JP3208317B2 - ２軸延伸ポリスチレン系樹脂シート - Google Patents
２軸延伸ポリスチレン系樹脂シートInfo
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Landscapes
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
- Shaping By String And By Release Of Stress In Plastics And The Like (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、２軸延伸シ−トと
した際、耐油性に優れ、かつシ−トの剥離性、深絞り容
器成形性および積み重ね成形品の剥離性が良好な２軸延
伸ポリスチレン系樹脂シ−トに関する。
した際、耐油性に優れ、かつシ−トの剥離性、深絞り容
器成形性および積み重ね成形品の剥離性が良好な２軸延
伸ポリスチレン系樹脂シ−トに関する。
【０００２】
【従来の技術】２軸延伸されたポリスチレン系樹脂シ−
トは、その透明性および腰の強さから食品包装分野に広
く利用されている。しかしこの２軸延伸されたシ−トは
食品用油等の耐油性に劣り、また前記シ−トより得た容
器は積み重ねておくと使用時に剥離し難く、腰の強さか
らくる低耐衝撃性の欠点を有している。
トは、その透明性および腰の強さから食品包装分野に広
く利用されている。しかしこの２軸延伸されたシ−トは
食品用油等の耐油性に劣り、また前記シ−トより得た容
器は積み重ねておくと使用時に剥離し難く、腰の強さか
らくる低耐衝撃性の欠点を有している。
【０００３】この欠点を改良するための方法として、特
開昭５４−２９３８１号公報にはゴム含有量が３重量％
以上であるグラフト型ハイインパクポリスチレンを２軸
延伸させることにより、耐油性を良好とすることが提案
されている。
開昭５４−２９３８１号公報にはゴム含有量が３重量％
以上であるグラフト型ハイインパクポリスチレンを２軸
延伸させることにより、耐油性を良好とすることが提案
されている。
【０００４】しかしながらグラフト型ハイインパクトポ
リスチレン樹脂を用いることにより耐油性は向上するも
のの、このシ−トより得られた容器は積み重ねておくと
使用時に剥離し難い欠点を有している。
リスチレン樹脂を用いることにより耐油性は向上するも
のの、このシ−トより得られた容器は積み重ねておくと
使用時に剥離し難い欠点を有している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題はスチレ
ングラフトジエンゴムと有機系架橋微粒子を含む、スチ
レン系樹脂を２軸延伸シ−トとすることにより、耐油
性、耐衝撃性を改良しさらに前記シ−トを多数重ねて打
抜いた成形品の剥離性を向上させることにある。
ングラフトジエンゴムと有機系架橋微粒子を含む、スチ
レン系樹脂を２軸延伸シ−トとすることにより、耐油
性、耐衝撃性を改良しさらに前記シ−トを多数重ねて打
抜いた成形品の剥離性を向上させることにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】すなわち前記課題は、ポ
リスチレン系樹脂に平均粒子径１〜５μｍであり、かつ
ゴムの膨潤度が９〜１５であるスチレングラフトジエン
ゴムをゴム濃度で１〜１０重量％、および平均粒子径
０．５〜１０μｍの有機系架橋微粒子を１００〜１００
０ｐｐｍ添加してなる樹脂組成物を２軸延伸することを
特徴とする２軸延伸ポリスチレン系樹脂シ−トによって
容易に解決することができる。
リスチレン系樹脂に平均粒子径１〜５μｍであり、かつ
ゴムの膨潤度が９〜１５であるスチレングラフトジエン
ゴムをゴム濃度で１〜１０重量％、および平均粒子径
