JP2769567B2 - セラミックスと金属との接合体 - Google Patents
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- C04B2237/708—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness of one or more of the interlayers
Description
【発明の詳細な説明】
〔技術分野〕
本発明はセラミックスと金属との新規な接合体に関す
るものである。 〔従来技術とその問題点〕 セラミックスは耐熱、耐蝕、耐摩耗性などの多くの点
で優れた性質を持っているにも拘らず、脆いことが最大
の欠点である。この欠点を補い高温構造部材として利用
するためには金属との接合が不可欠である。ところで、
これまでアルミナ（Al2O3）、ジルコニア（ZrO2）等の
酸化物系セラミックスと金属との接合、あるいは窒化硅
素（Si3N4）や炭化硅素（SiC）等の非酸化物系セラミッ
クスと金属との接合が試みられている。これらセラミッ
クスは金属結合でないため、金属と比較して物理及び化
学的諸性質が著しく異なり、金属との接合が一般的に困
難である。特に、セラミックスと金属の熱膨張計数の差
が非常に大きいため、拡散接合やロウ付け後降温時に残
留熱応力が生じ、そのため接合強度が低下し、極端な場
合にはセラミックスが破壊する。 これまで、熱膨張係数の大きな差違により生ずる残留
応力に関連する困難を避けて、中間層を間に介在させて
上記セラミックスと金属を接合するため次のような技術
が提案されている。 （１） 応力緩衝層として中間層に軟質金属である銅を
用い、Ag−Cu−Ti系ロウによりSi3N4とS45Cとを接合す
る。（例えば、日本金属学会春期大会、一般講演概要、
1987年４月、273頁）） （２） 軟質金属（Cu又はNi）とコバール（Kovar）（N
i−Co−Fe合金）または高融点金属（Mo又はＷ）等の低
熱膨張金属を組み合せて、これを中間層としてセラミッ
クスと被接合金属間に介在させ、セラミックス内での残
留応力を小さくすることによりSi3N4とNimonic80Aを接
合する。（日本鋼管技報、No.113,1986年） （１），（２）においては応力緩衝層として銅などの
軟質金属を中間層として用いるため、熱応力の緩和には
有効であるが、高温強度を小さくする原因になる。事実
（１），（２）の方法で得られる接合体の曲げ強さや引
張り強さは400℃以上で急激に減少することが知られて
いる。 また、（２）においてはMo,Wなどの耐酸化性のない高
融点金属を併用するため、接合体の製造工程ならびに使
用時にもこれらの金属が酸化性の雰囲気に曝されないよ
うにする工夫が必要である。 〔発明の目的及び構成〕 かくして、本発明は軟質金属を中間層として用いる場
合と同様な残留応力の緩和を可能にするとともに高温で
も十分な強度を維持し得るようなセラミックスと金属と
の接合体を提供することを目的とするものである。 本発明の研究、実験によれば、かかる目的は、セラミ
ックスと金属との間に介在する残留熱応力緩和層とし
て、温度の上昇と共に降伏強度が増大する金属間化合物
又は合金のみを用いることによって達成されることが見
出された。 〔発明の具体的説明〕 本発明を以下に詳細に説明する。 通常の金属又は合金の降伏強度は温度が上昇するにつ
れて低下する。しかし、降伏強度の温度依存性が通常の
金属又は合金とは逆で、低温よりも高温の方が降伏強度
が大きいという特異な塑性挙動を示す合金があり本発明
ではかかる特異な性質を示す金属間化合物又は合金を残
留熱応力緩和層としてセラミックスと母材金属の間に用
いる。したがって上記通常の金属、合金を残留熱応力緩
和層として用いる場合は、高温で接合体を作製し降温す
