JP3426253B2 - 電 池 - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
技術分野
この発明は、電池に関するものである。さらに詳しく
は、軽量でかつ薄型が可能な電池で、高電流密度におい
て放電電流が大きく、かつサイクル特性の良い電池の構
成に関するものである。
は、軽量でかつ薄型が可能な電池で、高電流密度におい
て放電電流が大きく、かつサイクル特性の良い電池の構
成に関するものである。
背景技術
電池は以前より様々な装置の主電源やバックアップ電
源として用いられており、特に近年では携帯電話や携帯
用パーソナルコンピューターなどの携帯用電子機器の発
達に伴い、需要が伸びている。電池は用途に応じて一次
電池、二次電池が使用されており、特に利便性の高い二
次電池はリチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池な
どの高特性の電池が注目を浴びている。以下、携帯用電
子機器用として急速に需要が増加しているリチウムイオ
ン二次電池を例にとり、本発明を説明する。
源として用いられており、特に近年では携帯電話や携帯
用パーソナルコンピューターなどの携帯用電子機器の発
達に伴い、需要が伸びている。電池は用途に応じて一次
電池、二次電池が使用されており、特に利便性の高い二
次電池はリチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池な
どの高特性の電池が注目を浴びている。以下、携帯用電
子機器用として急速に需要が増加しているリチウムイオ
ン二次電池を例にとり、本発明を説明する。
従来リチウムイオン二次電池は正極及び負極との間に
絶縁及び電解質保持の機能を持つセパレータを配置し
て、これらを円筒状に巻回したり、短冊状のものを順次
積層したものを金属製の缶に収納して、その缶による圧
力により正極及びセパレータ及び負極を密着させて、電
極とセパレータ間の接触を保持していた。
絶縁及び電解質保持の機能を持つセパレータを配置し
て、これらを円筒状に巻回したり、短冊状のものを順次
積層したものを金属製の缶に収納して、その缶による圧
力により正極及びセパレータ及び負極を密着させて、電
極とセパレータ間の接触を保持していた。
しかし、金属製の缶に電極体を収納することにより電
気的接触は保たれるが、缶が金属製であるために、電池
自体の重量が増加してしまう難点があった。また、金属
製の缶を製造する上で、薄型の缶を製造することが困難
であるという問題点もあった。このため、小型携帯機器
等に搭載する目的において、薄型にできないことは電池
に対する要求に対応できないことになり重要な課題とな
っていた。
気的接触は保たれるが、缶が金属製であるために、電池
自体の重量が増加してしまう難点があった。また、金属
製の缶を製造する上で、薄型の缶を製造することが困難
であるという問題点もあった。このため、小型携帯機器
等に搭載する目的において、薄型にできないことは電池
に対する要求に対応できないことになり重要な課題とな
っていた。
この問題に対して、イオン伝導層にリチウムイオン伝
導性ポリマーを用い、リチウム化合物を含む接着層によ
り、上記イオン伝導層に正極及び負極を接合するものが
米国特許5,437,692号に開示されている。また、本発明
者等は、正極及び負極とセパレータとを接着性樹脂を用
いて予め接合させることにより金属製の剛性のある缶を
必要としない電池の構造及び製造法を特願平８−338240
号明細書に提案している。
導性ポリマーを用い、リチウム化合物を含む接着層によ
り、上記イオン伝導層に正極及び負極を接合するものが
米国特許5,437,692号に開示されている。また、本発明
者等は、正極及び負極とセパレータとを接着性樹脂を用
いて予め接合させることにより金属製の剛性のある缶を
必要としない電池の構造及び製造法を特願平８−338240
号明細書に提案している。
正極及び負極とセパレータとを接着性樹脂により接合
することにより、外的な圧力を加えることなく、正極と
セパレータと負極とを電気的な接触を保持させることは
できるようになった。しかし、接着性樹脂は本来絶縁性
であるため、正極とセパレータと負極との界面に存在す
ると、電気的な流れ、すなわちイオン伝導を遮断してし
まう傾向にあった。
することにより、外的な圧力を加えることなく、正極と
セパレータと負極とを電気的な接触を保持させることは
できるようになった。しかし、接着性樹脂は本来絶縁性
であるため、正極とセパレータと負極との界面に存在す
ると、電気的な流れ、すなわちイオン伝導を遮断してし
まう傾向にあった。
正極及び負極とセパレータとを接着性樹脂により接合
する場合、それぞれの界面に接着性樹脂の量が多ければ
多いほど接着強度は増加する傾向にある。しかし、接着
性樹脂の量が多いほど、電池特性が悪くなる傾向にあ
り、接着強度と電池特性は相反する挙動を示した。接着
性樹脂の量が増加するほど界面を接着性樹脂が点状では
なく膜状に覆ってしまうため、接着面は増加する傾向に
ある。このため接着強度は増すが、電極間を絶縁膜が覆
うことにより、電極間を行き来するイオンの伝導パスが
減少してしまうため、電池特性は悪化する結果となった
と考えられる。また、電池特性を上げるため、溶液型接
着剤の接着性樹脂成分濃度を減らして接合させた場合、
接着性樹脂溶液の粘度が下がるため、多孔質である電極
側に接着性樹脂溶液が吸い込まれてしまい、接着強度が
低いばかりか接着さえしない状況となった。このため、
接着強度を維持しつつ、電池特性を向上させることが重
要な課題となっていた。
する場合、それぞれの界面に接着性樹脂の量が多ければ
多いほど接着強度は増加する傾向にある。しかし、接着
性樹脂の量が多いほど、電池特性が悪くなる傾向にあ
り、接着強度と電池特性は相反する挙動を示した。接着
性樹脂の量が増加するほど界面を接着性樹脂が点状では
なく膜状に覆ってしまうため、接着面は増加する傾向に
ある。このため接着強度は増すが、電極間を絶縁膜が覆
うことにより、電極間を行き来するイオンの伝導パスが
減少してしまうため、電池特性は悪化する結果となった
と考えられる。また、電池特性を上げるため、溶液型接
着剤の接着性樹脂成分濃度を減らして接合させた場合、
接着性樹脂溶液の粘度が下がるため、多孔質である電極
側に接着性樹脂溶液が吸い込まれてしまい、接着強度が
低いばかりか接着さえしない状況となった。このため、
接着強度を維持しつつ、電池特性を向上させることが重
要な課題となっていた。
また、電極表面はプレスにより平滑化されている。し
かし、数ミクロン程度の凹凸は存在し、局部的にセパレ
ータと電極との界面が遊離した部分が存在する。この部
分は電解質含浸量、電池の使用状態により本来含浸され
るべき電解質が枯渇し、電池内部抵抗の増大、電池特性
の低下につながっていた。
かし、数ミクロン程度の凹凸は存在し、局部的にセパレ
ータと電極との界面が遊離した部分が存在する。この部
分は電解質含浸量、電池の使用状態により本来含浸され
るべき電解質が枯渇し、電池内部抵抗の増大、電池特性
の低下につながっていた。
この発明は上記のような問題点を解消するためになさ
れたものであり、接着強度を維持しつつ、電池特性を向
上させることが可能な軽量、薄型の電池を得ることを目
的とする。
れたものであり、接着強度を維持しつつ、電池特性を向
