JP2801134B2 - 射出成形用オレフィン系エラストマー組成物 - Google Patents
射出成形用オレフィン系エラストマー組成物Info
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Description
の向上した射出成形用オレフィン系エラストマー組成物
に関するものである。
脂との複合成形品が自動車部品、建材部品、精密機器部
品、雑貨等の分野で使用されている。このような複合成
形品の製造技術としては、共押出成形、インサート押出
成形、同時射出成形、インサート射出成形等があるが、
これらの方法において良好な複合体を得るためには、接
着剤を使用する方法あるいは使用される樹脂相互の親和
性を高める方法がある。接着剤を使用する方法は、すで
に工業的に利用されているが、接着剤を選択するにはそ
の都度事前チエックして確認する必要があるし、工程数
も増加するため必ずしも最良の方法とは言えない。一
方、使用される樹脂相互の親和性を高める方法は、相互
の樹脂が必ず接着するとは限らない。すなわち、特定の
樹脂と特定のゴム的な軟質樹脂の組み合わせによって初
めて接着し得るのが現状である。従って、どんな樹脂に
も接着し得る万能のゴム的軟質樹脂は出現していないの
が現状である。例えば、ポリカーボネートとゴム的な軟
質樹脂の複合成形品をこのような成形方法によって製造
する場合、ポリカーボネートと熱融着することのできる
樹脂は非常に少ない。利用できる樹脂としては、例えば
ポリエステルエラストマー等のポリカーボネートに対し
て相溶性を有する一部の樹脂に限られているのが現状で
ある。しかしポリエステルエラストマーは、耐候性に劣
るため屋外用途には使用できず、また硬さに自由度がな
い(低硬度品がない)という欠点があるため、その使用
範囲に制限があった。このため、ポリカーボネート樹脂
とゴム的な軟質樹脂の複合成形品を得るためには、接着
剤を用いることが必須とされてきた。しかし、接着剤を
使用することは、当然のことながら製造コストが高くな
るという欠点がある。また、従来の溶剤系の接着剤は、
ポリカーボネート樹脂にクラック等が生じさせるという
欠点もある。本発明は、上記のような従来の課題を解決
し、様々な樹脂と熱融着することができ、しかも実用上
充分な物性を有する樹脂組成物を提供することを目的と
するものである。
結果、上記のような従来の課題を解決することができ
た。すなわち本発明は、下記(a)および(b)および
/または(c)成分の合計重量に対し、(a)エチレン
と、一般式
し、R2は、水素または炭素数1〜10のアルキル基を
表す)で表される(メタ)アクリレートとの共重合体2
0〜80重量%に、(b)エチレン−α−オレフィン共
重合体および(c)少なくとも1個のビニル芳香族化合
物を主体とする重合体ブロックAと、少なくとも1個の
共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックBとから
なるブロック共重合体を水素添加して、該共役ジエン化
合物に基づく脂肪族二重結合の少なくとも50重量%が
水素添加されている水添ブロック共重合体からなる群か
ら選ばれた少なくとも1種類を20〜80重量%配合し
たことを特徴とする、射出成形用オレフィン系エラスト
マー組成物を提供するものである。
0重量%および(b)成分80〜20重量%を含有して
なる、前記の組成物を提供するものである。
80重量%および(c)成分80〜20重量%を含有し
てなる、前記の組成物を提供するものである。
0〜80重量%に、(b)成分0.1〜79.9重量%お
よび(c)成分0.1〜79.9重量%を配合した、前記
の組成物を提供するものである。
エステルコモノマー含有量が10〜40重量%である、
前記の組成物を提供するものである。
−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−非共役
ジエン共重合体、エチレン−ブテン共重合体(両末端に
ポリエチレンを主体とするポリマーとのトリブロック共
