JP3062688B2 - 高熱伝導窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、高熱伝導性を有す
る窒化アルミニウム焼結体を簡便かつ低コストで製造す
ることが可能な新しい窒化アルミニウム焼結体の製造方
法に関するものであり、さらに詳しくは、パワーモジュ
ール等半導体電子回路で使用される絶縁性放熱基板とし
て好適に使用される窒化アルミニウム焼結体の製造方法
に関する。

【０００２】

【従来の技術】一般に、窒化アルミニウム焼結体の製造
方法としては、窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として
イットリア等の希土類酸化物やカルシア等のアルカリ土
類酸化物を少量添加して成形体を形成し、１６００〜１
９００℃で常圧焼結する方法が広く知られている（例え
ば、材料化学、Ｖｏｌ．３１、Ｎｏ．４、ｐ１５０〜１
５５（１９９４））。また、アルミニウム超微粉を窒素
中で反応焼結させる方法も知られている（粉体及び粉末
冶金、第４１巻、第９号、ｐ１０５５〜１０９８（１９
９４）、特開平２−２７５２２号公報）。

【０００３】しかしながら、従来の常圧焼結法では、工
程が窒化アルミニウム粉の合成と焼結の２段に分かれて
いる。また、窒化アルミニウム粉は成形性が悪いため、
成形時にバインダーとしてトルエン等の有機溶剤を少量
添加して成形する必要があり、またその後加熱して有機
物を除去するという脱脂工程も必要となる。一方、アル
ミニウム超微粉による反応焼結では、特殊な原料を用い
ていること、また、超微粉の取り扱いが煩雑などという
点で量産については間題が多い。

【０００４】また、窒化アルミニウム粉の製造法として
は、金属アルミニウム粉を窒素ガスと反応させる直接窒
化法がコスト的には最も有利であるが、生成粉の粒度が
粗く、成形体形成材料とするには粉砕工程が必要とされ
る。この粉砕の際に酸素が窒化アルミニウム粉末中に取
り込まれてしまい、焼結体の熱伝導率の低下要因となっ
ている。もう一つ主な工業的製造法である還元窒化法は
比較的細かい均一な粉末が得られるため、粉砕等の必要
はないが、高熱伝導性を得るためには原料として用いる
Ａ１₂ Ｏ₃ が非常に高純度である必要がある。また、還
元窒化反応後に後処理として非常に高温の脱炭過程を必
要とするなど、原料、プロセス両面において高コストの
問題がある。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】このような状況の中
で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、従来の窒化
アルミニウム粉末を用いた常圧焼結法、及びアルミニウ
ム超微粉を原料とした反応焼結法における上記のような
問題点がなく、しかも、簡便かつ低コストで高熱伝導性
を有する窒化アルミニウム焼結体を製造することができ
る新しい方法を開発することを目的として鋭意研究を積
み重ねた結果、金属アルミニウム粉末で成形体を作製
し、その金属アルミニウム成形体を真空雰囲気で５４０
〜６５０℃まで昇温し、その温度を維持した状態でＮ₂
加圧雰囲気として一定時間保持して二アネットシェイプ
で窒化アルミニウム成形体を合成し、さらにその得られ
た窒化アルミニウム成形体をそのまま常圧窒素雰囲気中
１６００〜１９５０℃で焼成すること、により所期の目
的を達成しうることを見出し、本発明を完成するに至っ
た。

【０００６】本発明によれば、上記のような問題点が無
く、高熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結体を簡便
かつ経済的に、ごく一般的な市販の金属アルミニウム粉
末を原料として製造することができる。

【０００７】すなわち、本発明は、高熱伝導性を有する
窒化アルミニウム焼結体を簡便かつ低コストで製造する
方法を提供することを目的とするものである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本発明は、（１）金属アルミニウム粉末を成形して金
属アルミニウム成形体を作製し、それを真空雰囲気で５
４０〜６５０℃まで昇温し、その温度を維持した状態で
Ｎ₂ 加圧（５〜１００ｋｇ／ｃｍ² ）雰囲気として１０
〜１２０分保持することによって窒化アルミニウム成形
体を得、さらにその窒化アルミニウム成形体をそのまま
常圧窒素雰囲気中で１６００〜１９５０℃で焼成するこ
とを特徴とする、１５０Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導率を有
する窒化アルミニウム焼結体の製造方法、に係るもので
ある。また、本発明は、（２）金属アルミニウム粉末に
Ｙ₂ Ｏ₃ 等の焼結助剤粉末を０．１〜１０ｍｏｌ％混合
する上記（ｌ）の窒化アルミニウム焼結体の製造方法、
を好ましい態様とするものである。

