JP3129340B2 - 樹脂組成物 - Google Patents
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- C08L81/04—Polysulfides
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ポリフェニレンエーテ
ル（ＰＰＥ）とポリアミドのそれぞれの長所を生かした
樹脂組成物に関するものである。更に詳細には、この樹
脂組成物の流動性、耐熱性、耐溶剤性、寸法安定性並び
に、成形時の離型性と再使用性を利用して、ホイルキャ
ップ、フェンダー、バンパー、スポイラーなどの自動車
部品、或はＯＡ機器のハウジング等に利用される産業上
有用な樹脂組成物に係わる。
ル（ＰＰＥ）とポリアミドのそれぞれの長所を生かした
樹脂組成物に関するものである。更に詳細には、この樹
脂組成物の流動性、耐熱性、耐溶剤性、寸法安定性並び
に、成形時の離型性と再使用性を利用して、ホイルキャ
ップ、フェンダー、バンパー、スポイラーなどの自動車
部品、或はＯＡ機器のハウジング等に利用される産業上
有用な樹脂組成物に係わる。
【０００２】
【従来の技術】ポリフェニレンエーテルは、耐熱性、剛
性、電気特性等に秀でた樹脂であり、エンジニアリング
プラスチックとして有用な高分子材料である。しかしな
がら、ポリフェニレンエーテルは成形加工性が悪いた
め、ポリスチレンで変性して使用されるのが一般的であ
る。けれどもこの組成物は耐溶剤性に劣り、更には、成
形加工性と耐熱性とを両立させることは非常に困難であ
ることがよく知られている。近年、上記の欠点を改良す
べく種々検討された結果、お互いに相溶性を有さないポ
リフェニレンエーテルとポリアミドとを相溶化剤と共に
溶融混練することにより、耐溶剤性、成形加工性、耐熱
性等優れた特性を有する樹脂組成物が開発された。ポリ
フェニレンエーテルとポリアミドからなる組成物として
は、一般的には、ポリフェニレンエーテルと６−ナイロ
ンからなる組成物とポリフェニレンエーテルと６、６−
ナイロンからなる組成物が知られている。そして、６、
６−ナイロンからの組成物は、６−ナイロンからの組成
物に比較して、耐熱性が高く、吸水率が少ないという利
点があるが、成形加工性が劣り、更にウェルド外観が悪
くなるという欠点がある。更にまた、ポリフェニレンエ
ーテルと６、６−ナイロンからなる組成物は、ポリフェ
ニレンエーテルと６−ナイロンからなる組成物に比較し
て、１５０℃以上の熱エージングでの劣化が少ないこと
を見いだした。本発明者らは、ポリフェニレンエーテル
と６、６−ナイロンからなる組成物の種々の利点を有
し、かつ成形加工性及びウェルド外観を改良すべく種々
検討した結果、６、６−ナイロンの一部をある特定の分
子量の６−ナイロンで特定比率置換することにより、熱
エージング性を低下させることなく、成形加工性及びウ
ェルド外観を改良できることを見いだし、先に特許出願
している。
性、電気特性等に秀でた樹脂であり、エンジニアリング
プラスチックとして有用な高分子材料である。しかしな
がら、ポリフェニレンエーテルは成形加工性が悪いた
め、ポリスチレンで変性して使用されるのが一般的であ
る。けれどもこの組成物は耐溶剤性に劣り、更には、成
形加工性と耐熱性とを両立させることは非常に困難であ
ることがよく知られている。近年、上記の欠点を改良す
べく種々検討された結果、お互いに相溶性を有さないポ
リフェニレンエーテルとポリアミドとを相溶化剤と共に
溶融混練することにより、耐溶剤性、成形加工性、耐熱
性等優れた特性を有する樹脂組成物が開発された。ポリ
フェニレンエーテルとポリアミドからなる組成物として
は、一般的には、ポリフェニレンエーテルと６−ナイロ
ンからなる組成物とポリフェニレンエーテルと６、６−
ナイロンからなる組成物が知られている。そして、６、
６−ナイロンからの組成物は、６−ナイロンからの組成
物に比較して、耐熱性が高く、吸水率が少ないという利
点があるが、成形加工性が劣り、更にウェルド外観が悪
くなるという欠点がある。更にまた、ポリフェニレンエ
ーテルと６、６−ナイロンからなる組成物は、ポリフェ
ニレンエーテルと６−ナイロンからなる組成物に比較し
て、１５０℃以上の熱エージングでの劣化が少ないこと
を見いだした。本発明者らは、ポリフェニレンエーテル
と６、６−ナイロンからなる組成物の種々の利点を有
し、かつ成形加工性及びウェルド外観を改良すべく種々
検討した結果、６、６−ナイロンの一部をある特定の分
子量の６−ナイロンで特定比率置換することにより、熱
エージング性を低下させることなく、成形加工性及びウ
ェルド外観を改良できることを見いだし、先に特許出願
している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ポリフェニレンエーテ
ルと６、６−ナイロンおよび６−ナイロンからなる組成
物は、前述の優れた性能を有するが、複雑な形状の成形
品を成形する場合には、離型抵抗が大きく、成形品の変
形を生じたりサイクルタイムが長くなるという欠点があ
った。また、省資源省エネルギーを目的として再生使用
した場合に、比較的少ない再生使用で強度低下が生じる
事が判明した。ポリフェニレンエーテルとポリアミドか
らなる組成物の特徴を維持しつつ、成形時の離型性と再
使用性を改良することが強く望まれていた。
ルと６、６−ナイロンおよび６−ナイロンからなる組成
物は、前述の優れた性能を有するが、複雑な形状の成形
品を成形する場合には、離型抵抗が大きく、成形品の変
形を生じたりサイクルタイムが長くなるという欠点があ
った。また、省資源省エネルギーを目的として再生使用
した場合に、比較的少ない再生使用で強度低下が生じる
事が判明した。ポリフェニレンエーテルとポリアミドか
らなる組成物の特徴を維持しつつ、成形時の離型性と再
使用性を改良することが強く望まれていた。
