミノメンタン、イソフォロンジアミン等が挙げられる。
【００２４】
その他、これらのアミン化合物以外にもアミド結合を骨格中に有するようなポリアミドアミン等を挙げることもでき、本発明で用いられるアミン化合物はこれらの化合物に限定されるものではない。
【００２５】
また、本発明においてアミン化合物を溶解させるために用いられる有機溶媒としては、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、又はこれらの混合溶媒であるソルミックス等のアルコール系溶媒、アセトン、ＭＥＫ、２−ペンタノン、３−ペンタノン等のケトン系溶媒、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒等を例示することができる。かかる有機溶媒は単独で、又は２種以上混合して用いることができ、更に水を混合して用いてもよい。
【００２６】
また、コーティングする方法については公知の多くの技術を適用することができ、例えば、グラビアロールコーティング、マイヤーロールコーティング、ドクターブレードコーティング、リバースロールコーティング、ディップコーティング、エアーナイフコーティング等のいずれの方法を用いてもよい。その他、樹脂フィルムの表面の片面又は両面に液体状のアミン化合物を均一に付着させ得る方法であればよく、特に限定されるものではない。
【００２７】
なお、本発明の表面処理方法においては、合成樹脂フィルムの表面にアミン化合物溶液又はアミン化合物そのものをコーティングした後、続いてフィルムを乾燥させる工程が必要となり、乾燥方法としては、公知の多くの技術が適用でき、自然乾燥、強制乾燥、加熱乾燥等のいずれの方法を用いてもよい。
【００２８】
乾燥の温度は表面に付着したアミン化合物溶液又はアミン化合物そのものが、タックが無くなる程度に乾燥除去される温度であれば良いが、使用したアミン化合物の沸点や分解温度よりも極端に高い温度で乾燥させた場合、合成樹脂フィルム表面よりアミン化合物が完全に除去されてしまったり、分解されてしまったりして効果がなくなる場合があるため、これらの温度よりも低い温度で乾燥させなければならない。
【００２９】
また、フィルム乾燥後のアミン化合物のコーティング厚みは接着強度に大きく影響してくるが、接着剤の種類によって最適コーティング厚みが変わってくるため厚みの限定はできない。コーティング厚みは、アミン化合物溶液又はアミン化合物の塗り厚みを変えることによりコントロールできる。また、アミン化合物溶液をコーティングする場合には、その濃度を調整することによってもコントロールできる。更に、コーティングと乾燥とを２回以上繰り返してコーティング厚みをコントロールしてもよい。
【００３０】
本発明の表面処理方法をより具体的に説明すると、例えば、図１に示すような処理装置１０を用いて実施することができる。かかる表面処理１０は、コーティング用ロール１２と乾燥炉１４を備えており、コーティング用ロール１２はアミン化合物溶液（又はアミン化合物そのもの）１３に浸漬され、アミン化合物溶液１３が含浸させられている。そして、合成樹脂フィルム１６がフィルム繰出しロール１８から繰り出され、搬送用ロール２０によりコーティング用ロール１２、乾燥炉１４へと搬送され、ニップロール２２により張力カットしてフィルム巻取りロール２４に巻き取られるように構成されている。このような装置１０を用いてフィルム１６を一定速度で搬送し、コーティング用ロール１２を回転させることにより、フィルム１６の片面にアミン化合物溶液１３をコーティングし、次いで乾燥炉１４にてフィルム１６を乾燥させ、表面処理を実施することができるのである。なお、かかる装置１０において、コーティング用ロール１２の基材を変更したり、該コーティング用ロール１２の回転速度やフィルムの搬送速度を変えることにより、アミン化合物の塗り厚みを変えることができる。
【００３１】
また、このようにフィルムの片面のみにアミン化合物をコーティングするのではなく、アミン化合物溶液又はアミン化合物そのものにフィルムを浸漬するようにしてフィルムの両面にアミン化合物をコーティングしてもよい。この場合、例えば、図２に示す処理装置２６のようにアミン化合物溶液１３に浸漬させたフィルム１６の両側にコーティング用ロール１２を設けてフィルム１６を挟むように構成し、フィルム１６の表面に付着したアミン化合物溶液１３を擦りつけるようにすることにより、本発明の効果をより安定的に発現させることができる。更にフィルムを浸漬させて処理する場合の方法として、図３に示す処理装置２８のようにコーティング用ロール１２の位置をずらせて配置してもよく、これによりフィルム１６にかかるテンションを小さくしてフィルムの搬送をスムーズにすることができる。
