JP2994684B2 - 希土類永久磁石用原料の製造方法 - Google Patents
希土類永久磁石用原料の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は磁気特性に優れた希土類永久磁石の製造が可
能であると共に、製造コストが安価である、例えば希土
類元素としてDyを含有する希土類永久磁石用原料の製造
方法に関する。
能であると共に、製造コストが安価である、例えば希土
類元素としてDyを含有する希土類永久磁石用原料の製造
方法に関する。
希土類永久磁石はSm−Co系のものが開発されて以来、
物性的研究の進展と相俟って磁気的特性が逐次向上し、
近年におけるNd−Fe−Ｂ系のものも含めてこれらが適用
される機器、装置の小型軽量化、高性能化に大きく貢献
すると共に、更に新分野の開拓にも寄与している。上記
希土類永久磁石を製造するには、粉末冶金手段によるも
のが通常であり、まず原料粉を製造する必要がある。こ
のうち近年特に注目されているDyを含むNd−Fe−Ｂ系の
場合に例をとると、まず重量％でNd29％,Dy3.6％,B1％,
Nb1.1％，残部Feからなる合金をAr雰囲気中において高
周波溶解、粗粉砕し更にボールミル等によって微粉砕し
て平均粒径４μｍ程度の原料粉を作成する。上記のよう
にして得た原料粉に適量の焼結助剤を添加し、磁場中に
配設した成形型によって圧縮成形し、この成形体を1000
℃以上で焼結する。焼結体に900℃で約１時間の熱処理
を施すことにより、高エネルギー積を有する希土類永久
磁石を得ることができる。
物性的研究の進展と相俟って磁気的特性が逐次向上し、
近年におけるNd−Fe−Ｂ系のものも含めてこれらが適用
される機器、装置の小型軽量化、高性能化に大きく貢献
すると共に、更に新分野の開拓にも寄与している。上記
希土類永久磁石を製造するには、粉末冶金手段によるも
のが通常であり、まず原料粉を製造する必要がある。こ
のうち近年特に注目されているDyを含むNd−Fe−Ｂ系の
場合に例をとると、まず重量％でNd29％,Dy3.6％,B1％,
Nb1.1％，残部Feからなる合金をAr雰囲気中において高
周波溶解、粗粉砕し更にボールミル等によって微粉砕し
て平均粒径４μｍ程度の原料粉を作成する。上記のよう
にして得た原料粉に適量の焼結助剤を添加し、磁場中に
配設した成形型によって圧縮成形し、この成形体を1000
℃以上で焼結する。焼結体に900℃で約１時間の熱処理
を施すことにより、高エネルギー積を有する希土類永久
磁石を得ることができる。
上記のような希土類永久磁石用の原料を溶解および鋳
造手段によって製造する場合には、出発原料としてDyメ
タル若しくはDy−Fe系合金を使用する必要があるが、こ
のDyメタルおよびDy−Fe系合金は極めて高価であるた
め、原料もまた高価にならざるを得ないという問題点が
ある。一方希土類永久磁石の適用分野からの要求は、小
型軽量化および高性能化に加えて低コスト化に対しても
次第に厳しさを増してきている。
造手段によって製造する場合には、出発原料としてDyメ
タル若しくはDy−Fe系合金を使用する必要があるが、こ
のDyメタルおよびDy−Fe系合金は極めて高価であるた
め、原料もまた高価にならざるを得ないという問題点が
ある。一方希土類永久磁石の適用分野からの要求は、小
型軽量化および高性能化に加えて低コスト化に対しても
次第に厳しさを増してきている。
一方上記原料の製造方法として還元拡散法若しくはR/
D法と称される方法がある。この方法においては例えばD
y2O3,Fe,フェロボロンおよび金属Caを粉砕状態で混合し
た後、950〜1200℃で数時間加熱してDy2O3を還元拡散す
るものである。すなわち、 Dy2O3＋14Fe＋Ｂ＋3Ca→Dy2Fe14＋Ｂ＋3CaO の反応により生成した混合物からCaOを除去し、その後
