JP3010881B2 - 単結晶育成方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、非線形光学材料である
ＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくと
も一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少なくとも一種を
表す。）の単結晶育成方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】近年、強力な出力を有しコヒーレンスの
良好なレーザーの出現により、非線形光学材料を用いて
第２高調波（ＳＨＧ：Ｓｅｃｏｎｄ ｈａｒｍｏｎｉｃ
ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ）として基本波長の半分の波長
の光が得られるようになってきている。

【０００３】そして、この非線形光学材料としては、非
線形光学結晶であるＭＴｉＯＸＯ₄（ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃ
ｓのうちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうち
の少なくとも一種を表す。）単結晶、特にＫＴｉＯＰＯ
₄ 単結晶（以下、単にＫＴＰと称する。）が用いられ
る。

【０００４】ところで、上記ＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，
Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａ
ｓのうちの少なくとも一種を表す。）単結晶の育成方法
としてはＴＳＳＧ法（Ｔｏｐ Ｓｅｅｄｅｄ Ｓｏｌｕ
ｔｉｏｎ Ｇｒｏｗｔｈ）が一般的である。ＴＳＳＧ法
は、原料をフラックス（融剤）に溶解させ、過飽和状態
を作って種結晶だけに結晶成長させるもので、フラック
ス法の一種である。実際に上記ＴＳＳＧ法を用いてＭＴ
ｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一
種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少なくとも一種を表
す。）単結晶を育成する場合には、原料をフラックスに
融解させ、種結晶を融液に接触させた状態で、回転させ
ながら徐冷し、過飽和状態として、種結晶に結晶を育成
させれば良い。このＴＳＳＧ法は結晶の大型化が期待で
き、種結晶の方位を選ぶことで育成結晶の成長方位を制
御することができるという特徴を有する。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】ところが、上記ＴＳＳ
Ｇ法によって、ＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓの
うちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少
なくとも一種を表す。）単結晶の中でも育成時にファセ
ットの出現する結晶を育成した場合、種結晶付近に欠陥
部が生じやすいという問題が発生している。

【０００６】例えば、上記ＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒ
ｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓ
のうちの少なくとも一種を表す。）単結晶の中の代表的
な単結晶であるＫＴＰ単結晶を上記ＴＳＳＧ法によって
育成した場合、育成されたＫＴＰ単結晶に沿面成長によ
る結晶面（ファセット）が出現することが、多くの文献
（例えば、Ｊ．Ｃｒｙｓｔａｌ Ｇｒｏｗｔｈ ７５
３９０（１９８６）、Ｊ．Ｏｐｔ．Ｓｏｃ．Ａｍ．Ｂ，
６，６２２（１９８９））に示されている。

【０００７】例えば、ＫＴＰ単結晶をｃ軸成長させた場
合、図２に示されるように種結晶３の先端面は、｛０，
０，１｝面によって構成されている。それに対して、単
結晶５の育成によって出現するファセットは、｛１，
０，０｝面、｛１，１，０｝面、｛０，１，１｝面、
｛２，０，１｝面であり、単結晶５先端は｛０，１，
１｝面、｛２，０，１｝面によって構成されている。こ
れら単結晶５先端を構成するファセットが種結晶３の先
端面を構成する｛０，０，１｝面とはそれぞれ異なった
傾きを有する面であるため、単結晶５内の育成速度がフ
ァセットによって異なり、特に種結晶３付近において融
液の対流の変化や固液界面の乱れが生じ易い。そのた
め、種結晶３付近において、粘性の高いフラックスが結
晶内に取り込まれる現象（フラックスインクルージョ
ン）が起き、単結晶５内に欠陥部が生じ、非線形光学材
料としてのＳＨＧ特性が低下してしまう。また、欠陥部
の発生によって製造歩留りも低下する。

【０００８】さらには、種結晶３の先端面を構成する面
と育成される単結晶５先端を構成するファセットがそれ
ぞれ異なる傾きを有する面であることから、単結晶５の
育成は困難であり、育成に時間がかかるため、生産性が
良好ではない。