上させることが可能な軽量、薄型の電池を得ることを目
的とする。
発明の開示
この発明に係る第１の電池は、電極活物質を有する正
極及び負極と、電解質を保持するセパレータと、このセ
パレータに上記正極及び負極の少なくともいずれかを接
合する接着性樹脂層とを有する電池体を備え、上記接着
性樹脂層が、少なくとも１層からなるとともにフィラー
を含み、該フィラーは上記接着性樹脂層に細孔を形成
し、上記細孔には電解質と接着性樹脂が保持されている
ものである。
極及び負極と、電解質を保持するセパレータと、このセ
パレータに上記正極及び負極の少なくともいずれかを接
合する接着性樹脂層とを有する電池体を備え、上記接着
性樹脂層が、少なくとも１層からなるとともにフィラー
を含み、該フィラーは上記接着性樹脂層に細孔を形成
し、上記細孔には電解質と接着性樹脂が保持されている
ものである。
これによれば、フィラーを添加することによって接着
性樹脂層に多孔性を持たせることが可能となり、この細
孔に電解質と接着性樹脂溶液が保持されるので、接着強
度を維持しつつ、良好な電池特性が得られる。
性樹脂層に多孔性を持たせることが可能となり、この細
孔に電解質と接着性樹脂溶液が保持されるので、接着強
度を維持しつつ、良好な電池特性が得られる。
この発明に係る第２の電池は、上記第１の電池におい
て、電解質がリチウムイオンを含む有機電解質であるも
のである。
て、電解質がリチウムイオンを含む有機電解質であるも
のである。
これによれば、軽量化、薄型化が必要とされるリチウ
ムイオン二次電池において、高性能でかつコンパクトな
電池が得られるようになる。
ムイオン二次電池において、高性能でかつコンパクトな
電池が得られるようになる。
この発明に係る第３の電池は、上記第１の電池におい
て、フィラーの平均径が、正極及び負極が有する電極活
物質の粒子径以下であるものである。
て、フィラーの平均径が、正極及び負極が有する電極活
物質の粒子径以下であるものである。
これによれば、接着性樹脂溶液が接着性樹脂層に保持
され、必要とする接着強度が得られる。
され、必要とする接着強度が得られる。
この発明に係る第４の電池は、上記第１の電池におい
て、フィラーの平均径が、１μｍ以下の範囲であるもの
である。
て、フィラーの平均径が、１μｍ以下の範囲であるもの
である。
これによれば、接着性樹脂溶液に適度な増粘効果を与
え、なおかつ接着性樹脂層を多孔質化できるので、接着
強度を維持しつつ、良好な電池特性が得られる。
え、なおかつ接着性樹脂層を多孔質化できるので、接着
強度を維持しつつ、良好な電池特性が得られる。
この発明に係る第５の電池は、上記第１の電池におい
て、接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹脂体積比
率とフィラー体積比率の和が、１未満であるものであ
る。
て、接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹脂体積比
率とフィラー体積比率の和が、１未満であるものであ
る。
これによれば、形成された接着性樹脂層の多孔性を保
持することが可能となる。
持することが可能となる。
この発明に係る第６の電池は、上記第１の電池におい
て、接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹脂体積比
率とフィラー体積比率の和が、0.2以上0.8以下であるも
のである。
て、接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹脂体積比
率とフィラー体積比率の和が、0.2以上0.8以下であるも
のである。
これによれば、多孔質接着性樹脂の空孔が電解質で満
たされ、充分なイオン伝導性が得られるようになる。
たされ、充分なイオン伝導性が得られるようになる。
この発明に係る第７の電池は、上記第１の電池におい
て、フィラーの材質が、不導体、または半導体の少なく
とも１つを含むものである。
て、フィラーの材質が、不導体、または半導体の少なく
とも１つを含むものである。
これによれば、接着性樹脂層に多孔性を持たせること
が可能となり、接着強度を維持しつつ、良好な電池特性
が得られる。
が可能となり、接着強度を維持しつつ、良好な電池特性
が得られる。
この発明に係る第８の電池は、上記第１の電池におい
て、接着性樹脂層が、導電性のフィラーを含む層と、不
導体、または半導体の少なくとも１つを含む層とを有す
るものである。
て、接着性樹脂層が、導電性のフィラーを含む層と、不
導体、または半導体の少なくとも１つを含む層とを有す
るものである。
これによれば、導電性のフィラーを含む層によって電
池内部抵抗を低減することができる。
池内部抵抗を低減することができる。
この発明に係る第９の電池は、上記第１の電池におい
て、接着性樹脂層が、正極と負極とセパレータの凹凸に
より上記各電極と上記セパレータとの対向面に形成され
る空間を埋め込むように構成したものである。
て、接着性樹脂層が、正極と負極とセパレータの凹凸に
より上記各電極と上記セパレータとの対向面に形成され
る空間を埋め込むように構成したものである。
これによれば、接着強度が増加すると共に、電解質欠
乏による電池特性の低下を防止できる効果がある。
乏による電池特性の低下を防止できる効果がある。
この発明に係る第10の電池は、上記第１の電池におい
て、電池体が、正極とセパレータと負極とが各々単層か
らなる電極体を複数個積層した積層体であるものであ
る。
て、電池体が、正極とセパレータと負極とが各々単層か
らなる電極体を複数個積層した積層体であるものであ
る。
この発明に係る第11の電池は、上記第10の電池におい
て、積層体が、正極と負極を、複数のセパレータ間に交
互に配置することにより形成されたものである。
て、積層体が、正極と負極を、複数のセパレータ間に交
互に配置することにより形成されたものである。
この発明に係る第12の電池は、上記第10の電池におい
て、積層体が、正極と負極を、巻き上げたセパレータ間
に交互に配置することにより形成されたものである。
て、積層体が、正極と負極を、巻き上げたセパレータ間
に交互に配置することにより形成されたものである。
この発明に係る第13の電池は、上記第10の電池におい
て、積層体が、正極と負極を、折り畳んだセパレータ間
に交互に配置することにより形成されたものである。
て、積層体が、正極と負極を、折り畳んだセパレータ間
に交互に配置することにより形成されたものである。
これら第10〜13の電池によれば、高性能で、かつ電池
容量が大きな積層電極型電池が得られる効果がある。
容量が大きな積層電極型電池が得られる効果がある。
図面の簡単な説明
第１図は本発明の電池における接着性樹脂層の体積割
合を示す説明図であり、第２図は本発明の電池における
電極とセパレータとの界面に形成される空間を示す断面
構成図であり、第３図はPVDF樹脂にアルミナフィラーを
添加する前と後の放電容量の変化を示す図であり、第４
図はPVA樹脂にアルミナフィラーを添加する前と後の放
電容量の変化を示す図であり、第５図は添加したアルミ
ナフィラーの平均径を変化させたときのピール強度と放
電容量の関係を示す図であり、第６図は接着性樹脂層の
空間体積％に対するピール強度と放電容量の関係を示す
図であり、第７図は接着性樹脂層の厚みに対するピール
強度と放電容量の関係を示す図である。
合を示す説明図であり、第２図は本発明の電池における