【０００４】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明者ら
は、（Ａ）ａ）エチレン性二重結合とｂ）カルボキシル
基、または酸無水物基を同時に有する不飽和カルボン酸
類（以下変性剤と記す）で変性されたポリフェニレンエ
ーテル２０〜７０重量％と（Ｂ）６、６−ナイロン１０
０重量部に対して６−ナイロン１０〜１００重量部を配
合したポリアミド３０〜８０重量％と、（Ａ）と（Ｂ）
の和１００重量部に対して（Ｃ）モンタン酸金属塩０．
１〜３重量部からなる樹脂組成物が、流動性、耐熱性、
耐溶剤性、寸法安定性に優れ、且つ成形時の離型性と再
使用性に極めて優れた樹脂組成物であることを見いだ
し、本発明を完成したものである。本発明の樹脂組成物
において用いられるポリフェニレンエーテルとは、一般
式（Ｉ）で示される単環式フェノールの一種以上を重縮
合して得られるポリフェニレンエーテルである。
は、（Ａ）ａ）エチレン性二重結合とｂ）カルボキシル
基、または酸無水物基を同時に有する不飽和カルボン酸
類（以下変性剤と記す）で変性されたポリフェニレンエ
ーテル２０〜７０重量％と（Ｂ）６、６−ナイロン１０
０重量部に対して６−ナイロン１０〜１００重量部を配
合したポリアミド３０〜８０重量％と、（Ａ）と（Ｂ）
の和１００重量部に対して（Ｃ）モンタン酸金属塩０．
１〜３重量部からなる樹脂組成物が、流動性、耐熱性、
耐溶剤性、寸法安定性に優れ、且つ成形時の離型性と再
使用性に極めて優れた樹脂組成物であることを見いだ
し、本発明を完成したものである。本発明の樹脂組成物
において用いられるポリフェニレンエーテルとは、一般
式（Ｉ）で示される単環式フェノールの一種以上を重縮
合して得られるポリフェニレンエーテルである。
【０００５】
【化１】
【０００６】（ここに、Ｒ1 は炭素数１〜３の低級アル
キル基、Ｒ2 およびＲ3 は水素原子または炭素数１〜３
の低級アルキル基である。）
キル基、Ｒ2 およびＲ3 は水素原子または炭素数１〜３
の低級アルキル基である。）
【０００７】また、このポリフェニレンエーテルにビニ
ル芳香族化合物をグラフト重合して得られる根幹にポリ
フェニレンエーテルを有するグラフト共重合体も包含す
る。このポリフェニレンエーテルは、単独重合体であっ
ても共重合体であってもよい。前記一般式（Ｉ）で示さ
れる単環式フェノールとしては、例えば、２、６−ジメ
チルフェノール、２、６−ジエチルフェノール、２、６
−ジプロピルフェノール、２−メチル−６−エチルフェ
ノール、２−メチル−６−プロピルフェノール、２−エ
チル−６−プロピルフェノール、ｏ−クレゾール、２、
３−ジメチルフェノール、２、３−ジエチルフェノー
ル、２、３−ジプロピルフェノール、２−メチル−３−
エチルフェノール、２−メチル−３−プロピルフェノー
ル、２−エチル−３−メチルフェノール、２−エチル−
３−プロピルフェノール、２−プロピル−３−メチルフ
ェノール、２−プロピル−３−エチルフェノール、２、
３、６−トリメチルフェノール、２、３、６−トリエチ
ルフェノール、２、３、６−トリプロピルフェノール、
２、６−ジメチル−３−エチルフェノール、２、６−ジ
メチル−３−プロピルフェノール等が挙げられる。
ル芳香族化合物をグラフト重合して得られる根幹にポリ
フェニレンエーテルを有するグラフト共重合体も包含す
る。このポリフェニレンエーテルは、単独重合体であっ
ても共重合体であってもよい。前記一般式（Ｉ）で示さ
れる単環式フェノールとしては、例えば、２、６−ジメ
チルフェノール、２、６−ジエチルフェノール、２、６
−ジプロピルフェノール、２−メチル−６−エチルフェ
ノール、２−メチル−６−プロピルフェノール、２−エ
チル−６−プロピルフェノール、ｏ−クレゾール、２、
３−ジメチルフェノール、２、３−ジエチルフェノー
ル、２、３−ジプロピルフェノール、２−メチル−３−
エチルフェノール、２−メチル−３−プロピルフェノー
ル、２−エチル−３−メチルフェノール、２−エチル−
３−プロピルフェノール、２−プロピル−３−メチルフ
ェノール、２−プロピル−３−エチルフェノール、２、
３、６−トリメチルフェノール、２、３、６−トリエチ
ルフェノール、２、３、６−トリプロピルフェノール、
２、６−ジメチル−３−エチルフェノール、２、６−ジ
メチル−３−プロピルフェノール等が挙げられる。
【０００８】そして、これらのフェノールの一種以上の
重縮合により得られるポリフェニレンエーテルとして
は、例えば、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニ
レン）エーテル、ポリ（２、６−ジエチル−１、４−フ
ェニレン）エーテル、ポリ（２、６−ジプロピル−１、
４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エ
チル−１、４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチ
ル−６−プロピル−１、４−フェニレン）エーテル、ポ
リ（２−エチル−６−プロピル−１、４−フェニレン）
エーテル、２、６−ジメチルフェノール／２、３、６−
トリメチルフェノール共重合体、２、６−ジメチルフェ
ノール／２、３、６−トリエチルフェノール共重合体、
２、６−ジエチルフェノール／２、３、６−トリメチル
フェノール共重合体、２、６−ジプロピルフェノール／
２、３、６−トリメチルフェノール共重合体、ポリ
（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテルに
スチレンをグラフト重合したグラフト共重合体、２、６
−トリメチルフェノール共重合体にスチレンをグラフト
重合したグラフト共重合体が挙げられる。
重縮合により得られるポリフェニレンエーテルとして
は、例えば、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニ
レン）エーテル、ポリ（２、６−ジエチル−１、４−フ
ェニレン）エーテル、ポリ（２、６−ジプロピル−１、
４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エ
チル−１、４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチ
ル−６−プロピル−１、４−フェニレン）エーテル、ポ
リ（２−エチル−６−プロピル−１、４−フェニレン）
エーテル、２、６−ジメチルフェノール／２、３、６−
トリメチルフェノール共重合体、２、６−ジメチルフェ
ノール／２、３、６−トリエチルフェノール共重合体、
２、６−ジエチルフェノール／２、３、６−トリメチル
フェノール共重合体、２、６−ジプロピルフェノール／
２、３、６−トリメチルフェノール共重合体、ポリ
（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテルに
スチレンをグラフト重合したグラフト共重合体、２、６
−トリメチルフェノール共重合体にスチレンをグラフト
重合したグラフト共重合体が挙げられる。
【０００９】特に、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−
フェニレン）エーテル、２、６−ジメチルフェノール／
２、３、６−トリメチルフェノール共重合体が本発明に
用いられるポリフェニレンエーテルとして好ましいもの
である。
フェニレン）エーテル、２、６−ジメチルフェノール／
２、３、６−トリメチルフェノール共重合体が本発明に
用いられるポリフェニレンエーテルとして好ましいもの
である。
【００１０】上記のポリフェニレンエーテルとしては、
２５℃のクロロホルム中での極限粘度が０．１〜０．７
ｄｌ／ｇのものが一般に用いられ、０．３〜０．６ｄｌ
／ｇのものが好ましい。ポリフェニレンエーテルの極限
粘度が０．１ｄｌ／ｇ未満であると、得られる樹脂組成
物が脆くなり、また０．７ｄｌ／ｇを越えると、得られ
る樹脂組成物の流動性が悪くなる。
２５℃のクロロホルム中での極限粘度が０．１〜０．７
ｄｌ／ｇのものが一般に用いられ、０．３〜０．６ｄｌ
／ｇのものが好ましい。ポリフェニレンエーテルの極限
粘度が０．１ｄｌ／ｇ未満であると、得られる樹脂組成
物が脆くなり、また０．７ｄｌ／ｇを越えると、得られ
る樹脂組成物の流動性が悪くなる。
【００１１】次にポリフェニレンエーテルの変性に用い
られる変性剤は、分子中に（ａ）エチレン性二重結合と
（ｂ）カルボキシル基、または酸無水物基を同時に有す
る有機化合物である。具体的には、α、β−不飽和ジカ
ルボン酸としては、マレイン酸、クロロマレイン酸、フ
マル酸、シトラコン酸、イタコン酸等が例示される。
α、β−不飽和モノカルボン酸としてはアクリル酸、ブ
テン酸、クロトン酸、ビニル酢酸、メタクリル酸、ペン
テン酸、アンゲリカ酸等が例示される。また、これらの
α、β−不飽和ジカルボン酸およびα、β−不飽和モノ
カルボン酸の酸無水物などを挙げることが出来る。
られる変性剤は、分子中に（ａ）エチレン性二重結合と
（ｂ）カルボキシル基、または酸無水物基を同時に有す
る有機化合物である。具体的には、α、β−不飽和ジカ
ルボン酸としては、マレイン酸、クロロマレイン酸、フ
マル酸、シトラコン酸、イタコン酸等が例示される。
α、β−不飽和モノカルボン酸としてはアクリル酸、ブ
テン酸、クロトン酸、ビニル酢酸、メタクリル酸、ペン
テン酸、アンゲリカ酸等が例示される。また、これらの
α、β−不飽和ジカルボン酸およびα、β−不飽和モノ
カルボン酸の酸無水物などを挙げることが出来る。
【００１２】これらの中で、好ましいものは、マレイン
酸、フマル酸、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイ
ン酸であり、さらに好ましいものは、無水マレイン酸で
ある。なお前述の不飽和ジカルボン酸、不飽和モノカル
ボン酸、または酸無水物は単独または混合して使用する
ことも出来る。
酸、フマル酸、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイ
ン酸であり、さらに好ましいものは、無水マレイン酸で
ある。なお前述の不飽和ジカルボン酸、不飽和モノカル
ボン酸、または酸無水物は単独または混合して使用する
ことも出来る。
【００１３】これらの変性剤は、前記のポリフェニレン
エーテル１００重量部に対して０．０１〜１０重量部、
好ましくは０．１〜３重量部の範囲で用いられる。上記
の範囲を外れるとポリフェニレンエーテルとナイロンの
相溶性が悪くなり、結果として得られる樹脂組成物が脆
くなり好ましくない。
エーテル１００重量部に対して０．０１〜１０重量部、
好ましくは０．１〜３重量部の範囲で用いられる。上記
の範囲を外れるとポリフェニレンエーテルとナイロンの
相溶性が悪くなり、結果として得られる樹脂組成物が脆
くなり好ましくない。
【００１４】本発明で用いられる変性されたポリフェニ
レンエーテルの調製は、次のような方法によって行う
が、特にこれに限定されるものではない。例えば、変性
されたポリフェニレンエーテルは、前記のポリフェニレ
ンエーテルと変性剤とをロールミル、バンバリーミキサ
ー、押出機等を用いて１５０〜３５０℃の温度で溶融混
練し、反応させることによって調製してもよく、また、
ベンゼン、トルエン、キシレン等で例示される溶媒中で
ポリフェニレンエーテルと変性剤とを加熱、反応させる
ことによって調製しても良い。変性反応を容易に進める
ために、反応系にベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔ−
ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ−
ブチルパーオキシベンゾエート等で例示される有機過酸
