JP3386552B2 - 磁性材料 - Google Patents
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
- H01F1/00—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
- H01F1/01—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
- H01F1/03—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
- H01F1/032—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials
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- H01F1/053—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals
- H01F1/055—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5
- H01F1/0555—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 pressed, sintered or bonded together
- H01F1/0558—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 pressed, sintered or bonded together bonded together
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Power Engineering (AREA)
- Hard Magnetic Materials (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、磁性材料に関し、特に
永久磁石の素材等に有用な磁性材料に係わるものであ
る。
永久磁石の素材等に有用な磁性材料に係わるものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、高性能希土類永久磁石としては、
Ｓｍ−Ｃｏ系磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石などが知られ
おり、量産化が進められている。これらの磁石には、Ｆ
ｅまたはＣｏが多量に含まれ、飽和磁束密度の増大に寄
与している。また、これらの磁石にはＮｄ、Ｓｍなどの
希土類元素が含まれており、希土類元素は結晶場中にお
ける４ｆ電子の挙動に由来する非常に大きな磁気異方性
をもたらす。これにより保磁力の増大化が図られ、高性
能の磁石が実現されている。このような高性能磁石は、
主としてスピーカ、モータ、計測器などの電気機器に使
用されている。
Ｓｍ−Ｃｏ系磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石などが知られ
おり、量産化が進められている。これらの磁石には、Ｆ
ｅまたはＣｏが多量に含まれ、飽和磁束密度の増大に寄
与している。また、これらの磁石にはＮｄ、Ｓｍなどの
希土類元素が含まれており、希土類元素は結晶場中にお
ける４ｆ電子の挙動に由来する非常に大きな磁気異方性
をもたらす。これにより保磁力の増大化が図られ、高性
能の磁石が実現されている。このような高性能磁石は、
主としてスピーカ、モータ、計測器などの電気機器に使
用されている。
【０００３】最近、各種電気機器の小型化の要求が高ま
り、それに対応して前記永久磁石の最大磁気エネルギー
積を向上し、より高性能の永久磁石が求められている。
ところで、より高性能の永久磁石を得るための素材とし
ては希土類元素とＦｅのような遷移金属元素との組み合
わせが有力視されている。特に、Ｆｅのような遷移金属
元素を多量に含有する結晶相を主相とする素材は、永久
磁石の高性能化に必須である高飽和磁束密度化に有用で
ある。
り、それに対応して前記永久磁石の最大磁気エネルギー
積を向上し、より高性能の永久磁石が求められている。
ところで、より高性能の永久磁石を得るための素材とし
ては希土類元素とＦｅのような遷移金属元素との組み合
わせが有力視されている。特に、Ｆｅのような遷移金属
元素を多量に含有する結晶相を主相とする素材は、永久
磁石の高性能化に必須である高飽和磁束密度化に有用で
ある。
【０００４】このようなことから、本発明者らは希土類
元素よりも原子半径の小さいＺｒ等の元素で希土類元素
の一部を置換することによってＦｅのような遷移金属元
素が９０原子％以上含有する結晶相が生成された磁性材
料を提案した（特願平４−２７７４７４号）。しかしな
がら、Ｚｒ等の元素で希土類元素の一部を置換した場合
には、希土類元素の量が相対的に低下するため磁気異方
性の観点から不利である。
元素よりも原子半径の小さいＺｒ等の元素で希土類元素
の一部を置換することによってＦｅのような遷移金属元
素が９０原子％以上含有する結晶相が生成された磁性材
料を提案した（特願平４−２７７４７４号）。しかしな
がら、Ｚｒ等の元素で希土類元素の一部を置換した場合
には、希土類元素の量が相対的に低下するため磁気異方
性の観点から不利である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、高い
飽和磁束密度と優れた磁気異方性とを兼ね備えた磁性材
料を提供しようとするものである。本発明の別の目的
は、飽和磁束密度、磁気異方性およびキュリー温度が向
上され、優れた磁気特性を有する磁性材料を提供しよう
とするものである。
飽和磁束密度と優れた磁気異方性とを兼ね備えた磁性材
料を提供しようとするものである。本発明の別の目的
は、飽和磁束密度、磁気異方性およびキュリー温度が向
上され、優れた磁気特性を有する磁性材料を提供しよう
とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明に係る磁性材料
は、一般式 Ｒx Ｃｏy Ｆｅ100-x-y （Ｉ） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、Ｆｅが７０原子％以上で、ｘ、ｙは原子％でそれ
ぞれ４≦ｘ≦２０、０．０１≦ｙを示す）にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 結晶構造を有し、この主相中に占める
ＣｏおよびＦｅの総量が９０原子％以上であることを特
徴とするものである。本発明に係る別の磁性材料は、一
般式 Ｒx Ｃｏy Ｆｅ100-x-y （Ｉ） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、Ｆｅが７０原子％以上で、ｘ、ｙは原子％でそれ
ぞれ４≦ｘ≦２０、０．０１≦ｙを示す）にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 結晶構造を有し、かつ前記ＴｂＣｕ7
結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／ａ）が
０．８５を超えることを特徴とするものである。
は、一般式 Ｒx Ｃｏy Ｆｅ100-x-y （Ｉ） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、Ｆｅが７０原子％以上で、ｘ、ｙは原子％でそれ
ぞれ４≦ｘ≦２０、０．０１≦ｙを示す）にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 結晶構造を有し、この主相中に占める
ＣｏおよびＦｅの総量が９０原子％以上であることを特
徴とするものである。本発明に係る別の磁性材料は、一
般式 Ｒx Ｃｏy Ｆｅ100-x-y （Ｉ） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、Ｆｅが７０原子％以上で、ｘ、ｙは原子％でそれ
ぞれ４≦ｘ≦２０、０．０１≦ｙを示す）にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 結晶構造を有し、かつ前記ＴｂＣｕ7
結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／ａ）が
０．８５を超えることを特徴とするものである。
【０００７】ここで、前記主相とは化合物中の各結晶相
および非晶質相のうちで最大の体積占有率を有する相を
意味するものである。前記主相は、六方晶または正方晶
のような一軸性の結晶構造を有することが好ましい。特
