JP3101744B2 - 排ガス処理方法および排ガス処理装置 - Google Patents
排ガス処理方法および排ガス処理装置Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、発電プラント用ボイ
ラ，ディーゼルエンジン，ガスタービン，各種燃焼炉，
さらには自動車など各種燃焼機関から排出されるガス中
に含まれる窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを
グロー放電，パルスグロー放電，パルスコロナ放電等の
放電プラズマにより処理する排ガス処理方法および排ガ
ス処理装置に係り、特に、排ガス中に含まれる窒素酸化
物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを放電プラズマと光触
媒とにより大量かつ高除去率で処理する排ガス処理方法
および排ガス処理装置に関する。
ラ，ディーゼルエンジン，ガスタービン，各種燃焼炉，
さらには自動車など各種燃焼機関から排出されるガス中
に含まれる窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを
グロー放電，パルスグロー放電，パルスコロナ放電等の
放電プラズマにより処理する排ガス処理方法および排ガ
ス処理装置に係り、特に、排ガス中に含まれる窒素酸化
物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを放電プラズマと光触
媒とにより大量かつ高除去率で処理する排ガス処理方法
および排ガス処理装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】グロー放電プラズマを利用した従来の排
ガス処理装置は、特開平1−236924号公報，特開平2−20
3920号公報，特開平2−227117号公報，特開平2−241519
号公報等に提案されている。図４ないし図７を参照し
て、従来装置により排ガス中の窒素酸化物ＮＯｘおよび
硫黄酸化物ＳＯｘを処理する方式の概略を説明する。
ガス処理装置は、特開平1−236924号公報，特開平2−20
3920号公報，特開平2−227117号公報，特開平2−241519
号公報等に提案されている。図４ないし図７を参照し
て、従来装置により排ガス中の窒素酸化物ＮＯｘおよび
硫黄酸化物ＳＯｘを処理する方式の概略を説明する。
【０００３】図４において、燃焼炉１０１からの排ガス
は、除塵器１０３により煤塵を取り除かれ、アンモニア
供給管１０５から数リットル／分〜数十リットル／分の
範囲でアンモニアを供給され、プラズマ反応器１０８に
導入される。プラズマ反応器１０８は、図５に示すよう
に、排ガス導入管すなわち内部電極１１２に多数の孔１
１４を形成した構造を採用し、または図６に示すよう
に、誘電体で覆った網目状の電極１１６を排ガス流路と
略直角に配置した構造を採用し、または図７に示すよう
に、誘電体で表面を覆った鋸歯状の電極１１７を配置し
た構造等を採用して、放電の安定性を向上させ、ガス処
理量を増大させている。
は、除塵器１０３により煤塵を取り除かれ、アンモニア
供給管１０５から数リットル／分〜数十リットル／分の
範囲でアンモニアを供給され、プラズマ反応器１０８に
導入される。プラズマ反応器１０８は、図５に示すよう
に、排ガス導入管すなわち内部電極１１２に多数の孔１
１４を形成した構造を採用し、または図６に示すよう
に、誘電体で覆った網目状の電極１１６を排ガス流路と
略直角に配置した構造を採用し、または図７に示すよう
に、誘電体で表面を覆った鋸歯状の電極１１７を配置し
た構造等を採用して、放電の安定性を向上させ、ガス処
理量を増大させている。
【０００４】プラズマ内で生ずる反応は複雑であるが、
ほぼ以下のように理解されている。プラズマ反応器１０
８において、化学反応を促進するバッファガスとしての
アンモニアを存在させ、第１電極と第２電極との間に電
圧を印加しグロー放電プラズマ発生させると、次の反応
が生じ、 ＮＨ3→ＮＨ2＋Ｈ ………………………………………………………（１） ２ＮＯ2→２ＮＯ＋Ｏ2 …………………………………………………（２） ２ＮＯ＋Ｏ2→Ｎ2＋２Ｏ2………………………………………………（３） ＮＨ2＋ＮＯ→Ｎ2＋Ｈ2Ｏ………………………………………………（４） ２ＮＨ2＋ＳＯ2→Ｓ＋Ｎ2＋２Ｈ2Ｏ …………………………………（５） 窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘが無害化処理
される。
ほぼ以下のように理解されている。プラズマ反応器１０
８において、化学反応を促進するバッファガスとしての
アンモニアを存在させ、第１電極と第２電極との間に電
圧を印加しグロー放電プラズマ発生させると、次の反応
が生じ、 ＮＨ3→ＮＨ2＋Ｈ ………………………………………………………（１） ２ＮＯ2→２ＮＯ＋Ｏ2 …………………………………………………（２） ２ＮＯ＋Ｏ2→Ｎ2＋２Ｏ2………………………………………………（３） ＮＨ2＋ＮＯ→Ｎ2＋Ｈ2Ｏ………………………………………………（４） ２ＮＨ2＋ＳＯ2→Ｓ＋Ｎ2＋２Ｈ2Ｏ …………………………………（５） 窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘが無害化処理
される。
【０００５】化学反応を促進させるバッファガスとして
アンモニアを存在させ、電極の構造を適切にすると、１
Ｎｍ3/分以上の排ガス量でも、窒素酸化物ＮＯｘについ
ては８０％以上の除去率が得られ、硫黄酸化物ＳＯｘに
ついては９０％以上の除去率が得られることになり、ボ
イラ，ディーゼルエンジン，ガスタービン等の燃焼を伴
う各種装置の排ガス公害対策装置として活用されつつあ
る。