乾燥してDy−Fe系合金を得るのである。この方法におい
ては高価なDy−Fe系合金に代えて、比較的に安価なDy2O
3を使用できるため、原料の製造コストを低減できると
いう利点がある。
D法と称される方法がある。この方法においては例えばD
y2O3,Fe,フェロボロンおよび金属Caを粉砕状態で混合し
た後、950〜1200℃で数時間加熱してDy2O3を還元拡散す
るものである。すなわち、 Dy2O3＋14Fe＋Ｂ＋3Ca→Dy2Fe14＋Ｂ＋3CaO の反応により生成した混合物からCaOを除去し、その後
乾燥してDy−Fe系合金を得るのである。この方法におい
ては高価なDy−Fe系合金に代えて、比較的に安価なDy2O
3を使用できるため、原料の製造コストを低減できると
いう利点がある。
しかしながら上記R/D法による原料を使用して製造し
た場合には、永久磁石の磁気特性が低下するという問題
点がある。すなわち、まず還元拡散反応が完全に進行せ
ずに、例えば合金を構成するFeの芯が残存し、組成が不
均一になるという欠点がある。また還元剤として添加し
た非磁性のCaが合金中に不純物として混入する。また更
に合金組成中にO2が混入する。上記のような諸要因の存
在により、永久磁石として要求される磁気特性を低下さ
せるという問題点がある。
た場合には、永久磁石の磁気特性が低下するという問題
点がある。すなわち、まず還元拡散反応が完全に進行せ
ずに、例えば合金を構成するFeの芯が残存し、組成が不
均一になるという欠点がある。また還元剤として添加し
た非磁性のCaが合金中に不純物として混入する。また更
に合金組成中にO2が混入する。上記のような諸要因の存
在により、永久磁石として要求される磁気特性を低下さ
せるという問題点がある。
上記希土類永久磁石用原料を安価に製造する方法とし
て、希土類金属酸化物と、金属Ｍと、金属Caとを混合し
た後、加熱還元してRM5合金を製造し、この合金を溶融
状態の金属Ｍ中に添加した後粉化することを内容とする
提案が開示されている（特開昭60−238403号公報参
照）。上記合金の添加手段としては例えばRM5合金をペ
レットとして溶湯中に添加する旨の記載がある。この手
段をDy−Fe系合金にも応用することが考えられるが、RM
5合金若しくはDy−Fe系合金を粉体の状態から単に成形
したペレットとして添加した場合には、このペレットが
多孔質体であることおよびO2を内封しているため、高温
溶湯により容易に酸化されるのみならず、O2が混入する
原因ともなる。従って溶解歩留が大幅に低下すると共
に、磁気特性を低下させる懸念もあり、磁気特性を保持
しつつ原料の製造コストを低減させるという要求を満足
することが困難であるという問題点もある。
て、希土類金属酸化物と、金属Ｍと、金属Caとを混合し
た後、加熱還元してRM5合金を製造し、この合金を溶融
状態の金属Ｍ中に添加した後粉化することを内容とする
提案が開示されている（特開昭60−238403号公報参
照）。上記合金の添加手段としては例えばRM5合金をペ
レットとして溶湯中に添加する旨の記載がある。この手
段をDy−Fe系合金にも応用することが考えられるが、RM
5合金若しくはDy−Fe系合金を粉体の状態から単に成形
したペレットとして添加した場合には、このペレットが
多孔質体であることおよびO2を内封しているため、高温
溶湯により容易に酸化されるのみならず、O2が混入する
原因ともなる。従って溶解歩留が大幅に低下すると共
に、磁気特性を低下させる懸念もあり、磁気特性を保持
しつつ原料の製造コストを低減させるという要求を満足
することが困難であるという問題点もある。
本発明は上記従来技術に存在する問題点を解決し、希
土類永久磁石としての本来固有の磁気特性を十分に保持
すると共に、製造コストの大幅な低減が可能である希土