化物やアゾビスイソブチロニトリル、アゾビスイソバレ
ロニトリル等で例示されるアゾ化合物で代表されるラジ
カル開始剤を存在させることも可能である。
レンエーテルの調製は、次のような方法によって行う
が、特にこれに限定されるものではない。例えば、変性
されたポリフェニレンエーテルは、前記のポリフェニレ
ンエーテルと変性剤とをロールミル、バンバリーミキサ
ー、押出機等を用いて１５０〜３５０℃の温度で溶融混
練し、反応させることによって調製してもよく、また、
ベンゼン、トルエン、キシレン等で例示される溶媒中で
ポリフェニレンエーテルと変性剤とを加熱、反応させる
ことによって調製しても良い。変性反応を容易に進める
ために、反応系にベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔ−
ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ−
ブチルパーオキシベンゾエート等で例示される有機過酸
化物やアゾビスイソブチロニトリル、アゾビスイソバレ
ロニトリル等で例示されるアゾ化合物で代表されるラジ
カル開始剤を存在させることも可能である。
【００１５】次に本発明の樹脂組成物で用いられる
（Ｂ）成分のポリアミドの一つである６、６−ナイロン
は、繰り返し単位構造中に−ＣＯＮＨ−基を有するポリ
マーを意味し、通常、式Ｈ2 Ｎ−（ＣＨ2 ）6 −ＮＨ2
で示されるヘキサメチレンジアミンと式、ＨＯＯＣ−
（ＣＨ2 ）4 −ＣＯＯＨで示されるアジピン酸、または
式、ＲＯＯＣ−（ＣＨ2 ）4 −ＣＯＯＲ（式中、Ｒはメ
チル、エチル、プロピル、フェニル基等を表す。）で示
されるアジピン酸エステルとの縮合によって、あるい
は、前述のアジピン酸と式、ＯＣＮ−（ＣＨ2 ）6 −Ｎ
ＣＯで示されるジイソシアネートとの縮合によって得ら
れる。
（Ｂ）成分のポリアミドの一つである６、６−ナイロン
は、繰り返し単位構造中に−ＣＯＮＨ−基を有するポリ
マーを意味し、通常、式Ｈ2 Ｎ−（ＣＨ2 ）6 −ＮＨ2
で示されるヘキサメチレンジアミンと式、ＨＯＯＣ−
（ＣＨ2 ）4 −ＣＯＯＨで示されるアジピン酸、または
式、ＲＯＯＣ−（ＣＨ2 ）4 −ＣＯＯＲ（式中、Ｒはメ
チル、エチル、プロピル、フェニル基等を表す。）で示
されるアジピン酸エステルとの縮合によって、あるい
は、前述のアジピン酸と式、ＯＣＮ−（ＣＨ2 ）6 −Ｎ
ＣＯで示されるジイソシアネートとの縮合によって得ら
れる。
【００１６】上記の６、６−ナイロンとしては、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．２〜３．２のものが一般
に用いられ、特にηｒ＝２．４〜３．０のものが好まし
い。上記の相対粘度が２．２未満であると、得られる樹
脂組成物の強度が低くなり、また３．２を越えると得ら
れる樹脂組成物の成形加工性が悪くなり好ましくない。
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．２〜３．２のものが一般
に用いられ、特にηｒ＝２．４〜３．０のものが好まし
い。上記の相対粘度が２．２未満であると、得られる樹
脂組成物の強度が低くなり、また３．２を越えると得ら
れる樹脂組成物の成形加工性が悪くなり好ましくない。
【００１７】また、もう一方の６−ナイロンはε−カプ
ロラクタムの開環重合によって得られるもので、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．２〜３．２のものが一般
に用いられ、特にηｒ＝２．３〜３．０のものが好まし
い。上記の相対粘度が２．２未満であると、得られる樹
脂組成物の強度および耐熱性が低くなる。また３．２を
越えると得られる樹脂組成物の成形加工性が悪くなり、
ウェルド部の外観改良効果も無く好ましくない。
ロラクタムの開環重合によって得られるもので、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．２〜３．２のものが一般
に用いられ、特にηｒ＝２．３〜３．０のものが好まし
い。上記の相対粘度が２．２未満であると、得られる樹
脂組成物の強度および耐熱性が低くなる。また３．２を
越えると得られる樹脂組成物の成形加工性が悪くなり、
ウェルド部の外観改良効果も無く好ましくない。
【００１８】また、本発明の樹脂組成物で用いられる
（Ｃ）成分であるモンタン酸の金属塩は、モンタン酸ナ
トリウム、モンタン酸カリウム、モンタン酸リチウム、
モンタン酸カルシウム、モンタン酸亜鉛、モンタン酸バ
リウム、モンタン酸アルミニウムなどがある。なかで
も、効果及び工業的入手のしやすさから、モンタン酸ナ
トリウムが好ましい。
（Ｃ）成分であるモンタン酸の金属塩は、モンタン酸ナ
トリウム、モンタン酸カリウム、モンタン酸リチウム、
モンタン酸カルシウム、モンタン酸亜鉛、モンタン酸バ
リウム、モンタン酸アルミニウムなどがある。なかで
も、効果及び工業的入手のしやすさから、モンタン酸ナ
トリウムが好ましい。
【００１９】以上の（Ａ），（Ｂ）、（Ｃ）の各成分の
配合量は、一般には（Ａ）成分２０〜７０重量％、
（Ｂ）成分８０〜３０重量％、（Ｃ）成分は（Ａ）と
（Ｂ）の和１００重量部に対して０．１〜３重量部であ
り、好ましくは（Ａ）成分３０〜６０重量％、（Ｂ）成
分７０〜４０重量％、（Ｃ）成分は（Ａ）と（Ｂ）の和
１００重量部に対して０．２〜１重量部である。（Ｂ）
成分のポリアミドの６、６−ナイロンと６−ナイロンの
比率は、６、６−ナイロンに対して６−ナイロンを１０
〜１００重量部、好ましくは２０〜８０重量部で配合す
る。６−ナイロンの配合量が１０重量部以下だと成形加
工性およびウェルド外観の改良効果がほとんど無く、ま
た１００重量部より多く配合すると耐熱性が低下し、好
ましくない。（Ｃ）成分のモンタン酸金属塩の添加量
は、０．１重量部以下では離型性の改良効果がなく、３
