JP3477804B2 - アンモニア及び硝酸イオン含有水の処理方法 - Google Patents
アンモニア及び硝酸イオン含有水の処理方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はアンモニア及び硝酸イオ
ン含有水の処理方法に係り、特に、硝酸イオンよりも多
量のアンモニアを含む水を、簡易な装置で効率的に処理
する方法に関する。
ン含有水の処理方法に係り、特に、硝酸イオンよりも多
量のアンモニアを含む水を、簡易な装置で効率的に処理
する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、アンモニア含有水の処理方法とし
て、亜硝酸塩を添加した後、触媒と接触させる方法が提
供されている（特開平４−２９３５５３号公報）。
て、亜硝酸塩を添加した後、触媒と接触させる方法が提
供されている（特開平４−２９３５５３号公報）。
【０００３】一方、硝酸イオン又は亜硝酸イオン含有水
の処理方法としては、被処理水に水素ガスを注入した
後、パラジウム触媒又はロジウム触媒と接触させて、ア
ンモニアの生成を防止しつつ窒素に分解する方法が提案
されている（特開平２−１１１４９５号公報）。
の処理方法としては、被処理水に水素ガスを注入した
後、パラジウム触媒又はロジウム触媒と接触させて、ア
ンモニアの生成を防止しつつ窒素に分解する方法が提案
されている（特開平２−１１１４９５号公報）。
【０００４】ところで、半導体工場などからは、アンモ
ニアと硝酸イオンとを含み、かつアンモニア濃度が硝酸
イオン濃度よりも高い水が排出される場合がある。
ニアと硝酸イオンとを含み、かつアンモニア濃度が硝酸
イオン濃度よりも高い水が排出される場合がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来に
おいて、アンモニアと硝酸イオンとを含有する排水の実
用的な処理方法は提供されていない。
おいて、アンモニアと硝酸イオンとを含有する排水の実
用的な処理方法は提供されていない。
【０００６】特に、アンモニア濃度が硝酸イオン濃度よ
りも高い排水については、従来法ではアンモニアを十分
に除去することはできないという問題があった。
りも高い排水については、従来法ではアンモニアを十分
に除去することはできないという問題があった。
【０００７】本発明は上記従来の問題点を解決し、硝酸
イオンよりも多量のアンモニアを含むアンモニア及び硝
酸イオン含有水を、簡易な装置で効率的に処理するアン
モニア及び硝酸イオン含有水の処理方法を提供すること
を目的とする。
イオンよりも多量のアンモニアを含むアンモニア及び硝
酸イオン含有水を、簡易な装置で効率的に処理するアン
モニア及び硝酸イオン含有水の処理方法を提供すること
を目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明のアンモニア及び
硝酸イオン含有水の処理方法は、硝酸イオンと、硝酸イ
オンよりも多量のアンモニアとを含むアンモニア及び硝
酸イオン含有水の処理方法において、該アンモニア及び
硝酸イオン含有水に亜硝酸アルカリ金属塩及び水素ガス
を添加した後、加熱条件下に触媒と接触させてアンモニ
ア及び硝酸イオンを分解することを特徴とする。
硝酸イオン含有水の処理方法は、硝酸イオンと、硝酸イ
オンよりも多量のアンモニアとを含むアンモニア及び硝
酸イオン含有水の処理方法において、該アンモニア及び
硝酸イオン含有水に亜硝酸アルカリ金属塩及び水素ガス
を添加した後、加熱条件下に触媒と接触させてアンモニ
ア及び硝酸イオンを分解することを特徴とする。
【０００９】以下、図面を参照して本発明を詳細に説明
する。
する。
【００１０】図１は本発明のアンモニア及び硝酸イオン
含有水の処理方法の一実施例方法を示す系統図である。
含有水の処理方法の一実施例方法を示す系統図である。
【００１１】本実施例の方法においては、原水槽１内の
原水（アンモニア及び硝酸イオン含有水）は、まず、ポ
ンプＰ1 を備える配管１１を経て熱交換器２に導入さ
れ、後述の触媒塔６の流出水との熱交換で加温された