アンモニアを存在させ、電極の構造を適切にすると、１
Ｎｍ3/分以上の排ガス量でも、窒素酸化物ＮＯｘについ
ては８０％以上の除去率が得られ、硫黄酸化物ＳＯｘに
ついては９０％以上の除去率が得られることになり、ボ
イラ，ディーゼルエンジン，ガスタービン等の燃焼を伴
う各種装置の排ガス公害対策装置として活用されつつあ
る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記従来装置
において、８０％以上のＮＯｘ除去率が得られる排ガス
処理量は、１装置当り１．３Ｎｍ3／分程度である。こ
れに対して、例えばコジェネレーション用で最も多い１
００ｋＷ〜１０００ｋＷクラスの中小ディーゼルエンジ
ンからの排ガス量は、１０〜１００Ｎｍ3／分程度であ
り、ガスタービンになると、排ガス量はさらに増える。
これらの各種燃焼装置を対象とする排ガス公害対策装置
として実用化するには、上記従来装置は処理量が少なす
ぎる。
において、８０％以上のＮＯｘ除去率が得られる排ガス
処理量は、１装置当り１．３Ｎｍ3／分程度である。こ
れに対して、例えばコジェネレーション用で最も多い１
００ｋＷ〜１０００ｋＷクラスの中小ディーゼルエンジ
ンからの排ガス量は、１０〜１００Ｎｍ3／分程度であ
り、ガスタービンになると、排ガス量はさらに増える。
これらの各種燃焼装置を対象とする排ガス公害対策装置
として実用化するには、上記従来装置は処理量が少なす
ぎる。
【０００７】また、予備電離方式が無いから、放電プラ
ズマの電子密度が小さく、原子を励起する作用が少な
い。したがって、排ガス処理量が増えると、空間的に均
一なプラズマが形成されず、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫
黄酸化物ＳＯｘの除去率が低下する。
ズマの電子密度が小さく、原子を励起する作用が少な
い。したがって、排ガス処理量が増えると、空間的に均
一なプラズマが形成されず、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫
黄酸化物ＳＯｘの除去率が低下する。
【０００８】さらに、高圧／高密度の排ガスを大量処理
する場合、グロー放電プラズマが非常に局部的に発生
し、または全然発生しないので、大量処理には向かな
い。
する場合、グロー放電プラズマが非常に局部的に発生
し、または全然発生しないので、大量処理には向かな
い。
【０００９】大量の排ガスを処理する場合、例えば、最
も大量処理に適すると思われる図６に示すような電極構
造でも、排ガスが流れる網目状電極１１６の空間部分を
広くする必要がある。一方、網目状電極１１６の空間部
分を広くすると、グロー放電プラズマの空間的均一性が
損なわれる。
も大量処理に適すると思われる図６に示すような電極構
造でも、排ガスが流れる網目状電極１１６の空間部分を
広くする必要がある。一方、網目状電極１１６の空間部
分を広くすると、グロー放電プラズマの空間的均一性が
損なわれる。
【００１０】結果として、中小のディーゼルエンジンや
ガスタービンの排ガス処理を行なう場合でさえ、小容量
装置を多数並列に接続する必要があり、装置の建設費が
高くなるから、装置規模がかなり大きくなる大都市向け
コジェネレーションには適していない。
ガスタービンの排ガス処理を行なう場合でさえ、小容量
装置を多数並列に接続する必要があり、装置の建設費が
高くなるから、装置規模がかなり大きくなる大都市向け
コジェネレーションには適していない。
【００１１】放電プラズマ中の高エネルギー電子が排ガ
ス成分を励起すると、種々の酸化活性種が生成される。
この酸化活性種が窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物Ｓ
Ｏｘと衝突し、これらを酸化処理する。ところが、処理
が進んで窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの濃
度が減少すれば、酸化活性種と窒素酸化物ＮＯｘおよび
硫黄酸化物ＳＯｘとの衝突確率が小さくなり、エネルギ
ー当たりの除去効率が低下する。したがって、高除去率
を得るために必要なエネルギー量が多くなるという欠点
があった。
ス成分を励起すると、種々の酸化活性種が生成される。
この酸化活性種が窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物Ｓ
Ｏｘと衝突し、これらを酸化処理する。ところが、処理
が進んで窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの濃
度が減少すれば、酸化活性種と窒素酸化物ＮＯｘおよび
硫黄酸化物ＳＯｘとの衝突確率が小さくなり、エネルギ
ー当たりの除去効率が低下する。したがって、高除去率
を得るために必要なエネルギー量が多くなるという欠点
があった。
【００１２】エネルギーのロスを抑制して高除去率を得
るには、プラズマのエネルギーを有効に使い、できるだ
け多くの酸化活性種を作り出す必要がある。放電プラズ
マには、主として電子の減速により起こる制動輻射やサ
イクロトロン輻射，励起／再結合による輻射等のエネル
ギー損失がある。しかし、これまでは、放電プラズマか
らの発光エネルギーは、排ガスの処理にほとんど使われ
ていなかった。
るには、プラズマのエネルギーを有効に使い、できるだ
け多くの酸化活性種を作り出す必要がある。放電プラズ
マには、主として電子の減速により起こる制動輻射やサ
イクロトロン輻射，励起／再結合による輻射等のエネル
ギー損失がある。しかし、これまでは、放電プラズマか
らの発光エネルギーは、排ガスの処理にほとんど使われ
ていなかった。
【００１３】本発明の目的は、放電プラズマからの発光
エネルギーを有効に利用し、大容量の排ガス中の窒素酸