類永久磁石用原料の製造方法を提供することを目的とす
る。
土類永久磁石としての本来固有の磁気特性を十分に保持
すると共に、製造コストの大幅な低減が可能である希土
類永久磁石用原料の製造方法を提供することを目的とす
る。
上記目的を達成するために、本発明においては、Ｒ元
素の酸化物（但し、ＲはSc,Y,La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,G
d,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Tb,Luのうちの１種または２種以上）
とFeと金属Caとを混合した後加熱還元し、続いて水洗し
てＲ−Fe系合金を得、次に前記Ｒ−Fe系合金を粉砕した
後、成形体に成形し、これを不活性ガス雰囲気、還元性
ガス雰囲気あるいは実質的な真空中にて焼結して焼結体
とし、この焼結体を用いてＲ−Ｍ（但し、ＲはSc,Y,La,
Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Tb,Luのうちの
１種または２種以上、ＭはCo,Fe,Ni,Mo,Cu,Zr,Tl,Hf,N
b,Ta,V,W,Al,C,Ge,lr,Mg,Mn,Se,Si,Te,Zn,Bのうちの１
種または２種以上でありFeを必ず含む）系合金を溶解
し、RM系合金を製造するという技術的手段を採用した。
特に、Ｒ元素の酸化物がDy2O3であり、DyおよびFeを必
ず含むRM系合金を溶解し、RM系合金を製造する希土類永
久磁石用原料の製造方法が有用である。これは、例えば
還元拡散処理によって得られたDy−Fe系合金をそのまま
用いて溶解した場合はRM系合金の溶解歩留まりが著しく
低下し、原料の製造コストを増大させる不都合を生じる
からである。従ってこれを粉砕、成形しさらに焼結体と
してから溶解する必要がある。
素の酸化物（但し、ＲはSc,Y,La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,G
d,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Tb,Luのうちの１種または２種以上）
とFeと金属Caとを混合した後加熱還元し、続いて水洗し
てＲ−Fe系合金を得、次に前記Ｒ−Fe系合金を粉砕した
後、成形体に成形し、これを不活性ガス雰囲気、還元性
ガス雰囲気あるいは実質的な真空中にて焼結して焼結体
とし、この焼結体を用いてＲ−Ｍ（但し、ＲはSc,Y,La,
Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Tb,Luのうちの
１種または２種以上、ＭはCo,Fe,Ni,Mo,Cu,Zr,Tl,Hf,N
b,Ta,V,W,Al,C,Ge,lr,Mg,Mn,Se,Si,Te,Zn,Bのうちの１
種または２種以上でありFeを必ず含む）系合金を溶解
し、RM系合金を製造するという技術的手段を採用した。
特に、Ｒ元素の酸化物がDy2O3であり、DyおよびFeを必
ず含むRM系合金を溶解し、RM系合金を製造する希土類永
久磁石用原料の製造方法が有用である。これは、例えば
還元拡散処理によって得られたDy−Fe系合金をそのまま
用いて溶解した場合はRM系合金の溶解歩留まりが著しく
低下し、原料の製造コストを増大させる不都合を生じる
からである。従ってこれを粉砕、成形しさらに焼結体と
してから溶解する必要がある。
本発明では加熱還元したＲ−Fe系合金（Dy−Fe系合
金）の焼結体を用いてＲ−Ｍ系合金を溶解することによ
って、不純物として含まれるCaOはスラグとなってＲ−
Ｍ系合金溶湯中から浮上し、CaOが除去される。また焼
結体の外殻に存在する表面酸化層もまた殻状を呈してス
ラグと共に浮上して除去される。同時に、加熱還元した