電極とセパレータとの界面に形成される空間を示す断面
構成図であり、第３図はPVDF樹脂にアルミナフィラーを
添加する前と後の放電容量の変化を示す図であり、第４
図はPVA樹脂にアルミナフィラーを添加する前と後の放
電容量の変化を示す図であり、第５図は添加したアルミ
ナフィラーの平均径を変化させたときのピール強度と放
電容量の関係を示す図であり、第６図は接着性樹脂層の
空間体積％に対するピール強度と放電容量の関係を示す
図であり、第７図は接着性樹脂層の厚みに対するピール
強度と放電容量の関係を示す図である。
発明を実施するための最良の形態
以下に、本発明の実施の形態を図に基づいて説明す
る。
る。
正極及び負極とセパレータとを接合させるために接着性
樹脂を用いる場合、接着強度を上げるために接着性樹脂
の量を多くするほど、イオンの導電性を阻害し、電池特
性を悪くしている。これは接着性樹脂層が膜状に形成さ
れるため、イオンが移動する経路を塞いでしまうためで
ある。このため、この接着性樹脂が膜状でなく多孔質に
存在すれば問題は解決される。本発明は、接着性樹脂の
中にフィラー（充填材）を添加することにより、接着性
樹脂層に多孔性を持たせたものである。
樹脂を用いる場合、接着強度を上げるために接着性樹脂
の量を多くするほど、イオンの導電性を阻害し、電池特
性を悪くしている。これは接着性樹脂層が膜状に形成さ
れるため、イオンが移動する経路を塞いでしまうためで
ある。このため、この接着性樹脂が膜状でなく多孔質に
存在すれば問題は解決される。本発明は、接着性樹脂の
中にフィラー（充填材）を添加することにより、接着性
樹脂層に多孔性を持たせたものである。
即ち、フィラーを含まない接着性樹脂溶液を電極また
はセパレータに塗布し接着すると、特に電極が多孔質な
ため、接着性樹脂溶液が吸収されてしまう。接着性樹脂
溶液にフィラーを混合すると、フィラーによって接着性
樹脂自体が多孔質構造を持ち、この細孔に接着性樹脂溶
液が保持され、電極への接着性樹脂溶液の吸収を妨げる
ので、接着界面に接着性樹脂溶液を保持できる。また、
この効果のため接着性樹脂溶液の粘度も上昇し、接着剤
の保持性が更に向上する。
はセパレータに塗布し接着すると、特に電極が多孔質な
ため、接着性樹脂溶液が吸収されてしまう。接着性樹脂
溶液にフィラーを混合すると、フィラーによって接着性
樹脂自体が多孔質構造を持ち、この細孔に接着性樹脂溶
液が保持され、電極への接着性樹脂溶液の吸収を妨げる
ので、接着界面に接着性樹脂溶液を保持できる。また、
この効果のため接着性樹脂溶液の粘度も上昇し、接着剤
の保持性が更に向上する。
添加するフィラーの平均径としては、電極活物質の粒
径以下で、好ましくは１μｍ以下が望ましい。平均粒径
が１μｍより大きいと、このサイズのフィラーが作り出
す細孔径が電極の細孔径にほぼ近くなってくるため、電
解質溶液を保持する能力が下がってくる。電極活物質粒
径以上になると電解質保持能力がなくなってしまうた
め、電池特性が低下し、フィラー添加の効果がなくなっ
てしまう。また、平均径が大きくなればなるほど、フィ
ラーの沈降速度が速くなるため、接着性樹脂溶液のハン
ドリング性が格段に悪くなる。１μｍ以下の範囲であれ
ば接着性樹脂溶液に適度な増粘効果を与え、なおかつ接
着性樹脂層を多孔質化でき、接着性樹脂溶液と電解質溶
液を電極とセパレータ界面に保持することができる。
径以下で、好ましくは１μｍ以下が望ましい。平均粒径
が１μｍより大きいと、このサイズのフィラーが作り出
す細孔径が電極の細孔径にほぼ近くなってくるため、電
解質溶液を保持する能力が下がってくる。電極活物質粒
径以上になると電解質保持能力がなくなってしまうた
め、電池特性が低下し、フィラー添加の効果がなくなっ
てしまう。また、平均径が大きくなればなるほど、フィ
ラーの沈降速度が速くなるため、接着性樹脂溶液のハン
ドリング性が格段に悪くなる。１μｍ以下の範囲であれ
ば接着性樹脂溶液に適度な増粘効果を与え、なおかつ接
着性樹脂層を多孔質化でき、接着性樹脂溶液と電解質溶
液を電極とセパレータ界面に保持することができる。
なお、上記フィラーの粒径はフィラーの大部分を構成
する粒子に対して該当し、この範囲以外の粒子のものが
含まれていても問題はない。
する粒子に対して該当し、この範囲以外の粒子のものが
含まれていても問題はない。
溶剤型接着性樹脂では接着性樹脂溶液はフィラー、接
着性樹脂、溶剤によって構成される。溶剤は乾燥によっ
て除去されるので、接着性樹脂層はフィラー、接着性樹
脂と溶剤の乾燥によって生じた空孔によって構成され
る。この様子は第１図のように示される。
着性樹脂、溶剤によって構成される。溶剤は乾燥によっ
て除去されるので、接着性樹脂層はフィラー、接着性樹
脂と溶剤の乾燥によって生じた空孔によって構成され
る。この様子は第１図のように示される。
この図からわかるようにフィラーにより形成される空
孔体積は、接着性樹脂体積と溶剤の乾燥によって生じた
空孔体積によって構成されている。したがって、フィラ
ーにより形成される空孔体積のすべてを接着性樹脂で埋
めてしまうと接着性樹脂層の多孔度が維持できなくな
り、接着性樹脂層は絶縁層になってしまう。
孔体積は、接着性樹脂体積と溶剤の乾燥によって生じた
空孔体積によって構成されている。したがって、フィラ
ーにより形成される空孔体積のすべてを接着性樹脂で埋
めてしまうと接着性樹脂層の多孔度が維持できなくな
り、接着性樹脂層は絶縁層になってしまう。
よって、接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹脂体
積比とフィラー体積比の和は１未満でなければならな
い。
積比とフィラー体積比の和は１未満でなければならな
い。
接着性樹脂層の多孔性を保持するためには上記のよう
に接着性樹脂層単位体積に対して接着性樹脂体積比とフ
ィラー体積比の和が１未満の条件が必要であるが、多孔
質接着性樹脂の空孔が電解液で満たされ充分なイオン伝
導性を有するためには接着性樹脂層が使用されるセパレ
ータと同程度の空孔体積を有することが望ましいので、
接着性樹脂層単位体積に対して接着性樹脂体積比とフィ
ラー体積比の和が0.2以上0.8以下（換言すれば、接着性
樹脂層に対する空孔体積分率が20％〜80％）である必要
がある。
に接着性樹脂層単位体積に対して接着性樹脂体積比とフ
ィラー体積比の和が１未満の条件が必要であるが、多孔
質接着性樹脂の空孔が電解液で満たされ充分なイオン伝
導性を有するためには接着性樹脂層が使用されるセパレ
ータと同程度の空孔体積を有することが望ましいので、
接着性樹脂層単位体積に対して接着性樹脂体積比とフィ
ラー体積比の和が0.2以上0.8以下（換言すれば、接着性
樹脂層に対する空孔体積分率が20％〜80％）である必要
がある。
フィラーの材質は上記平均径が可能な材質であれば特
に制約はしないが、Al2O3,SiO2,ZrO2,LiAlO2等の酸化物
や、SiC,B4C,ZrC等の炭化物や、SiN,BN,TiN等の窒化物
等に代表される無機物は電解質の中でも安定であり、フ
ィラーを含む接着性樹脂が電極間をつなぐように存在し
ても導電性が低いので短絡を引き起こすことがない。
に制約はしないが、Al2O3,SiO2,ZrO2,LiAlO2等の酸化物
や、SiC,B4C,ZrC等の炭化物や、SiN,BN,TiN等の窒化物
等に代表される無機物は電解質の中でも安定であり、フ