に、前記主相はＴｂＣｕ7 結晶構造を有する相であるこ
とが好ましい。このようなＴｂＣｕ7 結晶構造を主相と
する磁性材料の典型的なＸ線回折パターンを図１に示
す。ただし、Ｘ線はＣｕ−Ｋαを用いた。図１に示すよ
うに、回折角２θが２０゜〜５５゜の範囲においては２
θが３０゜付近、３７゜付近、４３゜付近、４５゜付
近、４９゜付近にそれぞれピークを有する。これらのピ
ークのうちで４５゜付近に現れるピークは磁性材料中に
存在するα−Ｆｅ（またはα−Ｆｅ、Ｃｏ）の反射によ
るものと考えられる。他のピークは、すべてＴｂＣｕ7
結晶構造で指数付けられる。
および非晶質相のうちで最大の体積占有率を有する相を
意味するものである。前記主相は、六方晶または正方晶
のような一軸性の結晶構造を有することが好ましい。特
に、前記主相はＴｂＣｕ7 結晶構造を有する相であるこ
とが好ましい。このようなＴｂＣｕ7 結晶構造を主相と
する磁性材料の典型的なＸ線回折パターンを図１に示
す。ただし、Ｘ線はＣｕ−Ｋαを用いた。図１に示すよ
うに、回折角２θが２０゜〜５５゜の範囲においては２
θが３０゜付近、３７゜付近、４３゜付近、４５゜付
近、４９゜付近にそれぞれピークを有する。これらのピ
ークのうちで４５゜付近に現れるピークは磁性材料中に
存在するα−Ｆｅ（またはα−Ｆｅ、Ｃｏ）の反射によ
るものと考えられる。他のピークは、すべてＴｂＣｕ7
結晶構造で指数付けられる。
【０００８】以下、前記一般式（Ｉ）の磁性材料を構成
する各成分の働きおよび各成分の配合量を規定した理由
ついて詳細に説明する。 （１）Ｒ元素 Ｒ元素である希土類元素としては、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、
Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙが挙げられ、これらは１種または２
種以上の混合物で使用される。このようなＲ元素は、前
記磁性材料に大きな磁気異方性をもたらし、高い保磁力
を付与する。
する各成分の働きおよび各成分の配合量を規定した理由
ついて詳細に説明する。 （１）Ｒ元素 Ｒ元素である希土類元素としては、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、
Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙが挙げられ、これらは１種または２
種以上の混合物で使用される。このようなＲ元素は、前
記磁性材料に大きな磁気異方性をもたらし、高い保磁力
を付与する。
【０００９】前記Ｒ元素を４原子％未満にすると、多量
のα−（Ｆｅ，Ｃｏ）を生成して大きな保磁力が得られ
なくなる。一方、前記Ｒ元素が２０原子％を越えると、
飽和磁束密度が著しく低下する。より好ましいＲ元素の
量は、４〜１６原子％の範囲である。
のα−（Ｆｅ，Ｃｏ）を生成して大きな保磁力が得られ
なくなる。一方、前記Ｒ元素が２０原子％を越えると、
飽和磁束密度が著しく低下する。より好ましいＲ元素の
量は、４〜１６原子％の範囲である。
【００１０】（２）Ｃｏ
Ｃｏは、前記主相中のＦｅおよびＣｏの濃度を増大させ
る効果があり、これによってＣｏを含まない場合に比較
して飽和磁束密度をより向上することが可能になる。ま
た、Ｃｏは主相の熱安定性を向上させる働きを有する。
Ｃｏの配合量を０．０１原子％未満にすると、その配合
効果を十分に達成できなくなる。一方、Ｃｏの配合量が
７０原子％を越えると、飽和磁束密度をかえって減少さ
せる。より好ましいＣｏの配合量は４〜４０原子％、さ
らに好ましいＣｏの配合量は１０〜４０原子％である。
る効果があり、これによってＣｏを含まない場合に比較
して飽和磁束密度をより向上することが可能になる。ま
た、Ｃｏは主相の熱安定性を向上させる働きを有する。
Ｃｏの配合量を０．０１原子％未満にすると、その配合
効果を十分に達成できなくなる。一方、Ｃｏの配合量が
７０原子％を越えると、飽和磁束密度をかえって減少さ
せる。より好ましいＣｏの配合量は４〜４０原子％、さ
らに好ましいＣｏの配合量は１０〜４０原子％である。
【００１１】（３）Ｆｅ
Ｆｅは、前記磁性材料の飽和磁束密度を増大させる働き
を有する。特に、７０原子％以上のＦｅを含む磁性材料
は飽和磁束密度がより増大する。
を有する。特に、７０原子％以上のＦｅを含む磁性材料
は飽和磁束密度がより増大する。
【００１２】前記Ｆｅの一部をＭ元素、ここでＭはＴ
ｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔ
ａ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ａｌの群から選ばれる１種以上
の元素を示す、で置換することを許容する。このように
Ｆｅの一部が前記Ｍ元素で置換された磁性材料は、全体
に占める前記主相の割合が増加されると共に、主相中の
Ｆｅ、ＣｏおよびＭの総濃度が増加される。ただし、Ｆ
ｅが前記Ｍ元素で多量に置換された磁性材料は、飽和磁
束密度の低下を招く。このため、前記Ｍ元素の置換量は
前記Ｆｅに対して２０原子％以下にすることが望まし
い。
ｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔ
ａ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ａｌの群から選ばれる１種以上
の元素を示す、で置換することを許容する。このように
Ｆｅの一部が前記Ｍ元素で置換された磁性材料は、全体
に占める前記主相の割合が増加されると共に、主相中の
Ｆｅ、ＣｏおよびＭの総濃度が増加される。ただし、Ｆ
ｅが前記Ｍ元素で多量に置換された磁性材料は、飽和磁
束密度の低下を招く。このため、前記Ｍ元素の置換量は
前記Ｆｅに対して２０原子％以下にすることが望まし
い。
【００１３】前記主相は、ＣｏおよびＦｅを含み、これ
らＣｏおよびＦｅの総量は前記主相中に９０原子％以上
占める。前記主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量を９
０原子％未満すると、大きな飽和磁束密度を有する磁性
材料を得ることができなくなる。特に、Ｆｅは前記主相
中に占めるＣｏおよびＦｅの総量に対して２５原子％以
上、より好ましくは５０原子％以上、さらに好ましくは
６０〜８０原子％含むことが望ましい。このように主相
中に占めるＦｅ量の多い磁性材料は、飽和磁束密度がさ
らに大きくなる。
らＣｏおよびＦｅの総量は前記主相中に９０原子％以上
占める。前記主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量を９
０原子％未満すると、大きな飽和磁束密度を有する磁性
材料を得ることができなくなる。特に、Ｆｅは前記主相
中に占めるＣｏおよびＦｅの総量に対して２５原子％以
上、より好ましくは５０原子％以上、さらに好ましくは
６０〜８０原子％含むことが望ましい。このように主相
中に占めるＦｅ量の多い磁性材料は、飽和磁束密度がさ
らに大きくなる。
【００１４】前記磁性材料中には、酸化物等の不可避的
不純物を含有することを許容する。前記一般式（Ｉ）の
磁性材料は、例えば以下に説明する方法により製造され
る。
不純物を含有することを許容する。前記一般式（Ｉ）の
磁性材料は、例えば以下に説明する方法により製造され
る。
【００１５】まず、所定量のＲ、ＣｏおよびＦｅの各元
素および必要に応じてＦｅの一部を置換するＭ元素を含
む材料を、アークまたは高周波により溶解する。つづい
て、この合金溶湯を高速で回転する単ロールまたは双ロ
ールに噴射して急冷する。前記急冷プロセスは、前記方
法の他に、前記合金溶湯を回転ディスク上に噴射して急
冷する回転ディスク法、前記合金溶湯をＨｅのような不
活性ガス中に噴射して急冷するガスアトマイズ法等が採
用される。なお、前記急冷プロセスは酸化による磁気特
性の劣化を防止する観点からＡｒ、Ｈｅなどの不活性ガ
ス雰囲気で行うことが好ましい。
素および必要に応じてＦｅの一部を置換するＭ元素を含
む材料を、アークまたは高周波により溶解する。つづい
て、この合金溶湯を高速で回転する単ロールまたは双ロ
ールに噴射して急冷する。前記急冷プロセスは、前記方
法の他に、前記合金溶湯を回転ディスク上に噴射して急
冷する回転ディスク法、前記合金溶湯をＨｅのような不
活性ガス中に噴射して急冷するガスアトマイズ法等が採
用される。なお、前記急冷プロセスは酸化による磁気特
性の劣化を防止する観点からＡｒ、Ｈｅなどの不活性ガ
ス雰囲気で行うことが好ましい。
【００１６】また、前記一般式（Ｉ）の磁性材料の他の
製造方法としては、所定量のＲ、Ｃｏ（Ｒは前述した一
般式(I) と同様である）、Ｆｅおよび必要に応じて前記
Ｆｅの一部を置換するＭ元素の各元素粉末からなる混合