化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを高い効率で除去す
る排ガス処理方法および排ガス処理装置を提供すること
である。
エネルギーを有効に利用し、大容量の排ガス中の窒素酸
化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを高い効率で除去す
る排ガス処理方法および排ガス処理装置を提供すること
である。
【００１４】
【課題を解決するための手段】上記目的は、放電管内
面，放電電極表面，放電電極の前後等の放電プラズマを
囲む位置にこの放電プラズマからの発光により励起され
て活性を持つ光触媒を配置し、プラズマ自体のエネルギ
ーと併せて、プラズマの発光エネルギーも排ガス処理に
有効に利用することにより達成される。
面，放電電極表面，放電電極の前後等の放電プラズマを
囲む位置にこの放電プラズマからの発光により励起され
て活性を持つ光触媒を配置し、プラズマ自体のエネルギ
ーと併せて、プラズマの発光エネルギーも排ガス処理に
有効に利用することにより達成される。
【００１５】すなわち、本発明は、上記目的を達成する
ために、窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄酸化物Ｓ
Ｏｘを含む排ガスを放電プラズマ中に導入して処理する
方法において、排ガスに窒素酸化物ＮＯｘおよび／また
は硫黄酸化物ＳＯｘの当量以下のアンモニアを混合し、
コロナまたはスパーク放電により予備電離し、放電プラ
ズマとその放電プラズマからの光に応じて活性となる光
触媒との存在下に窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄
酸化物ＳＯｘをアンモニウム塩として固定し、アンモニ
ウム塩を排ガスから除去する排ガス処理方法を提案する
ものである。
ために、窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄酸化物Ｓ
Ｏｘを含む排ガスを放電プラズマ中に導入して処理する
方法において、排ガスに窒素酸化物ＮＯｘおよび／また
は硫黄酸化物ＳＯｘの当量以下のアンモニアを混合し、
コロナまたはスパーク放電により予備電離し、放電プラ
ズマとその放電プラズマからの光に応じて活性となる光
触媒との存在下に窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄
酸化物ＳＯｘをアンモニウム塩として固定し、アンモニ
ウム塩を排ガスから除去する排ガス処理方法を提案する
ものである。
【００１６】本発明は、また、上記目的を達成するため
に、窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄酸化物ＳＯｘ
を含む排ガスをプラズマ反応手段に導入し放電プラズマ
により無害化処理する排ガス処理装置において、排ガス
にアンモニアを注入する手段と、放電プラズマを発生す
る放電管内面，放電電極表面，放電電極の前後の少なく
とも一部に放電プラズマからの光により励起され活性を
持つ光触媒を備え排ガスとアンモニアとを反応させるプ
ラズマ反応手段と、プラズマ反応手段で固定化された物
を排ガスから分離する集塵手段とからなる排ガス処理装
置を提案するものである。
に、窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄酸化物ＳＯｘ
を含む排ガスをプラズマ反応手段に導入し放電プラズマ
により無害化処理する排ガス処理装置において、排ガス
にアンモニアを注入する手段と、放電プラズマを発生す
る放電管内面，放電電極表面，放電電極の前後の少なく
とも一部に放電プラズマからの光により励起され活性を
持つ光触媒を備え排ガスとアンモニアとを反応させるプ
ラズマ反応手段と、プラズマ反応手段で固定化された物
を排ガスから分離する集塵手段とからなる排ガス処理装
置を提案するものである。
【００１７】放電プラズマからの発光エネルギーは、赤
外線領域ないしＸ線領域の広範囲に分布するが、特に紫
外線領域の波長が多い。したがって、バンドギャップが
紫外線領域にあるＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＳｒＴｉＯ2，Ｚｎ
Ｓ等の物質を光触媒として使用できる。特に、酸素共存
下で使用できしかも耐ＳＯｘ性のあるＴｉＯ2が最も望
ましい。
外線領域ないしＸ線領域の広範囲に分布するが、特に紫
外線領域の波長が多い。したがって、バンドギャップが
紫外線領域にあるＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＳｒＴｉＯ2，Ｚｎ
Ｓ等の物質を光触媒として使用できる。特に、酸素共存
下で使用できしかも耐ＳＯｘ性のあるＴｉＯ2が最も望
ましい。
【００１８】
【作用】発明者らは、先に、特願平3−260664号におい
て、大容量の排ガス中の窒素酸化物ＮＯｘおよびＳＯｘ
を除去する排ガス処理装置として、窒素酸化物ＮＯｘお
よび硫黄酸化物ＳＯｘを含む排ガスが流れる排ガスダク
トに接続されアンモニアを注入するアンモニア注入手段
と、アンモニアが注入された排ガスを導入し放電プラズ
マによりアンモニウム塩としての固形物を生成する反応
手段と、反応手段で生成した固形物を排ガスから分離す
る集塵手段とを有する装置を提案した。
て、大容量の排ガス中の窒素酸化物ＮＯｘおよびＳＯｘ
を除去する排ガス処理装置として、窒素酸化物ＮＯｘお
よび硫黄酸化物ＳＯｘを含む排ガスが流れる排ガスダク
トに接続されアンモニアを注入するアンモニア注入手段
と、アンモニアが注入された排ガスを導入し放電プラズ
マによりアンモニウム塩としての固形物を生成する反応
手段と、反応手段で生成した固形物を排ガスから分離す
る集塵手段とを有する装置を提案した。
