JP3034981B2 - 排気ガスの浄化方法 - Google Patents
排気ガスの浄化方法Info
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas After Treatment (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明の窒素酸化物（以後、ＮＯ
ｘと略称）、一酸化炭素（以下、ＣＯと略称）、炭化水
素（以下、ＨＣと略称）を含有する排気ガスを処理する
方法に関する。
ｘと略称）、一酸化炭素（以下、ＣＯと略称）、炭化水
素（以下、ＨＣと略称）を含有する排気ガスを処理する
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】自動車等の排ガス処理においては排ガス
中の有機物、ＣＯを利用して三元触媒を用いて浄化する
のが一般的であったが、理論空燃比付近の極めて狭い範
囲でしかＮＯｘは浄化されていない。
中の有機物、ＣＯを利用して三元触媒を用いて浄化する
のが一般的であったが、理論空燃比付近の極めて狭い範
囲でしかＮＯｘは浄化されていない。
【０００３】近年、自動車の低燃費への要求は非常に強
くなってきており、理論空燃比以上にて燃焼させるリー
ンバーンエンジンがそのキーテクノロジーとして復活し
てきているが、リーンバーンエンジンはＮＯｘの排出が
多く、リーン領域でＮＯｘの浄化できる実用的な触媒と
して分子篩構造をもち銅等にてイオン交換された触媒が
開発された。
くなってきており、理論空燃比以上にて燃焼させるリー
ンバーンエンジンがそのキーテクノロジーとして復活し
てきているが、リーンバーンエンジンはＮＯｘの排出が
多く、リーン領域でＮＯｘの浄化できる実用的な触媒と
して分子篩構造をもち銅等にてイオン交換された触媒が
開発された。
【０００４】銅をイオン交換した分子篩構造を有する触
媒が有効に働く温度は３００℃〜５００℃であり、好ま
しい還元剤としてＣ2 Ｈ4 、Ｃ3 Ｈ6 、Ｃ3 Ｈ8 等の炭
化水素である。
媒が有効に働く温度は３００℃〜５００℃であり、好ま
しい還元剤としてＣ2 Ｈ4 、Ｃ3 Ｈ6 、Ｃ3 Ｈ8 等の炭
化水素である。
【０００５】しかし、排ガス成分としては上記触媒に不
活性である一酸化炭素が多量に含まれており、さらに排
ガス温度も３００℃以下になることがあり、必ずしも上
記触媒が有効に働くとは言えない。
活性である一酸化炭素が多量に含まれており、さらに排
ガス温度も３００℃以下になることがあり、必ずしも上
記触媒が有効に働くとは言えない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】通常のリーンバーンエ
ンジン排ガス条件では一酸化炭素が５００ｐｐｍ〜５０
００ｐｐｍ存在するが、３００℃以下の低温では上記触
媒では燃焼除去できなく、触媒層温度が低いため脱硝活
性はあまりなかった。
ンジン排ガス条件では一酸化炭素が５００ｐｐｍ〜５０
００ｐｐｍ存在するが、３００℃以下の低温では上記触
媒では燃焼除去できなく、触媒層温度が低いため脱硝活
性はあまりなかった。
【０００７】本発明は上記技術水準に鑑み、従来法にお
けるような不具合のないＮＯｘ、ＣＯ及びＨＣを含む排
気ガスからそれら有害成分を全て浄化する方法を提供し
ようとするものである。
けるような不具合のないＮＯｘ、ＣＯ及びＨＣを含む排
気ガスからそれら有害成分を全て浄化する方法を提供し
ようとするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者らは３００℃以
下の低温で銅を含有する結晶性シリケート触媒を有効に
働かせる方法を鋭意検討した結果、排気通路の前段に一
酸化炭素のみを選択的に燃焼除去する触媒を用いて排ガ
ス温度を上昇させ、後段に配置した銅を含有した結晶性
シリケート触媒が有効に働くようにすることが有効であ
ることを見い出した。なお、前段に配置した一酸化炭素
の燃焼触媒はＣ2 Ｈ4 、Ｃ3 Ｈ6 等の炭化水素を燃焼除
去しないことが必要である。本発明は上記知見に基づい
て完成されたものであって、次の（１）及び（２）の構
成を有するものである。 （１）窒素酸化物、一酸化炭素及び炭化水素を含有する
内燃機関の排気ガスを浄化する方法において、排気通路
の前段に一酸化炭素の燃焼触媒を、後段に後述する結晶
性シリケートに銅を担持した結晶性シリケート触媒を配
置することを特徴とする排気ガスの浄化方法。
下の低温で銅を含有する結晶性シリケート触媒を有効に
働かせる方法を鋭意検討した結果、排気通路の前段に一
酸化炭素のみを選択的に燃焼除去する触媒を用いて排ガ