体に機械的エネルギーを付与して合金化させるメカニカ
ルアロイイング法またはメカニカルグラインディング法
を採用することができる。これらの方法は、前記混合体
を固相反応させることにより合金化する方法である。前
記固相反応を起こさせる具体的な方法としては、例えば
遊星ボールミル、回転式ボールミル、アトライタ、振動
ボールミル、スクリュー式ボールミル等に前記混合体を
投入し、前記各粉末に機械的な衝撃を与える方法が採用
される。
製造方法としては、所定量のＲ、Ｃｏ（Ｒは前述した一
般式(I) と同様である）、Ｆｅおよび必要に応じて前記
Ｆｅの一部を置換するＭ元素の各元素粉末からなる混合
体に機械的エネルギーを付与して合金化させるメカニカ
ルアロイイング法またはメカニカルグラインディング法
を採用することができる。これらの方法は、前記混合体
を固相反応させることにより合金化する方法である。前
記固相反応を起こさせる具体的な方法としては、例えば
遊星ボールミル、回転式ボールミル、アトライタ、振動
ボールミル、スクリュー式ボールミル等に前記混合体を
投入し、前記各粉末に機械的な衝撃を与える方法が採用
される。
【００１７】さらに、前記一般式（Ｉ）の磁性材料はア
ークまたは高周波等により溶解した後、鋳造することに
よって作製することを許容する。前記各方法により得ら
れた合金材料は、ボールミル、ブラウンミル、スタンプ
ミル等によって粉砕することにより磁性材料粉末が製造
される。ただし、前記メカニカルアロイイング法または
メカニカルグラインディング法で得られた合金材料は、
粉末状態であるため、前記粉砕工程を省略することが可
能である。
ークまたは高周波等により溶解した後、鋳造することに
よって作製することを許容する。前記各方法により得ら
れた合金材料は、ボールミル、ブラウンミル、スタンプ
ミル等によって粉砕することにより磁性材料粉末が製造
される。ただし、前記メカニカルアロイイング法または
メカニカルグラインディング法で得られた合金材料は、
粉末状態であるため、前記粉砕工程を省略することが可
能である。
【００１８】次に、前述した方法により製造された前記
一般式（Ｉ）の磁性材料粉末から永久磁石を製造する方
法を説明する。前記磁性材料粉末をホットプレスまたは
熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）により高密度の成形体とし
て一体化することにより永久磁石を製造する。前記加圧
時に磁場を印加して結晶方位を揃えることにより高磁束
密度を有する永久磁石を製造できる。また、前記加圧後
に３００〜１０００℃の温度下で加圧しながら塑性変形
加工を施すことにより磁化容易軸方向にに磁気的な配向
がなされた永久磁石を製造することが可能になる。
一般式（Ｉ）の磁性材料粉末から永久磁石を製造する方
法を説明する。前記磁性材料粉末をホットプレスまたは
熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）により高密度の成形体とし
て一体化することにより永久磁石を製造する。前記加圧
時に磁場を印加して結晶方位を揃えることにより高磁束
密度を有する永久磁石を製造できる。また、前記加圧後
に３００〜１０００℃の温度下で加圧しながら塑性変形
加工を施すことにより磁化容易軸方向にに磁気的な配向
がなされた永久磁石を製造することが可能になる。
【００１９】また、前記磁性材料粉末を焼結することに
よって永久磁石を製造することも許容する。一方、永久
磁石の一つであるボンド磁石は前記磁性材料粉末とエポ
キシ樹脂、ナイロンのような樹脂とを混合した後、成形
することによりが製造される。前記樹脂としてエポキシ
樹脂系の熱硬化性樹脂を用いる場合、前記成形後に１０
０〜２００℃の温度でキュア処理を施すことが望まし
い。射出成形法は、ナイロンのような熱可塑性樹脂を用
いる場合に採用することが望ましい。
よって永久磁石を製造することも許容する。一方、永久
磁石の一つであるボンド磁石は前記磁性材料粉末とエポ
キシ樹脂、ナイロンのような樹脂とを混合した後、成形
することによりが製造される。前記樹脂としてエポキシ
樹脂系の熱硬化性樹脂を用いる場合、前記成形後に１０
０〜２００℃の温度でキュア処理を施すことが望まし
い。射出成形法は、ナイロンのような熱可塑性樹脂を用
いる場合に採用することが望ましい。
【００２０】また、メタルボンド磁石は前記磁性材料粉
末と低融点金属または低融点合金と混合した後、成形す
ることにより製造される。また、本発明に係わる別の磁
性材料は一般式 Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z （II） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、ＡはＨ、Ｎ、ＣおよびＰの群から選ばれる１種以
上の元素、ｘ、ｙ、ｚは原子％でそれぞれ４≦ｘ≦２
０、０．０１≦ｙ≦２０、ｚ≦２０を示す）にて表さ
れ、主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記主相
中のＦｅおよびＣｏが前記主相中のＡを除く全ての元素
の総量の９０原子％以上占めることを特徴とするもので
ある。また、本発明に係わる別の磁性材料は一般式 Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z （II） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、ＡはＨ、Ｎ、ＣおよびＰの群から選ばれる１種以
上の元素、ｘ、ｙ、ｚは原子％でそれぞれ４≦ｘ≦２
０、０．０１≦ｙ≦２０、ｚ≦２０を示す）にて表さ
れ、主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記Ｔｂ
Ｃｕ7 結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／
ａ）が０．８５を超えることを特徴とするものである。
末と低融点金属または低融点合金と混合した後、成形す
ることにより製造される。また、本発明に係わる別の磁
性材料は一般式 Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z （II） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、ＡはＨ、Ｎ、ＣおよびＰの群から選ばれる１種以
上の元素、ｘ、ｙ、ｚは原子％でそれぞれ４≦ｘ≦２
０、０．０１≦ｙ≦２０、ｚ≦２０を示す）にて表さ
れ、主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記主相
中のＦｅおよびＣｏが前記主相中のＡを除く全ての元素
の総量の９０原子％以上占めることを特徴とするもので
ある。また、本発明に係わる別の磁性材料は一般式 Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z （II） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、ＡはＨ、Ｎ、ＣおよびＰの群から選ばれる１種以
上の元素、ｘ、ｙ、ｚは原子％でそれぞれ４≦ｘ≦２
０、０．０１≦ｙ≦２０、ｚ≦２０を示す）にて表さ
れ、主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記Ｔｂ
Ｃｕ7 結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／
ａ）が０．８５を超えることを特徴とするものである。
【００２１】ここで、前記主相とは化合物中の各結晶相
および非晶質相のうちで最大の体積占有率を有する相を
意味するものである。前記主相は、六方晶または正方晶
のような一軸性の結晶構造を有することが好ましい。特
に、前記主相はＴｂＣｕ7 結晶構造を有する相であるこ
とが好ましい。
および非晶質相のうちで最大の体積占有率を有する相を
意味するものである。前記主相は、六方晶または正方晶
のような一軸性の結晶構造を有することが好ましい。特
に、前記主相はＴｂＣｕ7 結晶構造を有する相であるこ
とが好ましい。
【００２２】以下、前記一般式(II)の磁性材料を構成す
る各成分の働きおよび各成分の配合量を規定した理由つ
いて詳細に説明する。前記Ｒ元素、ＣｏおよびＦｅの働
きおよび配合量は、前記一般式(I) の磁性材料で説明し
たのと同様である。
る各成分の働きおよび各成分の配合量を規定した理由つ
いて詳細に説明する。前記Ｒ元素、ＣｏおよびＦｅの働
きおよび配合量は、前記一般式(I) の磁性材料で説明し
たのと同様である。
【００２３】前記Ａ元素は、Ｈ、Ｎ、ＣおよびＰの群か
ら選ばれる少なくとも１種の元素である。前記Ａ元素
は、主としてＴｂＣｕ7 結晶構造のインタースティシャ