０．５〜１０μｍの有機系架橋微粒子を１００〜１００
０ｐｐｍ添加してなる樹脂組成物を２軸延伸することを
特徴とする２軸延伸ポリスチレン系樹脂シ−トによって
容易に解決することができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明のポリスチレン系樹脂とし
ては、スチレン、アルキルスチレン（例えばｏ−、ｍ−
およびｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｐ−
イソプロピルスチレン、ブチルスチレン、ｐ−第３級ブ
チルスチレン）、種々のアルファアルキルスチレン（例
えばメチルスチレン、エチルスチレン）の単独重合体、
および前記単量体と共重合が可能な単量体として、アク
リロニトリル、メチルメタアクリート、無水マレイン酸
などがあげられる。これらポリスチレン系樹脂の製法
は、公知の重合方法であれば、何ら制限がない。
ては、スチレン、アルキルスチレン（例えばｏ−、ｍ−
およびｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｐ−
イソプロピルスチレン、ブチルスチレン、ｐ−第３級ブ
チルスチレン）、種々のアルファアルキルスチレン（例
えばメチルスチレン、エチルスチレン）の単独重合体、
および前記単量体と共重合が可能な単量体として、アク
リロニトリル、メチルメタアクリート、無水マレイン酸
などがあげられる。これらポリスチレン系樹脂の製法
は、公知の重合方法であれば、何ら制限がない。
【０００８】本発明のスチレングラフトジエンゴムとは
ゴム変性ポリスチレンに分散しているゴム粒子を指すも
のである。該ゴム変性ポリスチレンはスチレン単量体に
ジエンゴムを溶解して重合してなる方法、およびジエン
ゴムを２〜１０重量％含有したグラフト型変性ポリスチ
レン樹脂とポリスチレン樹脂を任意に混合して得る方法
によって得られたもののうちいずれでもよい。
ゴム変性ポリスチレンに分散しているゴム粒子を指すも
のである。該ゴム変性ポリスチレンはスチレン単量体に
ジエンゴムを溶解して重合してなる方法、およびジエン
ゴムを２〜１０重量％含有したグラフト型変性ポリスチ
レン樹脂とポリスチレン樹脂を任意に混合して得る方法
によって得られたもののうちいずれでもよい。
【０００９】ここでジエンゴム成分としては、例えば一
種またはそれ以上の共役１，３−ジエン、例えばブタジ
エン、イソプレン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、
１−クロロ−１，３ブタジエン、ピペリンなどの任意の
ゴム状重合体があげられる。本発明のスチレングラフト
ジエンゴムの平均粒子径は１〜５μｍ、好ましくは１〜
３μｍでなくてはならない。１μｍ未満では、シ−トを
２軸延伸した際、耐油性、耐衝撃性が十分でなく、また
５μｍを越えるとシ−トの表面光沢が低下してしまう。
種またはそれ以上の共役１，３−ジエン、例えばブタジ
エン、イソプレン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、
１−クロロ−１，３ブタジエン、ピペリンなどの任意の
ゴム状重合体があげられる。本発明のスチレングラフト
ジエンゴムの平均粒子径は１〜５μｍ、好ましくは１〜
３μｍでなくてはならない。１μｍ未満では、シ−トを
２軸延伸した際、耐油性、耐衝撃性が十分でなく、また
５μｍを越えるとシ−トの表面光沢が低下してしまう。
【００１０】また、スチレングラフトジエンゴムのシー
ト中の量はゴム濃度として１〜１０重量％、好ましくは
３〜８重量％である。１重量％未満では、耐油性、耐衝
撃性が十分でなくまた、１０重量％を越えると表面光
沢、シ−トの腰が低下するので好ましくない。
ト中の量はゴム濃度として１〜１０重量％、好ましくは