【００１９】この装置においては、窒素酸化物ＮＯｘお
よび硫黄酸化物ＳＯｘを含む排ガスにそれぞれの当量以
下のアンモニアを混合し、大気圧から数気圧で反応手段
に導入する。反応手段の陽極平板電極と陰極メッシュ電
極とからなる予備電離部および前記陰極メッシュ電極と
チャン型の半円形断面状の陽極主電極とからなる主放電
場にそれぞれ高電圧短パルスを印加すると、まず、予備
電離部にコロナまたはスパーク放電が起こり、主放電場
に電子が供給される。ひき続いて、生成した電子を核と
して主放電場に高密度パルスグロー放電が発生し、高圧
アークに匹敵する電子密度のプラズマが形成される。こ
のグロー放電は、数１０ｎｓの短時間放電であり、注入
エネルギーの大部分は軽い電子の加速に使われる。した
がって、生成した高エネルギー電子が排ガス成分を有効
に励起する。
よび硫黄酸化物ＳＯｘを含む排ガスにそれぞれの当量以
下のアンモニアを混合し、大気圧から数気圧で反応手段
に導入する。反応手段の陽極平板電極と陰極メッシュ電
極とからなる予備電離部および前記陰極メッシュ電極と
チャン型の半円形断面状の陽極主電極とからなる主放電
場にそれぞれ高電圧短パルスを印加すると、まず、予備
電離部にコロナまたはスパーク放電が起こり、主放電場
に電子が供給される。ひき続いて、生成した電子を核と
して主放電場に高密度パルスグロー放電が発生し、高圧
アークに匹敵する電子密度のプラズマが形成される。こ
のグロー放電は、数１０ｎｓの短時間放電であり、注入
エネルギーの大部分は軽い電子の加速に使われる。した
がって、生成した高エネルギー電子が排ガス成分を有効
に励起する。
【００２０】プラズマ中での反応は複雑であるが、以下
の反応により、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯ
ｘが、それぞれ硝安および硫安として固定される。 ａ．酸化活性種の生成 Ｎ2，Ｏ2，Ｈ2Ｏ，＋ｅ~→ＯＨ，Ｈ，ＨＯ2…………………………（６） ｂ．窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの酸化 ＮＯｘ＋（ＯＨ，Ｈ，ＨＯ2）→ＨＮＯ3 ……………………………（７） ＳＯｘ＋（ＯＨ，Ｈ，ＨＯ2）→Ｈ2ＳＯ4……………………………（８） ｃ．硝安および硫安の生成 ＨＮＯ3＋ＮＨ3→ＮＨ4ＮＯ3 …………………………………………（９） Ｈ2ＳＯ4＋２ＮＨ3→（ＮＨ4）2ＳＯ4 ………………………………（10） 窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘが固定された
アンモニウム塩は、集塵手段により排ガスから分離し除
去される。
の反応により、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯ
ｘが、それぞれ硝安および硫安として固定される。 ａ．酸化活性種の生成 Ｎ2，Ｏ2，Ｈ2Ｏ，＋ｅ~→ＯＨ，Ｈ，ＨＯ2…………………………（６） ｂ．窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの酸化 ＮＯｘ＋（ＯＨ，Ｈ，ＨＯ2）→ＨＮＯ3 ……………………………（７） ＳＯｘ＋（ＯＨ，Ｈ，ＨＯ2）→Ｈ2ＳＯ4……………………………（８） ｃ．硝安および硫安の生成 ＨＮＯ3＋ＮＨ3→ＮＨ4ＮＯ3 …………………………………………（９） Ｈ2ＳＯ4＋２ＮＨ3→（ＮＨ4）2ＳＯ4 ………………………………（10） 窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘが固定された
アンモニウム塩は、集塵手段により排ガスから分離し除
去される。
【００２１】化学反応を促進する程度に微少量のアンモ
ニアを添加した場合、上記従来技術で説明した（１）〜
（５）の反応が起こることも考えられる。
ニアを添加した場合、上記従来技術で説明した（１）〜
（５）の反応が起こることも考えられる。
【００２２】反応手段において予備電離を行なうと、プ
ラズマ中の高エネルギー／高密度電子による排ガスの効
率的な励起が可能であり、排ガス流を放電方向とクロス
フローさせると、排ガスの滞留時間が短くてすむので、
大容量の排ガスを高除去率で無害化処理できる。
ラズマ中の高エネルギー／高密度電子による排ガスの効
率的な励起が可能であり、排ガス流を放電方向とクロス
フローさせると、排ガスの滞留時間が短くてすむので、
大容量の排ガスを高除去率で無害化処理できる。
【００２３】グロー放電は、真空以外の条件で発生させ
ることが困難であるが、予備電離をトリガとすると、加
圧下でのグロー放電が可能となる。したがって、加圧に
より容積流量を小さくし、排ガス処理装置をコンパクト
にできる。
ることが困難であるが、予備電離をトリガとすると、加
圧下でのグロー放電が可能となる。したがって、加圧に
より容積流量を小さくし、排ガス処理装置をコンパクト
にできる。
【００２４】このように、パルスグロー放電，グロー放
電，パルスコロナ放電等の放電プラズマ中に窒素酸化物
ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを含む排ガスを導入する
と、プラズマ中の高エネルギー電子が排ガス成分を励起
して種々の酸化活性種を生成する。生成された酸化活性
種は、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを酸化
し、排ガス中に添加したアンモニアにより硝安および硫
安として固形化する。この固形物を除去すれば、排ガス
を無害化処理できる。また、化学反応を促進する程度に
微少量のアンモニアを添加した場合、プラズマによるア
ンモニアの励起作用と励起されたアンモニアによる窒素
酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの還元作用とによ