Ｒ−Fe系合金（Dy−Fe系合金）の焼結体を用いているた
めに、従来のO2を内封する多孔質体のペレットを用いた
場合に比べて、溶解工程における滅失が少なく、溶解歩
留を大幅に向上させ得るため、原料の製造コストの大幅
な低減が可能である。
金）の焼結体を用いてＲ−Ｍ系合金を溶解することによ
って、不純物として含まれるCaOはスラグとなってＲ−
Ｍ系合金溶湯中から浮上し、CaOが除去される。また焼
結体の外殻に存在する表面酸化層もまた殻状を呈してス
ラグと共に浮上して除去される。同時に、加熱還元した
Ｒ−Fe系合金（Dy−Fe系合金）の焼結体を用いているた
めに、従来のO2を内封する多孔質体のペレットを用いた
場合に比べて、溶解工程における滅失が少なく、溶解歩
留を大幅に向上させ得るため、原料の製造コストの大幅
な低減が可能である。
〔実施例−１〕 Dy2O3 5738g Fe 5000g 金属Ca 1850g 上記出発原料を混合下後、ステンレス鋼製のレトルト
内において、Arガス雰囲気中で1200℃×２時間の加熱還
元処理を行った。次に得られた反応生成物を水洗し反応
副生成物であるCaOを除去してDy−Fe系合金を得た。得
られたDy−Fe系合金の組成を分析したところ重量％でDy
49.8％,CaO0.1％，含有酸素量0.2％，残部Feであった。
Dy−Fe系合金をジェットミルで粉砕し平均粒径10μｍの
粉末とした。次にこの粉末を冷間静水圧プレスにより、
2.5toncm2の成形圧力で成形した。更に成形体をアルゴ
ンガス雰囲気中で1050℃×２時間の条件で焼結し、焼結
体とした。一方真空誘導溶解炉内に原材料としてNdメタ
ル2940g,Fe5699g,フェロボロン500g（B20.0％），フェ
ロニオブ138g（Nb80.0％）を装入し、次いで溶解炉を密
封して炉内を10−1Torrの真空状態に保持して通電し、
これらの原材料を溶解して溶湯を形成した。次に、Arガ
スを封入して溶解炉内を−30cmHgの状態に保持した後、
あらかじめ溶解炉内に用意しておいた前記Dy−Fe径合金
焼結体を合計で723g順次溶湯に添加した。焼結体を添加
後更に通電することによってこれを溶解し、この後通電
を停止して合金溶湯を金型に鋳造してインゴットを得
た、得られたシンゴットの組成を分析したところ、重量
％でNd29.4％,Dy3.6％,B1％,Nb1.1％,Ca＜0.01％，含有
酸素量＜0.01％，残部Feであった。この合金を粗粉砕、
微粉砕、成形、焼結、熱処理して永久磁石を形成した。
磁気特性を測定した結果を表に示す。なお比較例として
従来のR/D法によって作製した原料によるものを併記し
た。
内において、Arガス雰囲気中で1200℃×２時間の加熱還
元処理を行った。次に得られた反応生成物を水洗し反応
副生成物であるCaOを除去してDy−Fe系合金を得た。得
られたDy−Fe系合金の組成を分析したところ重量％でDy
49.8％,CaO0.1％，含有酸素量0.2％，残部Feであった。
Dy−Fe系合金をジェットミルで粉砕し平均粒径10μｍの
粉末とした。次にこの粉末を冷間静水圧プレスにより、
2.5toncm2の成形圧力で成形した。更に成形体をアルゴ
ンガス雰囲気中で1050℃×２時間の条件で焼結し、焼結
体とした。一方真空誘導溶解炉内に原材料としてNdメタ
ル2940g,Fe5699g,フェロボロン500g（B20.0％），フェ
ロニオブ138g（Nb80.0％）を装入し、次いで溶解炉を密
封して炉内を10−1Torrの真空状態に保持して通電し、
これらの原材料を溶解して溶湯を形成した。次に、Arガ
スを封入して溶解炉内を−30cmHgの状態に保持した後、
あらかじめ溶解炉内に用意しておいた前記Dy−Fe径合金
焼結体を合計で723g順次溶湯に添加した。焼結体を添加
後更に通電することによってこれを溶解し、この後通電