３〜８重量％である。１重量％未満では、耐油性、耐衝
撃性が十分でなくまた、１０重量％を越えると表面光
沢、シ−トの腰が低下するので好ましくない。
【００１１】グラフトジエンゴムの膨潤度は９〜１５、
好ましくは９〜１３でなくてはならない。膨潤度が９未
満では、グラフトジエンゴムの架橋率が高くなるため耐
衝撃性、表面光沢が十分でなく、延伸時にシ−ト破断を
生じるので好ましくない。１５以上では耐油性が十分で
ない。
好ましくは９〜１３でなくてはならない。膨潤度が９未
満では、グラフトジエンゴムの架橋率が高くなるため耐
衝撃性、表面光沢が十分でなく、延伸時にシ−ト破断を
生じるので好ましくない。１５以上では耐油性が十分で
ない。
【００１２】グラフトゴム成分が上記の条件を満たすこ
とで耐油性、耐衝撃性、表面光沢、延伸時の耐破断性の
バランスが最良となる。
とで耐油性、耐衝撃性、表面光沢、延伸時の耐破断性の
バランスが最良となる。
【００１３】ここで用いたグラフトジエンゴムの平均粒
子径（Ｄ）とは超薄切片法を用いて組成物の透過型電子
顕微鏡写真を撮影し、ゴム状重合体粒子１０００個の円
換算粒子径を測定して次式を用いて算出した値である。 Ｄ（μｍ）＝Σｎｉ・Ｄｉ4 ／Σｎｉ・Ｄｉ3 ｎｉ；円換算粒子径Ｄｉを有するゴム状重合体粒子の個
数 ここで膨潤度とは樹脂組成物のトルエン不溶分のトルエ
ンによる膨潤度合のことであり、測定法は樹脂をトルエ
ンに溶解し、１５０００ｒｐｍで１時間遠心分離後、上
澄液をデカンテ−ションし、膨潤した不溶成分量Ｗｓ
（ｇ）を求め、次にこの膨潤した不溶成分を６０℃で２
４時間真空乾燥して、乾燥不溶成分量Ｗｇ（ｇ）を測定
して次式を用いて算出した値である。
子径（Ｄ）とは超薄切片法を用いて組成物の透過型電子
顕微鏡写真を撮影し、ゴム状重合体粒子１０００個の円
換算粒子径を測定して次式を用いて算出した値である。 Ｄ（μｍ）＝Σｎｉ・Ｄｉ4 ／Σｎｉ・Ｄｉ3 ｎｉ；円換算粒子径Ｄｉを有するゴム状重合体粒子の個
数 ここで膨潤度とは樹脂組成物のトルエン不溶分のトルエ
ンによる膨潤度合のことであり、測定法は樹脂をトルエ
ンに溶解し、１５０００ｒｐｍで１時間遠心分離後、上
澄液をデカンテ−ションし、膨潤した不溶成分量Ｗｓ
（ｇ）を求め、次にこの膨潤した不溶成分を６０℃で２
４時間真空乾燥して、乾燥不溶成分量Ｗｇ（ｇ）を測定
して次式を用いて算出した値である。
【００１４】（Ｗｓ−Ｗｇ）／Ｗｇ 次に本発明で用いる有機系架橋微粒子としてはポリスチ
レン系樹脂の屈折率に近い屈折率を有する有機系架橋微
粒子が好ましい。その平均粒子径は、０．５〜１０μ
ｍ、好ましくは３〜１０μｍである。０．５μｍ未満で
はシ−トに再凝集による分散不良が生じたり、フィッシ
ュアイができてシ−ト表面外観不良を起こす。１０μｍ
を越えると、粗大粒子が多く含まれるので、シ−ト表面
外観が損なわれたり、延伸時にシ−ト破断を生じるので
好ましくない。
レン系樹脂の屈折率に近い屈折率を有する有機系架橋微
粒子が好ましい。その平均粒子径は、０．５〜１０μ
ｍ、好ましくは３〜１０μｍである。０．５μｍ未満で
はシ−トに再凝集による分散不良が生じたり、フィッシ
ュアイができてシ−ト表面外観不良を起こす。１０μｍ
を越えると、粗大粒子が多く含まれるので、シ−ト表面
外観が損なわれたり、延伸時にシ−ト破断を生じるので
好ましくない。
【００１５】該有機系架橋微粒子のシート中に含有され
る割合は１００〜１０００ｐｐｍ、好ましくは１００〜
６００ｐｐｍである。１００ｐｐｍ未満では、シ−ト表
面への突出割合が少なく、該シ−トから得た成形品の積
み重ねによる剥離性が劣り、また１０００ｐｐｍを越え
ると、有機系架橋微粒子の再凝集を起こす機会が多くな
り、シ−トの透明性および外観の低下、延伸時のシ−ト
破断を生じる。