り、無害化処理できる場合もある。
電，パルスコロナ放電等の放電プラズマ中に窒素酸化物
ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを含む排ガスを導入する
と、プラズマ中の高エネルギー電子が排ガス成分を励起
して種々の酸化活性種を生成する。生成された酸化活性
種は、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを酸化
し、排ガス中に添加したアンモニアにより硝安および硫
安として固形化する。この固形物を除去すれば、排ガス
を無害化処理できる。また、化学反応を促進する程度に
微少量のアンモニアを添加した場合、プラズマによるア
ンモニアの励起作用と励起されたアンモニアによる窒素
酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの還元作用とによ
り、無害化処理できる場合もある。
【００２５】しかし、この装置においては、既に述べた
ように、放電プラズマ中の高エネルギー電子が排ガス成
分を励起すると、種々の酸化活性種が生成される。この
酸化活性種が窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘ
と衝突し、これらを酸化処理する。ところが、処理が進
んで窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの濃度が
減少すれば、酸化活性種と窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄
酸化物ＳＯｘとの衝突確率が小さくなり、エネルギー当
たりの除去効率が低下する。したがって、高除去率を得
るために必要なエネルギー量が多くなるという欠点があ
った。
ように、放電プラズマ中の高エネルギー電子が排ガス成
分を励起すると、種々の酸化活性種が生成される。この
酸化活性種が窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘ
と衝突し、これらを酸化処理する。ところが、処理が進
んで窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘの濃度が
減少すれば、酸化活性種と窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄
酸化物ＳＯｘとの衝突確率が小さくなり、エネルギー当
たりの除去効率が低下する。したがって、高除去率を得
るために必要なエネルギー量が多くなるという欠点があ
った。
【００２６】エネルギーのロスを抑制して高除去率を得
るには、プラズマのエネルギーを有効に使い、できるだ
け多くの酸化活性種を作り出す必要がある。放電プラズ
マには、主として電子の減速により起こる制動輻射やサ
イクロトロン輻射，励起／再結合による輻射等のエネル
ギー損失がある。これらのエネルギー損失は、全プラズ
マエネルギーの約２０％であり、このうち紫外域の発光
エネルギーは、６０％〜８０％を占める。したがって、
紫外域での光触媒励起に利用できるエネルギーは、全プ
ラズマエネルギーの約１０％〜１５％となる。しかし、
これまでは、放電プラズマからの発光エネルギーは、排
ガスの処理に殆ど使われていなかった。
るには、プラズマのエネルギーを有効に使い、できるだ
け多くの酸化活性種を作り出す必要がある。放電プラズ
マには、主として電子の減速により起こる制動輻射やサ
イクロトロン輻射，励起／再結合による輻射等のエネル
ギー損失がある。これらのエネルギー損失は、全プラズ
マエネルギーの約２０％であり、このうち紫外域の発光
エネルギーは、６０％〜８０％を占める。したがって、
紫外域での光触媒励起に利用できるエネルギーは、全プ
ラズマエネルギーの約１０％〜１５％となる。しかし、
これまでは、放電プラズマからの発光エネルギーは、排
ガスの処理に殆ど使われていなかった。
【００２７】そこで本発明においては、放電プラズマ反
応器の放電管内面，放電電極表面，放電電極の前後等の
プラズマを囲む位置に光触媒を配置し、放電プラズマか
ら発生する光エネルギーにより、特に放電エネルギーの
１０％〜１５％を占める４００nm以下の波長の紫外線に
より、光触媒表面に電子と正孔とを形成させ、これに補
足された酸素の活性種を生成させることにより、ＮＯ，
Ｎ2Ｏなどの窒素酸化物ＮＯｘおよびＳＯ，ＳＯ2などの
硫黄酸化物ＳＯｘをＮ2，Ｓ，Ｏ2などに無害化する。す
なわち、従来の放電プラズマによる無害化処理に加え
て、プラズマからの発光により励起された光触媒による
無害化処理を並行して実行でき、窒素酸化物ＮＯｘおよ
び硫黄酸化物ＳＯｘの除去効率が上がる。すなわち、同
一排ガス量，同一濃度の窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸
化物ＳＯｘを除去するためのエネルギーを従来よりも１
０％〜１５％程度低減できる。
応器の放電管内面，放電電極表面，放電電極の前後等の
プラズマを囲む位置に光触媒を配置し、放電プラズマか
ら発生する光エネルギーにより、特に放電エネルギーの
１０％〜１５％を占める４００nm以下の波長の紫外線に
より、光触媒表面に電子と正孔とを形成させ、これに補
足された酸素の活性種を生成させることにより、ＮＯ，
Ｎ2Ｏなどの窒素酸化物ＮＯｘおよびＳＯ，ＳＯ2などの
硫黄酸化物ＳＯｘをＮ2，Ｓ，Ｏ2などに無害化する。す
なわち、従来の放電プラズマによる無害化処理に加え
て、プラズマからの発光により励起された光触媒による
無害化処理を並行して実行でき、窒素酸化物ＮＯｘおよ
び硫黄酸化物ＳＯｘの除去効率が上がる。すなわち、同