重合体を含む)およびエチレン−ブテン−非共役ジエン
重合体からなる群から選ばれた少なくとも1種である、
前記の組成物を提供するものである。
前の共役ジエン化合物が、ブタジエンおよび/またはイ
ソプレンである、前記の組成物を提供するものである。
この組成物に、少量のポリエステルエラストマーもしく
はポリアミドエラストマーを加えてもよい。また本発明
は、金型内に被熱融着樹脂を導入し、続いて前記の組成
物を前記金型内に射出することを特徴とする射出成形品
の製造方法を提供するものである。 さらに本発明は、被
熱融着樹脂が、塩化ビニル系樹脂、スルホン系樹脂、ス
チレン系樹脂、カーボネート系樹脂、フェニレンエーテ
ル系樹脂、アクリル酸エステル系樹脂、エチレン系樹脂
およびプロピレン系樹脂から選択される前記の製造方法
を提供するものである。
発明は上述のように、実用上満足な物性を有しながら、
様々な樹脂と熱融着することのできる射出成形用オレフ
ィン系エラストマー組成物(以下、単に組成物という)
を提供するものである。ここで本発明の組成物と熱融着
可能な樹脂は、融点が200℃以下の樹脂または非晶性
樹脂が挙げられる。具体的には、融点が200℃以下の
樹脂としては、プロピレン系樹脂、エチレン系樹脂等の
オレフィン系樹脂が挙げられる。また非晶性樹脂として
は、塩化ビニル系樹脂、カーボネート系樹脂、スルホン
系樹脂、フェニレンエーテル系樹脂、ABS系樹脂、ス
チレン系樹脂、アクリル酸エステル系樹脂等が挙げられ
る。
酸エステル共重合体を必須成分として用い、これに
(b)エチレン−α−オレフィン共重合体および/また
は(c)水添ブロック共重合体を配合することにより構
成されている。以下、各成分について詳述する。
重合体 本発明の組成物は、(a)エチレン−(メタ)アクリレ
ート共重合体をその必須一成分として用いる。ここで、
使用可能な(メタ)アクリレートとしては、炭素数1〜
10個を有するメタクリル酸メチルエステル、アクリル
酸メチルエステル、アクリル酸エチルエステル等が挙げ
られ、中でもアクリル酸エチルエステルが好ましい。な
お、炭素数が10個を超えると耐寒性が劣り、柔軟性が
失われるので好ましくない。上記のような(メタ)アク
リレートコノモマー含有量は、該(a)共重合体に対し
て、10〜40重量%、好ましくは15〜30重量%で
ある。(メタ)アクリレートコモノマー含有量が10重
量%未満では、上記に例示した樹脂、例えばポリカーボ
ネート樹脂に対する熱融着性がほとんど発現しない。ま
た、40重量%を超えると組成物の強度が低下し好まし
くない。エチレン−(メタ)アクリレート共重合体の配
合量は、(a)および(b)および/または(c)成分
の合計重量を基準にして20〜80重量%、好ましくは
30〜80重量%がよい。20重量%未満または80重
量%を超えた場合は、樹脂に対する熱融着性がほとんど
発現しない。さらに、80重量%を超えて用いた場合
は、硬さの調整が難しくなり好ましくない。
−α−オレフィン共重合体とは、例えばエチレン−プロ
ピレン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−非共役ジ
エンゴム、エチレン−ブテン共重合体ゴム(両末端にポ
リエチレンを主体とするポリマーとのトリブロック共重
合体を含む)、エチレン−ブテン−非共役ジエン重合体
ゴム等のオレフィンを主成分とする無定形ランダムな弾
性共重合体が挙げられ、これらは必要に応じて混合して
用いることができる。中でも好ましくは、エチレン−プ
ロピレン共重合体ゴムである。該(b)成分は、本発明
の組成物の樹脂に対する熱融着性の向上に加え、組成物
の硬さ調整の役割を有する。該(b)成分のムーニー粘
度は、とくに規定するものではなく、本発明の組成物の
所望する強度により決定することができるが、好適には
ムーニー粘度ML1+4(100℃)=10〜100であ
る。
添ブロック共重合体とは、特開昭63-112649号公報に開
示されているような、少なくとも1個のビニル芳香族化
合物を主体とする重合体ブロックAと、少なくとも1個