重量部以上になると物性の低下が生じるので好ましくな
い。
配合量は、一般には（Ａ）成分２０〜７０重量％、
（Ｂ）成分８０〜３０重量％、（Ｃ）成分は（Ａ）と
（Ｂ）の和１００重量部に対して０．１〜３重量部であ
り、好ましくは（Ａ）成分３０〜６０重量％、（Ｂ）成
分７０〜４０重量％、（Ｃ）成分は（Ａ）と（Ｂ）の和
１００重量部に対して０．２〜１重量部である。（Ｂ）
成分のポリアミドの６、６−ナイロンと６−ナイロンの
比率は、６、６−ナイロンに対して６−ナイロンを１０
〜１００重量部、好ましくは２０〜８０重量部で配合す
る。６−ナイロンの配合量が１０重量部以下だと成形加
工性およびウェルド外観の改良効果がほとんど無く、ま
た１００重量部より多く配合すると耐熱性が低下し、好
ましくない。（Ｃ）成分のモンタン酸金属塩の添加量
は、０．１重量部以下では離型性の改良効果がなく、３
重量部以上になると物性の低下が生じるので好ましくな
い。
【００２０】（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分と
から本発明の樹脂組成物を得るためには、溶融混合する
のが一般的である。その際の溶融混合の温度は、２３０
〜３４０℃、好ましくは２５０〜３２０℃である。溶融
混合方法は押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、ロ
ール等を用いて行う。
から本発明の樹脂組成物を得るためには、溶融混合する
のが一般的である。その際の溶融混合の温度は、２３０
〜３４０℃、好ましくは２５０〜３２０℃である。溶融
混合方法は押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、ロ
ール等を用いて行う。
【００２１】本発明の樹脂組成物を得る際に、エラスト
マーを添加することは好ましい態様である。このエラス
トマーとは、一般的な意味でのエラストマーであり、例
えばＡ．Ｖ．Ｔｏｂｏｌｓｋｙ著“Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅ
ｓ ａｎｄ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｍ
ｅｒｓ”（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｌｙ ＆ Ｓｏｎｓ，Ｉｎ
ｃ．，１９６０）７１〜７８ページに採用された定義を
引用でき、エラストマーとは常温におけるヤング率が１
０５〜１０９ｄｙｎｅｓ／ｃｍ2 （０．１〜１，０２０
ｋｇ／ｃｍ2 ）である重合体を意味する。
マーを添加することは好ましい態様である。このエラス
トマーとは、一般的な意味でのエラストマーであり、例
えばＡ．Ｖ．Ｔｏｂｏｌｓｋｙ著“Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅ
ｓ ａｎｄ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｍ
ｅｒｓ”（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｌｙ ＆ Ｓｏｎｓ，Ｉｎ
ｃ．，１９６０）７１〜７８ページに採用された定義を
引用でき、エラストマーとは常温におけるヤング率が１
０５〜１０９ｄｙｎｅｓ／ｃｍ2 （０．１〜１，０２０
ｋｇ／ｃｍ2 ）である重合体を意味する。
【００２２】エラストマーの具体例としては、スチレン
−ブタジエンのランダム共重合体、スチレン−ブタジエ
ンブロック共重合体、スチレン−イソプレンブロック共
重合体、ポリブタジエン部分の二重結合が水素添加され
たスチレン−ブタジエントリブロック共重合体、ポリイ
ソプレンの二重結合が水素添加されたスチレン−イソプ
レントリブロック共重合体、ニトリルゴム、エチレン−
プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共
重合体（ＥＰＤＭ）、チオコールゴム、ポリスルフィド
ゴム、アクリル酸ゴム、ポリウレタンゴム、ブチルゴム
とポリエチレンとのグラフト物、ポリエステルエラスト
マー、ポリアミドエラストマー等が挙げられる。
−ブタジエンのランダム共重合体、スチレン−ブタジエ
ンブロック共重合体、スチレン−イソプレンブロック共
重合体、ポリブタジエン部分の二重結合が水素添加され
たスチレン−ブタジエントリブロック共重合体、ポリイ
ソプレンの二重結合が水素添加されたスチレン−イソプ
レントリブロック共重合体、ニトリルゴム、エチレン−
プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共
重合体（ＥＰＤＭ）、チオコールゴム、ポリスルフィド
ゴム、アクリル酸ゴム、ポリウレタンゴム、ブチルゴム
とポリエチレンとのグラフト物、ポリエステルエラスト
マー、ポリアミドエラストマー等が挙げられる。
【００２３】とりわけ、Ａ−Ｂ−Ａ' 型のトリブロック
共重合体が望ましい。このブロック共重合体の末端ブロ
ックＡおよびＡ' は重合されたビニル系芳香族炭化水素
ブロックであり、Ｂは重合された共役ジエンブロックあ
るいは二重結合の大部分が水素添加された共役ジエンブ
ロックであり、Ｂブロックの分子量はＡおよびＡ' ブロ
ックの組み合わされた分子量よりも大であることが望ま
しい。末端ブロックＡおよびＡ' は同一でも異なっても
よく、かつ該ブロックは、芳香族部分が単環でも多環で
もよいビニル系芳香族化合物から誘導された熱可塑性単
独重合体または共重合体である。
共重合体が望ましい。このブロック共重合体の末端ブロ
ックＡおよびＡ' は重合されたビニル系芳香族炭化水素
ブロックであり、Ｂは重合された共役ジエンブロックあ
るいは二重結合の大部分が水素添加された共役ジエンブ
ロックであり、Ｂブロックの分子量はＡおよびＡ' ブロ