る場合に生ずる熱応力の緩和は温度低下と共に起こりに
くくなるが、本発明による方法では逆に低温程大きな熱
応力の緩和が起こることになる。 本発明において上記残留熱応力緩和層として適用され
る金属間化合物又は合金としては、温度の上昇と共に降
伏強度が増大する金属間化合物又は合金であればすべて
適用可能であり、例えばNi−Si,Ni−Al、Ni−Ga、Ni−G
e、Pt−Sb、Pt−Ga、Pt−Sn、Pt−Ti、Pt−Cr、Pd−T
i、Pd−Pb、Co−Ti、Fe−Ga系に属するL12型の金属間化
合物又は規則合金、TiAlに代表されるL10型の金属間化
合物又は規則合金、及びTi3Sn、Ti3Al等のDO19型の金属
間化合物又は規則合金が適用し得る。因みに、75at％Ni
−25at％Al合金（L12型金属間化合物Ni3Al）では、室温
で役10kg/mm2の降伏強度を有するにすぎないが、600℃
では約60kg/mm2もの降伏強度を有している。尚、本発明
において以下用いられる残留熱応力緩和層用合金又はそ
れに類する用語はかかる層用の合金のみならず金属間化
合物をも含むものとする。 これらの金属間化合物又は合金は上記の二成分系でも
本発明における残留熱応力緩和層として良好に用いるこ
とができるが、金属とセラミックスとを高温で接合した
後、降温した場合に生じる残留応力を更に有効に緩和す
るため、残留熱応力緩和層用合金の低温での延性をより
向上させることが望ましく、上記二成分系の組成範囲を
夫々ずらせるか又は上記二成分系に更に他の一成分乃至
数成分を添加することが望ましい。例えば上記75at％Ni
−25at％Al合金において、Mnを添加する場合はAlの一部
をMnで置き代えて、Mn3at％〜20at％、残部Niの如き組
成とし、Ｂを添加する場合は、Ｂを0.1at％〜0.5at％、
Alを22at％〜25at％、残部Niを75at％〜78at％として延
性を向上することができる。なお、本発明においては、
残留熱応力の緩和を残留熱応力緩和層として用いる合金
の塑性変形により行うことを意図しているため、残留熱
応力緩和層用合金としては、その低温での降伏強度が接
合すべきセラミックスの引張破壊強度より小さくなるよ
うに適宜選択することが肝要である。 この残留熱応力緩和層の厚さとしては例えば約0.2〜
約1mm程度の厚さをもつことが好ましく、残留熱応力緩
和層を十分な厚みにすれば熱応力緩和も十分おこりほぼ
健全な接合体がえられる。又この残留熱応力緩和層とセ
ラミックスとの間に更にニッケル、チタン、アルミニウ
ム等の活性金属箔を介在させ、セラミックスと残留熱応
力緩和層の接合反応性を高めることができる。又、Cu−
Ag−Tiのようなロウ材を材材させてもよい。 本発明において、セラミックスと金属とを残留熱応力
緩和層を介して接合する場合、接合温度としては、残留
熱応力緩和層用合金および被接合金属の融点以下の温度
もしくは接合により生じる反応生成物の融点以下の温度
が適宜採用される。 接合されるべきセラミックスとしては、Si3N4、SiC、
AlN等の非酸化物系セラミックスあるいはAl2O3、ZrO2、
MgO等の酸化物系セラミックス等を挙げることができ
る。 又、接合されるべき金属、合金としては任意のものが
用いられる。例えばステンレス鋼等の各種鉄鋼類、ニッ
ケル基超合金を含むニッケル−クロム合金、Ti−6wt％A
l−4wt％Ｖ合金を含むチタン合金等各種の金属乃至合金
を良好に用いることができる。 〔実施例〕 直径、厚みが夫々8mmφ、3mmのSi3N4の円柱状常圧焼
結体と、これと同径で10mm厚のステンレス鋼SUS304を用
意した。そして残留熱応力緩和層用合金として直径8mm
φ、厚み1mmの77at％Ni−23at％Al合金及び75at％Ni−2