ィラーを含む接着性樹脂が電極間をつなぐように存在し
ても導電性が低いので短絡を引き起こすことがない。
ポリオレフィン系樹脂等のポリマーは導電性が低く、
更に比重が小さいので、無機フィラーや金属フィラーに
比較すると、重量増加を少なくできる。
更に比重が小さいので、無機フィラーや金属フィラーに
比較すると、重量増加を少なくできる。
LiPF6,LiClO4等の無機塩においても、電解液に溶けな
い、もしくは溶け残ったものはフィラーとして微細孔を
作り出すことができ、電解液に溶解する場合でも、溶解
した後の接着性樹脂層には細孔が存在するので、接着性
樹脂層のポロシティを大きくすることが可能になる。
い、もしくは溶け残ったものはフィラーとして微細孔を
作り出すことができ、電解液に溶解する場合でも、溶解
した後の接着性樹脂層には細孔が存在するので、接着性
樹脂層のポロシティを大きくすることが可能になる。
炭素、金属等の導電性フィラーを用いた場合は、接着
性樹脂層に導電性を与えることができる。よって、接着
性樹脂が電極の空隙に入り込んだ場合でも、接着性樹脂
の層は導電性を有しているので、電子伝導は阻害されな
い。しかし、炭素などの導電性材料を用いると、短絡を
防止するための工夫が必要になる。たとえば、導電性材
料を含む接着性樹脂層と無機物を含む接着性樹脂層をそ
れぞれ電極側、セパレータ側に設けた２層接着性樹脂層
として電極とセパレータを接合することにより、短絡は
防止できる。
性樹脂層に導電性を与えることができる。よって、接着
性樹脂が電極の空隙に入り込んだ場合でも、接着性樹脂
の層は導電性を有しているので、電子伝導は阻害されな
い。しかし、炭素などの導電性材料を用いると、短絡を
防止するための工夫が必要になる。たとえば、導電性材
料を含む接着性樹脂層と無機物を含む接着性樹脂層をそ
れぞれ電極側、セパレータ側に設けた２層接着性樹脂層
として電極とセパレータを接合することにより、短絡は
防止できる。
電極表面とセパレータ界面に存在する空間をフィラー
を含む接着性樹脂を用いて埋めることにより接着強度が
増加すると共に電解質欠乏による電池特性の低下を防止
できる。これは第２図に示すように、電極には数μｍ程
度の凹凸は少なからず存在するので、この隙間を埋める
ように存在することが望ましい。接着性樹脂層の抵抗に
よる放電容量の低下を50％まで許容するとすれば、接着
性樹脂層の厚みは50μｍ以下であることが望ましい。好
ましくは放電容量の低下を極力少なくするために、接着
性樹脂層の厚みとしては10μｍ以下であることが望まし
い。
を含む接着性樹脂を用いて埋めることにより接着強度が
増加すると共に電解質欠乏による電池特性の低下を防止
できる。これは第２図に示すように、電極には数μｍ程
度の凹凸は少なからず存在するので、この隙間を埋める
ように存在することが望ましい。接着性樹脂層の抵抗に
よる放電容量の低下を50％まで許容するとすれば、接着
性樹脂層の厚みは50μｍ以下であることが望ましい。好
ましくは放電容量の低下を極力少なくするために、接着
性樹脂層の厚みとしては10μｍ以下であることが望まし
い。
接着性樹脂に添加するフィラーの形状については特に
限定はしないが、球形状、楕円状、ファイバー状、鱗片
状等が挙げられる。球形状であれば、充填密度が上げら
れるので、接着性樹脂層を薄くすることができる。楕円
状、ファイバー状、鱗片状であれば比表面積を大きく取
ることができるので、接着性樹脂層の空孔体積を多く取
ることができる。
限定はしないが、球形状、楕円状、ファイバー状、鱗片
状等が挙げられる。球形状であれば、充填密度が上げら
れるので、接着性樹脂層を薄くすることができる。楕円
状、ファイバー状、鱗片状であれば比表面積を大きく取
ることができるので、接着性樹脂層の空孔体積を多く取
ることができる。
接着性樹脂の種類には特に限定しないが、電池材料の
中に存在しても、電解質や電極構成材に侵されることの
なく、かつ接着性を維持できる材料であることが望まれ
る。特に溶剤型接着性樹脂においては、接着性樹脂層を
多孔質化しやすいため、より効果が得られやすい。特に
リチウムイオン二次電池においては有機電解質なので、
ポリフッ化ビニリデン（PVDF）に代表されるフッ素系樹
脂やポリビニールアルコールを代表とする分子構造内に
ポリビニールアルコールを含む高分子等が望ましい。
中に存在しても、電解質や電極構成材に侵されることの
なく、かつ接着性を維持できる材料であることが望まれ
る。特に溶剤型接着性樹脂においては、接着性樹脂層を
多孔質化しやすいため、より効果が得られやすい。特に
リチウムイオン二次電池においては有機電解質なので、
ポリフッ化ビニリデン（PVDF）に代表されるフッ素系樹
脂やポリビニールアルコールを代表とする分子構造内に
ポリビニールアルコールを含む高分子等が望ましい。
接着性樹脂の塗布方法としては特に限定しないが、目
的の厚み、塗布形態に合った方法が望ましい。塗布方法
として例を挙げるとスクリーン印刷法、バーコーター
法、ロールコーター法、グラビア印刷法、ドクターブレ
ード法等が挙げられる。
的の厚み、塗布形態に合った方法が望ましい。塗布方法
として例を挙げるとスクリーン印刷法、バーコーター
法、ロールコーター法、グラビア印刷法、ドクターブレ
ード法等が挙げられる。
本発明は電池の構造について特に限定はしないが、正
極及び負極と、セパレータと、このセパレータに上記正
極及び負極を接合する接着性樹脂層とを有する電池体を
備えた電池に適用される。よって、電池体としては、正
極とセパレータと負極とが各々単層からなる電極体でも
構わないし、上記電極体を複数個積層した積層体からな
る電池体にも適用できる。このような積層体からなる電
池体を備えた電池に適用すれば、高性能で、かつ電池容
量の大きなものが得られる。
極及び負極と、セパレータと、このセパレータに上記正
極及び負極を接合する接着性樹脂層とを有する電池体を
備えた電池に適用される。よって、電池体としては、正
極とセパレータと負極とが各々単層からなる電極体でも
構わないし、上記電極体を複数個積層した積層体からな
る電池体にも適用できる。このような積層体からなる電
池体を備えた電池に適用すれば、高性能で、かつ電池容
量の大きなものが得られる。
また、上記積層体を形成するために、切り離した複数
の正極・セパレータ・負極を積層しても良いし、連続し
た１組あるいは複数組の正極・セパレータ・負極を巻い
たり、折り畳んだりしても良い。
の正極・セパレータ・負極を積層しても良いし、連続し
た１組あるいは複数組の正極・セパレータ・負極を巻い
たり、折り畳んだりしても良い。
本発明では特にリチウム二次電池において効果が大き
いが、特に限定されるものではなく、例えばリチウム一
次電池、マンガン−亜鉛電池、銀−亜鉛電池のような一
次電池、ニッケル−カドミウム電池、ニッケル−亜鉛電
池、ニッケル−水素電池、ポリマー電池、カーボン二次
電池のような二次電池等のような電池でも良い。
いが、特に限定されるものではなく、例えばリチウム一
次電池、マンガン−亜鉛電池、銀−亜鉛電池のような一
次電池、ニッケル−カドミウム電池、ニッケル−亜鉛電
池、ニッケル−水素電池、ポリマー電池、カーボン二次
電池のような二次電池等のような電池でも良い。
以下、実施例により本発明の詳細を説明するが、勿論
これらにより本発明が限定されるものではない。
これらにより本発明が限定されるものではない。
実施例1.
