JP3046972B2 - 非水系電解液及びそれを含む電池 - Google Patents
非水系電解液及びそれを含む電池Info
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Description
【発明の詳細な説明】 （技術分野） 本発明は、新規な非水系電解液及びそれを含む電池に
関するものである。
関するものである。
（従来技術及びその問題点） 電池性能の高い電池を得るためには、高性能の電解液
の開発が必要である。非水系電解液においては、電解質
を溶解させる有機溶媒により電池性能が影響されること
から、高い電池性能を与える有機溶媒の開発が重要にな
る。
の開発が必要である。非水系電解液においては、電解質
を溶解させる有機溶媒により電池性能が影響されること
から、高い電池性能を与える有機溶媒の開発が重要にな
る。
従来提案されている非水系電解液用有機溶媒として
は、例えば、プロピレンカーボネート、メチルアセテー
ト、２−メチルテトラヒドロフラン（米国特許第411855
9号）、エチレングリコールジアルキルエーテル（特開
昭59−205161号）、プロピレンカーボネートとエチレン
カーボネートとの混合溶媒（特開昭57−170463号）、プ
ロピレンカーボネートとエチレンカーボネートとテトラ
ヒドロフランとの混合溶媒（特公平１−21712号）、プ
ロピレンカーボネートとジメトキシエタンとγ−ブチロ
ラクトンの混合溶媒（特開昭60−121676号）、チオフェ
ン（特開昭58−75778号）等がある。
は、例えば、プロピレンカーボネート、メチルアセテー
ト、２−メチルテトラヒドロフラン（米国特許第411855
9号）、エチレングリコールジアルキルエーテル（特開
昭59−205161号）、プロピレンカーボネートとエチレン
カーボネートとの混合溶媒（特開昭57−170463号）、プ
ロピレンカーボネートとエチレンカーボネートとテトラ
ヒドロフランとの混合溶媒（特公平１−21712号）、プ
ロピレンカーボネートとジメトキシエタンとγ−ブチロ
ラクトンの混合溶媒（特開昭60−121676号）、チオフェ
ン（特開昭58−75778号）等がある。
しかしながら、従来提案されたこれらの有機溶媒を含
む電解液は、高率放電特性において未だ満足し得るもの
ではなく、また二次電池に用いた場合にそのサイクル特
性の点において未だ満足し得るものではなかった。
む電解液は、高率放電特性において未だ満足し得るもの
ではなく、また二次電池に用いた場合にそのサイクル特
性の点において未だ満足し得るものではなかった。
（発明の課題） 本発明は、高率放電特性及び二次電池に用いた場合の
サイクル特性にすぐれた非水系電解液及びそれを含む電
池を提供することをその課題とする。
サイクル特性にすぐれた非水系電解液及びそれを含む電
池を提供することをその課題とする。
（課題を解決するための手段） 本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ね
た結果、本発明を完成するに至った。
た結果、本発明を完成するに至った。
即ち、本発明によれば、低級アルキレントリチオカー
ボネート及び４−低級アルキル−1,3−オキサチオラン
−２−チオンの中から選ばれた少なくとも１種のイオウ
含有有機溶媒又はこれを含む混合有機溶媒中に電解質を
溶解させてなる非水電解液及びそれを含む電池が提供さ
れる。
ボネート及び４−低級アルキル−1,3−オキサチオラン
−２−チオンの中から選ばれた少なくとも１種のイオウ
含有有機溶媒又はこれを含む混合有機溶媒中に電解質を
溶解させてなる非水電解液及びそれを含む電池が提供さ
れる。
本発明において、電解液用有機溶媒として用いる低級
アルキレントリチオカーボネートにおいて、その低級ア
ルキレン基の炭素数は、通常、６以下である。このよう
な低級アルキレントリチオカーボネートの具体例として
は、例えば、エチレントリチオカーボネート、プロピレ
ントリチオカーボネート、ブチレントリチオカーボネー
ト等が挙げられる。本発明で電解液用有機溶媒として用
いる４−低級アルキル−1,3−オキサチオラン−２−チ
オンにおいて、その低級アルキル基の炭素数は、通常、
６以下である。このような４−低級アルキル−1,3−オ
キサチオラン−２−チオンの具体例としては、例えば、
４−メチル−1,3−オキサチオラン−２−チオン、４−
エチル−1,3−オキサチオラン−２−チオン等が挙げら
れる。
アルキレントリチオカーボネートにおいて、その低級ア
ルキレン基の炭素数は、通常、６以下である。このよう
な低級アルキレントリチオカーボネートの具体例として
は、例えば、エチレントリチオカーボネート、プロピレ
ントリチオカーボネート、ブチレントリチオカーボネー
ト等が挙げられる。本発明で電解液用有機溶媒として用
いる４−低級アルキル−1,3−オキサチオラン−２−チ
オンにおいて、その低級アルキル基の炭素数は、通常、
６以下である。このような４−低級アルキル−1,3−オ