後、配管１２よりヒーター１４に導入される。この配管
１２には、ＮａＮＯ2 溶液貯槽３からＮａＮＯ2 溶液を
注入するためのポンプＰ2 を備える配管１３が接続され
ており、ＮａＮＯ2 溶液が注入された原水はヒーター４
で加熱された後、配管１４を経て触媒塔６に導入され
る。この配管１４には、Ｈ2 ガスボンベ５からＨ2 ガス
を注入するための配管１５が接続されている。
原水（アンモニア及び硝酸イオン含有水）は、まず、ポ
ンプＰ1 を備える配管１１を経て熱交換器２に導入さ
れ、後述の触媒塔６の流出水との熱交換で加温された
後、配管１２よりヒーター１４に導入される。この配管
１２には、ＮａＮＯ2 溶液貯槽３からＮａＮＯ2 溶液を
注入するためのポンプＰ2 を備える配管１３が接続され
ており、ＮａＮＯ2 溶液が注入された原水はヒーター４
で加熱された後、配管１４を経て触媒塔６に導入され
る。この配管１４には、Ｈ2 ガスボンベ５からＨ2 ガス
を注入するための配管１５が接続されている。
【００１２】ＮａＮＯ2 溶液及びＨ2 ガスが注入されか
つヒーター４で加熱された原水は、触媒塔６内で接触還
元及び接触酸化を受け、含有される硝酸イオンの還元分
解及びアンモニアの酸化分解がなされる。
つヒーター４で加熱された原水は、触媒塔６内で接触還
元及び接触酸化を受け、含有される硝酸イオンの還元分
解及びアンモニアの酸化分解がなされる。
【００１３】還元及び酸化分解により、硝酸イオン及び
アンモニアが除去された触媒塔６の流出水は、配管１６
より熱交換器２に導入され、原水と熱交換した後、調圧
バルブＶを備える配管１７より処理水として系外へ排出
される。
アンモニアが除去された触媒塔６の流出水は、配管１６
より熱交換器２に導入され、原水と熱交換した後、調圧
バルブＶを備える配管１７より処理水として系外へ排出
される。
【００１４】 本発明において、水素（Ｈ２）ガスの添
加量は、原水中の硝酸性窒素１モルに対して１〜１００
モル、特に１〜１０モルとするのが好ましい。
加量は、原水中の硝酸性窒素１モルに対して１〜１００
モル、特に１〜１０モルとするのが好ましい。
【００１５】 一方、亜硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ２）
等の亜硝酸アルカリ金属塩は、原水中のアンモニアと硝
酸イオンとの濃度差の１〜１．５倍のモル濃度となるよ
うに添加するのが好ましい。
等の亜硝酸アルカリ金属塩は、原水中のアンモニアと硝
酸イオンとの濃度差の１〜１．５倍のモル濃度となるよ
うに添加するのが好ましい。
【００１６】触媒としては、触媒有効成分として、白
金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、インジウム、
イリジウム、銀、金、コバルト、ニッケル及びタングス
テン、並びにこれらの金属の水不溶性又は水難溶性の化
合物、具体的には、一酸化コバルト、一酸化ニッケル、
二酸化ルテニウム、三二酸化ロジウム、一酸化パラジウ
ム、二酸化イリジウム、二酸化タングステン等の酸化
物、更には二塩化ルテニウム、二塩化白金等の塩化物、
硫化ルテニウム、硫化ロジウム等の硫化物等よりなる群
から選ばれた１種又は２種以上を、アルミナ、活性炭、
酸化チタン、酸化ジルコニア等の担体に担持したものが
挙げられる。このような担持触媒中の金属及び／又はそ
の化合物の担持量は、通常、担体重量の０．０５〜２５
重量％、好ましくは０．５〜３重量％であることが望ま
しい。このような担持触媒は、球状、ペレット状、円柱
状、破砕片状、ハニカム状、粉末状等の種々の形態で使
用可能である。
金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、インジウム、
イリジウム、銀、金、コバルト、ニッケル及びタングス
テン、並びにこれらの金属の水不溶性又は水難溶性の化
合物、具体的には、一酸化コバルト、一酸化ニッケル、
二酸化ルテニウム、三二酸化ロジウム、一酸化パラジウ
ム、二酸化イリジウム、二酸化タングステン等の酸化
物、更には二塩化ルテニウム、二塩化白金等の塩化物、
硫化ルテニウム、硫化ロジウム等の硫化物等よりなる群
