JP3101775B2 - 二次電池負極 - Google Patents
二次電池負極Info
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Description
安全性に優れた新規な二次電池に関するものである。
しく、それに伴い電源となる電池に対しても小型軽量化
の要望が非常に大きい。かかる要求を満足するには従来
の一般的な水系電解液を用いた電池では不可能なことか
ら、非水系電池が注目されている。かかる非水系電池は
小型、軽量化という点で優れた性能を有しており、リチ
ウム電池に代表される一次電池、更にはリチウム/二硫
化チタン二次電池等が提案されており、その一部につい
ては既に実用化されている。
ルギー密度、小型軽量といった性能面では優れているも
のの、水系電池に比べ出力特性に難点があり、広く一般
に用いられるまでに至っていない。特に出力特性が要求
される二次電池の分野ではこの欠点が実用化を妨げてい
る一つの要因となっている。非水系電池が出力特性に劣
る原因は水系電解液の場合イオン電導度が高く、通常1
0-1Ω-1CM-1オーダーの値を有するのに対し、非水系
の場合通常10-2〜10-4Ω-1CM-1と低いイオン電導
度しか有していないことに起因する。
電極面積を大きくすること、即ち薄膜、大面積電極を用
いることが考えられる。
と有機重合体を混合し、圧縮成形する方法が一般的であ
る。かかる方法の場合、絶縁性物質であるバインダーの
電極活物質に対する影響が比較的少なく、又用いるバイ
ンダーの種類、形状も制限が少ないという利点がある反
面、薄膜・大面積の電極を製造することは極めて困難で
ある。
して有機重合体の溶剤溶液に電極活物質を分散した後、
塗工乾燥することにより電極を成形する方法が知られて
いる。この方法によれば薄膜・大面積の電極が容易に得
られ非常に好都合である反面、絶縁性物質であるバイン
ダーの電極活物質に対する影響が著しく大きく、該電極
を電池に組み立てた場合、例えば著しい過電圧の上昇が
みられ実用的な方法ではなかった。
機溶媒に溶解したバインダーと電極活物質からなるスラ
リーを用いる代わりに、水性分散体ラテックスと水溶性
増粘剤ならびに電極活物質からなるスラリーを用いるこ
とにより、実用上の問題を生じることなく、薄膜・大面
積電極の製造に好適である塗工乾燥を行なえることを見
いだし、導電圧の上昇がほとんどなくサイクル性に優れ
た二次電池を提供することを可能とした(特願平2−1
57556)。
改良はなされたものの、高温環境条件下での放電容量の
低下という面で未だ若干の問題点を残していた。すなわ
ち、常温での特性は十分であるものの、高温条件下で充
電状態の電池を保存した場合、保存前と比較して放電容
量が低下するという問題が解決課題として残っていた。
水性分散体ラテックスについて種々研究の結果、特定の
組織を有するスチレン/ブタジエンラテックスを負極活
物質のバインダーとして使用した場合、高温条件下での
良好な充電保存性能を有する二次電池が得られることを
見いだし、本発明を完成するに至った。
とする二次電池負極であって、該負極がブタジエン含量
が40%〜95%であり、かつゲル含量が75%〜10
0%であるスチレン/ブタジエンラテックスを主成分と
するバインダーにより負極活物質が結着されていること
を特徴する二次電池負極である。
とは通常の乳化重合法により工業的に製造されるもので
あり、ブタジエン含量が40重量%〜95重量%であ
り、さらに該スチレン/ブタジエンラテックスを乾燥さ
せて得られるポリマーのゲル含量が75%〜100%、
好ましくは90%〜100%である。ここで、ゲル含量
とは、トルエンに対するポリマーの不溶分をいう。
電極の接着強度および柔軟性に欠ける。また、95重量
%を超えると、接着強度に欠ける。
強度および後述する非水系電池に用いられる電解液に対
する耐膨潤性に欠けるとともに、高温条件下での充電保
存性能が低下する。
ックスポリマーのゲル含量が高温保存性能に影響を与え
るのかは定かではないが、ラテックスポリマーの架橋度
合すなわちゲル含量が高温下でのポリマーのフローに影
響を与え、フローしにくいポリマーほど高温保存後の放
電容量の低下を抑制するものと推察される。
ックスにはスチレン、ブタジエン以外の共重合可能なモ
ノマーを使用することができ、例えば、メチル(メタ)
アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、ブチル
(メタ)アクリレート、(メタ)アクリロニトリル、ヒ
ドロキシエチル(メタ)アクリレート等のエチレン性不
飽和カルボン酸エステル、さらに、アクリル酸、メタク
リル酸、イタコン酸、フマル酸、マレイン酸等のエチレ
ン性不飽和カルボン酸を使用することができる。特に、
エチレン性不飽和カルボン酸としてはイタコン酸、フマ
ル酸、マレイン酸等のジカルボン酸を使用することが、
電極の接着強度の面で好ましい。ゲル含量の調整には、
重合温度の調整、重合開始剤量の調整、連鎖移動剤量の
調整等の一般的な方法が用いられる。
該スチレン/ブタジエンラテックスの粒子径は0.01
〜0.5μ、より好ましくは0.01〜0.3μであ
る。
ではないが、通常負極活物質100重量部に対して0.