る割合は１００〜１０００ｐｐｍ、好ましくは１００〜
６００ｐｐｍである。１００ｐｐｍ未満では、シ−ト表
面への突出割合が少なく、該シ−トから得た成形品の積
み重ねによる剥離性が劣り、また１０００ｐｐｍを越え
ると、有機系架橋微粒子の再凝集を起こす機会が多くな
り、シ−トの透明性および外観の低下、延伸時のシ−ト
破断を生じる。
【００１６】ここで有機系架橋微粒子の平均粒子径はコ
−ルタ−カウンタ−法による５０％体積平均粒子径をさ
す。
−ルタ−カウンタ−法による５０％体積平均粒子径をさ
す。
【００１７】また本発明の樹脂組成物は必要に応じて、
滑剤、可塑剤、着色剤等の添加剤を用いることができ
る。
滑剤、可塑剤、着色剤等の添加剤を用いることができ
る。
【００１８】本発明の延伸シ−ト用としての樹脂組成は
スチレン系樹脂、有機系架橋微粒子、スチレングラフト
ジエンゴムとをヘンシエルミキサ−、Ｖブレンダ−等で
ドライブレンドしてもよく、また、スチレングラフトジ
エンゴム及び有機系架橋微粒子を多量に含んだ樹脂組成
のマスタ−ペレットを作り、スチレン系樹脂に混合する
方法等いずれの方法でもよい。
スチレン系樹脂、有機系架橋微粒子、スチレングラフト
ジエンゴムとをヘンシエルミキサ−、Ｖブレンダ−等で
ドライブレンドしてもよく、また、スチレングラフトジ
エンゴム及び有機系架橋微粒子を多量に含んだ樹脂組成
のマスタ−ペレットを作り、スチレン系樹脂に混合する
方法等いずれの方法でもよい。
【００１９】また本発明のポリスチレン系樹脂延伸シ−
トはその表面にオストワルド粘度（２０℃）が１００〜
２００，０００センチスト−クスのジメチルシリコ−ン
を主成分とするシリコ−ンオイル単独および乳化剤を含
有したエマルジョンを単独または、防曇剤、帯電防止剤
と併用して均一に塗布することができる。
トはその表面にオストワルド粘度（２０℃）が１００〜
２００，０００センチスト−クスのジメチルシリコ−ン
を主成分とするシリコ−ンオイル単独および乳化剤を含
有したエマルジョンを単独または、防曇剤、帯電防止剤
と併用して均一に塗布することができる。
【００２０】本発明における２軸延伸温度は１１０〜１
４０℃、好ましくは１２０〜１３０℃、２軸延伸倍率は
縦２〜４倍、横２〜４倍、好ましくは縦、横それぞれ
２．５倍の範囲である。
４０℃、好ましくは１２０〜１３０℃、２軸延伸倍率は
縦２〜４倍、横２〜４倍、好ましくは縦、横それぞれ
２．５倍の範囲である。
【００２１】
【実施例】以下実施例により本発明を詳細に説明する。
【００２２】（実施例１〜５）有機系架橋微粒子（日本
触媒（株）製エポスタ−）の平均粒子径、添加量、およ
びスチレングラフトジエンゴム（新日鉄化学工業（株）
製Ｓ６１、Ｈ５３、Ｈ７８；住友化学工業（株）製ＫＳ
２１４０）のゴム濃度、平均粒子径および膨潤度が表１
に示す通りになるようにポリスチレン樹脂（住友化学工
業（株）Ｅ１８３）と混合した樹脂組成物を押出機から
シ−ト状に押し出し、縦および横にそれぞれ２．５倍延
伸して１８０μｍの２軸延伸シ−トを得た。次に前記延
伸シ−トの表面にシリコ−ンオイルを４０ｍｇ／ｍ2 と
なるように塗布した。
触媒（株）製エポスタ−）の平均粒子径、添加量、およ
びスチレングラフトジエンゴム（新日鉄化学工業（株）
製Ｓ６１、Ｈ５３、Ｈ７８；住友化学工業（株）製ＫＳ
２１４０）のゴム濃度、平均粒子径および膨潤度が表１
に示す通りになるようにポリスチレン樹脂（住友化学工
業（株）Ｅ１８３）と混合した樹脂組成物を押出機から
シ−ト状に押し出し、縦および横にそれぞれ２．５倍延
伸して１８０μｍの２軸延伸シ−トを得た。次に前記延
伸シ−トの表面にシリコ−ンオイルを４０ｍｇ／ｍ2 と
なるように塗布した。
【００２３】特性を測定、評価した結果は、表に示すと
おり良好な結果であった。
おり良好な結果であった。