ス温度を上昇させ、後段に配置した銅を含有した結晶性
シリケート触媒が有効に働くようにすることが有効であ
ることを見い出した。なお、前段に配置した一酸化炭素
の燃焼触媒はＣ2 Ｈ4 、Ｃ3 Ｈ6 等の炭化水素を燃焼除
去しないことが必要である。本発明は上記知見に基づい
て完成されたものであって、次の（１）及び（２）の構
成を有するものである。 （１）窒素酸化物、一酸化炭素及び炭化水素を含有する
内燃機関の排気ガスを浄化する方法において、排気通路
の前段に一酸化炭素の燃焼触媒を、後段に後述する結晶
性シリケートに銅を担持した結晶性シリケート触媒を配
置することを特徴とする排気ガスの浄化方法。
【０００９】（２）一酸化炭素燃焼触媒が金と鉄、コバ
ルト、ニッケル、アルミニウムの酸化物のうちの少くと
も１種との複合酸化物からなることを特徴とする上記
（１）記載の排気ガスの浄化方法。
ルト、ニッケル、アルミニウムの酸化物のうちの少くと
も１種との複合酸化物からなることを特徴とする上記
（１）記載の排気ガスの浄化方法。
【００１０】
【作用】本発明の方法に用いる前段の一酸化炭素の燃焼
触媒として金系の触媒が挙げられる。金系の触媒として
は１例として塩化金酸を原料に用いて鉄、コバルト、ニ
ッケル等の水溶性塩と共沈法によって調製する方法、あ
るいは、鉄、コバルト、ニッケル、アルミニウム等の酸
化物に塩化金酸水溶液を含浸法により担持して調製する
方法が挙げられる。
触媒として金系の触媒が挙げられる。金系の触媒として
は１例として塩化金酸を原料に用いて鉄、コバルト、ニ
ッケル等の水溶性塩と共沈法によって調製する方法、あ
るいは、鉄、コバルト、ニッケル、アルミニウム等の酸
化物に塩化金酸水溶液を含浸法により担持して調製する
方法が挙げられる。
【００１１】一方、銅を含有した結晶性シリケート触媒
とは結晶性シリケートが脱水された状態において、酸化
物のモル比で（１．０±０．４）Ｒ2 Ｏ・〔ａ・Ｍ2 Ｏ
3 ・ｂ・Ａｌ2 Ｏ3 〕・ｙＳｉＯ2 （上記式中、Ｒはア
ルカリ金属イオン及び／又は水素、Ｍ：VIII族元素、希
土類元素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アン
チモンからなる群から選ばれた１種以上の元素のイオ
ン、ａ＋ｂ＝１，ａ＞０，ｂ≧０，ｙ＞１２）の化学式
を有するものであり、イオン交換法、含浸法等により銅
を担持したものである。この結晶性シリケートのＸ線回
折パターンを表Ａに示す。
とは結晶性シリケートが脱水された状態において、酸化
物のモル比で（１．０±０．４）Ｒ2 Ｏ・〔ａ・Ｍ2 Ｏ
3 ・ｂ・Ａｌ2 Ｏ3 〕・ｙＳｉＯ2 （上記式中、Ｒはア
ルカリ金属イオン及び／又は水素、Ｍ：VIII族元素、希
土類元素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アン
チモンからなる群から選ばれた１種以上の元素のイオ
ン、ａ＋ｂ＝１，ａ＞０，ｂ≧０，ｙ＞１２）の化学式
を有するものであり、イオン交換法、含浸法等により銅
を担持したものである。この結晶性シリケートのＸ線回
折パターンを表Ａに示す。
【表２】
【００１２】排気通路の前段に配置する一酸化炭素の燃
焼触媒と後段に配置する銅を含有した結晶性シリケート
はハニカム形状であることが好ましいが、ペレット形状
でも使用可能である。
焼触媒と後段に配置する銅を含有した結晶性シリケート
はハニカム形状であることが好ましいが、ペレット形状
でも使用可能である。
【００１３】
（例１）銅を含有した結晶性シリケートは下記のように
調製した。Ｎａ2 Ｏ・０．５Ａｌ2 Ｏ3 ・０．５Ｆｅ2
Ｏ3 ・２５ＳｉＯ2 で表わされる結晶性シリケートに酢
酸銅水溶液にてＣｕイオン交換し、Ｃｕ含有量にて０．
７ｍｍｏｌ／ｇの粉末触媒を調製した。この粉末触媒に
水、アルミナゾル、シリカゾルを添加してスラリー状に
してコージェライト基材にウォッシュコートし、乾燥後
ハニカム形状の触媒Ａを得た。
調製した。Ｎａ2 Ｏ・０．５Ａｌ2 Ｏ3 ・０．５Ｆｅ2
Ｏ3 ・２５ＳｉＯ2 で表わされる結晶性シリケートに酢
酸銅水溶液にてＣｕイオン交換し、Ｃｕ含有量にて０．
７ｍｍｏｌ／ｇの粉末触媒を調製した。この粉末触媒に
水、アルミナゾル、シリカゾルを添加してスラリー状に
してコージェライト基材にウォッシュコートし、乾燥後
ハニカム形状の触媒Ａを得た。
【００１４】一酸化炭素の燃焼触媒は下記のように調製
した。塩化第２鉄（ＦｅＣｌ3 ）と塩化金酸（ＨＡｕＣ
ｌ4 ）を溶解させた水溶液に炭酸ナトリウム（Ｎａ2 Ｃ
Ｏ3 ）を添加して中和により得られた複合沈殿物を得