1〜20重量部好ましくは0.5〜10重量部である。
れず、20重量部を超えると過電圧が著しく上昇し電池
特性に悪影響をおよぼす。
ものではないが、通常30重量%〜65重量%好ましく
は40重量%〜65重量%である。
として水溶性増粘剤を本発明のスチレン/ブタジエンラ
テックス固形分100重量部に対して2〜60重量部用
いてもよい。
セルロース、メチルセルロース、ヒドロキシメチルセル
ロース、エチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポ
リアクリル酸(塩)、酸化スターチ、リン酸化スター
チ、カゼイン等が含まれる。
チレン/ブタジエンラテックスと必要に応じて水溶性増
粘剤からなるが、必ずしもこれ以外の成分を排除するも
のではない。例えば、ヘキサメタリン酸ソーダ、トリポ
リリン酸ソーダ、ピロリン酸ソーダ、ポリアクリル酸ソ
ーダ等の分散剤、さらにラテックスの安定化剤としての
ノニオン性、アニオン性界面活性剤等の添加剤を加えた
ものも含まれる。本発明で用いる炭素質材料の平均粒径
は電流効率の低下、スラリーの安定性の低下、又得られ
る電極の塗膜内での粒子間抵抗の増大等の問題より、
0.1〜50μ、好ましくは3μ〜25μ、更に好まし
くは5μ〜15μの範囲であることが好適である。
され、電池負極が成形される。この時要すれば集電体材
料と共に成形しても良いし、又、別法としてアルミ箔、
銅箔等の集電体を基材として用いることもできる。
ル法、コンマバー法、グラビヤ法、エアーナイフ法等任
意のコーターヘッドを用いることができる。
電池のいずれにも使用しうるが、非水系電池の負極とし
て用いた場合、特に優れた電池性能を得ることができ
る。
池を組立てる場合、非水電解液の電解質としては特に限
定されないが、一例を示せば、LiClO4 ,LiBF
4 ,LiAsF6 ,CF3 SO3 Li,LiPF6 ,L
iI,LiAlCl4 ,NaClO4 ,NaBF4 ,N
aI,(n−Bu)4 NClO4,(n−Bu)4 NBF
4 ,KPF6 等が挙げられる。又、用いられる電解液の
有機溶媒としては、例えばエーテル類、ケトン類、ラク
トン類、ニトリル類、アミン類、アミド類、硫黄化合
物、塩素化炭化水素類、エステル類、カーボネート類、
ニトロ化合物、リン酸エステル系化合物、スルホラン系
化合物等を用いることができるが、これらのうちでもエ
ーテル類、ケトン類、ニトリル類、塩素化炭化水素類、
カーボネート類、スルホラン系化合物が好ましい。
ラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,4−ジオキ
サン、アニソール、モノグライム、アセトニトリル、プ
ロピオニトリル、4−メチル−2−ペンタノン、ブチロ
ニトリル、バレロニトリル、ベンゾニトリル、1,2−
ジクロロエタン、γ−ブチロラクトン、ジメトキシエタ
ン、メチルフオルメイト、プロピレンカーボネート、エ
チレンカーボネート、ジメチルホルムアミド、ジメチル
スルホキシド、ジメチルチオホルムアミド、スルホラ
ン、3−メチル−スルホラン、リン酸トリメチル、リン
酸トリエチルおよびこれらの混合溶媒等をあげることが
できるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
るものではないが例示すれば、MnO2 ,MoO3 ,V