【０００９】本発明は、かかる従来の実情に鑑みて提案
されたものであって、ＭＴｉＯＸＯ ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，
Ｃｓのうちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのう
ちの少なくとも一種を表す。）単結晶を育成する際、特
にＫＴＰ単結晶のように育成時に沿面成長による結晶面
（ファセット）が出現する単結晶を育成する場合におい
て、種結晶付近に発生するフラックスインクルージョン
を抑制し、単結晶内に生ずる欠陥部を削減することを目
的とし、非線形光学材料としてのＳＨＧ特性が良好で高
品質な単結晶を製造することが可能であり、結晶内に生
じる欠陥部を削減することにより製造歩留りを向上さ
せ、育成速度を向上させることにより生産性を向上させ
ることの可能な単結晶育成方法を提供することを目的と
する。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明は、上述の目的を
達成するために、融剤を含む融液に種結晶を接触させ、
種結晶を回転させながら徐冷し、種結晶の先端から結晶
を育成させるＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのう
ちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少な
くとも一種を表す。）の単結晶育成方法において、融液
に接触する種結晶の先端面が、｛１，０，０｝面、
｛２，０，１｝面、｛１，１，０｝面、｛０，１，１｝
面より選ばれる面によって構成されていることを特徴と
するものである。

【００１１】すなわち、本発明においては、ＴＳＳＧ法
と称される方法を用いて、ＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒ
ｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓ
のうちの少なくとも一種を表す。）単結晶を育成するも
のである。ＴＳＳＧ法は、原料をフラックス（融剤）に
溶解させ、過飽和状態を作って種結晶だけに結晶成長さ
せるものであり、フラックス法の一種である。このＴＳ
ＳＧ法は、結晶の大型化が期待でき、種結晶の方位を選
ぶことで育成結晶の成長方位を制御できるという特徴を
有する。

【００１２】ＭＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのう
ちの少なくとも一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少な
くとも一種を表す。）単結晶の育成は、通常のＴＳＳＧ
法の手法に従って過飽和状態の融液中で徐冷しながら行
えばよく、原料をフラックスに融解させ、種結晶を融液
に接触させた状態で、回転させながら徐冷し、過飽和状
態として、種結晶に結晶を育成させれば良い。

【００１３】この時、本発明においては、融液に接触す
る種結晶の先端面が、｛１，０，０｝面、｛２，０，
１｝面、｛１，１，０｝面、｛０，１，１｝面より選ば
れる面によって構成されている。例えば、ａ軸方向に単
結晶を育成する場合には、融液に接触する種結晶のａ軸
方向先端面が｛１，０，０｝面によって構成され、ｂ軸
方向に単結晶を育成する場合には、融液に接触する種結
晶ｂ軸方向先端面が｛０，１，１｝面、｛１，１，０｝
面より選ばれる面によって構成されている。また、ｃ軸
方向に単結晶を育成する場合には、融液に接触する種結
晶のｃ軸方向先端面が｛２，０，１｝面、｛０，１，
１｝面より選ばれる面によって構成されるように加工さ
れている。

【００１４】すなわち、上述の育成方法に何れにおいて
も、種結晶の先端面が、育成される単結晶先端を構成す
るファセットによって構成されているため、単結晶内の
育成速度が均一となり、融液の対流の変化や固液界面の
乱れ等の発生が抑制され、フラックスインクルージョン
及びこれによる単結晶内の欠陥部の発生が削減される。

【００１５】さらに、種結晶の先端面と育成される単結
晶先端を構成するファセットが同一の傾きを有する面で
あるので、単結晶の育成が容易となり、育成速度が向上
されるものである。

【００１６】ただし、上述の育成方法の中で、育成速度
が早い、育成した単結晶を素子等として用いる場合の加
工が行い易いといった点からｃ軸方向の育成が最も良く
行われる。

【００１７】原料やフラックスは、通常のものがいずれ
も使用可能であり、例えばフラックスとしては３Ｋ₂ Ｗ
Ｏ₄ ・Ｐ₂ Ｏ₅ やＫ₆ Ｐ₄ Ｏ₁₃、ＷＯ₃ ＋Ｋ₆ Ｐ₄ Ｏ₁₃
等が使用される。

【００１８】

【作用】非線形光学材料として用いられるＭＴｉＯＸＯ
₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一種を表
し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少なくとも一種を表す。）単
結晶は、一般に、融剤を含む融液に種結晶を接触させ、
種結晶を回転させながら徐冷し、過飽和状態とし、種結
晶の先端から結晶を成長させることにより育成される。

【００１９】ところが、育成時に沿面成長による結晶面
（ファセット）の出現する単結晶を育成する場合、種結
晶の先端面を構成する面と単結晶先端を構成するファセ
ットの傾きが異なるために、単結晶内の育成速度がファ
セットによって異なり、特に種結晶付近において融液の
対流の変化や固液界面の乱れが生じ易い。そのため、種
結晶付近において、粘性の高いフラックスが結晶内に取
り込まれる現象（フラックスインクルージョン）が起
き、これにより単結晶内に欠陥部が生じ、非線形光学材
料としてのＳＨＧ特性が低下してしまう。また、種結晶
の先端面を構成する面と育成される単結晶先端を構成す
るファセットの傾きが異なるために、単結晶の育成が困
難であり、育成に時間がかかってしまう。