から選ばれた１種又は２種以上を、アルミナ、活性炭、
酸化チタン、酸化ジルコニア等の担体に担持したものが
挙げられる。このような担持触媒中の金属及び／又はそ
の化合物の担持量は、通常、担体重量の０．０５〜２５
重量％、好ましくは０．５〜３重量％であることが望ま
しい。このような担持触媒は、球状、ペレット状、円柱
状、破砕片状、ハニカム状、粉末状等の種々の形態で使
用可能である。
【００１７】本発明の方法は、図１に示す如く、原水を
加熱すると共に硝酸塩及び水素ガスを添加し、これを上
記担持触媒を充填した固定床式反応層に通液することに
より容易に実施することができるが、この場合、反応層
容積、触媒充填量、通液速度は、原水と担持触媒との接
触時間が３〜６０分、特に１０〜３０分となるように設
定するのが好ましい。また、分解処理温度は、８５〜１
８０℃、特に１４０〜１７０℃とするのが好ましい。
加熱すると共に硝酸塩及び水素ガスを添加し、これを上
記担持触媒を充填した固定床式反応層に通液することに
より容易に実施することができるが、この場合、反応層
容積、触媒充填量、通液速度は、原水と担持触媒との接
触時間が３〜６０分、特に１０〜３０分となるように設
定するのが好ましい。また、分解処理温度は、８５〜１
８０℃、特に１４０〜１７０℃とするのが好ましい。
【００１８】なお、本発明で処理対象とするアンモニア
及び硝酸イオン含有水は、アンモニアを硝酸イオンより
も多量に含むものであるが、通常の場合、本発明の方法
は、アンモニア濃度が硝酸イオン濃度よりも１０ｍｇ／
ｌ以上高いアンモニア及び硝酸イオン含有水の処理に好
適である。
及び硝酸イオン含有水は、アンモニアを硝酸イオンより
も多量に含むものであるが、通常の場合、本発明の方法
は、アンモニア濃度が硝酸イオン濃度よりも１０ｍｇ／
ｌ以上高いアンモニア及び硝酸イオン含有水の処理に好
適である。
【００１９】
【作用】従来法を応用してアンモニア及び硝酸イオン含
有水を処理する場合、硝酸イオンの還元剤である水素
と、アンモニアの酸化剤である亜硝酸塩との添加が必要
であるが、これらを同時に添加した場合には、水素と亜
硝酸イオンとの反応が先行し、これらが硝酸イオンの還
元及びアンモニアの酸化に寄与しないことが予想され
る。
有水を処理する場合、硝酸イオンの還元剤である水素
と、アンモニアの酸化剤である亜硝酸塩との添加が必要
であるが、これらを同時に添加した場合には、水素と亜
硝酸イオンとの反応が先行し、これらが硝酸イオンの還
元及びアンモニアの酸化に寄与しないことが予想され
る。
【００２０】しかしながら、本発明者らは、水素と亜硝
酸イオンとの反応性について検討を重ねた結果、アンモ
ニア及び硝酸イオンが存在する場合には、水素と亜硝酸
イオンとの反応が進行することはなく、それぞれ還元
剤、酸化剤としてアンモニア、硝酸イオンの分解反応に
寄与することを見出した。
酸イオンとの反応性について検討を重ねた結果、アンモ
ニア及び硝酸イオンが存在する場合には、水素と亜硝酸
イオンとの反応が進行することはなく、それぞれ還元
剤、酸化剤としてアンモニア、硝酸イオンの分解反応に
寄与することを見出した。
【００２１】 このため、本発明方法に従って、アンモ
ニア及び硝酸イオン含有水に亜硝酸アルカリ金属塩と水
素ガスを添加した後、加熱条件下、触媒と接触させるこ
とにより、一つの触媒塔での効率的な処理が可能となっ
た。
ニア及び硝酸イオン含有水に亜硝酸アルカリ金属塩と水
素ガスを添加した後、加熱条件下、触媒と接触させるこ
とにより、一つの触媒塔での効率的な処理が可能となっ
た。
【００２２】
【実施例】以下に実施例及び比較例を挙げて本発明を詳
細に説明する。
細に説明する。
【００２３】実施例１
表１に示す水質の（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 −ＮａＮＯ3 混合
水溶液を原水として図１に示す方法に従って、下記条件
で処理した。
水溶液を原水として図１に示す方法に従って、下記条件
で処理した。
【００２４】処理開始１０時間後の処理水を採り、ｐＨ
及びＮＨ4 +，ＮＯ2 -，ＮＯ3 -濃度を測定し、結果を表１
に示した。