ル位置に存在し、前記Ａ元素を含まない場合と比較して
前記主相のキュリー温度、飽和磁束密度、磁気異方性を
向上させる働きを有する。前記Ａ元素が２０原子％を越
えるとＴｂＣｕ7 相の生成が困難となる。前記Ａ元素の
より好ましい配合量は、１０原子％以下である。
ら選ばれる少なくとも１種の元素である。前記Ａ元素
は、主としてＴｂＣｕ7 結晶構造のインタースティシャ
ル位置に存在し、前記Ａ元素を含まない場合と比較して
前記主相のキュリー温度、飽和磁束密度、磁気異方性を
向上させる働きを有する。前記Ａ元素が２０原子％を越
えるとＴｂＣｕ7 相の生成が困難となる。前記Ａ元素の
より好ましい配合量は、１０原子％以下である。
【００２４】前記Ｆｅの一部をＭ元素、ここでＭはＴ
ｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｎ
ｂ、Ｔａ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ａｌの群から選ばれる１
種以上の元素を示す、で置換することを許容する。この
ようにＦｅの一部が前記Ｍ元素で置換された磁性材料
は、全体に占める前記主相の割合が増加されると共に、
主相中のＦｅ、ＣｏおよびＭの総濃度が増加される。た
だし、Ｆｅを前記Ｍ元素で多量に置換した磁性材料は、
飽和磁束密度の低下を招く。このため、前記Ｍ元素の置
換量は前記Ｆｅに対して２０原子％以下にすることが望
ましい。
ｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｎ
ｂ、Ｔａ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ａｌの群から選ばれる１
種以上の元素を示す、で置換することを許容する。この
ようにＦｅの一部が前記Ｍ元素で置換された磁性材料
は、全体に占める前記主相の割合が増加されると共に、
主相中のＦｅ、ＣｏおよびＭの総濃度が増加される。た
だし、Ｆｅを前記Ｍ元素で多量に置換した磁性材料は、
飽和磁束密度の低下を招く。このため、前記Ｍ元素の置
換量は前記Ｆｅに対して２０原子％以下にすることが望
ましい。
【００２５】前記主相は、ＣｏおよびＦｅを含み、これ
らＣｏおよびＦｅの量は前記主相中のＡを除く全ての元
素の総量の９０原子％以上占める。前記主相中に占める
ＣｏおよびＦｅの量を前記主相中のＡを除く全ての元素
の総量の９０原子％未満すると、大きな飽和磁束密度を
有する磁性材料を得ることができなくなる。特に、Ｆｅ
は前記主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量に対して２
５原子％以上、より好ましくは５０原子％以上、さらに
好ましくは６０〜８０原子％含むことが望ましい。この
ように主相中に占めるＦｅ量の多い磁性材料は、飽和磁
束密度がさらに大きくなる。
らＣｏおよびＦｅの量は前記主相中のＡを除く全ての元
素の総量の９０原子％以上占める。前記主相中に占める
ＣｏおよびＦｅの量を前記主相中のＡを除く全ての元素
の総量の９０原子％未満すると、大きな飽和磁束密度を
有する磁性材料を得ることができなくなる。特に、Ｆｅ
は前記主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量に対して２
５原子％以上、より好ましくは５０原子％以上、さらに
好ましくは６０〜８０原子％含むことが望ましい。この
ように主相中に占めるＦｅ量の多い磁性材料は、飽和磁
束密度がさらに大きくなる。
【００２６】前記一般式（II）の磁性材料中には、酸化
物等の不可避的不純物を含有することを許容する。前記
一般式（II）の磁性材料は、例えば以下に説明する方法
により製造される。
物等の不可避的不純物を含有することを許容する。前記
一般式（II）の磁性材料は、例えば以下に説明する方法
により製造される。
【００２７】磁性材料粉末は、前記一般式（Ｉ）の製造
方法と同様にして作製される。前記一般式（II）の磁性
材料におけるＡ元素として窒素を含有させる場合には、
前記磁性材料粉末を０．００１〜１０気圧の窒素ガス雰
囲気中、３００〜８００℃の温度下で０．１〜１００時
間熱処理する。このような熱処理の雰囲気は、窒素ガス
に代えてアンモニア等の窒素化合物ガスを用いてもよ
い。前記窒素もしくは窒素化合物ガスの分圧は、０．０
０１〜１０気圧の範囲にすることが好ましい。また、前
記窒化処理において前記窒素もしくは窒素化合物ガスに
窒素を含まない他のガスを混合することを許容する。た
だし、酸素を混合する場合には熱処理中の酸化物生成に
よる磁気特性の劣化を避けるために、酸素分圧を０．０
２気圧以下にすることが望ましい。
方法と同様にして作製される。前記一般式（II）の磁性
材料におけるＡ元素として窒素を含有させる場合には、
前記磁性材料粉末を０．００１〜１０気圧の窒素ガス雰
囲気中、３００〜８００℃の温度下で０．１〜１００時
間熱処理する。このような熱処理の雰囲気は、窒素ガス
に代えてアンモニア等の窒素化合物ガスを用いてもよ
い。前記窒素もしくは窒素化合物ガスの分圧は、０．０
０１〜１０気圧の範囲にすることが好ましい。また、前
記窒化処理において前記窒素もしくは窒素化合物ガスに
窒素を含まない他のガスを混合することを許容する。た
だし、酸素を混合する場合には熱処理中の酸化物生成に
よる磁気特性の劣化を避けるために、酸素分圧を０．０
２気圧以下にすることが望ましい。
【００２８】また、前記磁性材料粉末の調製過程におい
てＲＮ（Ｒは前述した一般式（II）のものと同様）等の
窒素化合物を原料として用い、固相反応により調製する
ことによって前記Ａ元素として窒素を含有させることも
許容する。
てＲＮ（Ｒは前述した一般式（II）のものと同様）等の
窒素化合物を原料として用い、固相反応により調製する
ことによって前記Ａ元素として窒素を含有させることも
許容する。
【００２９】さらに、前記磁性材料粉末は窒化処理に先
立って不活性ガス雰囲気または真空中、３００〜１００
０℃で０．１〜１００時間の熱処理を行うことを許容す
る。このような熱処理を施すことにより保磁力が大幅に
改善された磁性材料を得ることができる。ボンド磁石の
ような永久磁石は、一般式(II)の磁性材料粉末を原料と
して、前述した一般式 (I)の磁性材料で説明したのと同
様な方法により製造される。
立って不活性ガス雰囲気または真空中、３００〜１００
０℃で０．１〜１００時間の熱処理を行うことを許容す
る。このような熱処理を施すことにより保磁力が大幅に
改善された磁性材料を得ることができる。ボンド磁石の
ような永久磁石は、一般式(II)の磁性材料粉末を原料と
して、前述した一般式 (I)の磁性材料で説明したのと同
様な方法により製造される。
【００３０】
【作用】本発明に係わる磁性材料は、一般式(I) ［Ｒx
Ｃｏy Ｆｅ100-x-y ］にて表され、主相中に占めるＦｅ
およびＣｏが９０原子％以上であるため、高い飽和磁束
密度と優れた磁気異方性とを兼ね備えた特性を有する。
Ｃｏy Ｆｅ100-x-y ］にて表され、主相中に占めるＦｅ
およびＣｏが９０原子％以上であるため、高い飽和磁束
密度と優れた磁気異方性とを兼ね備えた特性を有する。
【００３１】特に、前記主相がＴｂＣｕ7 結晶構造で指
数付けされ、前記主相中にＦｅおよびＣｏが９０原子％
以上、つまり主相中にＦｅおよびＣｏが化学量論的組成
以上含有する磁性材料はより大きな飽和磁束密度を持
ち、最大エネルギー積［（ＢＨ）max ］が著しく向上さ
れる。
数付けされ、前記主相中にＦｅおよびＣｏが９０原子％
以上、つまり主相中にＦｅおよびＣｏが化学量論的組成
以上含有する磁性材料はより大きな飽和磁束密度を持
ち、最大エネルギー積［（ＢＨ）max ］が著しく向上さ
れる。
【００３２】すなわち、ＴｂＣｕ7 相中のＦｅ、Ｃｏの
含有量は、その格子定数ａ、ｃの比、つまりｃ／ａと密
接な関係がある。本発明に係わる磁性材料と類似の結晶
構造として例えばＴｈ2 Ｚｎ17結晶構造とＴｈＭｎ12結
晶構造があるが、前記Ｔｈ2Ｚｎ17結晶構造、ＴｈＭｎ
12結晶構造の格子定数ａ、ｃは前記ＴｂＣｕ7 結晶構造
の前記格子定数ａ、ｃに下記の規則で変換することがで
きる。
含有量は、その格子定数ａ、ｃの比、つまりｃ／ａと密
接な関係がある。本発明に係わる磁性材料と類似の結晶
構造として例えばＴｈ2 Ｚｎ17結晶構造とＴｈＭｎ12結
晶構造があるが、前記Ｔｈ2Ｚｎ17結晶構造、ＴｈＭｎ
12結晶構造の格子定数ａ、ｃは前記ＴｂＣｕ7 結晶構造
の前記格子定数ａ、ｃに下記の規則で変換することがで
きる。
【００３３】ａ（ＴｂＣｕ7 ）＝ｃ（ＴｈＭｎ12）
ｃ（ＴｂＣｕ7 ）＝ａ（ＴｈＭｎ12）／２
ａ（ＴｂＣｕ7 ）＝［ａ（Ｔｈ2 Ｚｎ17）］／（３
1/2 ） ｃ（ＴｂＣｕ7 ）＝ｃ（Ｔｈ2 Ｚｎ17）／３ したがって、前記ＴｂＣｕ7 結晶構造換算の格子定数の