（電極体の作成）
アルミニウム箔基材の上に平均粒径10μｍのLiCoO
2（日本化学工業製）を91重量部と黒鉛粉末（ロンザ
製）を６重量部とポリフッ化ピニリデン（呉羽化学製）
を３重量部とから構成されている正極活物質層を平均膜
厚80μｍ塗布して正極を作成した。銅基材の上に平均粒
径８μｍのメソカーボンマイクロビーズ（大阪ガス製）
を90重量部とポリフッ化ビニリデンを10重量部とから構
成されている負極活物質層を平均膜厚80μｍ塗布して負
極を作成した。これら電極とポリプロピレン・ポリエチ
レン・ポリプロピレン三層セパレータ（ヘキストセラニ
ーズ製）とを接合する接着性樹脂溶剤として、ポリフッ
化ビニリデン（エルフアトケムジャパン製）を10重量％
と平均径0.01μｍのアルミナ粉末（デグサ製）を10重量
％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを作
成した。正極を50mm×50mm、負極を55mm×55mm、セパレ
ータを60mm×60mmに切り出し、セパレータの両面に300
メッシュのスクリーン印刷機により接着性樹脂溶剤を塗
布して正極及び負極とをセパレータの両側に接合した。
これを乾燥機にて80℃、１時間乾燥させて単層の電極体
とした。
2（日本化学工業製）を91重量部と黒鉛粉末（ロンザ
製）を６重量部とポリフッ化ピニリデン（呉羽化学製）
を３重量部とから構成されている正極活物質層を平均膜
厚80μｍ塗布して正極を作成した。銅基材の上に平均粒
径８μｍのメソカーボンマイクロビーズ（大阪ガス製）
を90重量部とポリフッ化ビニリデンを10重量部とから構
成されている負極活物質層を平均膜厚80μｍ塗布して負
極を作成した。これら電極とポリプロピレン・ポリエチ
レン・ポリプロピレン三層セパレータ（ヘキストセラニ
ーズ製）とを接合する接着性樹脂溶剤として、ポリフッ
化ビニリデン（エルフアトケムジャパン製）を10重量％
と平均径0.01μｍのアルミナ粉末（デグサ製）を10重量
％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを作
成した。正極を50mm×50mm、負極を55mm×55mm、セパレ
ータを60mm×60mmに切り出し、セパレータの両面に300
メッシュのスクリーン印刷機により接着性樹脂溶剤を塗
布して正極及び負極とをセパレータの両側に接合した。
これを乾燥機にて80℃、１時間乾燥させて単層の電極体
とした。
（電極体の評価）
（１）接着強度（ピール強度）の測定
作成した電極体の負極／セパレータ間の接着強度を18
0度ピール試験法により測定した。
0度ピール試験法により測定した。
（２）電池特性の測定
作成した電極体の正極、負極ともに集電端子をスポッ
ト溶接にて取り付け、これをアルミラミネートシートよ
り作成した袋に入れて、電解液を入れて封口して、電池
とした。この電池を1Cにて、充放電させて、電池特性と
してこのときの放電容量を測定した。
ト溶接にて取り付け、これをアルミラミネートシートよ
り作成した袋に入れて、電解液を入れて封口して、電池
とした。この電池を1Cにて、充放電させて、電池特性と
してこのときの放電容量を測定した。
比較例1.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデン（PVDF）10重量％をＮ−メチルピロリドン（NM
P）に溶解させたものを使用した以外は全く同様にして
電極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデン（PVDF）10重量％をＮ−メチルピロリドン（NM
P）に溶解させたものを使用した以外は全く同様にして
電極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例2.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリビニルア
ルコールを２重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解させたものを
使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
ルコールを２重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解させたものを
使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
比較例2.
実施例２において接着性樹脂溶液としてポリビニルア
ルコールを２重量％をＮ−メチルピロリドンに溶解させ
たものを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組
み立てて、評価を行った。
ルコールを２重量％をＮ−メチルピロリドンに溶解させ
たものを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組
み立てて、評価を行った。
実施例3.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.1μｍのアルミナ粉末を1
0重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.1μｍのアルミナ粉末を1
0重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
実施例4.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径１μｍのアルミナ粉末を10
重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたもの
を使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径１μｍのアルミナ粉末を10
重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたもの
を使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
実施例5.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.007μｍのシリカ粉末を1
0重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.007μｍのシリカ粉末を1
0重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
比較例3.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径10μｍのアルミナ粉末を10
重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたもの
を使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径10μｍのアルミナ粉末を10
重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたもの
を使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
実施例6.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
実施例7.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ヒ
ニリデンを５重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
25重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを５重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
25重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
比較例4.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
１重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
１重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
比較例5.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを３重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを３重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
実施例8.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして250メッシュを用いた以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして250メッシュを用いた以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例9.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして200メッシュを用いた以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして200メッシュを用いた以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例10.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして100メッシュを用いた以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして100メッシュを用いた以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
比較例6.