を停止して合金溶湯を金型に鋳造してインゴットを得
た、得られたシンゴットの組成を分析したところ、重量
％でNd29.4％,Dy3.6％,B1％,Nb1.1％,Ca＜0.01％，含有
酸素量＜0.01％，残部Feであった。この合金を粗粉砕、
微粉砕、成形、焼結、熱処理して永久磁石を形成した。
磁気特性を測定した結果を表に示す。なお比較例として
従来のR/D法によって作製した原料によるものを併記し
た。
表から明かなように、比較例においては、IHcにおい
て若干大なる値を示すものの、Br,B Hcの値が低く、（B
H）maxの値が低下している。これに対して実施例におい
てはBr,B Hcの値が大であると共に、（BH）maxの値が大
であり、これらの値はDyメタルを溶解して作製した原料
によるものと略同一である。なお、原料の製造コストは
上記溶製原料の場合と比較して20％程度低減させ得るこ
とを確認した。
て若干大なる値を示すものの、Br,B Hcの値が低く、（B
H）maxの値が低下している。これに対して実施例におい
てはBr,B Hcの値が大であると共に、（BH）maxの値が大
であり、これらの値はDyメタルを溶解して作製した原料
によるものと略同一である。なお、原料の製造コストは
上記溶製原料の場合と比較して20％程度低減させ得るこ
とを確認した。
〔実施例−２〕 Dy2O3 6886g Fe 4000g 金属Ca 2220g 上記出発原料を混合した後、実施例１と同じ要領で11
50℃×２時間の加熱還元処理を行い、得られた反応生成
物を水洗してDy−Fe系合金を得た。得られたDy−Fe系合
金の組成を分析したところ重量％でDy59.8％,Ca0.08
％，含有酸素量0.25％，残部Feであった。このDy−Fe系
合金を同じく実施例１と同じ要領で平均粒径５μｍの粉
末とし、この粉末を3.0ton/cm2の成形圧力で成形して成
形体とした。更に成形体を実質的な真空中で1100℃×１
時間の条件で焼結して焼結体とした。
50℃×２時間の加熱還元処理を行い、得られた反応生成
物を水洗してDy−Fe系合金を得た。得られたDy−Fe系合
金の組成を分析したところ重量％でDy59.8％,Ca0.08
％，含有酸素量0.25％，残部Feであった。このDy−Fe系
合金を同じく実施例１と同じ要領で平均粒径５μｍの粉
末とし、この粉末を3.0ton/cm2の成形圧力で成形して成
形体とした。更に成形体を実質的な真空中で1100℃×１
時間の条件で焼結して焼結体とした。
一方、真空誘導溶解炉内に原材料として、Ndメタル31
10g,Fe5556g,Co300g,Al80g,フェロボロン525g（B20
％），フェロニオブ94g（Nb80％）を装入し、実施例１
と同じ要領でこれらを溶解して溶湯を成形し、これに前
記の焼結体を合計で335g順次添加して溶解し、金型に鋳
造してインゴットを得た。得られたインゴットの組成を
分析したところ重量％で、Nd31.1％,Dy2.0％,Co3.0％,A
l0.8％,B1.05％,Nb0.75％,Ca＜0.01％、含有酸素量＜0.
01％，残部Feであった。この合金を粗粉砕、微粉砕、成
形、焼結、熱処理して永久磁石を形成した。磁気特性を
測定した結果を表に示す。なお比較例として従来のR/D
法によって作製した原料によるものを併記した。
10g,Fe5556g,Co300g,Al80g,フェロボロン525g（B20
％），フェロニオブ94g（Nb80％）を装入し、実施例１
と同じ要領でこれらを溶解して溶湯を成形し、これに前
記の焼結体を合計で335g順次添加して溶解し、金型に鋳
造してインゴットを得た。得られたインゴットの組成を
分析したところ重量％で、Nd31.1％,Dy2.0％,Co3.0％,A
l0.8％,B1.05％,Nb0.75％,Ca＜0.01％、含有酸素量＜0.