【００２０】本発明においては、上記のような単結晶育
成方法において、融液に接触する種結晶の先端面が、
｛１，０，０｝面、｛２，０，１｝面、｛１，１，０｝
面、｛０，１，１｝面より選ばれる面によって構成され
ているため、種結晶の先端面を構成する面が、育成され
る結晶の先端を構成するファセットと同一の傾きを有
し、種結晶から育成される単結晶内の育成速度が均一と
なり、融液の対流の変化や固液界面の乱れ等の発生が抑
制され、フラックスインクルージョン及びこれによる単
結晶内の欠陥部の発生が削減される。

【００２１】また、ｃ軸方向に単結晶を育成する場合、
融液に接触する種結晶のｃ軸方向先端面が｛２，０，
１｝面、｛０，１，１｝面より選ばれる面によって構成
されているため、種結晶の先端面を構成する面が育成さ
れる単結晶の先端を構成するファセットによって構成さ
れており、単結晶内の育成速度が均一となり、融液の対
流の変化や固液界面の乱れ等の発生が抑制され、フラッ
クスインクルージョン及びこれによる単結晶内の欠陥部
の発生が削減される。

【００２２】

【実施例】以下、本発明を適用した具体的な実施例につ
いて、図面を参照しながら実験結果に基づいて説明す
る。本実施例において使用した単結晶育成装置の概略構
成は、図１に示す通りであり、この装置は、融剤を含む
原料融液１を収容する白金坩堝２と、種結晶３を回転さ
せる回転軸４とから構成されている。なお、単結晶５は
図中に示されるように融液１中に育成される。

【００２３】実験例 １ そこで、上述の単結晶育成装置を用い、種結晶３とし
て、断面方形状（２ｍｍ×２ｍｍ）で長さ１０〜１５ｍ
ｍの単結晶であり、その結晶成長方向を長さ方向（図中
Ｚ方向）としたＫＴＰ単結晶を用いて下記の条件により
ＫＴＰ単結晶を育成した。

【００２４】先ず、用いた融剤（フラックス）は、Ｋ₆
Ｐ₄ Ｏ₁₃であり、また原料の組成比は次の通りである。 〈原料組成〉 ＫＨ₂ ＰＯ₄ ０．５００（モル比） Ｋ₂ ＨＰＯ₄ ０．２４２（モル比） ＴｉＯ₂ ０．２５８（モル比） これら融剤と原料組成物を、原料：融剤＝０．６８０：
０．３２０（モル比）となるように混合し、白金坩堝２
内で１１５０℃に保持して加熱溶融した。

【００２５】次に、種結晶３として、前述のようなＫＴ
Ｐ単結晶を結晶成長方向であるｃ軸が長さ方向（図中Ｚ
方向）となるように、回転軸４の先端に取付け、これを
前記混合物を融解した融液１中に入れ（融液温度 １０
００℃）、ＫＴＰ単結晶を析出、育成した。育成条件を
以下に示す。 〈育成条件〉 種結晶回転速度 ２００ｒｐｍ 種結晶引き上げ速度 ０ｍｍ／ｈ 種結晶方位 〈００１〉 徐冷速度 ０．２０℃／ｈ 育成時間 １４０ｈ

【００２６】得られた単結晶５の結晶軸の方位は図２に
示す通りであり、現れたファセットは｛１，０，０｝
面、｛０，１，１｝面、｛２，０，１｝面、｛１，１，
０｝面であり、単結晶先端は｛０，１，１｝面、｛２，
０，１｝面によって構成されていた。

【００２７】育成された単結晶を種結晶を含むａ面
（｛１，０，０｝面）で基板として切出し、鏡面研磨し
たものを図３に示す。種結晶３付近に、｛２，０，１｝
面に対応し、黒色部で示される三角形のフラックスイン
クルージョン６が発生しており、結晶の成長が進むにつ
れて｛０，１，１｝面に平行に黒色で示されるフラック
スインクルージョン７が発生していることがわかる。こ
の時、種結晶３の先端面を構成しているのは、｛０，
０，１｝面であり、単結晶５の先端を構成するファセッ
トとは異なった傾きを有する面である。そのため、単結
晶内の育成速度がファセットによって異なり、融液の対
流の変化や固液界面の乱れ等が発生し、フラックスイン
クルージョンを生じるものと思われる。

