JP3420377B2 - イットリウム−アルミニウム−ガーネット焼結体の製造方法 - Google Patents

イットリウム−アルミニウム−ガーネット焼結体の製造方法

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【発明の詳細な説明】 【0001】 【産業上の利用分野】本発明は、透光性多結晶イットリ
ウム−アルミニウム−ガーネット(以下YAGという)
焼結体の製造方法およびこれに用いるYAG粉末に関す
るものである。 【0002】 【従来の技術】YAG(Y3 Al5 12)は結晶型が立
方晶であるため、光の粒界散乱が起こりにくく透明体と
して良好であるため、各種の製造方法により透光性焼結
体を得る試みがなされている。 【0003】具体的な製造方法としては、単結晶により
作成する方法、Al2 3 粉末とY2 3 粉末をHIP
処理やホットプレス焼成する方法、あるいはイットリウ
ムイオンとアルミニウムイオンの尿素沈澱法で得られた
原料を成形し、焼成する方法等により製造されている
(例えば特公昭54−8369号公報参照)。 【0004】また、上記製造方法によって得られたYA
Gは、透光性、耐食性等の特徴を利用して時計用窓材、
放電灯用発光管等に用いられている。 【0005】 【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記Y
AGの製造方法のうち、単結晶合成では高価であり、任
意の形状に製作することが困難であるという問題があっ
た。また、HIP処理による場合には装置が大きくな
り、生産性が良くないという問題があった。さらに、ホ
ットプレスにより製造する場合には、成形型に用いるカ
ーボンから焼結体に炭素が入り、透明度が下がるという
欠点があった。 【0006】また、尿素沈澱法では、アンモニア蒸気の
処理が必要であり、環境に悪影響を与えるおそれがあっ
た。 【0007】さらに、本出願人は、Al2 3 粉末とY
2 3 粉末を混合した後、仮焼して原料粉末とし、この
原料粉末を所定形状に成形して焼成する製造方法を提案
している(特開平6−107456号公報参照)。しか
し、この製造方法において、仮焼後の粉末におけるYA
G結晶の生成率は10〜50%程度であったため、本焼
成時にYAMからYAGへ変化する際の体積膨張に伴っ
て、焼結体中にボイドや欠陥が生じやすく、透光性の高
いYAG焼結体を得にくいという問題があった。 【0008】 【課題を解決するための手段】そこで、純度がそれぞれ
99.0〜99.7%のAl 粉末とY 粉末
を混合した後、1200〜1350℃でX線回折強度比
が、 0.7≦YAG(420)/YAG(420)+YAM(-122)+YAP(121)+Y 2 O 3 (22
2)+Al 2 O 3 (113)≦0.85 を満たすように仮焼したイットリウム−アルミニウム−
ガーネット仮焼粉末を所望の形状に成形し、その後、真
空もしくは還元性雰囲気中で昇温速度を50〜100℃
/時間、最高温度1800〜1900℃で10時間以上
焼成してイットリウム−アルミニウム−ガーネット焼結
体を製造することを特徴とする。 【0009】 【0010】ここで、純度がそれぞれ99.0%以上の
Al2 3 粉末とY2 3 粉末を用いたのは、純度が9
9.0%よりも低いと焼結体中に不純物が存在し、その
透光性が低下するためである。 【0011】 【0012】 【0013】なお、好ましくは上記仮焼温度を1200
〜1350℃の範囲とし、YAG生成率を70〜85%
の範囲にすることによって、焼結体の透光性をより高く
することができる。 【0014】 【0015】また、本焼成を真空もしくは還元性雰囲気
中で行うのは、焼結体の緻密化を容易に達成できるため
である。 【0016】本発明のYAG焼結体は、例えばそれぞれ
純度が99.0%以上、BET比表面積5m/g以上
のAl粉末とY 粉末を混合した後、120
0〜1350℃で上記のYAG生成率が70〜85%
なるまで仮焼する。なお、Al粉末とY
末の粒径はYAGの異常粒成長を防止するためにそれぞ
れ2μm以下であることが好ましい。 【0017】そして、これを粉砕して原料粉末とし、こ