キサチオラン−２−チオンの具体例としては、例えば、
４−メチル−1,3−オキサチオラン−２−チオン、４−
エチル−1,3−オキサチオラン−２−チオン等が挙げら
れる。
本発明で用いる前記有機溶媒（以下、単に本発明有機
溶媒とも言う）は、それ単独で用いる必要はなく、従来
公知の各種有機溶媒と混合した混合溶媒の形で用いるこ
とができる。このような有機溶媒としては、例えば、プ
ロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、２−メ
トキシテトラヒドロフラン、テトラヒドロフラン、ジオ
キソラン、２−メチルジオキソラン、４−メチルジオキ
ソラン、1,2−ジメトキシエタン、エトキシメトキシエ
タン、ジエトキシエタン、γ−ブチロラクトン、ジメチ
ルスルホキシド、アセトニトリル、ホルムアミド、ジメ
チルホルムアミド、ニトロメタン等が挙げられる。本発
明有機溶媒を他の有機溶媒との混合溶媒の形で用いる場
合、その混合体積比は、1:9〜9:1、より好ましくは1:1
前後に規定するのがよい。
溶媒とも言う）は、それ単独で用いる必要はなく、従来
公知の各種有機溶媒と混合した混合溶媒の形で用いるこ
とができる。このような有機溶媒としては、例えば、プ
ロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、２−メ
トキシテトラヒドロフラン、テトラヒドロフラン、ジオ
キソラン、２−メチルジオキソラン、４−メチルジオキ
ソラン、1,2−ジメトキシエタン、エトキシメトキシエ
タン、ジエトキシエタン、γ−ブチロラクトン、ジメチ
ルスルホキシド、アセトニトリル、ホルムアミド、ジメ
チルホルムアミド、ニトロメタン等が挙げられる。本発
明有機溶媒を他の有機溶媒との混合溶媒の形で用いる場
合、その混合体積比は、1:9〜9:1、より好ましくは1:1
前後に規定するのがよい。
本発明有機溶媒のうち、プロピレントリチオカーボネ
ートは、特にエーテル系溶媒との混合溶媒として用いる
ことにより、比較的低い粘度と高導電率を示し、高率放
電特性及びサイクル特性に著しくすぐれた電解液を与え
る。このプロピレントリチオカーボネートと混合して用
いるのに好適なエーテル系有機溶媒としては、例えば、
２−メチルテトラヒドロフラン、2,5−ジメチルテトラ
ヒドロフラン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキソラ
ン、２−メチル−1,3−ジオキソラン、４−メチル−1,3
−ジオキソラン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエト
キシエタン、１−メトキシ−２−エトキシエタン、テト
ラヒドロプラン等が挙げられる。
ートは、特にエーテル系溶媒との混合溶媒として用いる
ことにより、比較的低い粘度と高導電率を示し、高率放
電特性及びサイクル特性に著しくすぐれた電解液を与え
る。このプロピレントリチオカーボネートと混合して用
いるのに好適なエーテル系有機溶媒としては、例えば、
２−メチルテトラヒドロフラン、2,5−ジメチルテトラ
ヒドロフラン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキソラ
ン、２−メチル−1,3−ジオキソラン、４−メチル−1,3
−ジオキソラン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエト
キシエタン、１−メトキシ−２−エトキシエタン、テト
ラヒドロプラン等が挙げられる。
本発明の電解液は、前記した本発明有機溶媒又はこれ
を含む混合有機溶媒に対して、電解質を溶解させること
によって得ることができる。電解質としては、通常の非
水系電解液電池に用いられるものであれば、特に制限は
ない。このようなものとしては、例えば、LiClO4、LiBF
4、LiAsF6、LiPF6、LISbF6、LiAlCl4、LiCF3SO3、LiCF3
COO、NaClO4、NaBF4、NaSCN、KBF4、（C4H9）4NBF4、
（C2H5）4NBF4、（C4H9）4NClO4の１種あるいは２種以
上が挙げられる。
を含む混合有機溶媒に対して、電解質を溶解させること
によって得ることができる。電解質としては、通常の非
水系電解液電池に用いられるものであれば、特に制限は
ない。このようなものとしては、例えば、LiClO4、LiBF
4、LiAsF6、LiPF6、LISbF6、LiAlCl4、LiCF3SO3、LiCF3
COO、NaClO4、NaBF4、NaSCN、KBF4、（C4H9）4NBF4、
（C2H5）4NBF4、（C4H9）4NClO4の１種あるいは２種以
上が挙げられる。
本発明の電池は、負極と、正極と、非水系電解液から
なる発電要素を備えた従来公知の電池において、その非
水系電解液として、前記した本発明有機溶媒又はこれを
含む混合有機溶媒に電解質を溶解させたものを用いるこ