【０００９】

【発明の実施の形態】次に、本発明についてさらに詳細
に説明する。本発明の製造方法は、上記のように、金属
アルミニウム粉末を真空雰囲気中で所定温度（５４０〜
６５０℃）まで昇温し、その後、Ｎ2 加圧（５〜１００
ｋｇ／ｃｍ² ）雰囲気下で所定時間保持して窒化アルミ
ニウム成形体を合成し、さらにその得られた窒化アルミ
ニウム成形体をそのまま常圧窒素雰囲気中１６００〜１
９５０℃で焼成することにより、１５０Ｗ／ｍＫ以上の
高熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結体を製造する
方法である。本発明の製造方法は、アルミニウムの窒化
反応としてはコストの安い直接窒化法で行われるが、反
応後の時点で既に窒化アルミニウム成形体の形をとって
いるので、粉砕等の工程が不要であり、単に工程数削滅
のみならず酸素等不純物混入も防ぐことができる。ま
た、金属アルミニウム粉末の段階で成形するため非常に
成形が容易であり、窒化アルミニウム粉末を成形する場
合のようなバインダーの使用、脱脂は不要である。この
ように、本発明の方法は、従来の窒化アルミニウム粉末
からの常圧焼結法とは異なる新しい方法であり、生産効
率及び経済性に優れている。

【００１０】本発明にかかる製造工程について具体的に
説明すると、原料として金属アルミニウム粉末を使用す
る。この場合、通常市販されている粒径が数〜数十μの
アトマイズド粉、等がそのまま使用でき、超微粉等の特
殊な粉末を用いたり、前処理を施す必要はない。この金
属アルミニウム粉末に、焼結助剤として通常用いられる
イットリア等の希土類酸化物、カルシア等のアルカリ土
類酸化物等を０．１〜１０ｍｏ１％添加し、乳鉢で混合
する。尚、混合方法は乳鉢混合、ボールミル混合等特に
制限するものではなく、適宣の方法を用いればよい。

【００１１】以上のような金属アルミニウム混合粉をプ
レス成形等により成形して、金属アルミニウム成形体と
する。尚、成形方法はプレス成形、シート成形、押し出
し成形等特に制限するものではなく、適宜の方法を用い
ればよい。次に、この粉末もしくは成形体を真空雰囲気
で５４０〜６５０℃まで昇温する。昇温を真空雰囲気で
行うのは、窒化反応を安定して起こさせるためと、雰囲
気中の酸素分圧を下げることにより、金属アルミニウム
表面の酸化の進行を抑制するためである。この時の金属
アルミニウム表面の酸化を抑制するほど、窒化アルミニ
ウム焼結体の熱伝導率が高くなる。この温度を維持した
状態でＮ₂ 加圧（５〜１００ｋｇ／ｃｍ² ）雰囲気とし
て保持すると、１０〜１２０分の間に窒化反応が進行
し、元の金属アルミニウム成形体の形状を維持した窒化
アルミニウム成形体が生成する。この温度範囲以下では
窒化が十分に進行せず、大量に金属アルミニウム成分が
残留してしまう。また、この温度範囲以上では、金属ア
ルミニウムが溶融し、その形状が保たれなくなる。この
ような窒化アルミニウム成形体の生成手段としては、例
えば、真空、及び加圧雰囲気下での加熱が可能な、抵抗
加熱方式炉、あるいは高周波加熱方式炉等による方法が
好適なものとして例示される。

【００１２】次に、上記の通り得られた窒化アルミニウ
ム成形体をさらに常圧窒素雰囲気下１６００〜１９５０
℃で０．５〜８時間焼成することにより、高熱伝導性を
有する窒化アルミニウム成形体を得ることができる。

【００１３】本発明によって得られる窒化アルミニウム
焼結体は、その密度をアルキメデス法で、その比熱、及
び熱拡散率をレーザーフラッシュ法（真空理工社製、Ｈ
ＰＣ７０００Ｈ型）にて測定し、計算した結果、熱伝導
率は、１５０Ｗ／ｍＫ以上の値を示した。これらの結果
から、得られた窒化アルミニウム焼結体は、例えば、パ
ワーモジュール等電子回路で使用される絶縁性放熱基板
材料として好適に使用することができる。