ックの組み合わされた分子量よりも大であることが望ま
しい。末端ブロックＡおよびＡ' は同一でも異なっても
よく、かつ該ブロックは、芳香族部分が単環でも多環で
もよいビニル系芳香族化合物から誘導された熱可塑性単
独重合体または共重合体である。
【００２４】かかるビニル系芳香族化合物の例は、スチ
レン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキ
シレン、エチルビニルキシレン、ビニルナフタレンおよ
びそれらの混合物が挙げられる。中央ブロックＢは、共
役ジエン系炭化水素、例えば１、３−ブタジエン、２、
３−ジメチルブタジエン、イソプレンおよび１、３−ペ
ンタジエンおよびそれらの混合物から誘導されたエラス
トマー状重合体、あるいは二重結合の大部分が水素添加
されたものである。
レン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキ
シレン、エチルビニルキシレン、ビニルナフタレンおよ
びそれらの混合物が挙げられる。中央ブロックＢは、共
役ジエン系炭化水素、例えば１、３−ブタジエン、２、
３−ジメチルブタジエン、イソプレンおよび１、３−ペ
ンタジエンおよびそれらの混合物から誘導されたエラス
トマー状重合体、あるいは二重結合の大部分が水素添加
されたものである。
【００２５】各末端ブロックＡおよびＡ' の分子量は好
ましくは約５、０００〜約５０、０００の範囲であり、
一方中央ブロックＢの分子量は好ましくは約２５、００
０〜約１、５００、０００の範囲である。
ましくは約５、０００〜約５０、０００の範囲であり、
一方中央ブロックＢの分子量は好ましくは約２５、００
０〜約１、５００、０００の範囲である。
【００２６】本発明の樹脂組成物には、所望に応じて、
他の樹脂、難燃剤、難燃助剤、安定剤、紫外線吸収剤、
可塑剤、滑剤などの各種添加剤；顔料、充填剤、その他
の成分が適宜配合され得る。他の樹脂の例としては、例
えばポリスチレン系樹脂、エポキシ樹脂、ポリカーボネ
ート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン、ポリフェ
ニレンスルフィド等が挙げられる。
他の樹脂、難燃剤、難燃助剤、安定剤、紫外線吸収剤、
可塑剤、滑剤などの各種添加剤；顔料、充填剤、その他
の成分が適宜配合され得る。他の樹脂の例としては、例
えばポリスチレン系樹脂、エポキシ樹脂、ポリカーボネ
ート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン、ポリフェ
ニレンスルフィド等が挙げられる。
【００２７】
【発明の効果】本発明の樹脂組成物は、ポリフェニレン
エーテルと６、６−ナイロンからなる樹脂組成物の耐熱
性、吸水特性および熱エージング特性を有し、かつポリ
フェニレンエーテルと６−ナイロンからなる樹脂組成物
の成形加工性およびウェルド外観と強度を兼ね供え、更
に成形時の離型性と再使用性に優れた樹脂組成物であ
る。
エーテルと６、６−ナイロンからなる樹脂組成物の耐熱
性、吸水特性および熱エージング特性を有し、かつポリ
フェニレンエーテルと６−ナイロンからなる樹脂組成物
の成形加工性およびウェルド外観と強度を兼ね供え、更
に成形時の離型性と再使用性に優れた樹脂組成物であ
る。
【００２８】
【実施例】次に参考例、実施例および比較例により本発
明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物を更に詳細に
説明する。
明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物を更に詳細に
説明する。
【００２９】参考例１ ２５℃におけるクロロホルム中で測定された極限粘度が
０．４７（ｄｌ／ｇ）の２、６−ジメチルフェノール重
合体３ｋｇにクレイトンＧ１６５１（シェル化学社製：
水素添加スチレン−ブタジエン−スチレン型エラストマ
ー）４５０ｇと無水マレイン酸２４ｇを添加し、ヘンシ
ェルミキサーにより混合した後、二軸押出機で３００〜
３２０℃の温度で溶融混練し、ペレット化して無水マレ
イン酸で変性されたポリフェニレンエーテルを得た。
０．４７（ｄｌ／ｇ）の２、６−ジメチルフェノール重
合体３ｋｇにクレイトンＧ１６５１（シェル化学社製：
水素添加スチレン−ブタジエン−スチレン型エラストマ
ー）４５０ｇと無水マレイン酸２４ｇを添加し、ヘンシ
ェルミキサーにより混合した後、二軸押出機で３００〜
３２０℃の温度で溶融混練し、ペレット化して無水マレ
イン酸で変性されたポリフェニレンエーテルを得た。
【００３０】実施例１〜６及び比較例１〜６ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．７０）４０重量部と６−
ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１７、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．６５）２０重量部と、表
１に示す添加剤を混合後、２軸押出機により２４０〜３
００℃で溶融混練を行いペレット化した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．７０）４０重量部と６−
ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１７、９８％
硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．６５）２０重量部と、表
１に示す添加剤を混合後、２軸押出機により２４０〜３
００℃で溶融混練を行いペレット化した。
【００３１】このペレットを用いて、射出成形により試
験片を成形し物性を評価した。また、箱型の成形品を成
形し離型抵抗を測定した。さらに、再使用試験を行い物