比はｃ（ＴｂＣｕ7 ）／ａ（ＴｂＣｕ7 ）［以下、単に
ｃ／ａと記す］で表され、これまでに見出されている化
合物（磁性材料）を前記格子定数の比を用いて示すと、
下記のようになる。
1/2 ） ｃ（ＴｂＣｕ7 ）＝ｃ（Ｔｈ2 Ｚｎ17）／３ したがって、前記ＴｂＣｕ7 結晶構造換算の格子定数の
比はｃ（ＴｂＣｕ7 ）／ａ（ＴｂＣｕ7 ）［以下、単に
ｃ／ａと記す］で表され、これまでに見出されている化
合物（磁性材料）を前記格子定数の比を用いて示すと、
下記のようになる。
【００３４】Ｔｈ2 Ｚｎ17結晶構造…ｃ／ａ〜０．８４
ＴｈＭｎ12結晶構造 …ｃ／ａ〜０．８８
前記主相の組成式をＲ1 Ｔw （ただし、Ｒは希土類元
素、ＴはＦｅおよびＣｏの総量）と表し、前記Ｔｈ2 Ｚ
ｎ17結晶構造を下記(1) に、前記ＴｈＭｎ12結晶構造を
下記(2) のように定義すると、前記ｃ／ａとｗの関係は
下記の式(3) のように表すことができる。
素、ＴはＦｅおよびＣｏの総量）と表し、前記Ｔｈ2 Ｚ
ｎ17結晶構造を下記(1) に、前記ＴｈＭｎ12結晶構造を
下記(2) のように定義すると、前記ｃ／ａとｗの関係は
下記の式(3) のように表すことができる。
【００３５】
ｃ／ａ〜０．８４ → ｗ＝８．５ …(1)
ｃ／ａ〜０．８８ → ｗ＝１２ …(2)
ｗ＝（５＋２ｄ）／（１−ｄ） …(3)
ただし、前記式(3) 中のｄは、ｄ＝（２５／６）×（ｃ
／ａ）−（１９／６）である。
／ａ）−（１９／６）である。
【００３６】前記主相の組成式と前記式(3) の関係か
ら、一般にｃ／ａが大きいほど前記ｗが大きくなる、つ
まり前記組成式のＴの濃度が高くなって飽和磁束密度が
向上される。前記ｃ／ａが０．８５を越える場合、Ｔｂ
Ｃｕ7 相中のＣｏおよびＦｅの濃度は９０原子％以上の
ものと考えられる。
ら、一般にｃ／ａが大きいほど前記ｗが大きくなる、つ
まり前記組成式のＴの濃度が高くなって飽和磁束密度が
向上される。前記ｃ／ａが０．８５を越える場合、Ｔｂ
Ｃｕ7 相中のＣｏおよびＦｅの濃度は９０原子％以上の
ものと考えられる。
【００３７】ところで、希土類元素としてＮｄを選んだ
ＮｄとＦｅの二元系化合物は例えば液体急冷処理がなさ
れることによりＴｂＣｕ7 相が生成する場合がある。し
かしながら、従来の方法により前記二元系化合物を作製
すると、生成された前記ＴｂＣｕ7 相のｃ／ａは０．８
３〜０．８５である。このため、前記二元系化合物にお
いてＴｂＣｕ7 相中のＦｅの総量が９０原子％以上であ
るようなのもの、つまり高飽和磁束密度を有する磁性材
料を製造することは困難である。
ＮｄとＦｅの二元系化合物は例えば液体急冷処理がなさ
れることによりＴｂＣｕ7 相が生成する場合がある。し
かしながら、従来の方法により前記二元系化合物を作製
すると、生成された前記ＴｂＣｕ7 相のｃ／ａは０．８
３〜０．８５である。このため、前記二元系化合物にお
いてＴｂＣｕ7 相中のＦｅの総量が９０原子％以上であ
るようなのもの、つまり高飽和磁束密度を有する磁性材
料を製造することは困難である。
【００３８】これに対し、本発明者らは希土類元素より
も原子半径の小さいＺｒのような元素で希土類元素を置
換することによってＦｅなどの遷移金属元素が９０原子
％以上含むＴｂＣｕ7 相の生成に成功し、高飽和磁束密
度を有する磁性材料として既に出願した（特願平４−２
７７４７４号）。しかしながら、Ｚｒ等の元素で希土類
元素の一部を置換した磁性材料は、希土類元素の量が相
対的に低下するため磁気異方性の点で必ずしも十分満足
するものではなかった。
も原子半径の小さいＺｒのような元素で希土類元素を置
換することによってＦｅなどの遷移金属元素が９０原子
％以上含むＴｂＣｕ7 相の生成に成功し、高飽和磁束密
度を有する磁性材料として既に出願した（特願平４−２
７７４７４号）。しかしながら、Ｚｒ等の元素で希土類
元素の一部を置換した磁性材料は、希土類元素の量が相
対的に低下するため磁気異方性の点で必ずしも十分満足
するものではなかった。
【００３９】本発明者らは、前記磁性材料を踏まえてさ
らに研究を進めた。その結果、ＣｏがＴｂＣｕ7 相中の
Ｆｅ、Ｃｏの濃度増大に大きく寄与することを見出し
た。例えば、前述したＮｄ−Ｆｅ二元系化合物において
Ｆｅの一部をＣｏで置換した場合、前記ｃ／ａが０．８
６を越える、つまり主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総
量が９０原子％を越える磁性材料が得られた。
らに研究を進めた。その結果、ＣｏがＴｂＣｕ7 相中の
Ｆｅ、Ｃｏの濃度増大に大きく寄与することを見出し
た。例えば、前述したＮｄ−Ｆｅ二元系化合物において
Ｆｅの一部をＣｏで置換した場合、前記ｃ／ａが０．８
６を越える、つまり主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総
量が９０原子％を越える磁性材料が得られた。
【００４０】このようなＣｏの添加効果により、Ｆｅお
よびＣｏが主相中に９０原子％以上含有し、それにより
高い飽和磁束密度を有し、Ｚｒのような希土類元素を置
換する元素を含まない、つまり十分な量の希土類元素を
有することにより優れた磁気異方性とを兼ね備えた磁性
材料を得ることができる。すなわち、主相がＴｂＣｕ7
結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよびＣｏが
９０原子％以上である場合、前記主相は１．６２Ｔ以上
の高い飽和磁束密度を有する。例えば、Ｓｍ8.5 Ｃｏ
27.4Ｆｅ64.1の組成を有するＴｂＣｕ7 相は飽和磁束密
度、磁気異方性およびキュリー温度がそれぞれ１．７０
Ｔ、４．１×１０6 Ｊ／ｍ3 、６００℃以上である。
よびＣｏが主相中に９０原子％以上含有し、それにより
高い飽和磁束密度を有し、Ｚｒのような希土類元素を置
換する元素を含まない、つまり十分な量の希土類元素を
有することにより優れた磁気異方性とを兼ね備えた磁性
材料を得ることができる。すなわち、主相がＴｂＣｕ7
結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよびＣｏが
９０原子％以上である場合、前記主相は１．６２Ｔ以上
の高い飽和磁束密度を有する。例えば、Ｓｍ8.5 Ｃｏ
27.4Ｆｅ64.1の組成を有するＴｂＣｕ7 相は飽和磁束密
度、磁気異方性およびキュリー温度がそれぞれ１．７０
Ｔ、４．１×１０6 Ｊ／ｍ3 、６００℃以上である。
【００４１】本発明に係わる別の磁性材料は、一般式
（II）［Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z ］にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記主相中に
占めるＦｅおよびＣｏが前記主相中のＡを除く全ての元
素の総量の９０原子％以上であるため、飽和磁束密度、
磁気異方性およびキュリー温度を向上され、優れた磁気
特性を有する。
（II）［Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z ］にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記主相中に
占めるＦｅおよびＣｏが前記主相中のＡを除く全ての元
素の総量の９０原子％以上であるため、飽和磁束密度、
磁気異方性およびキュリー温度を向上され、優れた磁気
特性を有する。
【００４２】前述したように希土類−Ｆｅ系化合物のＦ
ｅの一部をＣｏで置換することによって、主相中のＦｅ
およびＣｏの総量が９０原子％以上である磁性材料を得
ることができる。
ｅの一部をＣｏで置換することによって、主相中のＦｅ
およびＣｏの総量が９０原子％以上である磁性材料を得
ることができる。
【００４３】本発明者らは、前記磁性材料の中で主相が
ＴｂＣｕ7 型結晶構造を有する相である時、前記主相中
にＡ元素（Ｈ、Ｎ、Ｃ、Ｐから選ばれる少なくとも１種
の元素）を含有させることによって、優れた磁気特性を
有する磁性材料が得られることを見出した。前記Ａ元素
は、主としてＴｂＣｕ7 相の格子間位置に侵入し、Ｔｂ
Ｃｕ7 相を構成するＦｅおよびＣｏの磁性原子間距離を
拡大させる作用により前記磁性材料のキュリー温度や飽
和磁束密度を向上させることができる。
ＴｂＣｕ7 型結晶構造を有する相である時、前記主相中
にＡ元素（Ｈ、Ｎ、Ｃ、Ｐから選ばれる少なくとも１種
の元素）を含有させることによって、優れた磁気特性を
有する磁性材料が得られることを見出した。前記Ａ元素
は、主としてＴｂＣｕ7 相の格子間位置に侵入し、Ｔｂ
Ｃｕ7 相を構成するＦｅおよびＣｏの磁性原子間距離を
拡大させる作用により前記磁性材料のキュリー温度や飽