とによって得ることができる。この場合、負極及び正極
をそれぞれ構成する負極活物質及び正極活物質は、非水
系電解液電池に用いられる従来公知のものが使用でき、
基本的に限定されるものではない。負極活物質として
は、例えば、アルミニウム、リチウム、ナトリウム、カ
ルシウム、カリウム、マグネシウム等の軽金属、あるい
は、それらの合金、さらには陽イオンをドーピングした
ポリパラフェニレン、ポリアセチレン等の導電性高分子
等を用いることができる。また正極活物質としては、例
えば、MnO2、V2O5、MoO3、CrO3、V6O13等の金属酸化
物、MoS2、TiS2、V2O5、MoS3、CuS、Cr0.5Ｖ0.5S2等の
金属硫化物、VSe2、NbSe3等の金属セレン化物等の金属
カルコゲン化合物及びこれらの複合酸化物、複合硫化物
等又はLi、Ｋ等の塩との複合物等、さらに、ポリアニリ
ン、ポリパラフェニレン、ポリアセチレン等の導電性高
分子等を用いることができる。
なる発電要素を備えた従来公知の電池において、その非
水系電解液として、前記した本発明有機溶媒又はこれを
含む混合有機溶媒に電解質を溶解させたものを用いるこ
とによって得ることができる。この場合、負極及び正極
をそれぞれ構成する負極活物質及び正極活物質は、非水
系電解液電池に用いられる従来公知のものが使用でき、
基本的に限定されるものではない。負極活物質として
は、例えば、アルミニウム、リチウム、ナトリウム、カ
ルシウム、カリウム、マグネシウム等の軽金属、あるい
は、それらの合金、さらには陽イオンをドーピングした
ポリパラフェニレン、ポリアセチレン等の導電性高分子
等を用いることができる。また正極活物質としては、例
えば、MnO2、V2O5、MoO3、CrO3、V6O13等の金属酸化
物、MoS2、TiS2、V2O5、MoS3、CuS、Cr0.5Ｖ0.5S2等の
金属硫化物、VSe2、NbSe3等の金属セレン化物等の金属
カルコゲン化合物及びこれらの複合酸化物、複合硫化物
等又はLi、Ｋ等の塩との複合物等、さらに、ポリアニリ
ン、ポリパラフェニレン、ポリアセチレン等の導電性高
分子等を用いることができる。
（発明の効果） 本発明の電解液を用いることにより、高率放電特性及
びサイクル特性にすぐれた電池を得ることができる。
びサイクル特性にすぐれた電池を得ることができる。
（実施例） 次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
実施例 各種電解液を用いて、第１図に示す電池性能評価用の
テフロン製ボルトナット型電池を構成した。
テフロン製ボルトナット型電池を構成した。
第１図において、１は正極板であって、活物質として
熱処理電解二酸化マンガン、導電剤としてグラファイ
ト、バインダーとして60％テフロンディスパーション
を、8:1:1の重量比で充分に混練したものを直径20mmの
円盤状に加圧成形し、乾燥重量0.5gとして形成したもの
である。２は負極板であって、厚さ0.5mmの金属リチウ
ム圧延板を直径20mmの円盤状に打ち抜いたものである。
これらの電極をポリプロピレン製セパレータ３を介して
積層し、性能評価用ボルトナット型セルを構成した。
熱処理電解二酸化マンガン、導電剤としてグラファイ
ト、バインダーとして60％テフロンディスパーション
を、8:1:1の重量比で充分に混練したものを直径20mmの
円盤状に加圧成形し、乾燥重量0.5gとして形成したもの
である。２は負極板であって、厚さ0.5mmの金属リチウ
ム圧延板を直径20mmの円盤状に打ち抜いたものである。
これらの電極をポリプロピレン製セパレータ３を介して
積層し、性能評価用ボルトナット型セルを構成した。
また、第１図において、４はテフロン製キャップ、５
はテフロン製外装、６はSUS製正極端子、７はSUS製負極
端子である。
はテフロン製外装、６はSUS製正極端子、７はSUS製負極
端子である。
前記のようにして構成した各電池について、室温、50
0Ωの定抵抗で放電させた時と放電特性をテストした。
その結果を第２図に示す。第２図に示した符号は、後記
する電池番号に対応するもので、第２図においては、本
発明の電池Ｉ及び電池IIを代表例として示した。本発明
の電池III及び電池IVは本発明の電池Ｉの場合とほぼ同
様の効果を示し、電池Ｖは本発明の電池IIの場合とほぼ
同様の結果を示した。
0Ωの定抵抗で放電させた時と放電特性をテストした。
その結果を第２図に示す。第２図に示した符号は、後記
する電池番号に対応するもので、第２図においては、本
発明の電池Ｉ及び電池IIを代表例として示した。本発明
の電池III及び電池IVは本発明の電池Ｉの場合とほぼ同
様の効果を示し、電池Ｖは本発明の電池IIの場合とほぼ
同様の結果を示した。
第２図からわかるように、本発明電池は、従来の電解
液を用いて構成される電池A,B,C,Dに比較して、高率放
電時における電池電圧が高く、電力利用率においてすぐ
れている。
液を用いて構成される電池A,B,C,Dに比較して、高率放