実施例１において接着性樹脂溶液としてボリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして50メッシュを用いて２回塗りした以外は全く同
様にして電極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
10重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用し、接着性樹脂溶液塗布用スクリーンのメッシ
ュとして50メッシュを用いて２回塗りした以外は全く同
様にして電極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例11.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのシリカ粉末（ア
エロジル社製）を10重量％とをＮ−メチルピロリドンに
溶解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのシリカ粉末（ア
エロジル社製）を10重量％とをＮ−メチルピロリドンに
溶解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例12.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭化ケイ素粉末
（セイミ製）を30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶
解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭化ケイ素粉末
（セイミ製）を30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶
解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例13.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭化ホウ素粉末
（セイミ製）を30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶
解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭化ホウ素粉末
（セイミ製）を30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶
解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例14.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの窒化ケイ素粉末
（セイミ製）を30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶
解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの窒化ケイ素粉末
（セイミ製）を30重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶
解分散させたものを使用した以外は全く同様にして電
極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例15.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル
酸メチル（PMMA）粉末を５重量％とをＮ−メチルピロリ
ドンに溶解分散させたものを使用した以外は全く同様に
して電極、電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル
酸メチル（PMMA）粉末を５重量％とをＮ−メチルピロリ
ドンに溶解分散させたものを使用した以外は全く同様に
して電極、電池を組み立てて、評価を行った。
実施例16.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの鉄粉末を20重量
％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使
用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、
評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの鉄粉末を20重量
％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使
用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、
評価を行った。
実施例17.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径１μｍのカーボン粉末（大
阪ガス製）を50重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解
分散させたものを使用した以外は全く同様にして電極、
電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径１μｍのカーボン粉末（大
阪ガス製）を50重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解
分散させたものを使用した以外は全く同様にして電極、
電池を組み立てて、評価を行った。
実施例18.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径１μｍのアルミナ粉末を１重量％とを
Ｎ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した
以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を
行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径１μｍのアルミナ粉末を１重量％とを
Ｎ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した
以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を
行った。
実施例19.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
５重量％と平均径0.01μｍのシリカ粉末を５重量％とを
Ｎ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した
以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を
行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
５重量％と平均径0.01μｍのシリカ粉末を５重量％とを
Ｎ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した
以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を
行った。
実施例20.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍのシリカ粉末を１重量％とを
Ｎ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した
以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を
行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍのシリカ粉末を１重量％とを
Ｎ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した
以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を
行った。
実施例21.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル（P
MMA）粉末を１重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解
分散させたものを使用した以外は全く同様にして電極、
電池を組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル（P
MMA）粉末を１重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解
分散させたものを使用した以外は全く同様にして電極、
電池を組み立てて、評価を行った。
実施例22.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍの鉄粉末を１重量％とをＮ−
メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した以外
は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を行っ
た。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍの鉄粉末を１重量％とをＮ−
メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した以外
は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を行っ
た。
実施例23.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径１μｍの炭素粉末を１重量％とをＮ−
メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した以外
は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を行っ
た。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径１μｍの炭素粉末を１重量％とをＮ−
メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用した以外
は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価を行っ
た。
実施例24.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍのアルミナ粉末を１重量％と
をＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用し
た以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価
を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.01μｍのアルミナ粉末を
９重量％と平均径0.5μｍのアルミナ粉末を１重量％と
をＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたものを使用し
た以外は全く同様にして電極、電池を組み立てて、評価
を行った。
実施例25.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭化ケイ素粉末
を５重量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル
粉末を５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散さ
せたものを使用した以外は全く同様にして電極、電池を
組み立てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭化ケイ素粉末
を５重量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル
粉末を５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散さ
せたものを使用した以外は全く同様にして電極、電池を
組み立てて、評価を行った。
実施例26.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの鉄粉末を５重量
％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル粉末を５
重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたもの
を使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの鉄粉末を５重量
％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル粉末を５
重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたもの
を使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立て
て、評価を行った。
実施例27.
実施例１において接着性樹脂溶液としてポリフッ化ビ
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭素粉末を５重
量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル粉末を
５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
ニリデンを10重量％と平均径0.5μｍの炭素粉末を５重
量％と平均径0.5μｍのポリメタクリル酸メチル粉末を
５重量％とをＮ−メチルピロリドンに溶解分散させたも
のを使用した以外は全く同様にして電極、電池を組み立
てて、評価を行った。
実施例28.
実施例１と同様に正極及び負極及び接着性樹脂溶剤を
作成した後、正極を50mm×50mm、負極を55mm×55mm、セ
パレータを120mm×60mmに切り出した。このセパレータ
の片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布し、
これを半分に折りその中央に負極を挟んで２本ロールの
ラミネータに通してセパレータ付き負極を作成した。こ
のセパレータ付き負極の一方のセパレータ面に接着性樹
脂溶液を塗布し、その上に正極を接着させた。ついで、
新たなセパレータ付き負極の一方のセパレータ面に接着
性樹脂溶液を塗布し、先に接着した正極の他方の面に接
着させた。この工程を６回繰り返し、積層した電池体を
構成した後、この電池体を加圧しながら乾燥し、正極及
び負極とセパレータを接着した平板状積層構造電池を得
た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価し
た。
作成した後、正極を50mm×50mm、負極を55mm×55mm、セ
パレータを120mm×60mmに切り出した。このセパレータ
の片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布し、
これを半分に折りその中央に負極を挟んで２本ロールの
ラミネータに通してセパレータ付き負極を作成した。こ
のセパレータ付き負極の一方のセパレータ面に接着性樹
脂溶液を塗布し、その上に正極を接着させた。ついで、
新たなセパレータ付き負極の一方のセパレータ面に接着
性樹脂溶液を塗布し、先に接着した正極の他方の面に接
着させた。この工程を６回繰り返し、積層した電池体を
構成した後、この電池体を加圧しながら乾燥し、正極及
び負極とセパレータを接着した平板状積層構造電池を得
た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価し
た。
実施例29.
実施例１と同様に正極及び負極及び接着性樹脂溶剤を
作成した後、正極を50mm×50mm、負極を55mm×55mm、セ
パレータを120mm×60mmに切り出した。このセパレータ
の片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布し、
これを半分に折りその中央に正極を挟んで２本ロールの
ラミネータに通してセパレータ付き正極を作成した。こ
のセパレータ付き正極の一方のセパレータ面に接着性樹
脂溶液を塗布し、その上に負極を接着させた。ついで、
新たなセパレータ付き正極の一方のセパレータ面に接着
性樹脂溶液を塗布し、先に接着した負極の他方の面に接
着させた。この工程を６回繰り返し、積層した電池体を
構成した後、この電池体を加圧しながら乾燥し、正極及
び負極とセパレータを接着した平板状積層構造電池を得
た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価し
た。
作成した後、正極を50mm×50mm、負極を55mm×55mm、セ
パレータを120mm×60mmに切り出した。このセパレータ
の片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布し、
これを半分に折りその中央に正極を挟んで２本ロールの
ラミネータに通してセパレータ付き正極を作成した。こ
のセパレータ付き正極の一方のセパレータ面に接着性樹
脂溶液を塗布し、その上に負極を接着させた。ついで、
新たなセパレータ付き正極の一方のセパレータ面に接着
性樹脂溶液を塗布し、先に接着した負極の他方の面に接
着させた。この工程を６回繰り返し、積層した電池体を
構成した後、この電池体を加圧しながら乾燥し、正極及
び負極とセパレータを接着した平板状積層構造電池を得
た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価し
た。
実施例30.
実施例１と同様に正極及び負極及び接着性樹脂溶剤を
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを620mm×60mmに切り出した。このセパレー
タの片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布
し、これを半分に折りその中央に負極を挟んで２本ロー
ルのラミネータに通して帯状のセパレータ付き負極を作
成した。帯状のセパレータ付き負極の一方のセパレータ
面に接着性樹脂溶液を塗布し、セパレータ付き負極の一
端を一定量折り、折り目に正極を挟んだ。引き続いて正
極とセパレータ付き負極を重ねあわせてからラミネータ
を通した。その後、セパレータ付き負極の、先ほど接着
性樹脂溶液を塗布した面の反対面に接着性樹脂溶液を塗
布し、引き続いて長円状に巻き込んでいった。
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを620mm×60mmに切り出した。このセパレー
タの片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布
し、これを半分に折りその中央に負極を挟んで２本ロー
ルのラミネータに通して帯状のセパレータ付き負極を作
成した。帯状のセパレータ付き負極の一方のセパレータ
面に接着性樹脂溶液を塗布し、セパレータ付き負極の一
端を一定量折り、折り目に正極を挟んだ。引き続いて正
極とセパレータ付き負極を重ねあわせてからラミネータ
を通した。その後、セパレータ付き負極の、先ほど接着
性樹脂溶液を塗布した面の反対面に接着性樹脂溶液を塗
布し、引き続いて長円状に巻き込んでいった。
巻き上げた長円状の電池体を加圧しながら乾燥し、正
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
実施例31.