和磁束密度を向上させることができる。
【００４４】また、ＴｂＣｕ7 相に侵入したＡ元素はＴ
ｂＣｕ7 相を構成するＲ元素の４ｆ電子波動関数に影響
を与え、これに起因して前記磁性材料の磁気異方性を一
層向上させることができる。
ｂＣｕ7 相を構成するＲ元素の４ｆ電子波動関数に影響
を与え、これに起因して前記磁性材料の磁気異方性を一
層向上させることができる。
【００４５】すなわち、主相が前記Ａ元素を含有するＴ
ｂＣｕ7 結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよ
びＣｏが前記主相中のＡ元素を除く全ての元素の総量の
９０原子％以上である場合、前記主相は１．５８Ｔ以上
の高い飽和磁束密度を有する。例えば、Ｓｍ7.9 Ｎ6.4
Ｃｏ25.7Ｆｅ60.0の組成を有するＴｂＣｕ7 相は飽和磁
束密度、磁気異方性およびキュリー温度がそれぞれ１．
６２Ｔ、９．７×１０6 Ｊ／ｍ3 、６００℃以上であ
る。
ｂＣｕ7 結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよ
びＣｏが前記主相中のＡ元素を除く全ての元素の総量の
９０原子％以上である場合、前記主相は１．５８Ｔ以上
の高い飽和磁束密度を有する。例えば、Ｓｍ7.9 Ｎ6.4
Ｃｏ25.7Ｆｅ60.0の組成を有するＴｂＣｕ7 相は飽和磁
束密度、磁気異方性およびキュリー温度がそれぞれ１．
６２Ｔ、９．７×１０6 Ｊ／ｍ3 、６００℃以上であ
る。
【００４６】
【実施例】以下、本発明の実施例を詳細に説明する。
実施例１
まず、高純度のＳｍ、Ｃｏ、Ｆｅの粉末を、原子分率で
Ｓｍ１２％、Ｃｏ１８％、残部が実質的にＦｅとなるよ
うに調合し、Ａｒ雰囲気中でアーク溶解してインゴット
を調製した。つづいて、前記インゴットを溶融し、この
溶融物をアルゴン雰囲気中、４０ｍ／ｓの速度で回転す
る直径３００ｍｍの銅ロール表面に噴射した。このよう
な液体急冷法により急冷薄帯を作製した。
Ｓｍ１２％、Ｃｏ１８％、残部が実質的にＦｅとなるよ
うに調合し、Ａｒ雰囲気中でアーク溶解してインゴット
を調製した。つづいて、前記インゴットを溶融し、この
溶融物をアルゴン雰囲気中、４０ｍ／ｓの速度で回転す
る直径３００ｍｍの銅ロール表面に噴射した。このよう
な液体急冷法により急冷薄帯を作製した。
【００４７】得られた急冷薄帯について、ＣｕＫα線を
用いた粉末Ｘ線回折で解析したところ、前述した図１と
同様な回折パターンが得られた。この回折パターンにお
いて、α−（Ｆｅ，Ｃｏ）を除く回折ピークをＴｂＣｕ
7 結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／ａ）を
求めた。その結果、ｃ／ａ＝０．８６８であった。この
値から、ＴｂＣｕ7 相中のＦｅおよびＣｏの総量は９
１．５原子％であることが予想された。事実、前記急冷
薄帯をＴＥＭ分析によりＴｂＣｕ7 相中のＦｅおよびＣ
ｏの総量を測定したところ、９１．３原子％であった。
用いた粉末Ｘ線回折で解析したところ、前述した図１と
同様な回折パターンが得られた。この回折パターンにお
いて、α−（Ｆｅ，Ｃｏ）を除く回折ピークをＴｂＣｕ
7 結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／ａ）を
求めた。その結果、ｃ／ａ＝０．８６８であった。この
値から、ＴｂＣｕ7 相中のＦｅおよびＣｏの総量は９
１．５原子％であることが予想された。事実、前記急冷
薄帯をＴＥＭ分析によりＴｂＣｕ7 相中のＦｅおよびＣ
ｏの総量を測定したところ、９１．３原子％であった。
【００４８】次いで、前記急冷薄帯を真空中、７００℃
で１５分間熱処理した後、粉砕して平均粒径６０μｍの
磁性材料粉末を作製した。つづいて、前記磁性材料粉末
にエポキシ樹脂を２重量％添加して混合した後、８００
ＭＰａの圧力で圧縮成形し、さらに１５０℃、２．５時
間キュア処理を施すことによりボンド磁石を製造した。
で１５分間熱処理した後、粉砕して平均粒径６０μｍの
磁性材料粉末を作製した。つづいて、前記磁性材料粉末
にエポキシ樹脂を２重量％添加して混合した後、８００
ＭＰａの圧力で圧縮成形し、さらに１５０℃、２．５時
間キュア処理を施すことによりボンド磁石を製造した。
【００４９】得られたボンド磁石の室温の磁気特性を調
べた。その結果、残留磁束密度、保磁力および最大エネ
ルギー積はそれぞれ０．５８Ｔ、４４０ｋＡ／ｍ、６０
ｋＪ／ｍ3 であった。
べた。その結果、残留磁束密度、保磁力および最大エネ
ルギー積はそれぞれ０．５８Ｔ、４４０ｋＡ／ｍ、６０
ｋＪ／ｍ3 であった。
【００５０】実施例２〜６
まず、高純度のＮｄ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｔｉ、
Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏを所定量調合し、実施例１と同様な方法
により５種の急冷薄帯を作製した。各薄帯の組成、主相
の結晶構造および主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量
を、組成分析、粉末Ｘ線分析、ＴＥＭ分析によりそれぞ
れ測定した。その結果、前記各薄帯は下記表１に示す組
成を有していた。また、前述した図１と同様なＸ線回折
パターンが得られたことから、前記各薄帯の主相はいず
れもＴｂＣｕ7 結晶構造を有していることが確認され
た。さらに、前記各薄帯の主相中のＣｏおよびＦｅの総
量を下記表１に示す。ここで、Ｆｅの一部が他の元素で
置換された場合、前記総量はその置換元素を含むことを
意味する。
Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏを所定量調合し、実施例１と同様な方法
により５種の急冷薄帯を作製した。各薄帯の組成、主相
の結晶構造および主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量
を、組成分析、粉末Ｘ線分析、ＴＥＭ分析によりそれぞ
れ測定した。その結果、前記各薄帯は下記表１に示す組
成を有していた。また、前述した図１と同様なＸ線回折
パターンが得られたことから、前記各薄帯の主相はいず
れもＴｂＣｕ7 結晶構造を有していることが確認され
た。さらに、前記各薄帯の主相中のＣｏおよびＦｅの総
量を下記表１に示す。ここで、Ｆｅの一部が他の元素で
置換された場合、前記総量はその置換元素を含むことを
意味する。
【００５１】次いで、前記各急冷薄帯を真空中、６００
℃で１５分間それぞれ熱処理した後、粉砕して平均粒径
６０μｍの５種の磁性材料粉末を作製した。つづいて、
前記各磁性材料粉末を用いて実施例１と同様な方法によ
り５種のボンド磁石を製造した。得られた各ボンド磁石
の室温の残留磁束密度、および保磁力および最大エネル
ギー積をそれぞれ測定した。その結果を下記表１に示し
た。
℃で１５分間それぞれ熱処理した後、粉砕して平均粒径
６０μｍの５種の磁性材料粉末を作製した。つづいて、
前記各磁性材料粉末を用いて実施例１と同様な方法によ
り５種のボンド磁石を製造した。得られた各ボンド磁石
の室温の残留磁束密度、および保磁力および最大エネル
ギー積をそれぞれ測定した。その結果を下記表１に示し
た。
【００５２】
【表１】
【００５３】実施例７
まず、高純度のＳｍ、Ｃｏ、Ｆｅの粉末を、原子分率で
Ｓｍ１４％、Ｃｏ１５％、残部が実質的にＦｅとなるよ
うに調合し、実施例１と同様な方法により急冷薄帯を作
製した。つづいて、前記急冷薄帯を真空中、７００℃で
１５分間熱処理した後、粉砕して平均粒径３０μｍの粉
末を作製した。ひきつづき、前記粉末を１気圧の窒素ガ
ス雰囲気中、４６０℃で６時間窒化処理を施すことによ
り磁性材料粉末を作製した。
Ｓｍ１４％、Ｃｏ１５％、残部が実質的にＦｅとなるよ
うに調合し、実施例１と同様な方法により急冷薄帯を作
製した。つづいて、前記急冷薄帯を真空中、７００℃で
１５分間熱処理した後、粉砕して平均粒径３０μｍの粉
末を作製した。ひきつづき、前記粉末を１気圧の窒素ガ
ス雰囲気中、４６０℃で６時間窒化処理を施すことによ
り磁性材料粉末を作製した。
【００５４】得られた磁性材料粉末の組成は、原子分率
でＳｍ８％、Ｃｏ１７％、Ｎ８％、残部が実質的にＦｅ
であった。また、前記磁性材料粉末は前述した図１と同
様なＸ線回折パターンを有し、主相中の窒素を除くＦｅ
およびＣｏの総量が９０．７原子％であった。
でＳｍ８％、Ｃｏ１７％、Ｎ８％、残部が実質的にＦｅ
であった。また、前記磁性材料粉末は前述した図１と同
様なＸ線回折パターンを有し、主相中の窒素を除くＦｅ
およびＣｏの総量が９０．７原子％であった。
【００５５】次いで、前記磁性材料粉末を用いて実施例
１と同様な方法によりボンド磁石を製造した。得られた