【００２４】（比較例１〜６）有機系架橋微粒子の添加
量、平均粒子径、さらにスチレングラフトゴムのゴム濃
度、平均粒子径および膨潤度を表に示したとうりにした
こと以外は実施例１と同様に操作した。その結果、比較
例に示すとおり、特性値のすべてを満足するものは得ら
れていない。表１に示す特性評価方法は次のとおりであ
る。 １、耐油性 幅１、５ｃｍ×長さ１２ｃｍの短冊片の両端をチャック
でつかみ、上下にし、その中央部にサラダ油を塗布し下
のチャックに５Ｋｇ荷重をかけ切れた時間を測定した。 ◎：９０分以上 ○：５０分以上７０分未満 △：３０分以上５０分未満 ×：３０分未満 ２、剥離性 シ−ト単発圧空成形機（浅野製作所）にかけ容器（開口
部９０×底部６０×５０ｍｍ深さ）に成形しそれを２０
枚重ねて抜型カッタ−で圧切し、積み重ねられている成
型品の上に２ｋｇの荷重を乗せた時の高さを［Ａ］と
し、荷重を取り除いた時の高さを［Ｂ］として回復率を
次式のように計算した。 ｛（［Ｂ］−［Ａ］）／［Ａ］｝×１００ ◎：３０％以上 ○：２０％以上〜３０％未満 △：１０％以上〜２０％未満 ×：１０％未満 ３．重ね容器剥離強度 上記剥離性評価後の容器を一枚ずつ剥離する時の最高荷
重をロ−ドセルを用いて引張剥離強度３００ｍｍ／ｍｉ
ｎで測定した。 ◎：１００ｇ未満 ○：１００ｇ以上２５０ｇ未満 △：２５０ｇ以上４００ｇ未満 ×：５５０ｇ以上 ４．ＤｕＰｏｎｔ衝撃強度 ＪＩＳ Ｋ５４００に準拠 ○：２ｋｇ・ｃｍ以上 △：１ｋｇ・ｃｍ以上２ｋｇ・ｃｍ未満 ×：１ｋｇ・ｃｍ未満 ５．表面光沢 ＪＩＳ Ｋ５４００に準拠 ◎：４０％以上 ○：３０％以上４０未満 △：２０％以上３０未満 ×：２０％以下
量、平均粒子径、さらにスチレングラフトゴムのゴム濃
度、平均粒子径および膨潤度を表に示したとうりにした
こと以外は実施例１と同様に操作した。その結果、比較
例に示すとおり、特性値のすべてを満足するものは得ら
れていない。表１に示す特性評価方法は次のとおりであ
る。 １、耐油性 幅１、５ｃｍ×長さ１２ｃｍの短冊片の両端をチャック
でつかみ、上下にし、その中央部にサラダ油を塗布し下
のチャックに５Ｋｇ荷重をかけ切れた時間を測定した。 ◎：９０分以上 ○：５０分以上７０分未満 △：３０分以上５０分未満 ×：３０分未満 ２、剥離性 シ−ト単発圧空成形機（浅野製作所）にかけ容器（開口
部９０×底部６０×５０ｍｍ深さ）に成形しそれを２０
枚重ねて抜型カッタ−で圧切し、積み重ねられている成
型品の上に２ｋｇの荷重を乗せた時の高さを［Ａ］と
し、荷重を取り除いた時の高さを［Ｂ］として回復率を
次式のように計算した。 ｛（［Ｂ］−［Ａ］）／［Ａ］｝×１００ ◎：３０％以上 ○：２０％以上〜３０％未満 △：１０％以上〜２０％未満 ×：１０％未満 ３．重ね容器剥離強度 上記剥離性評価後の容器を一枚ずつ剥離する時の最高荷
重をロ−ドセルを用いて引張剥離強度３００ｍｍ／ｍｉ
ｎで測定した。 ◎：１００ｇ未満 ○：１００ｇ以上２５０ｇ未満 △：２５０ｇ以上４００ｇ未満 ×：５５０ｇ以上 ４．ＤｕＰｏｎｔ衝撃強度 ＪＩＳ Ｋ５４００に準拠 ○：２ｋｇ・ｃｍ以上 △：１ｋｇ・ｃｍ以上２ｋｇ・ｃｍ未満 ×：１ｋｇ・ｃｍ未満 ５．表面光沢 ＪＩＳ Ｋ５４００に準拠 ◎：４０％以上 ○：３０％以上４０未満 △：２０％以上３０未満 ×：２０％以下
【表１】
【００２５】
【発明の効果】本発明のポリスチレン系樹脂２軸延伸シ
−トは、耐油性に優れしかも深絞り容器成形性が付与で
き、延伸シ−ト同志のブロッキング性を弱め、かつ成型
品の積み重ねによる剥離性が良好である特徴を有するも
のである。
−トは、耐油性に優れしかも深絞り容器成形性が付与で
き、延伸シ−ト同志のブロッキング性を弱め、かつ成型
品の積み重ねによる剥離性が良好である特徴を有するも
のである。