性の低下を測定した。成形条件及び試験条件は下記によ
った。
験片を成形し物性を評価した。また、箱型の成形品を成
形し離型抵抗を測定した。さらに、再使用試験を行い物
性の低下を測定した。成形条件及び試験条件は下記によ
った。
【００３２】 試験片：シリンダー温度２８０℃、金
型温度８０℃の条件で１／８インチ厚のダンベル片と同
厚のウェルド部を有するダンベル片を射出成形した。
型温度８０℃の条件で１／８インチ厚のダンベル片と同
厚のウェルド部を有するダンベル片を射出成形した。
【００３３】 離型性：シリンダー温度２８０℃、金
型温度８０℃の条件で箱型の成形品を成形し、成形品を
突き出すときの抵抗値を測定した。
型温度８０℃の条件で箱型の成形品を成形し、成形品を
突き出すときの抵抗値を測定した。
【００３４】 再使用性：シリンダー温度２８０℃、
金型温度８０℃の条件で１／８インチ厚のダンベル片を
成形し、この成形品を粉砕して再び同条件で射出成形に
より同厚さのダンベル片を成形した。これを１回再生と
し以後１０回までこの操作を繰り返した。 これらの結果を、表−１、表−２及び表−３に示した。
尚、表−３中、「耐熱引張強さ」および「耐熱破断伸
び」は試験片を１６０℃、１００時間熱処理した後の
「引張強さ」および「破断伸び」である。
金型温度８０℃の条件で１／８インチ厚のダンベル片を
成形し、この成形品を粉砕して再び同条件で射出成形に
より同厚さのダンベル片を成形した。これを１回再生と
し以後１０回までこの操作を繰り返した。 これらの結果を、表−１、表−２及び表−３に示した。
尚、表−３中、「耐熱引張強さ」および「耐熱破断伸
び」は試験片を１６０℃、１００時間熱処理した後の
「引張強さ」および「破断伸び」である。
【００３５】比較例７ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）６０重
量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を混合後、２
軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練を行いペレ
ット化した。このペレットを射出成形して実施例１と同
様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各種物性を測
定した。結果を表−３に示した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）６０重
量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を混合後、２
軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練を行いペレ
ット化した。このペレットを射出成形して実施例１と同
様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各種物性を測
定した。結果を表−３に示した。
【００３６】比較例８ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）２０重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）４０重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）２０重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）４０重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
【００３７】比較例９ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）５７重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）３重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を混
合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練を
行いペレット化した。このペレットを射出成形して実施
例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各種
物性を測定した。結果を表−３に示した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）５７重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）３重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を混
合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練を
行いペレット化した。このペレットを射出成形して実施
例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各種
物性を測定した。結果を表−３に示した。
【００３８】比較例１０ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）４０重
量部と６−ナイロン（宇部興産社製：ＵＢＥナイロン１
０１１ＦＢ、９８％硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．１
０）２０重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）４０重
量部と６−ナイロン（宇部興産社製：ＵＢＥナイロン１
０１１ＦＢ、９８％硫酸中での相対粘度ηｒ＝２．１
０）２０重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