ボンド磁石の室温の磁気特性を調べた。その結果、残留
磁束密度、保磁力および最大エネルギー積はそれぞれ０
６５Ｔ、７４４ｋＡ／ｍ、６５．６ｋＪ／ｍ3 であっ
た。
１と同様な方法によりボンド磁石を製造した。得られた
ボンド磁石の室温の磁気特性を調べた。その結果、残留
磁束密度、保磁力および最大エネルギー積はそれぞれ０
６５Ｔ、７４４ｋＡ／ｍ、６５．６ｋＪ／ｍ3 であっ
た。
【００５６】実施例８〜１０
まず、高純度のＮｄ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｔｉ、
Ｖ、Ｍｏを所定量調合し、実施例１と同様な方法により
３種の急冷薄帯を作製した。つづいて、前記各急冷薄帯
を真空中、６００℃で１５分間それぞれ熱処理した後、
粉砕して平均粒径３５μｍの３種の粉末を作製した。ひ
きつづき、前記各粉末を実施例７と同様な窒化処理を施
して３種の磁性材料粉末を作製した。
Ｖ、Ｍｏを所定量調合し、実施例１と同様な方法により
３種の急冷薄帯を作製した。つづいて、前記各急冷薄帯
を真空中、６００℃で１５分間それぞれ熱処理した後、
粉砕して平均粒径３５μｍの３種の粉末を作製した。ひ
きつづき、前記各粉末を実施例７と同様な窒化処理を施
して３種の磁性材料粉末を作製した。
【００５７】得られた各磁性材料粉末の組成、主相の結
晶構造および主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量を、
組成分析、粉末Ｘ線回折、ＴＥＭ分析によりそれぞれ測
定した。その結果、前記各磁性材料粉末は下記表２に示
す組成を有していた。また、前述した図１と同様なＸ線
回折パターンが得られたことから、前記各磁性材料粉末
の主相はいずれもＴｂＣｕ7 結晶構造を有していること
が確認された。さらに、前記各磁性体粉末の主相中のＣ
ｏおよびＦｅの総量を下記表２に示す。ここで、Ｆｅの
一部が他の元素で置換された場合、前記総量はその置換
元素を含むことを意味する。
晶構造および主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量を、
組成分析、粉末Ｘ線回折、ＴＥＭ分析によりそれぞれ測
定した。その結果、前記各磁性材料粉末は下記表２に示
す組成を有していた。また、前述した図１と同様なＸ線
回折パターンが得られたことから、前記各磁性材料粉末
の主相はいずれもＴｂＣｕ7 結晶構造を有していること
が確認された。さらに、前記各磁性体粉末の主相中のＣ
ｏおよびＦｅの総量を下記表２に示す。ここで、Ｆｅの
一部が他の元素で置換された場合、前記総量はその置換
元素を含むことを意味する。
【００５８】次いで、前記各磁性材料粉末を用いて実施
例１と同様な方法により３種のボンド磁石を製造した。
得られた各ボンド磁石の室温での残留磁束密度、保磁力
および最大エネルギー積をそれぞれ測定した。その結果
を下記表２に示した。
例１と同様な方法により３種のボンド磁石を製造した。
得られた各ボンド磁石の室温での残留磁束密度、保磁力
および最大エネルギー積をそれぞれ測定した。その結果
を下記表２に示した。
【００５９】
【表２】
【００６０】実施例１１〜１５
まず、高純度のＮｄ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｗ、Ｓ
ｎ、Ｃｕ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｇａ、Ｎｉ、Ｍ
ｏ、Ａｌ、Ｔａ、Ｃを所定量調合し、実施例１と同様な
方法により５種の急冷薄帯を作製した。つづいて、前記
各急冷薄帯を真空中、６００℃で１５分間それぞれ熱処
理した後、粉砕して平均粒径３５μｍの５種の粉末を作
製した。ひきつづき、前記各粉末を実施例７と同様な窒
化処理を施して５種の磁性材料粉末を作製した。
ｎ、Ｃｕ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｇａ、Ｎｉ、Ｍ
ｏ、Ａｌ、Ｔａ、Ｃを所定量調合し、実施例１と同様な
方法により５種の急冷薄帯を作製した。つづいて、前記
各急冷薄帯を真空中、６００℃で１５分間それぞれ熱処
理した後、粉砕して平均粒径３５μｍの５種の粉末を作
製した。ひきつづき、前記各粉末を実施例７と同様な窒
化処理を施して５種の磁性材料粉末を作製した。
【００６１】得られた各磁性材料粉末の組成、主相の結
晶構造および主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量を、
組成分析、粉末Ｘ線回折、ＴＥＭ分析によりそれぞれ測
定した。その結果、前記各磁性材料粉末は下記表３に示
す組成を有していた。また、前述した図１と同様なＸ線
回折パターンが得られたことから、前記各磁性材料粉末
の主相はいずれもＴｂＣｕ7 結晶構造を有していること
が確認された。さらに、前記各磁性体粉末の主相中のＣ
ｏおよびＦｅの総量を下記表３に示す。ここで、Ｆｅの
一部が他の元素で置換された場合、前記総量はその置換
元素を含むことを意味する。
晶構造および主相中に占めるＣｏおよびＦｅの総量を、
組成分析、粉末Ｘ線回折、ＴＥＭ分析によりそれぞれ測
定した。その結果、前記各磁性材料粉末は下記表３に示
す組成を有していた。また、前述した図１と同様なＸ線
回折パターンが得られたことから、前記各磁性材料粉末
の主相はいずれもＴｂＣｕ7 結晶構造を有していること
が確認された。さらに、前記各磁性体粉末の主相中のＣ
ｏおよびＦｅの総量を下記表３に示す。ここで、Ｆｅの
一部が他の元素で置換された場合、前記総量はその置換
元素を含むことを意味する。
【００６２】次いで、前記各磁性材料粉末を用いて実施
例１と同様な方法により５種のボンド磁石を製造した。
得られた各ボンド磁石の室温での残留磁束密度、保磁力
および最大エネルギー積をそれぞれ測定した。その結果
を下記表３に示した。
例１と同様な方法により５種のボンド磁石を製造した。
得られた各ボンド磁石の室温での残留磁束密度、保磁力
および最大エネルギー積をそれぞれ測定した。その結果
を下記表３に示した。
【００６３】
【表３】
【００６４】比較例１、２
まず、高純度のＮｂ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｏの粉末を
所定量調合し、実施例１と同様な方法により２種の急冷
薄帯を作製した。つづいて、前記各急冷薄帯を真空中、
６００℃で１５分間それぞれ熱処理した後、粉砕して平
均粒径６０μｍの２種の磁性材料粉末を作製した。得ら
れた各磁性材料粉末は、下記表３に示す組成を有し、か
つ主相中のＦｅおよびＣｏの総量は下記表３に示す値で
あった。
所定量調合し、実施例１と同様な方法により２種の急冷
薄帯を作製した。つづいて、前記各急冷薄帯を真空中、
６００℃で１５分間それぞれ熱処理した後、粉砕して平
均粒径６０μｍの２種の磁性材料粉末を作製した。得ら
れた各磁性材料粉末は、下記表３に示す組成を有し、か
つ主相中のＦｅおよびＣｏの総量は下記表３に示す値で
あった。
【００６５】次いで、前記各磁性材料粉末を用いて実施
例１と同様な方法により２種のボンド磁石を製造した。
得られた各ボンド磁石の室温における残留磁束密度およ
び保磁力をそれぞれ測定した。その結果を下記表４に示
す。
例１と同様な方法により２種のボンド磁石を製造した。
得られた各ボンド磁石の室温における残留磁束密度およ
び保磁力をそれぞれ測定した。その結果を下記表４に示
す。
【００６６】
【表４】
【００６７】前記表１〜表３および前述した実施例１、
７の記述から明らかなように実施例１〜１５では磁気特
性の優れたボンド磁石を得ることができることがわか
る。これは、実施例１〜７のボンド磁石は主相がＴｂＣ
ｕ7 結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよびＣ
ｏが９０原子％である磁性材料粉末とエポキシ樹脂から
なり、前記主相が１．６２Ｔ以上の高い飽和磁束密度を
有し、かつ４×１０6 Ｊ／ｍ3 以上の大きな磁気異方性
を有するためである。また、実施例８〜１５のボンド磁
石は主相がＮ、ＣのようなＡ元素を含有するＴｂＣｕ7
結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよびＣｏが
前記主相中のＡ元素を除く全ての元素の総量の９０原子
％以上である磁性材料粉末とエポキシ樹脂からなり、前
記主相が１．５８Ｔ以上の高い飽和磁束密度を有するた
めである。
７の記述から明らかなように実施例１〜１５では磁気特
性の優れたボンド磁石を得ることができることがわか
る。これは、実施例１〜７のボンド磁石は主相がＴｂＣ
ｕ7 結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよびＣ
ｏが９０原子％である磁性材料粉末とエポキシ樹脂から