【００３２】
なお、本発明の表面処理方法は公知の多くの合成樹脂フィルムに適用することができ、かかる合成樹脂フィルムとしては、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリイミドフィルム等が挙げられるが、特にポリイミドフィルムに本発明を適用した場合に優れた接着性改善効果が見られ、従来の処理方法よりも高い効果が得られる。
【００３３】
このようにして合成樹脂フィルムの表面にアミン化合物をコーティングすることにより、従来の処理方法ではほとんど認められなかった接着剤硬化前の接着強度が、未処理のフィルムに比べて大きくなり、更に、接着剤硬化後の接着強度も、従来の処理方法で表面処理したフィルムよりも大きくなった。このような接着性の改善効果が得られる作用機構は明らかではないが、フィルム−接着剤界面に存在するアミノ化合物が未硬化、半硬化、硬化のいずれの状態の接着剤に対しても界面付近を効果的に硬化させる硬化剤として作用し、その結果フィルム−接着剤界面が強固に接着されると推察している。
【００３４】
従って、かかる表面処理方法で表面処理を施したフィルムは、ＴＡＢ用テープのベースフィルム層として好適に用いることができる。また、他の樹脂フィルムと貼り合わせて積層フィルムを作製したり、導線被覆材料として使用する場合にも接着性に優れたフィルムとして好適に使用することができ、かかる処理フィルムを用いることにより、電気的、機械的信頼性の優れた製品を作製することができる。また、本発明の表面処理方法は、上述したように非常に簡単に行うことができ、処理の効果も安定的に発現される。更にコスト面でもかなり安価に処理することができる。
【００３５】
次に、上記表面処理方法で表面処理を施した合成樹脂フィルムをベースフィルム層として用い、該ベースフィルム層上に接着剤層と保護層となる保護フィルムを設けて製造される本発明に係るＴＡＢ用テープについて説明する。
【００３６】
本発明のＴＡＢ用テープに用いられるベースフィルム層としては、前記合成樹脂フィルムとしてポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリイミドフィルムなどを用いることができるが、特にはポリイミドフィルムを用いることがより好ましい。ポリイミドフィルムは機械強度、電気特性、耐熱性などのベースフィルム層として要求される他の特性にも優れ、また、本発明の表面処理方法の接着性改善効果がより効果的に発現されるからである。なお、ベースフィルム層の厚みは２５μｍ〜１８０μｍ程度にするのが好ましく、更には取扱い上の利便性、フィルム強度、小型化対応のため薄肉化要求などのバランスから５０μｍ〜１２５μｍであることがより好ましい。
【００３７】
また、接着剤としては、従来ＴＡＢ用テープの接着剤として用いられているものを用いればよく、例えば、エポキシ樹脂、ポリアミド樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ゴム系樹脂等を単独又は種々の割合で溶剤とともに混合したものを用いることができる。更に、必要に応じて硬化剤や硬化促進剤などの添加剤を添加したものを用いてもよい。
【００３８】
また、接着剤層の保護層となる保護フィルムとしては、接着剤の乾燥時に軟化・変質を起こさない程度の耐熱性を有していればどのようなものでもよいが、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステルフィルム、あるいはポリプロピレン等のポリオレフィンフィルムが好ましい。
【００３９】
ＴＡＢ用テープの製造方法としては、従来公知の方法で作製することができ、いかなる方法で作製してもよい。具体的には、例えば、まず、保護フィルム上に所定の配合の接着剤を、最終膜厚として８〜４０μｍ、好ましくは１０〜３０μｍになるよう均一に塗布する。次いで接着剤溶液を乾燥させ、接着剤層を半硬化状態（Ｂステージ化状態）にする。その後、保護フィルム上の接着剤層にポリイミドフィルムを重ね合わせ、例えば、２０〜１８０℃で０．１ｋｇ／ｃｍ２ 以上の条件で圧着させることにより、ＴＡＢ用テープを得ることができる。なお、このラミネート温度はコーティングされたアミン化合物を変質させない程度の温度以下で設定される。
【００４０】
かかるＴＡＢ用テープは、前述したように、通常ＴＡＢ加工工程の▲１▼パンチング工程においてＴＡＢ用テープに所定のパンチングを施し、▲２▼ラミネート・硬化工程において保護フィルムを剥離した後、銅箔を熱圧着し、接着剤を硬化させて銅張積層テープに加工される。そして、▲３▼エッチング工程において該銅張積層テープは、更にその銅箔をエッチングして配線パターンが形成される。