【００１４】

【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説
明するが、本発明は実施例によって何ら限定されるもの
ではない。 実施例ｌ〜４ 金属アルミニウム粉末（ＡＬＣＯＡ社製７１２３）に
３．３ｍｏ１％のイットリアを添加し、乳鉢で混合した
後、３００ｋｇ／ｃｍ² でプレス成形し、厚さ３．５ｍ
ｍのアルミニウム成形体を作製した。この成形体を真空
雰囲気下１０℃／ｍｉｎで５８０℃まで昇温し、続いて
９９．９９９％高純度Ｎ₂ ガスを用いてＮ₂ 加圧７０ｋ
ｇ／ｃｍ² 雰囲気とし、３０分保持し、窒化アルミニウ
ム成形体を得た。得られた窒化アルミニウム成形体を常
圧窒素雰囲気中１９００℃で４ｈ焼成し、得られた窒化
アルミニウム焼結体の熱伝導率を測定したところ、１８
５Ｗ／ｍＫの値を得た（実施例１）。尚、真空雰囲気下
で昇温し、所定の温度（５４０〜６５０℃）条件下で同
様の方法で金属アルミニウム成形体を反応させて窒化ア
ルミニウム成形体を生成させ、さらに常圧窒素雰囲気中
所定の温度（１６００〜１９５０℃）で焼成させたとこ
ろ、ほぼ同様の結果が得られた（実施例２〜３）。

【００１５】比較例１ 保持温度を５３０℃とした以外は実施例１と同様の方法
で金属アルミニウム成形体を窒化させたところ、窒化率
は３０％にとどまった。

【００１６】比較例２ 保持温度を６６０℃とした以外は実施例１と同様の方法
で金属アルミニウム成形体を反応させたところ、サンプ
ルは大きく変形し、原形を維持することができなかっ
た。

【００１７】比較例３ 直接窒化法で製造された窒化アルミニウム粉から従来の
通常の常圧焼結法で窒化アルミニウム焼結体を作製して
熱伝導率を測定したところ、約１４０Ｗ／ｍＫであっ
た。１００％窒化反応が進みかつ成形体の形状を維持し
た実施例１〜４及び比較例３の結果を表１に示す。

【００１８】

【表１】

【００１９】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明は、金属ア
ルミニウム成形体を真空雰囲気で５４０〜６５０℃まで
昇温し、その温度を維持した状態でＮ₂ 加圧雰囲気とし
て１０〜１２０分保持し、反応させて二アネットシェイ
プで窒化アルミニウム成形体を生成し、その成形体をそ
のまま常庄窒素雰囲気中で１６００〜１９５０℃で緻密
化させて高熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結体を
得ることを特徴とするものであり、本発明の製造方法
は、１）アルミニウムの窒化反応としてはコストの安い
直接窒化法で行われるが、反応後の時点で既に窒化アル
ミニウム成形体の形をとっているので、粉砕等の工程が
不要であり、単に工程数削減のみならず酸素等不純物混
入も防ぐことができる、２）また、金属アルミニウム粉
末の段階で成形するため非常に成形が容易であり、窒化
アルミニウム粉末を成形する場合のようなバインダーの
使用、脱脂は不要である、３）このように、本発明は、
従来の窒化アルミニウム粉末からの常圧焼結法の持つ問
題点を克服した新しい方法であり、生産効率及び経済性
に優れた製造方法である、４）通常の金属アルミニウム
粉末を原料として、１５０Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導性を
有する窒化アルミニウム焼結体を簡便かつ低コストで製
造することができる、５）また、本発明に係る窒化アル
ミニウム焼結体は高熱伝導性を有し、半導体電子回路で
使用される放熱基板等の材料として有用である、等の格
別の作用効果を奏するものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マヌエル イー ブリト 愛知県名古屋市千種区北千種３丁目２番 地の４ 千種東住宅17−302号 (72)発明者 神崎 修三 愛知県春日井市藤山台８丁目12番地の４ 審査官 深草 祐一 (56)参考文献 特開 昭64−56375（ＪＰ，Ａ) 特開 平９−183662（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C04B 35/581

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 金属アルミニウム粉末の段階で成形し、
   その金属アルミニウム成形体を真空雰囲気で５４０〜６
   ５０℃まで昇温し、その温度を維持した状態でＮ ₂ 加圧
   雰囲気として一定時間保持してニアネットシェイプで窒
   化アルミニウム成形体を合成し、その得られた窒化アル
   ミニウム成形体を大気中に取り出すことなくそのままさ
   らに常圧窒素雰囲気中１６００〜１９５０℃で焼成、緻
   密化させることを特徴とする、１５０ｗ／ｍｋ以上の高
   熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
2. 【請求項２】 金属アルミニウム粉末にＹ₂ Ｏ₃ 等の焼
   結助剤粉末を０．１〜１０ｍｏｌ％混合することを特徴
   とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造
   方法。