なり、前記主相が１．６２Ｔ以上の高い飽和磁束密度を
有し、かつ４×１０6 Ｊ／ｍ3 以上の大きな磁気異方性
を有するためである。また、実施例８〜１５のボンド磁
石は主相がＮ、ＣのようなＡ元素を含有するＴｂＣｕ7
結晶構造を有し、前記主相中に占めるＦｅおよびＣｏが
前記主相中のＡ元素を除く全ての元素の総量の９０原子
％以上である磁性材料粉末とエポキシ樹脂からなり、前
記主相が１．５８Ｔ以上の高い飽和磁束密度を有するた
めである。
【００６８】これに対し、比較例１では前記表４に示す
ように残留磁束密度が小さくなることがわかる。これ
は、比較例１において組成中にＣｏが含まれていないた
め、主相中のＦｅの総量が８８．３原子％と少なくなる
ことに起因するものである。
ように残留磁束密度が小さくなることがわかる。これ
は、比較例１において組成中にＣｏが含まれていないた
め、主相中のＦｅの総量が８８．３原子％と少なくなる
ことに起因するものである。
【００６９】また、比較例２では前記表４に示すように
保磁力が低下することがわかる。これは、比較例２にお
いて組成中に希土類元素であるＮｄ、Ｓｍの一部を置換
するＺｒを多量に含むことにより希土類元素の含有量が
相対的に低下し、その結果、磁気異方性が低下すること
に起因するものである。
保磁力が低下することがわかる。これは、比較例２にお
いて組成中に希土類元素であるＮｄ、Ｓｍの一部を置換
するＺｒを多量に含むことにより希土類元素の含有量が
相対的に低下し、その結果、磁気異方性が低下すること
に起因するものである。
【００７０】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば高
い飽和磁束密度と優れた磁気異方性とを兼ね備え、ボン
ド磁石を含む永久磁石の素材等に有効な磁性材料を提供
することができる。
い飽和磁束密度と優れた磁気異方性とを兼ね備え、ボン
ド磁石を含む永久磁石の素材等に有効な磁性材料を提供
することができる。
【図１】本発明に係わる硬質磁性材料のＸ線回折パター
ンを示す線図。
ンを示す線図。
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 昭60−82640（ＪＰ，Ａ)
特開 平２−294447（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−365840（ＪＰ，Ａ)
特開 平２−192102（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01F 1/00 - 1/117
B22F
C22C
Claims (6)
- 【請求項１】 一般式 Ｒx Ｃｏy Ｆｅ100-x-y （Ｉ） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、Ｆｅが７０原子％以上で、ｘ、ｙは原子％でそれ
ぞれ４≦ｘ≦２０、０．０１≦ｙを示す）にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 結晶構造を有し、この主相中に占める
ＣｏおよびＦｅの総量が９０原子％以上であることを特
徴とする磁性材料。 - 【請求項２】 一般式 Ｒx Ｃｏy Ｆｅ100-x-y （Ｉ） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、Ｆｅが７０原子％以上で、ｘ、ｙは原子％でそれ
ぞれ４≦ｘ≦２０、０．０１≦ｙを示す）にて表され、
主相がＴｂＣｕ7 結晶構造を有し、かつ前記ＴｂＣｕ7
結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／ａ）が
０．８５を超えることを特徴とする磁性材料。 - 【請求項３】 前記一般式（Ｉ）中のＦｅは、Ｍ元素
（ここでＭはＴｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｇ、
Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ａｌの群から選
ばれる１種以上の元素を示す）で一部置換されることを
特徴とする請求項１または２記載の磁性材料。 - 【請求項４】 一般式 Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z （II） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、ＡはＨ、Ｎ、ＣおよびＰの群から選ばれる１種以
上の元素、ｘ、ｙ、ｚは原子％でそれぞれ４≦ｘ≦２
０、０．０１≦ｙ≦２０、ｚ≦２０を示す）にて表さ
れ、主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記主相
中のＦｅおよびＣｏが前記主相中のＡを除く全ての元素
の総量の９０原子％以上占めることを特徴とする磁性材
料。 - 【請求項５】 一般式 Ｒx Ａz Ｃｏy Ｆｅ100-x-y-z （II） （ただし、Ｒは希土類元素の群から選ばれる１種以上の
元素、ＡはＨ、Ｎ、ＣおよびＰの群から選ばれる１種以
上の元素、ｘ、ｙ、ｚは原子％でそれぞれ４≦ｘ≦２
０、０．０１≦ｙ≦２０、ｚ≦２０を示す）にて表さ
れ、主相がＴｂＣｕ7 型結晶構造を有し、かつ前記Ｔｂ
Ｃｕ7 結晶構造で指数付し、同相の格子定数比（ｃ／
ａ）が０．８５を超えることを特徴とする磁性材料。 - 【請求項６】 前記一般式（II）中のＦｅは、Ｍ元素
（ここでＭはＴｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｇ、
Ｃｕ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ａｌの群
から選ばれる１種以上の元素を示す）で一部置換される
ことを特徴とする請求項４または５記載の磁性材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03255294A JP3386552B2 (ja) | 1993-03-10 | 1994-03-02 | 磁性材料 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5-48890 | 1993-03-10 | ||
| JP4889093 | 1993-03-10 | ||
| JP03255294A JP3386552B2 (ja) | 1993-03-10 | 1994-03-02 | 磁性材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06342706A JPH06342706A (ja) | 1994-12-13 |
| JP3386552B2 true JP3386552B2 (ja) | 2003-03-17 |
Family
ID=26371139
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03255294A Expired - Lifetime JP3386552B2 (ja) | 1993-03-10 | 1994-03-02 | 磁性材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3386552B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5750044A (en) * | 1994-07-12 | 1998-05-12 | Tdk Corporation | Magnet and bonded magnet |
| JP4899254B2 (ja) * | 2000-05-29 | 2012-03-21 | 大同特殊鋼株式会社 | 等方性の粉末磁石材料、その製造方法およびボンド磁石 |
| JP2009249682A (ja) * | 2008-04-04 | 2009-10-29 | Nec Tokin Corp | 硬磁性合金およびその製造方法 |
| JP6319808B2 (ja) * | 2015-09-17 | 2018-05-09 | トヨタ自動車株式会社 | 磁性化合物及びその製造方法 |
| JP7449538B2 (ja) * | 2020-09-10 | 2024-03-14 | 国立大学法人東北大学 | 希土類鉄炭素系磁性粉末及びその製造方法 |
-
1994
- 1994-03-02 JP JP03255294A patent/JP3386552B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06342706A (ja) | 1994-12-13 |
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