【００３９】実施例７ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）４５重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）１５重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）４５重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）１５重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
【００４０】実施例８ 参考例１で得られた無水マレイン酸で変性されたポリフ
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）３５重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）２５重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
ェニレンエーテルのペレット４０重量部と６、６−ナイ
ロン（東レ社製：アミランＣＭ−３００７−Ｎ）３５重
量部と６−ナイロン（東レ社製：アミランＣＭ−１０１
７）２５重量部とモンタン酸ナトリウム０．５重量部を
混合後、２軸押出機により２４０〜３００℃で溶融混練
を行いペレット化した。このペレットを射出成形して実
施例１と同様の物性測定用の試験片を作成し、同様に各
種物性を測定した。結果を表−３に示した。
【００４１】
【表１】
【００４２】
【表２】
【００４３】
【表３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平１−129057（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−51523（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−218748（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−235362（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 1/00 - 101/16
Claims (1)
- 【請求項１】 （Ａ）ａ）エチレン性二重結合とｂ）カ
ルボキシル基、または酸無水物基を同時に有する不飽和
カルボン酸類で変性されたポリフェニレンエーテル２０
〜７０重量％と（Ｂ）６、６−ナイロン１００重量部に
対して６−ナイロン１０〜１００重量部を配合したポリ
アミド３０〜８０重量％と、（Ａ）と（Ｂ）の和１００
重量部に対して（Ｃ）モンタン酸金属塩０．１〜３重量
部からなる樹脂組成物。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03353226A JP3129340B2 (ja) | 1991-12-17 | 1991-12-17 | 樹脂組成物 |
| US07/989,827 US5328945A (en) | 1991-12-17 | 1992-12-14 | Resin composition of polyphenylene ether and polyamide |
| AU30142/92A AU657017B2 (en) | 1991-12-17 | 1992-12-15 | Resin composition of polyphenylene ether and polyamide |
| DE69225301T DE69225301T3 (de) | 1991-12-17 | 1992-12-17 | Harzzusammensetzung aus Polyphenylenäther und Polyamid |
| EP92311569A EP0549268B2 (en) | 1991-12-17 | 1992-12-17 | Resin composition of polyphenylene ether and polyamide |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03353226A JP3129340B2 (ja) | 1991-12-17 | 1991-12-17 | 樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05163429A JPH05163429A (ja) | 1993-06-29 |
| JP3129340B2 true JP3129340B2 (ja) | 2001-01-29 |
Family
ID=18429410
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03353226A Expired - Fee Related JP3129340B2 (ja) | 1991-12-17 | 1991-12-17 | 樹脂組成物 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
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| EP (1) | EP0549268B2 (ja) |
| JP (1) | JP3129340B2 (ja) |
| AU (1) | AU657017B2 (ja) |
| DE (1) | DE69225301T3 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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