一排ガス量，同一濃度の窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸
化物ＳＯｘを除去するためのエネルギーを従来よりも１
０％〜１５％程度低減できる。
【００２８】
【実施例】次に、図１ないし図３を参照して、本発明に
よる排ガス処理装置の実施例を説明する。図１は、本発
明による排ガス処理装置の実施例に共通する全体構成を
説明するブロック図である。排ガス対策の対象であるガ
スタービン２またはディーゼルエンジン４から排出され
る排ガスは、排気管６または排気管８により、熱回収用
の廃熱ボイラ１０に移送される。廃熱ボイラ１０を通過
した排ガスは、排気管１２により、本発明に特徴的なプ
ラズマ反応器１４に導入される。一方、アンモニアは、
アンモニア供給装置１６の供給管１８から、プラズマ反
応器１４の反応器入口管２０に供給され、排ガスと混合
される。プラズマ反応器１４の電極には、プラズマを発
生させる電力が、電源２２から供給される。プラズマ反
応器１４は、排ガス中の窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸
化物ＳＯｘを硝安および硫安として固体化し、反応器出
口管２４により、排ガスとともに集塵装置２６に送り込
む。集塵装置２６は、プラズマ反応器１４中で固体化さ
れた硝安および硫安を除去回収する。この集塵装置２６
には、電気集塵機やバグフィルタ等を採用できる。窒素
酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを硝安および硫安
の形で除去した清浄な排ガスは、排気管２８から煙突３
０を経て大気に放出する。
よる排ガス処理装置の実施例を説明する。図１は、本発
明による排ガス処理装置の実施例に共通する全体構成を
説明するブロック図である。排ガス対策の対象であるガ
スタービン２またはディーゼルエンジン４から排出され
る排ガスは、排気管６または排気管８により、熱回収用
の廃熱ボイラ１０に移送される。廃熱ボイラ１０を通過
した排ガスは、排気管１２により、本発明に特徴的なプ
ラズマ反応器１４に導入される。一方、アンモニアは、
アンモニア供給装置１６の供給管１８から、プラズマ反
応器１４の反応器入口管２０に供給され、排ガスと混合
される。プラズマ反応器１４の電極には、プラズマを発
生させる電力が、電源２２から供給される。プラズマ反
応器１４は、排ガス中の窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸
化物ＳＯｘを硝安および硫安として固体化し、反応器出
口管２４により、排ガスとともに集塵装置２６に送り込
む。集塵装置２６は、プラズマ反応器１４中で固体化さ
れた硝安および硫安を除去回収する。この集塵装置２６
には、電気集塵機やバグフィルタ等を採用できる。窒素
酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸化物ＳＯｘを硝安および硫安
の形で除去した清浄な排ガスは、排気管２８から煙突３
０を経て大気に放出する。
【００２９】図２は、本発明による排ガス処理装置の一
実施例に用いる高密度放電プラズマ反応器１４のプラズ
マ発生部分の電極周りの構成を示す斜視図である。本実
施例においては、ＴｉＯ2などの光触媒作用を持つセラ
ミックからなる誘電体３２ｂに取り囲まれトリガ電極と
なる平板電極（陽極）３４とチャン型の半円形断面の主
電極（陽極）３６とが平行に設置されている。平板電極
３４は、誘電体４０に囲まれ、その主電極３６側にはコ
ロナ予備電離用メッシュ電極（陰極）３８が設置されて
いる。排ガスに接触するチャン型の半円形断面の電極３
６とコロナ予備電離用メッシュ電極３８は、アルミナの
ように耐酸化性を示す数ミクロンの厚さのセラミックで
被覆され、保護されている。また、電極３４と３６との
間を横断するように流れる排ガスの入口および出口部分
には、電極３４と３６とを取り囲むように、ＴｉＯ2な
どの光触媒を担持したハニカム構造または電極方向にや
や開口した板状構造の光触媒層３２ａ，３２ｃを設置し
てある。
実施例に用いる高密度放電プラズマ反応器１４のプラズ
マ発生部分の電極周りの構成を示す斜視図である。本実
施例においては、ＴｉＯ2などの光触媒作用を持つセラ
ミックからなる誘電体３２ｂに取り囲まれトリガ電極と
なる平板電極（陽極）３４とチャン型の半円形断面の主
電極（陽極）３６とが平行に設置されている。平板電極
３４は、誘電体４０に囲まれ、その主電極３６側にはコ
ロナ予備電離用メッシュ電極（陰極）３８が設置されて
いる。排ガスに接触するチャン型の半円形断面の電極３
６とコロナ予備電離用メッシュ電極３８は、アルミナの
ように耐酸化性を示す数ミクロンの厚さのセラミックで
被覆され、保護されている。また、電極３４と３６との
間を横断するように流れる排ガスの入口および出口部分
には、電極３４と３６とを取り囲むように、ＴｉＯ2な
どの光触媒を担持したハニカム構造または電極方向にや
や開口した板状構造の光触媒層３２ａ，３２ｃを設置し
てある。
【００３０】高圧電源２２から電極３４，３６，３８間
に数十ｎｓ，数十ｋＶの高電圧パルスを印加すると、平
板電極３４とメッシュ電極３８とからなる予備電離電極
部でコロナ放電が起こり、主放電場に電子が供給され
る。この電子を核として、メッシュ電極（陰極）３８と
主電極（陽極）３６との間でグロー放電が発生し、最大
１０21／ｍ3というほとんど高圧アークに匹敵する電子
密度のプラズマが形成される。誘電体３６には、通常石
英ガラスを用いるが、セラミック等の誘電体も使用でき
る。なお、ここでは図示を省略したが、排ガスを所定の
速度で主放電場に導入するために、必要に応じてライン
フローファンを反応器入口管２０に設けることも可能で
ある。
に数十ｎｓ，数十ｋＶの高電圧パルスを印加すると、平