4.5at％Al−0.5at％Ｂ合金を用いて夫々の接合素材をつ
くった。次いで上記接合素材をステンレス鋼、残留熱応
力緩和層用合金、Si3N4、残留熱応力緩和層用合金、ス
テンレス鋼の順に重ね合わせ、軸方向から0.5kg/mm2の
力を加え、真空炉で1300℃、１時間加熱し夫々の接合体
を得た。 上記接合体のセラミックス、残留熱応力緩和層、金属
の夫々の界面を光学顕微鏡で観察した結果、夫々の界面
には何等クラックがなく健全な接合体が得られているこ
とが判った。 第１図に一例として、残留熱応力緩和層用合金として
75at％Ni−24.5at％Al−0.5at％Ｂ合金を用いてつくっ
た接合体の残留熱応力緩和層用合金と、Si3N4セラミッ
クスの界面近傍におけるEPMAによる元素分析結果のプロ
ファイルを示す。 第１図から明らかな様に、セラミックスと残留熱応力
緩和層用合金の界面を横切って夫々の構成元素が互いに
拡散し合っており、健全な接合体が得られていることが
判る。 尚、残留熱応力緩和層を設けていない接合体では、上
記セラミックスと金属の界面は分離したり、界面で接合
している場合でもセラミックス側に割れが生じ健全な接
合体は得られなかった。 〔効 果〕 かくて本発明によれば、セラミックスと金属を接合す
るに当り、その両者の間に残留熱応力緩和層として、温
度の上昇と共に降伏強度が増大する金属間化合物又は合
金のみを用いることによって、高温下で接合体を作成
後、室温にもちきたした時に生じる残留熱応力を緩和し
得ると共に、高温での使用においても十分な強度を維持
し得る接合体を得るという重要な二つの役を一つの材料
で果し得るのであり、特異な塑性挙動を有する金属間化
合物又は合金を有効に利用して良好な性質を有するセラ
ミックスと金属との接合体を得ることができる。
るものである。 〔従来技術とその問題点〕 セラミックスは耐熱、耐蝕、耐摩耗性などの多くの点
で優れた性質を持っているにも拘らず、脆いことが最大
の欠点である。この欠点を補い高温構造部材として利用
するためには金属との接合が不可欠である。ところで、
これまでアルミナ（Al2O3）、ジルコニア（ZrO2）等の
酸化物系セラミックスと金属との接合、あるいは窒化硅
素（Si3N4）や炭化硅素（SiC）等の非酸化物系セラミッ
クスと金属との接合が試みられている。これらセラミッ
クスは金属結合でないため、金属と比較して物理及び化
学的諸性質が著しく異なり、金属との接合が一般的に困
難である。特に、セラミックスと金属の熱膨張計数の差
が非常に大きいため、拡散接合やロウ付け後降温時に残
留熱応力が生じ、そのため接合強度が低下し、極端な場
合にはセラミックスが破壊する。 これまで、熱膨張係数の大きな差違により生ずる残留
応力に関連する困難を避けて、中間層を間に介在させて
上記セラミックスと金属を接合するため次のような技術
が提案されている。 （１） 応力緩衝層として中間層に軟質金属である銅を
用い、Ag−Cu−Ti系ロウによりSi3N4とS45Cとを接合す
る。（例えば、日本金属学会春期大会、一般講演概要、
1987年４月、273頁）） （２） 軟質金属（Cu又はNi）とコバール（Kovar）（N
i−Co−Fe合金）または高融点金属（Mo又はＷ）等の低
熱膨張金属を組み合せて、これを中間層としてセラミッ
クスと被接合金属間に介在させ、セラミックス内での残
留応力を小さくすることによりSi3N4とNimonic80Aを接
合する。（日本鋼管技報、No.113,1986年） （１），（２）においては応力緩衝層として銅などの
軟質金属を中間層として用いるため、熱応力の緩和には
有効であるが、高温強度を小さくする原因になる。事実
（１），（２）の方法で得られる接合体の曲げ強さや引
張り強さは400℃以上で急激に減少することが知られて
いる。 また、（２）においてはMo,Wなどの耐酸化性のない高