の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックBとか
らなるブロック共重合体を水素添加して得られるもので
あり、例えばA−B、A−B−A、B−A−B−A、A
−B−A−B−A等の構造を有するビニル芳香族化合物
−共役ジエン化合物ブロック共重合体の水素添加された
ものである。この(c)水添ブロック共重合体は、ビニ
ル芳香族化合物を6〜60重量%、好ましくは10〜5
0重量%含むのがよい。
少なくとも1個のビニル芳香族化合物を主体とする重合
体ブロックAは、ビニル芳香族化合物のホモ重合体、
あるいは、ビニル芳香族化合物を50重量%超、好ま
しくは70重量%以上含有する共重合体により構成され
ているものである。また、水素添加された少なくとも1
個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックB
は、共役ジエン化合物のホモ重合体、あるいは、共
役ジエン化合物を50重量%超、好ましくは70重量%
以上含有する共重合体により構成されているものであ
る。また、これらの少なくとも1個のビニル芳香族化合
物を主体とする重合体ブロックAおよび水素添加された
少なくとも1個の共役ジエン化合物を主体とする重合体
ブロックBは、それぞれの重合体ブロックにおける分子
鎖中の分布については、とくに制限されるものではな
く、例えばランダム、テーパード(分子鎖中に沿ってモ
ノマー成分が増加または減少するもの)、一部ブロック
状またはこれらの任意の組み合わせでなっていてもよ
い。
ル芳香族化合物としては、例えばスチレン、α−メチル
スチレン、ビニルトルエン、p−第三ブチルスチレン等
のうちから1種または2種以上が選択でき、中でもスチ
レンがもっとも好ましい。また水素添加された共役ジエ
ン化合物を構成する水添前の共役ジエン化合物として
は、例えばブタジエン、イソプレン、1,3−ペンタジ
エン、2,3−ジメチル−1,3−ブチジエン等のうちか
ら1種または2種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イ
ソプレンおよびこれらの組合せが好ましい。
二重結合は、少なくとも50%が水素添加されていなけ
ればならない。この値を規定した理由は、耐候性のため
である。なお、ビニル芳香族化合物に基づく芳香族二重
結合の水素添加率についてはとくに制限されないが、通
常98%以上である。
の組成物の樹脂に対する熱融着性の向上および硬さ調
整、中温度域(70℃前後)での永久歪の向上の役割を
有する。
クリル酸エステル共重合体を必須成分として用い、これ
に(b)エチレン−α−オレフィン共重合体か、または
(c)水添ブロック共重合体を配合することにより得ら
れ、あるいは、上記(a)、(b)および(c)各成分
を共に配合することにより得られる。ここで各成分の配
合割合を明確に示すと、(a)および(b)および/ま
たは(c)成分の合計重量を基準にして、2成分系にお
いては、(a)エチレン−(メタ)アクリレート共重合
体20〜80重量%、好ましくは30〜80重量%、
(b)エチレン−α−オレフィン共重合体80〜20重
量%、好ましくは80〜30重量%または(c)水添ブ
ロック共重合体80〜20重量%、好ましくは70〜2
0重量%である。また、3成分系においては、(a)エ
チレン−(メタ)アクリレート共重合体20〜80重量
%、好ましくは30〜80重量%、(b)エチレン−α
−オレフィン共重合体0.1〜79.9重量%、好ましく
は5〜75重量%、さらに好ましくは20〜50重量
%、(c)水添ブロック共重合体0.1〜79.9重量
%、好ましくは5〜75重量%、さらに好ましくは20
〜50重量%である。2成分系の場合、(b)または
(c)成分を20重量%未満または80重量%を超えて
用いると樹脂に対する熱融着性が発現しにくくなる。ま
た、2成分系の場合、(c)成分を20重量%未満で用
いると、組成物の硬さ調整が難しくなる。
に、必要に応じて無機充填剤を添加し配合することがで
きる。この無機充填剤は、増量剤としてのコスト低下だ