01％，残部Feであった。この合金を粗粉砕、微粉砕、成
形、焼結、熱処理して永久磁石を形成した。磁気特性を
測定した結果を表に示す。なお比較例として従来のR/D
法によって作製した原料によるものを併記した。
表から明かなように、比較例においては、Br,B Hcの
値が低く、（BH）maxの値が低下している。これに対し
て実施例においてはBr,B Hcの値が大であると共に、（B
H）maxの値が大であり、これらの値はDyメタルを溶解し
て作製した原料によるものと略同一である。
値が低く、（BH）maxの値が低下している。これに対し
て実施例においてはBr,B Hcの値が大であると共に、（B
H）maxの値が大であり、これらの値はDyメタルを溶解し
て作製した原料によるものと略同一である。
〔実施例−３〕 Dy2O3 3443g Fe 7000g 金属Ca 1199g 上記出発原料を混合した後、実施例１と同じ要領で11
50℃×２時間の加熱還元処理を行い、得られた反応生成
物を水洗してDy−Fe系合金を得た。得られたDy−Fe系合
金の組成を分析したところ重量％でDy29.7％,Ca0.06
％，含有酸素量0.18％，残部Feであった。このDy−Fe系
合金を同じく実施例１と同じ要領で平均粒径20μｍの粉
末とし、この粉末を3.0ton/cm2の成形圧力で成形して成
形体とした。更に成形体をアルゴンガス雰囲気中で1100
℃×１時間の条件で焼結して焼結体とした。
50℃×２時間の加熱還元処理を行い、得られた反応生成
物を水洗してDy−Fe系合金を得た。得られたDy−Fe系合
金の組成を分析したところ重量％でDy29.7％,Ca0.06
％，含有酸素量0.18％，残部Feであった。このDy−Fe系
合金を同じく実施例１と同じ要領で平均粒径20μｍの粉
末とし、この粉末を3.0ton/cm2の成形圧力で成形して成
形体とした。更に成形体をアルゴンガス雰囲気中で1100
℃×１時間の条件で焼結して焼結体とした。
一方、真空誘導溶解炉内に原材料として、Nd−Pr−Fe
メタル（Nd71.4％,Pr23.8％，残部Fe）,Fe5185g,フェロ
ボロン600g（B20％），フェロニオブ65g（Nb80％）を装
入し、実施例１と同じ要領でこれらを溶解して溶湯を成
形し、これに前記の焼結体を合計で1000g順次添加して
溶解し、金型に鋳造してインゴットを得た。得られたイ
ンゴットの組成を分析したところ重量％で、Nd22.5％,D
y3.0％,B1.2％,Nb0.52％,Ca＜0.01％，含有酸素量＜0.0
1％，残部Feであった。この合金を粗粉砕、微粉砕、成
形、焼結、熱処理して永久磁石を形成した。磁気特性を
測定した結果を表に示す。なお比較例として従来のR/D
法によって作製した原料によるものを併記した。
メタル（Nd71.4％,Pr23.8％，残部Fe）,Fe5185g,フェロ
ボロン600g（B20％），フェロニオブ65g（Nb80％）を装
入し、実施例１と同じ要領でこれらを溶解して溶湯を成
形し、これに前記の焼結体を合計で1000g順次添加して
溶解し、金型に鋳造してインゴットを得た。得られたイ
ンゴットの組成を分析したところ重量％で、Nd22.5％,D
y3.0％,B1.2％,Nb0.52％,Ca＜0.01％，含有酸素量＜0.0
1％，残部Feであった。この合金を粗粉砕、微粉砕、成
形、焼結、熱処理して永久磁石を形成した。磁気特性を
測定した結果を表に示す。なお比較例として従来のR/D
法によって作製した原料によるものを併記した。
表から明かなように、比較例においては、Br,B Hcの
値が低く、（BH）maxの値が低下している。これに対し
て実施例においてはBr,B Hcの値が大であると共に、（B
H）maxの値が大であり、これらの値はDyメタルを溶解し
て作製した原料によるものと略同一である。
値が低く、（BH）maxの値が低下している。これに対し
て実施例においてはBr,B Hcの値が大であると共に、（B
H）maxの値が大であり、これらの値はDyメタルを溶解し
て作製した原料によるものと略同一である。
〔実施例−４〕 Dy2O3 2295g Fe 8000g 金属Ca 888g 上記出発原料を混合した後、実施例１と同じ要領で11
70℃×２時間の加熱還元処理を行い、得られた反応生成
物を水洗してDy−Fe系合金を得た。得られたDy−Fe系合
金の組成を分析したところ重量％でDy19.8％,Ca0.05
％，含有酸素量0.15％，残部Feであった。このDy−Fe系
合金を同じけ実施例１と同じ要領で平均粒径４μｍの粉
末とし、この粉末を1.0ton/cm2の成形圧力で成形して成
形体とした。更に成形体を水素雰囲気中で1080℃×１時
間の条件で焼結して焼結体とした。
70℃×２時間の加熱還元処理を行い、得られた反応生成