板電極３４とメッシュ電極３８とからなる予備電離電極
部でコロナ放電が起こり、主放電場に電子が供給され
る。この電子を核として、メッシュ電極（陰極）３８と
主電極（陽極）３６との間でグロー放電が発生し、最大
１０21／ｍ3というほとんど高圧アークに匹敵する電子
密度のプラズマが形成される。誘電体３６には、通常石
英ガラスを用いるが、セラミック等の誘電体も使用でき
る。なお、ここでは図示を省略したが、排ガスを所定の
速度で主放電場に導入するために、必要に応じてライン
フローファンを反応器入口管２０に設けることも可能で
ある。
【００３１】このような高密度パルスグロー放電プラズ
マ反応器１４を用いて、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸
化物ＳＯｘを除去すると、 未処理排ガス条件 流量 ６０Ｎｍ3／min ＮＯｘ濃度 １０００ppm ＳＯｘ濃度 ６００ppm 放電条件 パルスエネルギー １７Ｊ／パルス／ｌ（１７ＫＪ／Ｎ
ｍ3） 繰り返し数 １０００Ｈｚ 処理後排ガス条件 ＮＯｘ濃度 １００ppm ＳＯｘ濃度 ３０ppm 除去効率 ＮＯｘ ９０％ ＳＯｘ ９５％ という結果が得られた。すなわち、本発明によれば、従
来の放電プラズマ処理と比べて、同一処理効率を得るの
に必要なパルスエネルギーを約１割削減できた。
マ反応器１４を用いて、窒素酸化物ＮＯｘおよび硫黄酸
化物ＳＯｘを除去すると、 未処理排ガス条件 流量 ６０Ｎｍ3／min ＮＯｘ濃度 １０００ppm ＳＯｘ濃度 ６００ppm 放電条件 パルスエネルギー １７Ｊ／パルス／ｌ（１７ＫＪ／Ｎ
ｍ3） 繰り返し数 １０００Ｈｚ 処理後排ガス条件 ＮＯｘ濃度 １００ppm ＳＯｘ濃度 ３０ppm 除去効率 ＮＯｘ ９０％ ＳＯｘ ９５％ という結果が得られた。すなわち、本発明によれば、従
来の放電プラズマ処理と比べて、同一処理効率を得るの
に必要なパルスエネルギーを約１割削減できた。
【００３２】図３は、本発明による排ガス処理装置の他
の実施例に用いる高密度放電円筒型プラズマ反応器１４
のプラズマ発生部分の電極周りの構成を示す斜視図であ
る。本実施例においては、円筒型プラズマ反応器１４の
中心部に線状電極４２を配置する一方で、内側壁にＴｉ
Ｏ2などの光触媒層３２ｄを形成し、中心電極４２と外
部電極４４との間で、パルスグロー放電，グロー放電，
パルスコロナ放電を生じさせる。排ガスは、円筒型プラ
ズマ反応器１４の軸方向に導入され、プラズマと光触媒
との相乗効果により、高除去率で無害化処理される。
の実施例に用いる高密度放電円筒型プラズマ反応器１４
のプラズマ発生部分の電極周りの構成を示す斜視図であ
る。本実施例においては、円筒型プラズマ反応器１４の
中心部に線状電極４２を配置する一方で、内側壁にＴｉ
Ｏ2などの光触媒層３２ｄを形成し、中心電極４２と外
部電極４４との間で、パルスグロー放電，グロー放電，
パルスコロナ放電を生じさせる。排ガスは、円筒型プラ
ズマ反応器１４の軸方向に導入され、プラズマと光触媒
との相乗効果により、高除去率で無害化処理される。
【００３３】この実施例においては、プラズマ中の高エ
ネルギー／高密度電子および光触媒による排ガスの効率
的な励起とアンモニア添加による化学反応促進との多重
効果により、放電管直径寸法３０ｃｍ，長さ１００ｃｍ
程度の非常にコンパクトな円筒型プラズマ反応器を用い
て、約１２０Ｎｍ3／分程度の大量の排ガスを９０％以
上の高除去率で処理できる。この処理量は、コジェネレ
ーションで主として使用される出力１０００ＫＷ以下の
中小エンジンの排ガス量に相当する。
ネルギー／高密度電子および光触媒による排ガスの効率
的な励起とアンモニア添加による化学反応促進との多重
効果により、放電管直径寸法３０ｃｍ，長さ１００ｃｍ
程度の非常にコンパクトな円筒型プラズマ反応器を用い
て、約１２０Ｎｍ3／分程度の大量の排ガスを９０％以
上の高除去率で処理できる。この処理量は、コジェネレ
ーションで主として使用される出力１０００ＫＷ以下の
中小エンジンの排ガス量に相当する。
【００３４】以上の実施例によれば、プラズマ中の高エ
ネルギー／高密度電子および光触媒の作用により、排ガ
スを効率的に励起し、プラズマ内に排ガスが滞留する時
間を短縮して、排ガスを電極および放電方向と垂直に高
速導入できる。そのため、従来の方式と比較して流動抵
抗を小さくし、大量の排ガスを電極間に流し、高除去率
で大量の排ガスを処理可能であり、エネルギー効率を約
１割上げることができる。
ネルギー／高密度電子および光触媒の作用により、排ガ
スを効率的に励起し、プラズマ内に排ガスが滞留する時
間を短縮して、排ガスを電極および放電方向と垂直に高
速導入できる。そのため、従来の方式と比較して流動抵
抗を小さくし、大量の排ガスを電極間に流し、高除去率
で大量の排ガスを処理可能であり、エネルギー効率を約
１割上げることができる。
【００３５】
【発明の効果】本発明によれば、プラズマ中の高エネル
ギー／高密度電子により排ガスを励起する際に、プラズ
マからの発光により励起された光触媒を併用するので、
効率的な励起が可能であり、排ガスの滞留時間を短縮
し、高除去率で大容量の排ガスを処理でき、併せてエネ
ルギー消費量を約１割低減できる。
ギー／高密度電子により排ガスを励起する際に、プラズ
マからの発光により励起された光触媒を併用するので、
効率的な励起が可能であり、排ガスの滞留時間を短縮
し、高除去率で大容量の排ガスを処理でき、併せてエネ
ルギー消費量を約１割低減できる。
【００３６】また、予備電離により加圧下でのグロー放
電が可能となり、容積流量を小さくし、排ガス処理装置
をコンパクト化できる。
電が可能となり、容積流量を小さくし、排ガス処理装置
をコンパクト化できる。
【００３７】さらに、プラズマだけの処理の場合、プラ
ズマ中で生成された地球温暖化ガスであるＮ2Ｏが未処