けではなく、成形品の外観(艶)の改良にも効果があ
る。ここで添加される無機充填剤としては、例えば炭酸
カルシウム、タルク、クレー、カーボンブラック、水酸
化マグネシウム、マイカ、硫酸バリウム、天然ケイ酸、
合成ケイ酸、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化亜鉛
等が挙げられる。本発明においては、これらの無機充填
剤の量はとくに規定するものではなく、目的(樹脂に対
する熱融着力、機械的強度等)により任意に添加するこ
とができるが、通常、得られる組成物に対して0〜50
重量%である。
ゴム用軟化剤を必要に応じて添加することができる。こ
こで非芳香族系ゴム用軟化剤とは、一般にゴムの軟化増
量、加工性向上に用いられるプロセスオイル、またはエ
クステンダーオイルと呼ばれる鉱物油系ゴム用軟化剤で
あり、パラフィン鎖の炭素数が全炭素数の50%以上を
占めるパラフィン系、ナフテン環炭素数が全炭素数の3
0〜45%のナフテン系のものが好ましい。軟化剤の配
合量は、本発明においてとくに規定するものではなく、
目的(樹脂に対する熱融着力、硬さ)に応じて任意に添
加することができるが、通常、得られる組成物に対して
0〜70重量%である。
て難燃剤、ガラス繊維、カーボン繊維、ナイロン繊維、
酸化防止剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤、ヒンダードア
ミン系安定剤、着色剤等を添加することができる。
組成物の製造あるいはゴム組成物の製造に際して用いら
れる方法が採用でき、単軸押出機、二軸押出機、バンバ
リーミキサー、加熱ロール、各種ニーダー等の溶融混練
機を用いて各成分を均一に複合化することにより製造で
きる。加工機器の設定温度は120℃〜300℃の中か
ら任意に選ぶことができる。従って、樹脂に対して熱融
着するという本発明の組成物の効果が発現するならば、
その製造方法になんら制限はない。
熱可塑性樹脂成形機を用いて成形することが可能であ
り、射出成形、押出成形、ブロー成形、カレンダー成形
等各種成形方法が可能である。
本発明はこれら実施例に何ら制限されるものではない。
造した。最初に各成分について記す。 (1)(a)エチレン−(メタ)アクリレート共重合体 成分(a−1) エチレン−エチルアクリレート共重合体(エチレンアク
リレート量10重量%、NUC6221(日本ユニカー
(株)製))を成分(a−1)とした。 成分(a−2) エチレン−エチルアクリレート共重合体(エチレンアク
リレート量15重量%、DPDJ6182(日本ユニカ
ー(株)製))を成分(a−2)とした。 (成分a−3)エチレン−エチルアクリレート共重合体
(エチレンアクリレート量25重量%、WN930(日
本ユニカー(株)製))を成分(a−3)とした。 (成分a−4)エチレン−エチルアクリレート共重合体
(エチレンアクリレート量5重量%、NUC8027
(日本ユニカー(株)製))を成分(a−4)とした。
合体 (成分b−1)ムーニー粘度ML1+4(100℃)=6
3のエチレン−プロピレン共重合体ゴム(EP961S
P、日本合成ゴム(株)製)を成分(b−1)とした。 (成分b−2)エチレン−ブテン−1共重合体ゴム(E
BM2021P、日本合成ゴム(株)製)を成分(b−
2)とした。
ン−ポリスチレンの構造を有し、結合スチレン量30%
(セプトン4055、(株)クラレ製)を成分(c−
1)とした(水添率99%)。 (成分c−2)ポリスチレン−水素添加されたブタジエ
ン−ポリスチレンの構造を有し、結合スチレン量30%
(タフテックH1272G(油展なし)、旭化成工業
(株)製)を成分(c−2)とした(水添率99%)。
割合において、37mm径の二軸押出機を用いて180〜
230℃の条件で溶融混練した。表1〜3に示されるよ
うに、各組成に基づき、実施例1〜13および比較例1
〜8の組成物を調製した。得られた各種組成物につい
て、硬さ、引張強さ、伸び、100%モジュラスおよび
圧縮永久歪を測定した。その結果を表1〜3に示す。な
お、各種の評価に用いられた試験方法は以下のとおりで