【００２８】実験例 ２ 本実験例においては、種結晶の先端面が育成された単結
晶先端を構成するファセットと同一の傾きを有する面に
よって構成されるように、種結晶の先端を加工し、実験
例１と同様にＫＴＰ単結晶を育成した。

【００２９】実験例１で述べたように、種結晶の先端面
を構成する面と育成される単結晶先端を構成するファセ
ットの傾きが異なる場合、種結晶付近においてフラック
スインクルージョンが発生する。そこで、本発明者等
は、種結晶の先端面が、単結晶先端を構成するファセッ
トと同一の傾きを有する面で構成されるように種結晶の
先端を加工し、ＫＴＰ単結晶の育成を行った。すなわ
ち、ｃ軸育成を行う際に種結晶として用いられる断面方
形状（２ｍｍ×２ｍｍ）で長さ１０〜１５ｍｍのＫＴＰ
単結晶の先端を研磨し、｛２，０，１｝面と｛０，１，
１｝面によって種結晶先端面が構成されるように加工
し、これを種結晶として上述の単結晶育成装置を用いて
ＫＴＰ単結晶の育成を行った。

【００３０】ＫＴＰ単結晶は前述のように、ファセット
を有する斜方晶系の結晶であり、融剤として３Ｋ₂ ＷＯ
₄ ・Ｐ₂ Ｏを用いて育成を行ったＫＴＰ単結晶の格子定
数は、ａ＝１２．８４０Å，ｂ＝６．３９６Å，ｃ＝１
０．５８４Åであることが多くの文献（例えば、Ｊ．Ｃ
ｒｙｓｔａｌ Ｇｒｏｗｔｈ ７５ ３９０（１９８
６））によって示されている。ｃ軸育成したＫＴＰ単結
晶においては、図２に示すように単結晶５先端は、ファ
セット｛２，０，１｝面、｛０，１，１｝面によって構
成されており、上記の格子定数を用いて、ｃ軸育成を行
う際の種結晶３の先端を構成する｛０，０，１｝面に対
する｛２，０，１｝面、｛０，１，１｝面の面角度を計
算すると、各々５８．８°，５８．９°という値を得
る。そこで、図４に示されるような治具を用い、種結晶
の加工を行った。すなわち、治具８の試料設置部８ａは
治具８の底面８ｂに対して、α＝３０°で配設されてお
り、この試料設置部８ａに前述のような断面方形状の四
角柱である種結晶３を設置し、種結晶３の一点鎖線で示
す部分３ａを研磨することによって、｛０，０，１｝面
に対する面角度が約６０°である｛２，０，１｝面、及
び｛０，１，１｝面を切り出し、種結晶３の先端面を
｛２，０，１｝面、｛０，１，１｝面によって構成する
ことができる。

【００３１】上記のような方法を用いて図５に示すよう
な、先端が｛２，０，１｝面、｛０，１，１｝面によっ
て構成されている種結晶３を作成し、実験例１と同様の
育成条件において、ＫＴＰ単結晶の育成を行った。な
お、種結晶３先端の｛２，０，１｝面、｛０，１，１｝
面の仕上げは、♯４０００のアルミナの研磨剤を用いて
行った。

【００３２】本実験例において育成されたＫＴＰ単結晶
を図６に示す。図中に示されるように、本実験例におい
て育成されたＫＴＰ単結晶においては、フラックスイン
クルージョン（黒色部で示す。）の発生がよく抑えられ
ており、図７に示す実験例１において育成されたＫＴＰ
単結晶と比較してみると、フラックスインクルージョン
の発生が抑えられていることは明らかである。また、本
実験例において育成されたＫＴＰ単結晶の育成速度は実
験例１において育成されたＫＴＰ単結晶の育成速度と比
較して速かった。

【００３３】実験例 ３ 本実験例においては、単結晶をａ軸育成及びｂ軸育成す
る場合において、種結晶の先端面が、育成される単結晶
先端を構成するファセットと同一の傾きを有する面で構
成されるように、種結晶の先端を加工し、実験例１と同
様にＫＴＰ単結晶を育成した。