る。この沈殿物を水洗、乾燥後、空気中で４００℃で焼
成することによってＡｕ−Ｆｅ2 Ｏ3 の粉末触媒を得
た。
した。塩化第２鉄（ＦｅＣｌ3 ）と塩化金酸（ＨＡｕＣ
ｌ4 ）を溶解させた水溶液に炭酸ナトリウム（Ｎａ2 Ｃ
Ｏ3 ）を添加して中和により得られた複合沈殿物を得
る。この沈殿物を水洗、乾燥後、空気中で４００℃で焼
成することによってＡｕ−Ｆｅ2 Ｏ3 の粉末触媒を得
た。
【００１５】この金系粉末触媒に上記触媒Ａと同様のバ
インダーを添加してスラリーを調製してコージェライト
基材にコートし、触媒Ｂを得た。
インダーを添加してスラリーを調製してコージェライト
基材にコートし、触媒Ｂを得た。
【００１６】上記触媒Ｂを排出ガス前段に触媒Ａを後段
に図１に示すように設置した。
に図１に示すように設置した。
【００１７】代表的なリーンバーンエンジン排ガス組成
を下記に示す。 ＮＯｘ ： ４００ｐｐｍ ＣＯ ： ２０００ｐｐｍ ＨＣ（ppm as Ｃ1 ） ： ３０００ｐｐｍ Ｏ2 ： ８％ ＣＯ2 ： １０％ Ｈ2 Ｏ ： １０％ ＧＨＳＶ ： ３００００ｈ-1・・・触媒Ａに対するガ
ス空間速度
を下記に示す。 ＮＯｘ ： ４００ｐｐｍ ＣＯ ： ２０００ｐｐｍ ＨＣ（ppm as Ｃ1 ） ： ３０００ｐｐｍ Ｏ2 ： ８％ ＣＯ2 ： １０％ Ｈ2 Ｏ ： １０％ ＧＨＳＶ ： ３００００ｈ-1・・・触媒Ａに対するガ
ス空間速度
【００１８】触媒Ｂ、触媒Ａの後段にガス組成検出器及
び熱電対を設置して各場所におけるガス組成と温度をモ
ニターした。排ガス温度２５０℃の上記排ガスを流通さ
せた結果を表Ｂに示す。その結果、この排ガス処理方法
によるとＮＯｘは４００→１５０ｐｐｍまで低減され
（脱硝率６２．５％）、高効率で脱硝されることがわか
る。
び熱電対を設置して各場所におけるガス組成と温度をモ
ニターした。排ガス温度２５０℃の上記排ガスを流通さ
せた結果を表Ｂに示す。その結果、この排ガス処理方法
によるとＮＯｘは４００→１５０ｐｐｍまで低減され
（脱硝率６２．５％）、高効率で脱硝されることがわか
る。
【表３】
【００１９】一酸化炭素の燃焼触媒として、例１と同様
の方法にて塩化第２鉄（ＦｅＣｌ3）の代わりに塩化コ
バルト（ＣｏＣｌ2 ）、塩化ニッケル（ＮｉＣｌ2 ）、
塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ2 ）を用いてＡｕ−Ｃｏ3
Ｏ4 、Ａｕ−ＮｉＯ、Ａｕ−Ａｌ2 Ｏ3 を調製した。こ
れら触媒を例１と同様にコージェライト基材にコート
し、触媒Ｃ、触媒Ｄ、触媒Ｅを得た。図１に示すように
触媒Ｂの代わりに各々触媒Ｃ，Ｄ，Ｅを前段に、触媒Ａ
を後段に配置し例１と同様のガス組成において排ガス処
理試験を実施した。結果を表Ｃに示す。
の方法にて塩化第２鉄（ＦｅＣｌ3）の代わりに塩化コ
バルト（ＣｏＣｌ2 ）、塩化ニッケル（ＮｉＣｌ2 ）、
塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ2 ）を用いてＡｕ−Ｃｏ3
Ｏ4 、Ａｕ−ＮｉＯ、Ａｕ−Ａｌ2 Ｏ3 を調製した。こ
れら触媒を例１と同様にコージェライト基材にコート
し、触媒Ｃ、触媒Ｄ、触媒Ｅを得た。図１に示すように
触媒Ｂの代わりに各々触媒Ｃ，Ｄ，Ｅを前段に、触媒Ａ
を後段に配置し例１と同様のガス組成において排ガス処
理試験を実施した。結果を表Ｃに示す。
【表４】
【００２０】以上の結果より、これら触媒Ｃ〜Ｅを用い
ることによりＮＯｘを４００→１５０〜１６５ｐｐｍへ
と低減でき、高効率で脱硝されることを確認した。
ることによりＮＯｘを４００→１５０〜１６５ｐｐｍへ
と低減でき、高効率で脱硝されることを確認した。
【００２１】（比較例） 触媒Ｂを配置しない従来方法による脱硝結果を表Ｄに示
す。その結果触媒層Ａの温度は低いままであるので、脱
硝活性は向上せず（ηNOX １０％）、触媒が効率よく働
いていないことがわかる。
す。その結果触媒層Ａの温度は低いままであるので、脱
硝活性は向上せず（ηNOX １０％）、触媒が効率よく働
いていないことがわかる。
【表５】
【００２２】
【発明の効果】本発明触媒システムを採用することによ
り、従来困難とされていた内燃機関排ガスの低温領域に
おいて浄化することが可能となった。
り、従来困難とされていた内燃機関排ガスの低温領域に
おいて浄化することが可能となった。
【図１】本発明方法の効果を確認するための触媒配置の
説明図
説明図