ある。 (1)硬さ JIS K6301に記載のJIS Aタイプ法で測定
した。 (2)引張強さ JIS K6301に記載の方法で測定した。試料は1
mm厚のプレス成形シートを用い、試験片は3号ダンベル
とした。 (3)伸び JIS K6301に記載の方法で測定した。 (4)100%モジュラス JIS K6301に記載の方法で測定した。 (5)圧縮永久歪み JIS K6301に記載の方法で測定した。 条件は70℃×22時間とした。
の樹脂板を射出成形にて作成した。樹脂板作成に使用し
た樹脂は次のとおりである。 塩化ビニル系樹脂(理研ビニル工業(株)製VDV003
0A) ポリスルホン(デイジン・アモコ(株)製ユーデルP−1
700) 変性ポリフェニレンエーテル(旭化成工業(株)製ザイロ
ンX9102) ABS(日本合成ゴム(株)製JSR ABS38) ポリスチレン(旭化成工業(株)製スタイロンG807
3) ポリメチルメタクリレート(旭化成工業(株)製デルペッ
トSR8200) ポリカーボネート(三菱瓦斯化学(株)製ユーピロンS−
3000) 高密度ポリエチレン(出光石油化学(株)製110J) ポリプロピレン(徳山曹達(株)製RB110)。 射出条件は、それぞれの樹脂の推奨射出成形条件にて行
った。
インサートし、上記のようにして得られた本発明の各種
組成物を射出成形し、図1よび図2に示すような試験片
を作成した。なお、ポリカーボネートの樹脂板に対して
は、実施例1〜13および比較例1〜8のそれぞれの組
成物を射出成形して試験片を作成したが、その他の樹脂
板については、実施例12の組成物のみを射出成形して
得られた試験片を作成した。射出成形条件を以下に記
す。 射出成形条件 成形機:日精樹脂工業(株)製 FS−120 成形温度:200℃または250℃ 射出速度:55mm/秒 射出圧力:1400kg/cm2 保圧圧力:400kg 射出時間:6秒 冷却時間:45秒
さを測定した。なお、測定は、図3のように本発明の組
成物を紙の部分から折り曲げて樹脂板と組成物の両端を
それぞれ矢印の方向に引張ることにより行った。ポリカ
ーボネートの樹脂板を含む試験片の測定結果を表1〜3
に、その他の樹脂板を含む試験片の測定結果を表4およ
び表5に示す。
合体と(b)成分のエチレン−α−オレフィン共重合体
ゴムとからなる組成物は、ポリカーボネート樹脂に対す
る熱融着性に優れていることが明らかとなった。しか
し、(a)成分のエチレン−エチルアクリレート共重合
体のエチルアクリレート含量が10%未満(比較例1)
では熱融着性が発現せず、また(b)成分のエチレン−
α−オレフィン共重合体ゴムを配合しない樹脂組成物
(比較例2および3)も熱融着性が発現しないことが判
明した。 表2:(a)成分のエチレン−エチルアクリレート共重
合体量が、組成物の重量に対して20〜80重量%の時
に、ポリカーボネート樹脂に対する熱融着性に優れてい
ることが明らかとなった。また(b)成分のエチレン−
α−オレフィン共重合体ゴムだけでは,熱融着性に優れ
た組成物は得られなかった(比較例6)。 表3:(a)成分のエチレン−エチルアクリレート共重
合体と(c)成分の水添ブロック共重合体を含有する組
成物は、ポリカーボネート樹脂に対する熱融着性が優れ
ており、さらに圧縮永久歪が改良されることが判明し
た。また、(a)成分のエチレン−エチルアクリレート
共重合体、(b)成分のエチレン−α−オレフィン共重
合体ゴムおよび(c)成分の水添ブロック共重合体から
なる組成物も、ポリカーボネート樹脂に対する熱融着性
が優れていることが明らかとなった。
ート共重合体と(c)成分の水添ブロック共重合体を含
有する組成物は、各種樹脂に対する熱融着性が優れてい
ることが判明した。とくに、塩化ビニル系樹脂、スルホ
ン系樹脂、スチレン系樹脂、カーボネート系樹脂、エチ
レン系樹脂、プロピレン系樹脂に対する熱融着性が優れ
ていることが判明した。
樹脂と熱融着し、実用上充分な物性を有する画期的な組
成物である。従って、従来の製造工程で必須とされてい
た接着剤を使用することがないので、大幅なコストダウ