【００３４】先ず、ＫＴＰ単結晶をａ軸育成した。ＫＴ
Ｐ単結晶をａ軸育成した場合、単結晶先端は、ファセッ
ト｛１，０，０｝面によって構成されている。すなわ
ち、ａ軸育成を行う場合、種結晶の先端が、育成される
ＫＴＰ単結晶の先端を構成するファセット｛１，０，
０｝面と同一の傾きを有する面で構成されるようにすれ
ば良い。この時、断面方形状の四角柱である種結晶は
｛１，０，０｝面、｛０，１，０｝面、｛０，０，１｝
面によって構成されているため、種結晶の先端が｛１，
０，０｝面となるようにして、ＫＴＰ単結晶をａ軸育成
すれば良い。上記のように育成されたａ軸育成のＫＴＰ
単結晶においては、フラックスインクルージョンの発生
がよく抑えられていることが確認された。しかしなが
ら、ａ軸育成は単結晶の成長が遅く、得られる結晶もｂ
軸，ｃ軸育成の単結晶と比較して厚みが薄いため、素子
等として加工を行うことが困難であり、あまり実用的で
はない。

【００３５】次に、ＫＴＰ単結晶をｂ軸育成した。ＫＴ
Ｐ単結晶をｂ軸育成した場合、単結晶先端は、ファセッ
ト｛０，１，１｝面、｛１，１，０｝面によって構成さ
れている。すなわち、ｂ軸育成を行う際に種結晶として
用いられる断面方形状の四角柱であるＫＴＰ単結晶の先
端を研磨し、｛０，１，１｝面と｛１，１，０｝面によ
って先端が構成されるように加工し、これを種結晶とし
て上述の単結晶育成装置を用いてＫＴＰ単結晶の育成を
行った。

【００３６】前述のように、融剤として３Ｋ₂ ＷＯ₄ ・
Ｐ₂ Ｏを用いて育成を行ったＫＴＰ単結晶の格子定数
は、ａ＝１２．８４０Å，ｂ＝６．３９６Å，ｃ＝１
０．５８４Åであり、ｂ軸育成したＫＴＰ単結晶の先端
を構成するファセット｛０，１，１｝面、｛１，１，
０｝面のｂ軸育成を行う際の種結晶の先端面を構成する
｛０，１，０｝面に対する面角度を上記の格子定数を用
いて計算すると、各々３１．１°，２６．５°という値
を得る。そこで、｛０，１，０｝面に対し、３０°（面
精度±３．５°程度）の面角度を有する面を切出し、種
結晶の先端が｛０，１，１｝面、｛１，１，０｝面によ
って構成されるように加工し、ＫＴＰ単結晶の育成を行
った。上記のように育成されたｂ軸育成のＫＴＰ単結晶
においては、フラックスインクルージョンの発生がよく
抑えられていることが確認された。

【００３７】従って、ＴＳＳＧ法を用いて、ＭＴｉＯＸ
Ｏ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一種を表
し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少なくとも一種を表す。）単
結晶の中でも、育成時にファセットの出現する結晶を育
成する際、ａ，ｂ，ｃ軸育成の何れにおいても、種結晶
の先端面を育成される単結晶の先端を構成するファセッ
トと同一の傾きを有する面とすることにより、単結晶内
の育成速度を均一となり、融液の対流の変化や固液界面
の乱れ等の発生が抑制され、フラックスインクルージョ
ン及びこれによる単結晶内の欠陥部の発生が防止され
る。

【００３８】実験例 ４ 本実験例においては、上記の単結晶育成装置を用いて、
種結晶を融液に接触させる際の接触部分の面積とフラッ
クスインクルージョンの発生の関係について調査を行っ
た。

【００３９】すなわち、種結晶として、実験例１と同様
の断面方形状（２ｍｍ×２ｍｍ）で長さ１０〜１５ｍｍ
のＫＴＰ単結晶を用い、種結晶の融液への浸漬部分の長
さを変化させて実験例１と同様にＫＴＰ単結晶の育成を
行った。種結晶の融液への浸漬長さを２ｍｍとして育成
した単結晶を図８、浸漬長さを０ｍｍとして育成した単
結晶を図９、種結晶を融液中より引き上げ、種結晶を融
液液面上１．５ｍｍの位置に保持して育成した（表面張
力によって融液が引き上げられ、単結晶が育成され
る。）単結晶を図１０に示す。図８，９，１０をみてわ
かるように種結晶の融液への接触部分が少ない方が、黒
色で示されるフラックスインクルージョンの発生が良く
抑えられている。なお、種結晶と融液の接触部分の面積
と収量は関係がなく、種結晶と融液の接触部分の面積に
よって、収量が変化することはなかった。