実施例１と同様に正極及び負極及び接着性樹脂溶剤を
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを620mm×60mmに切り出した。このセパレー
タの片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布
し、これを半分に折りその中央に正極を挟んで２本ロー
ルのラミネータに通してセパレータ付き正極を作成し
た。このセパレータ付き正極の一方のセパレータ面に接
着性樹脂溶液を塗布し、セパレータ付き正極の一端を一
定量折り、折り目に負極を挟んだ。引き続いて負極とセ
パレータ付き正極を重ねあわせてからラミネータを通し
た。その後、セパレータ付き正極の、先ほど接着性樹脂
溶液を塗布した面の反対面に接着性樹脂溶液を塗布し、
引き続いて長円状に巻き込んでいった。
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを620mm×60mmに切り出した。このセパレー
タの片面に接着性樹脂溶液をスクリーン印刷機で塗布
し、これを半分に折りその中央に正極を挟んで２本ロー
ルのラミネータに通してセパレータ付き正極を作成し
た。このセパレータ付き正極の一方のセパレータ面に接
着性樹脂溶液を塗布し、セパレータ付き正極の一端を一
定量折り、折り目に負極を挟んだ。引き続いて負極とセ
パレータ付き正極を重ねあわせてからラミネータを通し
た。その後、セパレータ付き正極の、先ほど接着性樹脂
溶液を塗布した面の反対面に接着性樹脂溶液を塗布し、
引き続いて長円状に巻き込んでいった。
巻き上げた長円状の電池体を加圧しながら乾燥し、正
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
実施例32.
実施例１と同様に正極及び負極及び接着性樹脂溶剤を
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを310mm×60mmに切り出した。帯状の２枚の
セパレータを負極の両側に配置し、いずれか一方のセパ
レータの外側に正極を配置する。負極及び正極の間に位
置するセパレータには表裏とも接着性樹脂溶液を塗布、
もう一方のセパレータには、負極に面する側のみに接着
性樹脂溶液を塗布し、正極の一端を一定量先行してラミ
ネータを通し、ついで正極、セパレータ、負極とを重ね
合わせながらラミネータに通し帯状の積層物を得た。そ
の後、帯状の積層物のセパレータ面に接着性樹脂溶液を
塗布し、飛び出ている正極を折り込み、引き続いて長円
状に巻き込んでいった。
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを310mm×60mmに切り出した。帯状の２枚の
セパレータを負極の両側に配置し、いずれか一方のセパ
レータの外側に正極を配置する。負極及び正極の間に位
置するセパレータには表裏とも接着性樹脂溶液を塗布、
もう一方のセパレータには、負極に面する側のみに接着
性樹脂溶液を塗布し、正極の一端を一定量先行してラミ
ネータを通し、ついで正極、セパレータ、負極とを重ね
合わせながらラミネータに通し帯状の積層物を得た。そ
の後、帯状の積層物のセパレータ面に接着性樹脂溶液を
塗布し、飛び出ている正極を折り込み、引き続いて長円
状に巻き込んでいった。
巻き上げた長円状の電池体を加圧しながら乾燥し、正
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
実施例33.
実施例１と同様に正極及び負極及び接着性樹脂溶剤を
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを310mm×60mmに切り出した。帯状の２枚の
セパレータを正極の両側に配置し、いずれか一方のセパ
レータの外側に負極を配置する。負極及び正極の間に位
置するセパレータには表裏とも接着性樹脂溶液を塗布、
もう一方のセパレータには、正極に面する側のみに接着
性樹脂溶液を塗布し、負極の一端を一定量先行してラミ
ネータを通し、ついで正極、セパレータ、負極とを重ね
合わせながらラミネータに通し帯状の積層物を得た。そ
の後、帯状の積層物のセパレータ面に接着性樹脂溶液を
塗布し、飛び出ている負極を折り込み、引き続いて長円
状に巻き込んでいった。
作成した後、正極を300mm×50mm、負極を305mm×55mm、
セパレータを310mm×60mmに切り出した。帯状の２枚の
セパレータを正極の両側に配置し、いずれか一方のセパ
レータの外側に負極を配置する。負極及び正極の間に位
置するセパレータには表裏とも接着性樹脂溶液を塗布、
もう一方のセパレータには、正極に面する側のみに接着
性樹脂溶液を塗布し、負極の一端を一定量先行してラミ
ネータを通し、ついで正極、セパレータ、負極とを重ね
合わせながらラミネータに通し帯状の積層物を得た。そ
の後、帯状の積層物のセパレータ面に接着性樹脂溶液を
塗布し、飛び出ている負極を折り込み、引き続いて長円
状に巻き込んでいった。
巻き上げた長円状の電池体を加圧しながら乾燥し、正
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
極及び負極とセパレータを接着した平板状巻型構造電池
を得た。この電池体を実施例１と同様に電池特性を評価
した。
以上、作成した電極及び電池の接着強度測定結果及び
ICにおける充放電の放電容量を表１から表７に示した。
表１の接着性樹脂を変えたときの各充放電電流に対する
放電容量を示した図を第３図から第４図にまとめた。実
施例１及び２と比較例１及び２とを比較することによ
り、フィラーを接着性樹脂溶液に添加することにより、
放電容量、特に高負荷においての値が向上することがわ
かる。
ICにおける充放電の放電容量を表１から表７に示した。
表１の接着性樹脂を変えたときの各充放電電流に対する
放電容量を示した図を第３図から第４図にまとめた。実
施例１及び２と比較例１及び２とを比較することによ
り、フィラーを接着性樹脂溶液に添加することにより、
放電容量、特に高負荷においての値が向上することがわ
かる。
表２にはアルミナフィラーの平均径を変化させたとき
の結果、およびさらに粒径の小さいシリカフィラーに対
する結果を示した。これらの結果を第５図にまとめ、添
加するアルミナフィラーの粒径を変化させたときのピー
ル強度と放電容量を示した。粒径が１μｍ以下ではピー
ル強度はやや減少するが、実用上問題はなかった。逆に
平均粒径が１μｍより大きくなると、接着性樹脂層の空
孔体積が減少するため、放電容量が減少する傾向がある
ことがわかった。
の結果、およびさらに粒径の小さいシリカフィラーに対
する結果を示した。これらの結果を第５図にまとめ、添
加するアルミナフィラーの粒径を変化させたときのピー
ル強度と放電容量を示した。粒径が１μｍ以下ではピー
ル強度はやや減少するが、実用上問題はなかった。逆に
平均粒径が１μｍより大きくなると、接着性樹脂層の空
孔体積が減少するため、放電容量が減少する傾向がある
ことがわかった。
表３にアルミナフィラーの接着性樹脂に対する比率を
変化させたときの結果を示した。この結果を空孔体積分
率に対するピール強度と電池容量にまとめたものを第６
図に示した。樹脂に対するフィラーの比率を変化させる
ことにより、フィラーが形成する空孔体積中の接着性樹
脂割合が変化するので、接着性樹脂層の空孔体積が変化
する。この空孔体積分率が20％以下になると、接着性樹
脂層のイオンパスが減少するため、放電容量が明らかに
低下する。逆に接着強度は空孔体積分率が増加するほど
低下する傾向があり、80％以上になるとフィラーの量が
多すぎるため、接着性樹脂の量が減少してしまい、接着
強度が極端に下がってしまうことがわかった。
変化させたときの結果を示した。この結果を空孔体積分
率に対するピール強度と電池容量にまとめたものを第６
図に示した。樹脂に対するフィラーの比率を変化させる
ことにより、フィラーが形成する空孔体積中の接着性樹
脂割合が変化するので、接着性樹脂層の空孔体積が変化