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｆ０１Ｎ 3/28 ３０１ Ｂ０１Ｄ 53/36 １０３Ｂ (56)参考文献 特開 昭59−213425（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−63363（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−151558（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−81775（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−219309（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 21/00 - 37/36 B01D 53/94
Claims (2)
- 【請求項１】 窒素酸化物、一酸化炭素及び炭化水素を
含有する内燃機関の排気ガスを浄化する方法において、
排気通路の前段に一酸化炭素の燃焼触媒を、後段に表Ａ
に示すＸ線パターンを有し、脱水された状態において、
酸化物のモル比で（１．０±０．４）Ｒ 2 Ｏ・〔ａ・Ｍ
2 Ｏ 3 ・ｂ・Ａｌ 2 Ｏ 3 〕・ｙＳｉＯ 2 （上記式中、Ｒ
はアルカリ金属イオン及び／又は水素、Ｍ：VIII族元
素、希土類元素、チタン、バナジウム、クロム、ニオ
ブ、アンチモンからなる群から選ばれた１種以上の元素
のイオン、ａ＋ｂ＝１，ａ＞０，ｂ≧０，ｙ＞１２）の
化学式を有する結晶性シリケートに銅を担持した結晶性
シリケート触媒を配置することを特徴とする排気ガスの
浄化方法。 【表１】 - 【請求項２】 一酸化炭素燃焼触媒が金と鉄、コバル
ト、ニッケル、アルミニウムの酸化物のうちの少くとも
１種との複合化合物からなることを特徴とする請求項１
記載の排気ガスの浄化方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3114615A JP3034981B2 (ja) | 1991-05-20 | 1991-05-20 | 排気ガスの浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3114615A JP3034981B2 (ja) | 1991-05-20 | 1991-05-20 | 排気ガスの浄化方法 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04341346A JPH04341346A (ja) | 1992-11-27 |
| JP3034981B2 true JP3034981B2 (ja) | 2000-04-17 |
Family
ID=14642289
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3114615A Expired - Lifetime JP3034981B2 (ja) | 1991-05-20 | 1991-05-20 | 排気ガスの浄化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3034981B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102012147B1 (ko) | 2017-02-16 | 2019-08-19 | 가즈토시 기타자와 | 훈련 용구 및 훈련 용구를 이용한 훈련 방법 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08103656A (ja) | 1994-10-06 | 1996-04-23 | N E Chemcat Corp | 排気ガスの浄化用触媒及びその方法 |
| JP4901938B2 (ja) * | 2009-10-23 | 2012-03-21 | トヨタ自動車株式会社 | Ｎｏｘ浄化用触媒 |
-
1991
- 1991-05-20 JP JP3114615A patent/JP3034981B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102012147B1 (ko) | 2017-02-16 | 2019-08-19 | 가즈토시 기타자와 | 훈련 용구 및 훈련 용구를 이용한 훈련 방법 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04341346A (ja) | 1992-11-27 |
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