【００４０】以上、本発明を適用した具体的な実施例に
ついて実験結果をもとに説明してきたが、本発明がこの
実施例に限定されるものではなく、原料組成や融剤の種
類、育成条件等は本発明の要旨を逸脱しない範囲で適宜
変更可能であることは言うまでもない。

【００４１】

【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明においては、融剤を含む融液に種結晶を接触させ、種
結晶を回転させながら徐冷し、該種結晶の先端からＭＴ
ｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくとも一
種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少なくとも一種を表
す。）で表される複合酸化物の単結晶を育成させる単結
晶育成方法において、融液に接触する種結晶の先端面
が、｛１，０，０｝面、｛２，０，１｝面、｛１，１，
０｝面、｛０，１，１｝面より選ばれる面によって構成
されているため、種結晶の先端を構成する面が、育成さ
れる結晶先端に出現するファセットと同一の傾きを有
し、単結晶内の育成速度が均一となり、融液の対流の変
化や固液界面の乱れ等の発生が抑制され、フラックスイ
ンクルージョン及びこれによる単結晶内の欠陥部の発生
が削減される。

【００４２】また、上記育成方法において、種結晶のｃ
軸方向先端が融液と接触され、該種結晶のｃ軸方向先端
面が｛２，０，１｝面、｛０，１，１｝面より選ばれる
面によって構成されているため、種結晶の先端面が、育
成される単結晶の先端面を構成するファセットによって
構成されており、単結晶内の育成速度が均一となり、融
液の対流の変化や固液界面の乱れ等の発生が抑制され、
フラックスインクルージョン及びこれによる単結晶内の
欠陥部の発生が削減される。

【００４３】さらに、単結晶内の欠陥部の発生を削減で
きることから、高品質な単結晶を製造歩留りを低下させ
ることなく育成することが可能であり、育成速度も向上
されるため、生産性が非常に高い。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明を実施する際に用いられる単結晶育成装
置の一構成例を示す模式図である。

【図２】実験例１，２において育成されたｃ軸育成のＫ
ＴＰ単結晶の概略斜視図である。

【図３】実験例１において育成されたＫＴＰ単結晶を種
結晶を含むａ面（｛１，０，０｝面）で基板として切出
し、鏡面研磨したもの示す拡大平面図である。

【図４】種結晶加工用の治具を示す斜視図である。

【図５】実験例２において使用した種結晶を示す斜視図
である。

【図６】実験例２によって育成されたｃ軸育成のＫＴＰ
単結晶を示す平面図である。

【図７】実験例１によって育成されたｃ軸育成のＫＴＰ
単結晶を示す平面図である。

【図８】実験例４において種結晶の融液への浸漬長さを
２ｍｍとして育成した単結晶を示す平面図である。

【図９】実験例４において種結晶の融液への浸漬長さを
０ｍｍとして育成した単結晶を示す平面図である。

【図１０】実験例４において種結晶を融液液面上１．５
ｍｍの位置に保持して育成した単結晶を示す平面図であ
る。

【符号の説明】

１・・・・融液 ２・・・・白金坩堝 ３・・・・種結晶 ４・・・・回転軸 ５・・・・単結晶 ６・・・・フラックスインクルージョン ７・・・・フラックスインクルージョン

フロントページの続き (72)発明者 阿蘇 興一 東京都品川区北品川６丁目７番35号 ソ ニー株式会社内 (56)参考文献 特開 平５−229892（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C30B 1/00 - 35/00

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 融剤を含む融液に種結晶を接触せしめ、
   種結晶を回転させながら徐冷し、該種結晶の先端からＭ
   ＴｉＯＸＯ₄ （ＭはＫ，Ｒｂ，Ｃｓのうちの少なくとも
   一種を表し、ＸはＰ，Ａｓのうちの少なくとも一種を表
   す。）で表される複合酸化物の単結晶を育成させる単結
   晶育成方法において、 融液に接触する種結晶の先端面が、｛１，０，０｝面、
   ｛２，０，１｝面、｛１，１，０｝面、｛０，１，１｝
   面より選ばれる面によって構成されていることを特徴と
   する単結晶育成方法。
2. 【請求項２】 種結晶のｃ軸方向先端が融液と接触さ
   れ、該種結晶のｃ軸方向先端面が｛２，０，１｝面、
   ｛０，１，１｝面より選ばれる面によって構成されてい
   ることを特徴とする請求項１記載の単結晶育成方法。