理のまま排出されるおそれもあったが、光触媒ではＮ2
Ｏを有効にＮ2，Ｏ2などに無害化処理でき、特にＮ2Ｏ
量を著しく低減可能である。
ズマ中で生成された地球温暖化ガスであるＮ2Ｏが未処
理のまま排出されるおそれもあったが、光触媒ではＮ2
Ｏを有効にＮ2，Ｏ2などに無害化処理でき、特にＮ2Ｏ
量を著しく低減可能である。
【図１】本発明による排ガス処理装置の実施例に共通す
る全体構成を説明するブロック図である。
る全体構成を説明するブロック図である。
【図２】本発明による排ガス処理装置の一実施例に用い
る高密度放電プラズマ反応器のプラズマ発生部分の電極
周りの構成を示す斜視図である。
る高密度放電プラズマ反応器のプラズマ発生部分の電極
周りの構成を示す斜視図である。
【図３】本発明による排ガス処理装置の他の実施例に用
いる高密度放電円筒型プラズマ反応器のプラズマ発生部
分の電極周りの構成を示す斜視図である。
いる高密度放電円筒型プラズマ反応器のプラズマ発生部
分の電極周りの構成を示す斜視図である。
【図４】従来技術による排ガス処理装置の全体構成を示
すブロック図である。
すブロック図である。
【図５】従来技術における反応器電極部の構造の一例を
示す斜視図である。
示す斜視図である。
【図６】従来技術における反応器電極部の構造の他の例
を示す斜視図である。
を示す斜視図である。
【図７】従来技術における反応器電極部の構造の別の例
を示す縦断面図である。
を示す縦断面図である。
２ ガスタービン ４ ディーゼルエンジン ６ 排気管 ８ 排気管 １０ 廃熱ボイラ １２ 排気管 １４ プラズマ反応器 １６ アンモニア供給装置 １８ アンモニア供給管 ２０ 反応器入口管 ２２ 高圧電源 ２２ 反応器出口管 ２３ 集塵装置 ２８ 排気管 ３０ 煙突 ３２ 光触媒層 ３４ 平板電極（陽極） ３６ 主電極（陽極） ３８ コロナ予備電離用メッシュ電極（陰極） ４０ 誘電体 ４２ 内部電極 ４４ 外部電極 １０１ 燃焼炉 １０２ 排気管 １０３ 除塵器 １０４ 排気管 １０５ アンモニア供給管 １０６ アンモニア供給装置 １０７ 排ガス入口管 １０８ プラズマ反応器 １０９ 電源 １１０ 排ガス出口管 １１１ 電気絶縁管 １１２ 内部電極 １１３ 外部電極 １１４ 孔 １１５ 第１電極 １１６ 第２電極 １１７ 鋸歯状第２電極 １１８ 平板第１電極 １１９ 誘電体
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｂ０１Ｄ 53/86 Ｂ０１Ｄ 53/36 Ｄ 53/94 １０１Ａ Ｂ０１Ｊ 35/02 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01D 53/34 - 53/94
Claims (4)
- 【請求項１】 窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄酸
化物ＳＯｘを含む排ガスを放電プラズマ中に導入して処
理する方法において、 前記排ガスに前記窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄
酸化物ＳＯｘの当量以下のアンモニアを混合し、 コロナまたはスパーク放電により予備電離し、 放電プラズマおよび当該放電プラズマからの光に応じて
活性となる光触媒の存在下に前記窒素酸化物ＮＯｘおよ
び／または硫黄酸化物ＳＯｘをアンモニウム塩として固
定し、 当該アンモニウム塩を前記排ガスから除去することを特
徴とする排ガス処理方法。 - 【請求項２】 窒素酸化物ＮＯｘおよび／または硫黄酸
化物ＳＯｘを含む排ガスをプラズマ反応手段に導入し放
電プラズマにより無害化処理する排ガス処理装置におい
て、 前記排ガスにアンモニアを注入する手段と、 前記放電プラズマを発生する放電管内面，放電電極表
面，放電電極の前後の少なくとも一部に前記放電プラズ
マからの光により励起され活性を持つ光触媒を備え前記
排ガスとアンモニアとを反応させる前記プラズマ反応手
段と、 前記プラズマ反応手段で固定化された物を前記排ガスか
ら分離する集塵手段とからなることを特徴とする排ガス
処理装置。 - 【請求項３】 請求項２に記載の排ガス処理装置におい
て、 前記プラズマ反応手段が、光触媒取り囲まれたトリガ電
極と、当該トリガ電極に平行に設置されたチャン型の半
円形断面の主電極と、前記トリガ電極の主電極側に設置
されたコロナ予備電離用メッシュ電極と、前記トリガ電
極および主電極を取り囲むように排ガスの入口および出
口部分に設置され光触媒を担持した板状構造の光触媒層
とを含むことを特徴とする排ガス処理装置。 - 【請求項４】 請求項２に記載の排ガス処理装置におい
て、 前記プラズマ反応手段が、外部電極を有する円筒型プラ
ズマ反応容器と、当該円筒型プラズマ反応容器の中心部
に配置された電極と、前記円筒型プラズマ反応容器の内
側壁に配置された光触媒層とを含むことを特徴とする排
ガス処理装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04041286A JP3101744B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | 排ガス処理方法および排ガス処理装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04041286A JP3101744B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | 排ガス処理方法および排ガス処理装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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