【００４１】
このようにして得られた本発明のＴＡＢ用テープは、接着剤層の状態が未硬化、半硬化、硬化のいずれの状態であっても優れた接着性を有するので、上記▲１▼パンチング工程において接着剤層が半硬化状態でパンチング加工されても接着剤層が剥がれない。また、硬化状態での接着性が従来のＴＡＢ用テープよりも優れており、▲３▼エッチング工程において非常に細い幅の配線パターンを形成しても銅箔パターンが剥がれない。すなわち、本発明のＴＡＢ用テープは、ＴＡＢ加工工程での欠陥をなくすことができ、近年の電気機器等の小型化・精密化に伴う半導体デバイスの多ピン化・小型化に対応することができるものである。
【００４２】
以上、本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法とＴＡＢ用テープの実施例を説明したが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではなく、本発明はその趣旨を逸脱しない範囲内で当業者の知識に基づき、種々なる改良、変更、修正を加えた態様で実施しうるものである。
【００４３】
以下に実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。
【００４４】
実施例 １
２５μｍ厚のポリイミドフィルムの表面に、アミン化合物溶液としてエチレンジアミンの０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）を用いてコーティングし、続いて１２０℃の乾燥炉内でフィルムのタックが無くなるまで乾燥させて、フィルム表面の処理を行った。かかる表面処理の実施は、図１に示したものとほぼ同じ表面処理装置を用いて行い、コーティング用ロールにはメッシュサイズ１８０のグラビアロールを用いた。また、ラインスピードは５ｍ／ｍｉｎ で実施した。
【００４５】
かかる方法で表面処理されたポリイミドフィルムについて、下記の試験を行い、接着剤硬化前後のフィルムの接着性を評価した。
【００４６】
接着剤硬化前の接着性については、前記処理フィルムと「パイララックス（登録商標；シート状接着剤，デュポン社製）」を１８５℃の熱ロール（圧力３ ｋｇｆ／ｃｍ２ ）でラミネートして測定用サンプル（以下、硬化前サンプルという。）を作製し、フィルムと硬化前の接着剤との接着強度（ｇｆ／ｃｍ）を調べた。すなわち、この硬化前サンプルを幅１ｃｍ×長さ２０ｃｍの短冊状にカットして離型紙を剥離し、該硬化前サンプルの接着剤面側を下にして両面テープで平面板に固定し、処理フィルム−接着剤界面を剥離角９０°で引き剥がした。このときの荷重を測定し、接着剤硬化前の接着強度（硬化前接着強度）とした。
【００４７】
また、接着剤硬化後の接着性については、上記同様にして作製した硬化前サンプルの離型紙を剥離して、その接着剤面側に銅箔（三井金属製Ｌｏｗ−ｐｒｏｆｉｌｅ 電解銅箔ＶＬＰ−３ＥＣ）を重ね合わせて同熱ロールでラミネートし、更に１８５℃のオーブンで１時間硬化反応を行い、ＦＣＣＬ（フィルム・銅積層材）を作製し、測定用サンプルとした（以下、硬化後サンプルという。）。この硬化後サンプルを用いてＪＩＳ Ｃ ５０１６に従って接着強度（ ｋｇｆ／ｃｍ）の測定を行い、この値を接着剤硬化後の接着強度（硬化後接着強度）とした。これらの接着剤硬化前後の接着性についての評価結果を表１に示した。
【００４８】
【表１】
実施例 ２
アミン化合物溶液をイソフォロンジアミンの０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）に変えた以外は、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムの表面処理を行った。この処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行い、それらの評価結果を表１に示した。
【００５０】
実施例 ３
アミン化合物溶液を「トーマイド２４１（登録商標；ポリアミドアミン（富士化成））」の０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）に変えた以外は、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムの表面処理を行った。この処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行い、それらの評価結果を表１に示した。