及びＮＨ4 +，ＮＯ2 -，ＮＯ3 -濃度を測定し、結果を表１
に示した。
【００２５】処理条件
触媒塔：使用触媒 ＝０．５重量％Ｐｔ／γ−アルミナ
触媒充填量＝６０ｃｍ3
還元剤：Ｈ2 ガス，３．２ｍｌ−Ｎ／ｍｉｎ
酸化剤：ＮａＮＯ2 ，０．２ｍｌ／ｍｉｎ（１．０×１
０4 ｐｐｍ−Ｎ換算） 原水流量：１．８ｍｌ／ｍｉｎ 反応温度：１６０℃ 比較例１ 図１に示す実施例１の方法において、触媒塔６の後段に
第２の触媒塔を直列に配置し、触媒塔６の流出水を第２
の触媒塔に上向流にて通水した後、熱交換器２に送給す
ると共に、ＮａＮＯ2 溶液貯槽３からのＮａＮＯ2 溶液
の注入位置を第２の触媒塔の導入配管に変更し、第１の
触媒塔で硝酸イオンの還元を行い、第２の触媒塔でアン
モニアの酸化を行うようにしたこと以外は、同様にし
て、実施例１で処理したものと同水質の原水の処理を行
い、処理開始１０時間後の処理水の水質を表１に示し
た。
０4 ｐｐｍ−Ｎ換算） 原水流量：１．８ｍｌ／ｍｉｎ 反応温度：１６０℃ 比較例１ 図１に示す実施例１の方法において、触媒塔６の後段に
第２の触媒塔を直列に配置し、触媒塔６の流出水を第２
の触媒塔に上向流にて通水した後、熱交換器２に送給す
ると共に、ＮａＮＯ2 溶液貯槽３からのＮａＮＯ2 溶液
の注入位置を第２の触媒塔の導入配管に変更し、第１の
触媒塔で硝酸イオンの還元を行い、第２の触媒塔でアン
モニアの酸化を行うようにしたこと以外は、同様にし
て、実施例１で処理したものと同水質の原水の処理を行
い、処理開始１０時間後の処理水の水質を表１に示し
た。
【００２６】なお、第２の触媒塔の使用触媒及び触媒充
填量は第１の触媒塔（触媒塔６）と同様とし、Ｈ2 ガス
供給量、ＮａＮＯ2 供給量、その他の処理条件について
も実施例１と同様の条件とした。
填量は第１の触媒塔（触媒塔６）と同様とし、Ｈ2 ガス
供給量、ＮａＮＯ2 供給量、その他の処理条件について
も実施例１と同様の条件とした。
【００２７】比較例２
酸化剤を添加しなかったこと以外は実施例１と同様にし
て、実施例１で処理したものと同水質の原水の処理を行
い、処理開始１０時間後の処理水の水質を表１に示し
た。
て、実施例１で処理したものと同水質の原水の処理を行
い、処理開始１０時間後の処理水の水質を表１に示し
た。
【００２８】
【表１】
【００２９】表１より本発明の方法に従って、水素と亜
硝酸塩とを一括添加した後触媒と接触した場合でも、水
素と亜硝酸イオンとが反応して消費されることなく、各
々、硝酸イオンの還元剤、アンモニアの酸化剤として有
効に作用し、効率的な脱窒処理が行れることが明らかで
ある。
硝酸塩とを一括添加した後触媒と接触した場合でも、水
素と亜硝酸イオンとが反応して消費されることなく、各
々、硝酸イオンの還元剤、アンモニアの酸化剤として有
効に作用し、効率的な脱窒処理が行れることが明らかで
ある。
【００３０】これに対して、硝酸イオンの還元とアンモ
ニアの酸化とを別々の触媒塔で行った比較例１では、触
媒塔を２塔必要とする上に、実施例１より若干処理効果
が劣る。また、酸化剤を添加していない比較例２の場合
には、硝酸イオンの除去は行えるが、アンモニアが多量
に残留する。
ニアの酸化とを別々の触媒塔で行った比較例１では、触
媒塔を２塔必要とする上に、実施例１より若干処理効果
が劣る。また、酸化剤を添加していない比較例２の場合
には、硝酸イオンの除去は行えるが、アンモニアが多量
に残留する。
【００３１】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明のアンモニア
及び硝酸イオン含有水の処理方法によれば、アンモニア
及び硝酸イオン含有水に対して、亜硝酸アルカリ金属塩
と水素ガスとを添加した後、触媒と接触させることによ
り、１塔の触媒塔で、アンモニア及び硝酸イオンを共に
効率的に除去することができる。このため、設備コス
ト、エネルギコスト等の処理コストの低廉価が図れる。
及び硝酸イオン含有水の処理方法によれば、アンモニア
及び硝酸イオン含有水に対して、亜硝酸アルカリ金属塩
と水素ガスとを添加した後、触媒と接触させることによ
り、１塔の触媒塔で、アンモニア及び硝酸イオンを共に