物を水洗してDy−Fe系合金を得た。得られたDy−Fe系合
金の組成を分析したところ重量％でDy19.8％,Ca0.05
％，含有酸素量0.15％，残部Feであった。このDy−Fe系
合金を同じけ実施例１と同じ要領で平均粒径４μｍの粉
末とし、この粉末を1.0ton/cm2の成形圧力で成形して成
形体とした。更に成形体を水素雰囲気中で1080℃×１時
間の条件で焼結して焼結体とした。
一方、真空誘導溶解炉内に原材料として、Nd−Pr−Ce
−Feメタル（Nd62.7％,Pr21.8％,Ce10.5％，残部Fe）32
63g、Fe5212g,フェロボロン525g（B20％）を装入し、実
施例１と同じ要領でこれらを溶解して溶湯を成形し、こ
れに前記の焼結体を合計で1000g順次添加して溶解し、
金型に鋳造してインゴットを得た。得られたインゴット
の組成を分析したところ重量％で、Nd20.5％,Pr7.1％,C
e3.4％,Dy2.0％,B1.05％，残部Feであった。この合金を
粗粉砕、微粉砕、成形、焼結、熱処理して永久磁石を形
成した。磁気特性を測定した結果を表に示す。なお比較
例として従来のR/D法によって作製した原料によるもの
を併記した。
−Feメタル（Nd62.7％,Pr21.8％,Ce10.5％，残部Fe）32
63g、Fe5212g,フェロボロン525g（B20％）を装入し、実
施例１と同じ要領でこれらを溶解して溶湯を成形し、こ
れに前記の焼結体を合計で1000g順次添加して溶解し、
金型に鋳造してインゴットを得た。得られたインゴット
の組成を分析したところ重量％で、Nd20.5％,Pr7.1％,C
e3.4％,Dy2.0％,B1.05％，残部Feであった。この合金を
粗粉砕、微粉砕、成形、焼結、熱処理して永久磁石を形
成した。磁気特性を測定した結果を表に示す。なお比較
例として従来のR/D法によって作製した原料によるもの
を併記した。
表から明かなように、比較例においては、Br,B Hcの
値が低く、（BH）maxの値が低下している。これに対し
て実施例においてはBr,B Hcの値が大であると共に、（B
H）maxの値が大であり、これらの値はDyメタルを溶解し
て作製した原料によるものと略同一である。
値が低く、（BH）maxの値が低下している。これに対し
て実施例においてはBr,B Hcの値が大であると共に、（B
H）maxの値が大であり、これらの値はDyメタルを溶解し
て作製した原料によるものと略同一である。
本実施例においては加熱還元したDy−Fe系合金を用い
た場合の例を記述したが、Dy以外の他の希土類元素（前
記Ｒ参照）であっも作用は同一である。また同様にFeの
一部を前記他の金属Ｍで置換した場合であっても同様に
適用できる。なお溶湯へ添加する焼結体の形状は特に限
定されない。成形手段もまた冷間静水圧プレス以外のも
のを適用できることは勿論である。更に粉体化手段とし
ては溶融状態からのアトマイズ手段を使用してもよい。
た場合の例を記述したが、Dy以外の他の希土類元素（前
記Ｒ参照）であっも作用は同一である。また同様にFeの
一部を前記他の金属Ｍで置換した場合であっても同様に
適用できる。なお溶湯へ添加する焼結体の形状は特に限
定されない。成形手段もまた冷間静水圧プレス以外のも
のを適用できることは勿論である。更に粉体化手段とし
ては溶融状態からのアトマイズ手段を使用してもよい。
本発明は以上記述のような構成および作用であるか
ら、下記の効果を奏し得る。
ら、下記の効果を奏し得る。
（１）還元拡散処理によって得られた合金の還元拡散が
若干不充分であっても、その後の焼結、溶解手段により
組成の均一化が図れる。
若干不充分であっても、その後の焼結、溶解手段により
組成の均一化が図れる。
（２）還元処理用の金属Caあるいは反応副生成物をCaO
スラグとして浮上せしめ、除去できる。
スラグとして浮上せしめ、除去できる。
（３）出発原料中に存在するO2も溶解工程においてスラ
グ中に吸収除去され、RM系合金の含有酸素量を大幅に低
減できる。
グ中に吸収除去され、RM系合金の含有酸素量を大幅に低
減できる。
（４）以上のことからRM系合金の組成を均一に確保し、
不可避不純物の侵入を低く抑えられるため、希土類永久
磁石とした場合の磁気特性を溶解材を原料とするものと
同等のレベルまで向上させ得る。
不可避不純物の侵入を低く抑えられるため、希土類永久
磁石とした場合の磁気特性を溶解材を原料とするものと
同等のレベルまで向上させ得る。
（５）還元拡散処理によって得られた合金を粉砕、成形
しさらにこれを焼結体とすることによって、溶解工程に
おける滅失が少なく、溶解歩留を大幅に向上させ得るた
め、原料の製造コストの大幅な低減が可能である。
しさらにこれを焼結体とすることによって、溶解工程に
おける滅失が少なく、溶解歩留を大幅に向上させ得るた