【００５１】
実施例 ４
アミン化合物溶液を「トーマイド２３５Ａ（登録商標；ポリアミドアミン （富士化成））」の０．５ｗｔ％溶液（溶媒メタノール）に変えた以外は、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムの表面処理を行った。この処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行い、それらの評価結果を表１に示した。
【００５２】
比較例 １
比較のため、実施例１〜４で使用したポリイミドフィルムに表面処理を施さずに接着剤硬化前後の接着性の評価を行った。なお、評価方法は実施例１と同様にして、未処理フィルムを用いて硬化前後の測定用サンプルを作製してそれぞれの接着強度を測定し、それらの結果を表１に示した。
【００５３】
比較例 ２
比較のため、実施例１〜４で使用したポリイミドフィルムの表面にコロナ処理（電力密度；２３０Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行った。それらの評価結果を表１に示す。
【００５４】
比較例 ３
比較のため、実施例１〜４で使用したポリイミドフィルムの表面にプラズマ処理（ガス種；Ａｒ 、圧力；７６０ｍｍＨｇ、電力密度；４００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムについて、実施例１と同様にして接着剤硬化前後の接着性の評価を行った。それらの評価結果を表１に示す。
【００５５】
実施例 ５
「アピカル７５ＡＨ（登録商標；７５μｍ厚のポリイミドフィルム（鐘淵化学工業株式会社））」）を用いて実施例１と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いてＴＡＢ用テープを作製した。保護層としては表面に剥離剤処理を施した保護膜用ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用い、接着剤としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（Ｅ１００１／油化シェルエポキシ社製）５０部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（１８０Ｈ６５／油化シェルエポキシ社製）１０部、ポリアミド樹脂（Ｍ１２７６／日本リルサン社製）４０部、ジアミノジフェニルスルフォン７部、ジシアンジアミド２部、トルエン３５部、イソプロピルアルコール１５部からなる接着剤を用いた。
【００５６】
詳しくは、まず、前記ＰＥＴフィルムの表面に、前記接着剤を乾燥後約２０μｍ厚になるように塗布して１５０℃で１０分間乾燥させ、接着剤付きＰＥＴフィルムを作製し、２７ｍｍ幅にスリットした。一方、前記処理フィルムは３５ｍｍ幅にスリットした。この２７ｍｍ幅の接着剤付きＰＥＴフィルムを、３５ｍｍ幅の上記処理フィルムと４０℃で圧着し、ＴＡＢ用テープを作製した。
【００５７】
得られたＴＡＢ用テープについて、下記の試験を行い、接着剤硬化前後の接着性を評価した。
【００５８】
接着剤硬化前の接着性については、上記得られたＴＡＢ用テープを幅１ｃｍ×長さ２０ｃｍの短冊状にカットし、ＰＥＴフィルムを剥離し接着剤面側を下にして両面テープで平面板に固定し、処理フィルム−接着剤界面を剥離角９０°で引き剥がすときの荷重（ｇｆ／ｃｍ）を測定した。この値を接着剤硬化前の接着強度（硬化前接着強度）とする。
【００５９】
また、接着剤硬化後の接着性については、上記ＴＡＢ用テープのＰＥＴフィルムを取り除いた後、接着剤面側に銅箔（三井金属製Ｌｏｗ−ｐｒｏｆｉｌｅ 電解銅箔ＶＬＰ−３ＥＣ）を重ね合わせて１２０℃にてラミネートし、更に１００℃×２時間、１４０℃×３時間の条件で接着剤の硬化反応を実施してＦＣＣＬ（フィルム・銅積層材）を作製し、ＪＩＳ Ｃ ５０１６に従って接着強度（ ｋｇｆ／ｃｍ）の測定を行った。この値を接着剤硬化後の接着強度（硬化後接着強度）とし、これらの接着剤硬化前後の接着性についての評価結果を表２に示した。
【００６０】
【表２】
実施例 ６
「アピカル７５ＡＨ（同上）」を用いて実施例２と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６２】
実施例 ７
「アピカル７５６Ｈ（同上）」を用いて実施例３と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６３】