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 25:04 Ｃ０８Ｌ 25:04 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08J 5/18 C08L 25/00 - 25/18 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)
Claims (3)
- 【請求項１】 ゴムを含まないポリスチレン系樹脂に、
平均粒子径１〜５μｍであり、かつゴムの膨潤度が９〜
１５であるスチレングラフトジエンゴムをゴム濃度で１
〜１０重量％、および平均粒子径０．５〜１０μｍの有
機系架橋微粒子を１００〜１０００ｐｐｍ添加してなる
樹脂組成物を２軸延伸することを特徴とする２軸延伸ポ
リスチレン系樹脂シート。 - 【請求項２】 ゴムを含まないポリスチレン系樹脂に、
平均粒子径１〜５μｍであり、かつゴムの膨潤度が９〜
１５であるスチレングラフトジエンゴムをゴム濃度で１
〜１０重量％、および平均粒子径０．５〜１０μｍの有
機系架橋微粒子を１００〜１０００ｐｐｍ添加してなる
樹脂組成物を２軸延伸することを特徴とする耐油性２軸
延伸ポリスチレン系樹脂シート。 - 【請求項３】 ゴムを含まないポリスチレン系樹脂に、
平均粒子径１〜５μｍであり、かつゴムの膨潤度が９〜
１５であるスチレングラフトジエンゴムをゴム濃度で１
〜１０重量％、および平均粒子径０．５〜１０μｍの有
機系架橋微粒子を１００〜１０００ｐｐｍ添加してなる
樹脂組成物を２軸延伸してなる２軸延伸ポリスチレン系
樹脂シートを成形して得られることを特徴とする耐油性
容器。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2264196A JP3208317B2 (ja) | 1996-02-08 | 1996-02-08 | ２軸延伸ポリスチレン系樹脂シート |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2264196A JP3208317B2 (ja) | 1996-02-08 | 1996-02-08 | ２軸延伸ポリスチレン系樹脂シート |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09216957A JPH09216957A (ja) | 1997-08-19 |
| JP3208317B2 true JP3208317B2 (ja) | 2001-09-10 |
Family
ID=12088480
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2264196A Expired - Lifetime JP3208317B2 (ja) | 1996-02-08 | 1996-02-08 | ２軸延伸ポリスチレン系樹脂シート |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3208317B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN1321151C (zh) * | 2005-06-03 | 2007-06-13 | 广东华业包装材料有限公司 | 一种双向拉伸聚苯乙烯薄膜的生产方法 |
-
1996
- 1996-02-08 JP JP2264196A patent/JP3208317B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH09216957A (ja) | 1997-08-19 |
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