め、原料の製造コストの大幅な低減が可能である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭60−238403（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−289101（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C22C 1/02
Claims (2)
- 【請求項１】Ｒ元素の酸化物（但し、ＲはSc,Y,La,Ce,P
r,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Tb,Luのうちの１種
または２種以上）とFeと金属Caとを混合した後加熱還元
し、続いて水洗してＲ−Fe系合金を得、次に前記Ｒ−Fe
系合金を粉砕した後、成形体に成形し、これを不活性ガ
ス雰囲気、還元性ガス雰囲気あるいは実質的な真空中に
て焼結して焼結体とし、この焼結体を用いてＲ−Ｍ（但
し、ＲはSc,Y,La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Td,Dy,Ho,Er,T
m,Tb,Luのうちの１種または２種以上、ＭはCo,Fe,Ni,M
o,Cu,Zr,Tl,Hf,Nb,Ta,V,W,Al,C,Ge,lr,Mg,Mn,Se,Si,Te,
Zn,Bのうちの１種または２種以上でありFeを必ず含む）
系合金を溶解し、RM系合金を製造することを特徴とする
希土類永久磁石用原料の製造方法。 - 【請求項２】Ｒ元素の酸化物がDy2O3であり、DyおよびF
eを必ず含むRM系合金を溶解し、RM系合金を製造する請
求項１に記載の希土類永久磁石用原料の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2077756A JP2994684B2 (ja) | 1990-03-27 | 1990-03-27 | 希土類永久磁石用原料の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2077756A JP2994684B2 (ja) | 1990-03-27 | 1990-03-27 | 希土類永久磁石用原料の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03277733A JPH03277733A (ja) | 1991-12-09 |
| JP2994684B2 true JP2994684B2 (ja) | 1999-12-27 |
Family
ID=13642777
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2077756A Expired - Fee Related JP2994684B2 (ja) | 1990-03-27 | 1990-03-27 | 希土類永久磁石用原料の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2994684B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102703794A (zh) * | 2012-06-20 | 2012-10-03 | 江苏美特林科特殊合金有限公司 | 一种真空感应底吹氩冶炼高性能磁性材料的方法 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE112007003122T5 (de) | 2006-12-21 | 2009-11-19 | ULVAC, Inc., Chigasaki | Permanentmagnet und Verfahren zu dessen Herstellung |
-
1990
- 1990-03-27 JP JP2077756A patent/JP2994684B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102703794A (zh) * | 2012-06-20 | 2012-10-03 | 江苏美特林科特殊合金有限公司 | 一种真空感应底吹氩冶炼高性能磁性材料的方法 |
| CN102703794B (zh) * | 2012-06-20 | 2014-04-30 | 江苏美特林科特殊合金有限公司 | 一种真空感应底吹氩冶炼高性能磁性材料的方法 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03277733A (ja) | 1991-12-09 |
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