の原料に所定の溶媒を添加し、これをポットミル、回転
ミル等で混合粉砕する。仮焼粉末の粒子は2μm以下、
好ましくは1μm以下とする。この後、これを乾燥した
後、80メッシュパスで整粒する。これを所定の成形手
段、例えば金型プレス、冷間静水圧プレス(CIP)、
押出成形等により任意の形状に成形する。例えば金型プ
レスによる場合には、2.5ton/cm2 以上の圧力
で加圧し、生成形体の密度をできるだけ高くする。成形
体の密度は、焼結体のボイドを最小限に抑制するため
2.1g/cm3以上とすることが好ましい。 【0018】そして、本焼成は真空度が1×10-2to
rr以下、好ましくは1×10-3torr以下の真空雰
囲気において、昇温速度は、50〜100℃/時間と
し、最高温度1800〜1900℃で10〜20時間
持して行う。なお、真空雰囲気の代わりに、水素雰囲気
あるいは窒素雰囲気の還元性雰囲気で焼成しても良い。 【0019】このような本発明の製造方法によれば、Y
AG生成率が70〜85%の仮焼粉末を用いるため、本
焼成時のYAMからYAGへの体積変化に伴うボイドや
欠陥の発生を抑制し、均一な焼結体を作製することが可
能となる。その結果、得られたYAG焼結体は、厚み1
mm当たりの可視光の直線透過率が80%以上とするこ
とができる。 【0020】また、本発明によれば、従来のように単結
晶合成、HIP処理、ホットプレス、尿素沈澱法による
原料の焼成等を用いる必要がなく、一般的な常圧焼成に
より製造するため、安価で容易に透光性YAG焼結体を
得ることができる。さらに、多結晶YAG焼結体を使用
して透明体を製造するため、低価格となり、強度が安定
し、任意の形状を容易に製造でき、研摩等の加工を容易
に行うことができる。 【0021】さらに、このYAG焼結体は、透光性、耐
食性、耐摩耗性が優れていることから、時計用窓部材、
放電灯用発光管、光コネクタ用部材、各種電子部品用ス
ムース基板、磁気ディスク用基板、装飾用部材、印鑑等
の各種用途に好適に使用することができる。 【0022】 【実施例】まず出発原料として、それぞれ純度が99.
7%、BET比表面積5m2 /g、平均粒径1μmであ
るAl2 3 粉末129gとY2 3 粉末171gと
を、高純度アルミナボール600gと溶媒としてのIP
A300gと共にポリポットに投入し、回転ミルで24
時間混合粉砕した。得られた混合物を325メッシュに
通し乾燥した後、80メッシュを通し均一な粉末を得
た。この粉末を大気炉でさまざまな温度で仮焼し、得ら
れた仮焼粉末をX線回折により YAG(420)/ YAG(420)+YAM(-122)+YAP(121)+Y2O3(222)+A
l2O3(113) のピーク強度を測定した。 【0023】次に、この仮焼粉末を再度高純度アルミナ
ボール600gと溶媒のIPA300gとともにポリポ
ットに投入し、回転ミルで24時間混合粉砕した。粉砕
した粉末を325メッシュに通し乾燥させた後、80メ
ッシュに通し、均一な粉末を得た。この粉末を一軸プレ
ス及びCIPを用いて生密度が2.5m3 /gの成形体
を作製した。 【0024】この成形体を表1に示す条件で焼成し、得
られた焼結体を厚み1mmに研摩した後、粒径1μmの
ダイヤモンドペーストで鏡面仕上げを行った。この焼結
体に対し、波長600nmでの直線透過率を測定した。 【0025】結果は表1に示す通りである。この結果よ
り、仮焼を行わないか又は仮焼後のX線回折強度比が
0.5未満、即ちYAG生成率が50%未満であったも
の(No.1,14,15)は、焼結体の直線透過率が
60%未満と低く、透光性が悪いことがわかった。一
方、No.8は仮焼温度が1600℃よりも高かったた
め、X線回折強度比は1であるが仮焼粉末の活性度が低
くなって焼結体の直線透過率が70%未満と低かった。 【0026】これらに対し、仮焼温度を1000〜16
00℃として、X線回折強度比を0.5以上、即ち仮焼
後のYAG生成率を50%以上としたもの(No.2〜
7、9〜13)は、いずれも焼結体の直線透過率が70
%以上と高い透光性を示した。中でも、仮焼温度を12
00〜1350℃として、X線回折強度比を0.7〜
0.85、即ちYAG生成率を70〜85%とし、この
仮焼粉末を昇温速度50〜100℃/時間、1800〜