効率的に除去することができる。このため、設備コス
ト、エネルギコスト等の処理コストの低廉価が図れる。
【図１】本発明のアンモニア及び硝酸イオン含有水の処
理方法の一実施例方法を示す系統図である。
理方法の一実施例方法を示す系統図である。
【符号の説明】
１ 原水槽
２ 熱交換器
３ ＮａＮＯ2 溶液貯槽
４ ヒーター
５ Ｈ2 ガスボンベ
６ 触媒塔
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 昭61−245884（ＪＰ，Ａ)
特開 昭61−257292（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−61987（ＪＰ，Ａ)
特開 平２−111495（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−293553（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C02F 1/72 ZAB
C02F 1/70 ZAB
C02F 1/58 ZAB
Claims (4)
- 【請求項１】 硝酸イオンと、硝酸イオンよりも多量の
アンモニアとを含むアンモニア及び硝酸イオン含有水の
処理方法において、該アンモニア及び硝酸イオン含有水
に亜硝酸アルカリ金属塩及び水素ガスを添加した後、加
熱条件下に触媒と接触させてアンモニア及び硝酸イオン
を分解することを特徴とするアンモニア及び硝酸イオン
含有水の処理方法。 - 【請求項２】 請求項１において、水素ガスの添加量が
該アンモニア及び硝酸イオン含有水中の硝酸性窒素１モ
ルに対して１〜１００モルであることを特徴とするアン
モニア及び硝酸イオン含有水の処理方法。 - 【請求項３】 請求項１又は２において、亜硝酸アルカ
リ金属塩の添加量が該アンモニア及び硝酸イオン含有水
中のアンモニアと硝酸イオンとの濃度差の１〜１．５モ
ル倍であることを特徴とするアンモニア及び硝酸イオン
含有水の処理方法。 - 【請求項４】 請求項１ないし３のいずれか１項におい
て、該アンモニア及び硝酸イオン含有水が、アンモニア
濃度が硝酸イオン濃度よりも１０ｍｇ／ｌ以上高いアン
モニア及び硝酸イオン含有水であることを特徴とするア
ンモニア及び硝酸イオン含有水の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05559594A JP3477804B2 (ja) | 1994-03-25 | 1994-03-25 | アンモニア及び硝酸イオン含有水の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05559594A JP3477804B2 (ja) | 1994-03-25 | 1994-03-25 | アンモニア及び硝酸イオン含有水の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07256276A JPH07256276A (ja) | 1995-10-09 |
| JP3477804B2 true JP3477804B2 (ja) | 2003-12-10 |
Family
ID=13003126
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05559594A Expired - Fee Related JP3477804B2 (ja) | 1994-03-25 | 1994-03-25 | アンモニア及び硝酸イオン含有水の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3477804B2 (ja) |
-
1994
- 1994-03-25 JP JP05559594A patent/JP3477804B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07256276A (ja) | 1995-10-09 |
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