電時における電池電圧が高く、電力利用率においてすぐ
れている。
なお、各電池に用いた電解液は次の通りである。
電池I: プロピレントリチオカーボネートにLiClO4を1mol/
の割合で溶解した電解液を使用。
の割合で溶解した電解液を使用。
電池II: 体積比1:1のプロピレントリチオカーボネートとジメ
トキシエタンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶
解した電解液を使用。
トキシエタンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶
解した電解液を使用。
電池III: 体積比1:1のエチレントリチオカーボネートとジメト
キシエタンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶解
した電解液を使用。
キシエタンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶解
した電解液を使用。
電池IV: ４−メチル−1,3−オキサチオラン−２−チオンにLiC
lO4を1mol/の割合で溶解した溶液を使用。
lO4を1mol/の割合で溶解した溶液を使用。
電池V: 体積比1:1の４−メチル−1,3−オキサチオラン−２−
チオンとジメトキシエタンの混合溶媒にLiClO4を1mol/
の割合で溶解した電解液を使用。
チオンとジメトキシエタンの混合溶媒にLiClO4を1mol/
の割合で溶解した電解液を使用。
電池A: プロピレンカーボネートにLiClO4を1mol/の割合で
溶解した電解液を使用。
溶解した電解液を使用。
電池B: チオフェンにLiClO4を1mol/の割合で溶解した電解
液を使用。
液を使用。
電池C: 体積比1:1のプロピレンカーボネートとジメトキシエ
タンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶解した電
解液を使用。
タンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶解した電
解液を使用。
電池D: 体積比1:1のエチレンカーボネートとジメトキシエタ
ンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶解した電解
液を使用。
ンの混合溶媒にLiClO4を1mol/の割合で溶解した電解
液を使用。
実施例２ 実施例１で示した電池において、正極活物質として二
酸化マンガンの代りに二硫化チタンを用い、電解液に溶
解させる電解質としてLiClO4の代りにLiBF4を用いた以
外は同様にして性能評価用ボルトナット型電池（二次電
池）を構成した。
酸化マンガンの代りに二硫化チタンを用い、電解液に溶
解させる電解質としてLiClO4の代りにLiBF4を用いた以
外は同様にして性能評価用ボルトナット型電池（二次電
池）を構成した。
これらの電池について、室温、2mAの定電流で、放電
終止電圧1.2V、充電終止電圧2.8Vの条件で充放電を繰返
し、放電容量が初期値の50％に低下した時点のサイクル
数を調べ、その結果を表−１に示す。
終止電圧1.2V、充電終止電圧2.8Vの条件で充放電を繰返
し、放電容量が初期値の50％に低下した時点のサイクル
数を調べ、その結果を表−１に示す。
なお、各電池に用いた電池の電解液は次の通りであ
る。
る。
電池Ｉ（２）： プロピレントリチオカーボネートにLiBF4を1mol/の
割合で溶解した電解液を使用。
割合で溶解した電解液を使用。
電池II（２）： 体積比1:1のプロピレントリチオカーボネートとジメ
トキシエタンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解
した電解液を使用。
トキシエタンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解
した電解液を使用。
電池III（２）： 体積比1:1のエチレントリチオカーボネートとジメト
キシエタンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解し
た電解液を使用。
キシエタンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解し
た電解液を使用。
電池IV（２）： ４−メチル−1,3−オキサチオラン−２−チオンにLiB
F4を1mol/の割合で溶解した電解液を使用。
F4を1mol/の割合で溶解した電解液を使用。
電池Ｖ（２）： 体積比1:1の４−メチル−1,3−オキサチオラン−２−
チオンとジメトキシエタンの混合溶媒にLiBF4を1mol/
の割合で溶解した電解液を使用。
チオンとジメトキシエタンの混合溶媒にLiBF4を1mol/
の割合で溶解した電解液を使用。
電池Ａ（２）： プロピレンカーボネートにLiBF4を1mol/の割合で溶
解した電解液を使用。
解した電解液を使用。