1900℃で10時間以上焼成したもの(No.10〜
12)は、直線透過率が80%以上となり、特に高い透
光性を示した。 【0027】 【表1】 【0028】また、上記仮焼粉末のX線回折によるチャ
ート図の例を図1に示す。仮焼温度が1000℃以下の
比較例では、図1(A)に示すようにYAGのピークは
ほとんど見られず、上記X線回折強度比で定義されるY
AG生成率は50%未満であった。これに対し、仮焼温
度を1000〜1600℃とした本発明実施例では、Y
AGのピークが多く検出され、YAG生成率が50%以
上であった。 【0029】さらに、これらの仮焼粉末を用いて本焼成
した時の温度と伸び率(収縮率)の関係を図2に示す。
YAG生成率が50%未満である比較例の仮焼粉末を用
いて焼成した場合は、図2(A)に示すように焼成収縮
途中の矢印で示す時点で、逆に体積が膨張していること
がわかる。これは、前述したように、YAMがYAGに
変化する際に体積膨張が起きることを示しており、この
体積膨張に伴って焼結体中にボイドや欠陥が生じやすく
透光性を低くしてしまうのである。 【0030】これに対し、YAG生成率が50%以上で
ある本発明実施例の仮焼粉末を用いた場合は、図2
(B)に示すように、焼成収縮の途中で体積膨張が起こ
ることはなく、そのために透光性の高い焼結体が得られ
ることがわかる。 【0031】なお、上記実施例では、出発原料として純
度99.7%のAl2 3 粉末、Y2 3 粉末を用いた
が、これらの粉末の純度については99.0%以上であ
れば、上記実施例と同様の効果があることを確認した。 【0032】 【発明の効果】このように本発明によれば、純度がそれ
ぞれ99.0〜99.7%のAl 粉末とY
粉末を混合した後、1200〜1350℃でX線回折強
度比が、 0.7≦YAG(420)/YAG(420)+YAM(-122)+YAP(121)+Y 2 O 3 (22
2)+Al 2 O 3 (113)≦0.85 を満たすように仮焼したイットリウム−アルミニウム−
ガーネット仮焼粉末を所望の形状に成形し、その後、真
空もしくは還元性雰囲気中で昇温速度を50〜100℃
/時間、最高温度1800〜1900℃で10時間以上
焼成してイットリウム−アルミニウム−ガーネット焼結
体を製造すること によって、本焼成時のYAMからYA
Gへの変化による体積膨張に伴うボイドや欠陥の発生を
抑制し、均一な焼結体を得ることができる。その結果、
厚み1mmにおける可視光領域の直線透過率が80%以
であるような透光性の高いYAG焼結体を安価にかつ
容易に製造することができる。また、このYAG焼結体
は多結晶体であるため、強度が安定し、任意の形状を容
易に製造でき、研摩等の加工を容易に行えることから、
各種用途に好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】 【図1】本発明実施例及び比較例のYAG仮焼粉末にお
けるX線回折チャート図である。 【図2】本発明実施例及び比較例のYAG仮焼粉末を用
いた焼成時の収縮挙動を示すグラフである。
フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C04B 35/42 - 35/50 CA(STN) REGISTRY(STN)

Claims (1)

  1. (57)【特許請求の範囲】 【請求項1】純度がそれぞれ99.0〜99.7%のA
    粉末とY 粉末を混合した後、1200〜
    1350℃でX線回折強度比が、 0.7≦YAG(420)/YAG(420)+YAM(-122)+YAP(121)+Y 2 O 3 (22
    2)+Al 2 O 3 (113)≦0.85 を満たすように仮焼したイットリウム−アルミニウム−
    ガーネット仮焼粉末を所望の形状に成形し、その後、真
    空もしくは還元性雰囲気中で昇温速度を50〜100℃
    /時間、最高温度1800〜1900℃で10時間以上
    焼成することを特徴とするイットリウム−アルミニウム
    −ガーネット焼結体の製造方法。
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