2 O5 ,V6 O13,Fe2 O3 ,Fe3 O4 ,Li
(1-x) CoO2 ,Li(1-x) ・NiO2 ,LiXCoyS
nZO2 ,TiS2 ,TiS3 ,MoS3 ,FeS2 ,
CuF2 ,NiF2等の無機化合物、フッ化カーボン、
グラファイト、気相成長炭素繊維及び/又はその粉砕
物、PAN系炭素繊維及び/又はその粉砕物、ピッチ系
炭素繊維及び/又はその粉砕物等の炭素材料、ポリアセ
チレン、ポリ−p−フェニレン等の導電性高分子等が挙
げられる。
O2 ,LiXCoySnZO2 , Li(1-x) Co(1-y) Ni
y O2 等のリチウムイオン含有複合酸化物を用いた場
合、正負極共に放電状態で組立ることが可能となり好ま
しい組合せとなる。
子、絶縁板等の部品を用いて電池が構成される。又、電
池の構造としては、特に限定されるものではないが、正
極、負極、更に要すればセパレーターを単層又は複層と
したペーパー型電池、又は正極、負極、更に要すればセ
パレーターをロール状に巻いた円筒状電池等の形態が一
例として挙げられる。
く説明する。
で1時間乾燥させて成膜させた後、ポリマー重量の10
0重量部のトルエンに浸せきし、3時間振とう後200
メッシュのフィルターで濾過して不溶分を採取し、12
0℃で1時間乾燥させて不溶分の重量を測定し、次式で
ゲル含量を求めた。
00(%) 実施例1〜5 市販のニードルコークス(興亜石油社製KOA−SJC
oke)を平均粒径10μmに粉砕した。この粉砕物1
00重量部に対し表1に示した組成で作成したスチレン
/ブタジエンラテックス10重量部 (固形分50重量
%)、増粘剤としてカルボキシメチルセルロース水溶液
(固形分1重量%)100重量部、1/10規定アンモ
ニア水1重量部を加え、混合し、塗工液とした。10μ
Ni箔を基材としてこの塗工液を160g/m2 で塗布
乾燥し、厚さ150μの負極電極を得た。
0.042 O2 100重量部とグラファイト粉7.5重量
部、アセチレンブラック2.5重量部を混合し、フッ素
ゴムのメチルイソブチルケトン溶液(濃度4重量%)を
50重量部加え混合撹拌し塗工液とした。市販Al箔
(厚さ15μ)を基材としてこの塗工液を290g/m
2で塗布乾燥し、厚さ110μの正極電極を得た。
出し、図1に示す電池を組立た。この電池を4.2Vま
で充電し、10mA(2mA/cm2 )で2.7Vまで
放電するサイクルを繰り返した。これらの電池の充放電
サイクルにおける過電圧、充放電効率、サイクル保持
率、60℃充電保存後の放電容量低下率は表2に示す通
りであった。
優れ、容量保持率(サイクル性)に優れ、更に過電圧も
低く、高温保持性能も優れ、近年社会的ニーズの大きい
小型軽量で性能の優れた電池を得るために、極めて有用
である。
Claims (2)
- 【請求項1】 炭素質材料を負極活物質とする二次電池
負極であって、該負極がブタジエン含量が40重量%〜
95重量%であり、かつゲル含量が75%〜100%で
あるスチレン/ブタジエンラテックスを主成分とするバ
インダーにより負極活物質が結着されていることを特徴
する二次電池負極。 - 【請求項2】 添加剤として水溶性増粘剤を該ラテック
ス固形分100重量部に対し2〜60重量部用いること
を特徴とする請求項1記載の二次電池負極。
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