する。この空孔体積分率が20％以下になると、接着性樹
脂層のイオンパスが減少するため、放電容量が明らかに
低下する。逆に接着強度は空孔体積分率が増加するほど
低下する傾向があり、80％以上になるとフィラーの量が
多すぎるため、接着性樹脂の量が減少してしまい、接着
強度が極端に下がってしまうことがわかった。
表４には形成された接着性樹脂層の厚みを変化させた
ときの結果をまとめた。この厚みに対するピール強度と
放電容量の値を第７図に示した。塗布厚みが10μｍ以下
では接着性樹脂層が電極とセパレータの凹凸による隙間
を埋めているために、放電容量が大きく得られている
が、10μｍを越えるとイオンパスが長くなりすぎるた
め、ここが抵抗になってしまい、徐々に放電容量が低下
することがわかる。接着性樹脂層の厚みが約50μｍにな
ると放電容量の低下がおよそ50％にまで及ぶことがわか
る。
ときの結果をまとめた。この厚みに対するピール強度と
放電容量の値を第７図に示した。塗布厚みが10μｍ以下
では接着性樹脂層が電極とセパレータの凹凸による隙間
を埋めているために、放電容量が大きく得られている
が、10μｍを越えるとイオンパスが長くなりすぎるた
め、ここが抵抗になってしまい、徐々に放電容量が低下
することがわかる。接着性樹脂層の厚みが約50μｍにな
ると放電容量の低下がおよそ50％にまで及ぶことがわか
る。
表５にはフィラーの材質を変化させたときの結果を示
した。これら様々な材質を用いても同様の効果があるこ
とが示された。特に、無機化合物、ボリマーで効果が大
きいことが示された。
した。これら様々な材質を用いても同様の効果があるこ
とが示された。特に、無機化合物、ボリマーで効果が大
きいことが示された。
表６には２種類のフィラーを混合させた場合の結果を
示した。このように様々な組み合わせでフィラーを混合
させても、同様の効果があることがわかる。特に、導電
材を含まない材料で効果が大きいことが示された。
示した。このように様々な組み合わせでフィラーを混合
させても、同様の効果があることがわかる。特に、導電
材を含まない材料で効果が大きいことが示された。
表７には様々な電池構造における電池特性試験の結果
を示した。このように電池構造を変化させても、良好な
電池特性が得られることがわかった。とくに、電池体を
複数個の電極体を積層した積層体とすることにより、高
性能で、かつ電池容量の大きい電池が得られることがわ
かった。
を示した。このように電池構造を変化させても、良好な
電池特性が得られることがわかった。とくに、電池体を
複数個の電極体を積層した積層体とすることにより、高
性能で、かつ電池容量の大きい電池が得られることがわ
かった。
産業上の利用可能性
この発明による電池は、携帯用電子機器の二次電池等
に用いられ、電池の性能向上とともに小型・軽量化が可
能となる。
に用いられ、電池の性能向上とともに小型・軽量化が可
能となる。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 荒金 淳
東京都千代田区丸の内２丁目２番３号
三菱電機株式会社内
(72)発明者 漆畑 広明
東京都千代田区丸の内２丁目２番３号
三菱電機株式会社内
(72)発明者 吉田 育弘
東京都千代田区丸の内２丁目２番３号
三菱電機株式会社内
(72)発明者 濱野 浩司
東京都千代田区丸の内２丁目２番３号
三菱電機株式会社内
(72)発明者 村井 道雄
東京都千代田区丸の内２丁目２番３号
三菱電機株式会社内
(72)発明者 犬塚 隆之
東京都千代田区丸の内２丁目２番３号
三菱電機株式会社内
(56)参考文献 特開 昭51−11138（ＪＰ，Ａ)
特公 昭49−12931（ＪＰ，Ｂ１)
国際公開97／008763（ＷＯ，Ａ１)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 10/00 - 10/40
H01M 6/00 - 6/18
H01M 2/14 - 2/18
Claims (13)
- 【請求項１】電極活物質を有する正極及び負極と、 電解質を保持するセパレータと、 このセパレータに上記正極及び負極の少なくともいずれ
かを接合する接着性樹脂層とを有する電池体を備え、 上記接着性樹脂層が、少なくとも１層からなるとともに
フィラーを含み、 該フィラーは上記接着性樹脂層に細孔を形成し、 上記細孔には電解質と接着性樹脂が保持されていること
を特徴とする電池。 - 【請求項２】電解質がリチウムイオンを含む有機電解質
であることを特徴とする請求の範囲第１項に記載の電
池。 - 【請求項３】フィラーの平均径が、各電極を構成する電
極活物質の粒子径以下であることを特徴とする請求の範
囲第１項に記載の電池。 - 【請求項４】フィラーの平均径が、１μｍ以下の範囲で
あることを特徴とする請求の範囲第３項に記載の電池。 - 【請求項５】接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹
脂体積比率とフィラー体積比率の和が、１未満であるこ
とを特徴とする請求の範囲第１項に記載の電池。 - 【請求項６】接着性樹脂層の単位体積あたりの接着性樹
脂体積比率とフィラー体積比率の和が、0.2以上0.8以下
であることを特徴とする請求の範囲第５項に記載の電
池。 - 【請求項７】フィラーの材質は、不導体、または半導体
の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求の範囲第
１項に記載の電池。 - 【請求項８】接着性樹脂層は、導電性のフィラーを含む
層と、不導体、または半導体の少なくとも１つを含む層
とを有することを特徴とする請求の範囲第１項に記載の
電池。 - 【請求項９】接着性樹脂層は、正極と負極とセパレータ
の凹凸により、上記各電極と上記セパレータとの対向面
に形成される空間を埋め込むように構成したことを特徴
とする請求の範囲第１項に記載の電池。 - 【請求項１０】電池体は、正極とセパレータと負極とが
各々単層からなる電極体を複数個積層した積層体である
ことを特徴とする請求の範囲第１項に記載の電池。 - 【請求項１１】積層体は、正極と負極を、複数のセパレ
ータ間に交互に配置することにより形成されたことを特
徴とする請求の範囲第10項に記載の電池。 - 【請求項１２】積層体は、正極と負極を、巻き上げたセ
パレータ間に交互に配置することにより形成されたこと
を特徴とする請求の範囲第10項に記載の電池。 - 【請求項１３】積層体は、正極と負極を、折り畳んだセ
パレータ間に交互に配置することにより形成されたこと
を特徴とする請求の範囲第10項に記載の電池。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PCT/JP1998/000152 WO1999036981A1 (fr) | 1998-01-19 | 1998-01-19 | Batterie |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP3426253B2 true JP3426253B2 (ja) | 2003-07-14 |
Family
ID=14207414
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP51764099A Expired - Fee Related JP3426253B2 (ja) | 1998-01-19 | 1998-01-19 | 電 池 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6387565B1 (ja) |
| EP (1) | EP0971430B9 (ja) |
| JP (1) | JP3426253B2 (ja) |
| CN (1) | CN1125498C (ja) |
| DE (1) | DE69841381D1 (ja) |
| WO (1) | WO1999036981A1 (ja) |
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