実施例 ８
「アピカル７５ＡＨ（同上）」を用いて実施例４と同様の表面処理を行い、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６４】
比較例 ４
比較のため、「アピカル７５ＡＨ（同上）」に表面処理を施さずにベースフィルム層として用い、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６５】
比較例 ５
比較のため、「アピカル７５ＡＨ（同上）」の表面にコロナ処理（電力密度；２３０Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６６】
比較例 ６
比較のため、「アピカル７５ＡＨ（同上）」の表面にプラズマ処理（ガス種；Ａｒ 、圧力；７６０ｍｍＨｇ、電力密度；４００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２ ）を施し、該処理フィルムをベースフィルム層として用いて、以下実施例５と同様にしてＴＡＢ用テープを作製した。得られたＴＡＢ用テープについて、実施例５と同様にして接着剤硬化前後の接着性を評価し、それらの評価結果を表２に示した。
【００６７】
表１、表２より、本発明の表面処理方法によって、ポリイミドフィルムの接着性は接着剤硬化前後のいずれにおいても非常に改善されており、接着性の非常に優れたＴＡＢ用テープを作製できることがわかる。特に、従来の表面処理方法（コロナ処理、プラズマ処理）では、接着剤硬化後の接着性は改善されるが硬化前の接着性については改善が見られないのに対して、本発明の表面処理方法では硬化前の接着性も非常に改善されており、優れた処理方法であることがわかる。
【００６８】
【発明の効果】
本発明の合成樹脂フィルムの表面処理方法は、フィルム表面をアミン化合物でコーティングすることを特徴とし、非常に簡単な処理方法であり、コスト的にも安価に表面処理をすることができる。また、本発明の表面処理方法による接着性改善効果は非常に優れており、接着剤が、未硬化、半硬化、硬化のいずれの状態であっても優れた接着性を与えることができる。特にポリイミドフィルムに対する接着性改善効果が優れており、好ましい結果が得られている。
【００６９】
従って、かかる表面処理を施した合成樹脂フィルムをベースフィルム層として用いた本発明のＴＡＢ用テープは、接着剤層がいずれの状態であっても優れた接着性を有し、半硬化状態で行われるパンチングにより接着剤層が剥がれることがない。更に接着剤層が硬化状態のときの接着性についても、従来のＴＡＢ用テープよりも優れており、非常に細い幅の配線パターンを形成しても銅箔層が剥がれることがない。すなわち、本発明のＴＡＢ用テープにより、ＴＡＢ加工工程での欠陥をなくすことができ、近年の電気機器等の小型化・精密化に伴う半導体デバイスの多ピン化・小型化に対応することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法を実施するための処理装置を示した側面概略説明図である。
【図２】本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法を実施するための他の処理装置を示した側面概略説明図である。
【図３】本発明に係る合成樹脂フィルムの表面処理方法を実施するための更に他の処理装置を示した側面概略説明図である。
【符号の説明】
１０、２６、２８；表面処理装置
１２；コーティング用ロール
１３；アミン化合物溶液、又はアミン化合物
１４；乾燥炉
１６；合成樹脂フィルム（ポリイミドフィルム）
１８；フィルム繰出しロール
２０；搬送用ロール
２２；ニップロール
２４；フィルム巻取りロール
Claims (4)
- アミン化合物でコーティングされた面を有する合成樹脂フィルムと、前記コーティングされた面に積層された接着剤層とを含んでなり、前記合成樹脂フィルムと硬化前の前記接着剤層との接着強度が４０ｇｆ／ｃｍ以上である、接着剤層を有する合成樹脂フィルム。
- 請求項１に記載の接着剤層を有する合成樹脂フィルムに保護層を設けてなるＴＡＢ用テープ。
- 請求項１に記載の接着剤層を有する合成樹脂フィルム、又は請求項２に記載のＴＡＢ用テープを用いてなる半導体デバイスのパッケージ。
- 接着剤を積層して用いるものであって、片面又は両面をアミン化合物でコーティングした合成樹脂フィルムからなり、硬化前の前記接着剤との接着強度を４０ｇｆ／ｃｍ以上とした、表面処理された合成樹脂フィルム。
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