電池Ｂ（２）： チオフェンにLiBF4を1mol/の割合で溶解した電解液
を使用。
を使用。
電池Ｃ（２）： 体積比1:1のプロピレンカーボネートとジメトキシエ
タンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解した電解
液を使用。
タンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解した電解
液を使用。
電池Ｄ（２）： 体積比1:1のエチレンカーボネートとジメトキシエタ
ンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解した電解液
を使用。
ンの混合溶媒にLiBF4を1mol/の割合で溶解した電解液
を使用。
表−１からわかるように、本発明の電解液を用いて得
られる電池は、従来に電解液を用いたものに比較してサ
イクル特性において著しく向上したものである。
られる電池は、従来に電解液を用いたものに比較してサ
イクル特性において著しく向上したものである。
第１図は、電池性能評価用のボルトナット型セルの断面
構成図を示す。 第２図は、実施例１で示した各電池の放電特性のテスト
結果を示すグラフである。
構成図を示す。 第２図は、実施例１で示した各電池の放電特性のテスト
結果を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 6/16 H01M 10/40
Claims (3)
- 【請求項１】低級アルキレントリチオカーボネート及び
４−低級アルキル−1,3−オキサチオラン−２−チオン
の中から選ばれた少なくとも１種のイオウ含有有機溶媒
又はこれを含む混合有機溶媒中に電解質を溶解させてな
る非水電解液。 - 【請求項２】プロピレントリチオカーボネートとエーテ
ル系溶媒との混合有機溶媒中に電解質を溶解させてなる
非水電解液。 - 【請求項３】請求項１又は２の非水電解液を含む電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33724390A JP3046972B2 (ja) | 1990-11-30 | 1990-11-30 | 非水系電解液及びそれを含む電池 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33724390A JP3046972B2 (ja) | 1990-11-30 | 1990-11-30 | 非水系電解液及びそれを含む電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04206471A JPH04206471A (ja) | 1992-07-28 |
| JP3046972B2 true JP3046972B2 (ja) | 2000-05-29 |
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ID=18306788
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33724390A Expired - Fee Related JP3046972B2 (ja) | 1990-11-30 | 1990-11-30 | 非水系電解液及びそれを含む電池 |
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| JP (1) | JP3046972B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100642434B1 (ko) * | 1999-07-24 | 2006-11-03 | 제일모직주식회사 | 전지용 비수전해액 |
| KR100346541B1 (ko) * | 1999-10-12 | 2002-07-26 | 삼성에스디아이 주식회사 | 리튬 이차 전지용 전해액 |
| JP4518547B2 (ja) * | 2004-07-12 | 2010-08-04 | 日立マクセル株式会社 | 有機電解液および有機電解液電池 |
| JP5217254B2 (ja) * | 2006-06-05 | 2013-06-19 | ソニー株式会社 | 二次電池用電解質およびこれを用いた二次電池 |
| KR100832128B1 (ko) * | 2007-04-20 | 2008-05-27 | 경희대학교 산학협력단 | 알킬렌트리티오카보네이트의 제조방법 |
-
1990
- 1990-11-30 JP JP33724390A patent/JP3046972B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04206471A (ja) | 1992-07-28 |
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