ンが可能となる。
平面図である。
断面図である。
図である。
Claims (9)
- 【請求項1】 下記(a)および(b)および/または
(c)成分の合計重量に対し、 (a)エチレンと、一般式 【化1】 CH2=C(R1)−COOR2 (式中、R1は水素またはメチル基を表し、R2は、水素
または炭素数1〜10のアルキル基を表す)で表される
(メタ)アクリレートとの共重合体20〜80重量%
に、 (b)エチレン−α−オレフィン共重合体および(c)
少なくとも1個のビニル芳香族化合物を主体とする重合
体ブロックAと、少なくとも1個の共役ジエン化合物を
主体とする重合体ブロックBとからなるブロック共重合
体を水素添加して、該共役ジエン化合物に基づく脂肪族
二重結合の少なくとも50重量%が水素添加されている
水添ブロック共重合体からなる群から選ばれた少なくと
も1種類を20〜80重量%配合したことを特徴とす
る、射出成形用オレフィン系エラストマー組成物。 - 【請求項2】 請求項1に記載の(a)成分20〜80
重量%および(b)成分80〜20重量%を含有してな
る、請求項1に記載の組成物。 - 【請求項3】 請求項1に記載の(a)成分20〜80
重量%および(c)成分80〜20重量%を含有してな
る、請求項1に記載の組成物。 - 【請求項4】 請求項1に記載の(a)成分20〜80
重量%に、(b)成分0.1〜79.9重量%および
(c)成分0.1〜79.9重量%を配合した、請求項1
に記載の組成物。 - 【請求項5】 (a)成分中のアクリル酸エステルコモ
ノマー含有量が10〜40重量%である、請求項1ない
し4のいずれか1項に記載の組成物。 - 【請求項6】 (b)成分が、エチレン−プロピレン共
重合体、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合
体、エチレン−ブテン共重合体(両末端にポリエチレン
を主体とするポリマーとのトリブロック共重合体を含
む)およびエチレン−ブテン−非共役ジエン重合体から
なる群から選ばれた少なくとも1種である、請求項1な
いし4のいずれか1項に記載の組成物。 - 【請求項7】 (c)成分中の水添前の共役ジエン化合
物が、ブタジエンおよび/またはイソプレンである、請
求項1ないし4のいずれか1項に記載の組成物。 - 【請求項8】 金型内に被熱融着樹脂を導入し、続いて
請求項1ないし7のいずれか1項に記載の組成物を前記
金型内に射出することを特徴とする射出成形品の製造方
法。 - 【請求項9】 被熱融着樹脂が、塩化ビニル系樹脂、ス
ルホン系樹脂、スチレン系樹脂、カーボネート系樹脂、
フェニレンエーテル系樹脂、アクリル酸エステル系樹
脂、エチレン系樹脂およびプロピレン系樹脂から選択さ
れる請求項8に記載の製造方法。
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JPH0694521B2 (ja) * | 1985-07-22 | 1994-11-24 | 住友化学工業株式会社 | 押出成形用樹脂組成物 |
JPH0352980A (ja) * | 1989-07-20 | 1991-03-07 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 積層物用接着剤 |
JPH03258843A (ja) * | 1990-03-08 | 1991-11-19 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 積層物用接着剤組成物 |
-
1993
- 1993-11-18 JP JP5289533A patent/JP2801134B2/ja not_active Expired - Lifetime
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JPH07138418A (ja) | 1995-05-30 |
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