融点金属を併用するため、接合体の製造工程ならびに使
用時にもこれらの金属が酸化性の雰囲気に曝されないよ
うにする工夫が必要である。 〔発明の目的及び構成〕 かくして、本発明は軟質金属を中間層として用いる場
合と同様な残留応力の緩和を可能にするとともに高温で
も十分な強度を維持し得るようなセラミックスと金属と
の接合体を提供することを目的とするものである。 本発明の研究、実験によれば、かかる目的は、セラミ
ックスと金属との間に介在する残留熱応力緩和層とし
て、温度の上昇と共に降伏強度が増大する金属間化合物
又は合金のみを用いることによって達成されることが見
出された。 〔発明の具体的説明〕 本発明を以下に詳細に説明する。 通常の金属又は合金の降伏強度は温度が上昇するにつ
れて低下する。しかし、降伏強度の温度依存性が通常の
金属又は合金とは逆で、低温よりも高温の方が降伏強度
が大きいという特異な塑性挙動を示す合金があり本発明
ではかかる特異な性質を示す金属間化合物又は合金を残
留熱応力緩和層としてセラミックスと母材金属の間に用
いる。したがって上記通常の金属、合金を残留熱応力緩
和層として用いる場合は、高温で接合体を作製し降温す
る場合に生ずる熱応力の緩和は温度低下と共に起こりに
くくなるが、本発明による方法では逆に低温程大きな熱
応力の緩和が起こることになる。 本発明において上記残留熱応力緩和層として適用され
る金属間化合物又は合金としては、温度の上昇と共に降
伏強度が増大する金属間化合物又は合金であればすべて
適用可能であり、例えばNi−Si,Ni−Al、Ni−Ga、Ni−G
e、Pt−Sb、Pt−Ga、Pt−Sn、Pt−Ti、Pt−Cr、Pd−T
i、Pd−Pb、Co−Ti、Fe−Ga系に属するL12型の金属間化
合物又は規則合金、TiAlに代表されるL10型の金属間化
合物又は規則合金、及びTi3Sn、Ti3Al等のDO19型の金属
間化合物又は規則合金が適用し得る。因みに、75at％Ni
−25at％Al合金（L12型金属間化合物Ni3Al）では、室温
で役10kg/mm2の降伏強度を有するにすぎないが、600℃
では約60kg/mm2もの降伏強度を有している。尚、本発明
において以下用いられる残留熱応力緩和層用合金又はそ
れに類する用語はかかる層用の合金のみならず金属間化
合物をも含むものとする。 これらの金属間化合物又は合金は上記の二成分系でも
本発明における残留熱応力緩和層として良好に用いるこ
とができるが、金属とセラミックスとを高温で接合した
後、降温した場合に生じる残留応力を更に有効に緩和す
るため、残留熱応力緩和層用合金の低温での延性をより
向上させることが望ましく、上記二成分系の組成範囲を
夫々ずらせるか又は上記二成分系に更に他の一成分乃至
数成分を添加することが望ましい。例えば上記75at％Ni
−25at％Al合金において、Mnを添加する場合はAlの一部
をMnで置き代えて、Mn3at％〜20at％、残部Niの如き組
成とし、Ｂを添加する場合は、Ｂを0.1at％〜0.5at％、
Alを22at％〜25at％、残部Niを75at％〜78at％として延
性を向上することができる。なお、本発明においては、
残留熱応力の緩和を残留熱応力緩和層として用いる合金
の塑性変形により行うことを意図しているため、残留熱
応力緩和層用合金としては、その低温での降伏強度が接
合すべきセラミックスの引張破壊強度より小さくなるよ
うに適宜選択することが肝要である。 この残留熱応力緩和層の厚さとしては例えば約0.2〜
約1mm程度の厚さをもつことが好ましく、残留熱応力緩
和層を十分な厚みにすれば熱応力緩和も十分おこりほぼ
健全な接合体がえられる。又この残留熱応力緩和層とセ
ラミックスとの間に更にニッケル、チタン、アルミニウ
ム等の活性金属箔を介在させ、セラミックスと残留熱応
力緩和層の接合反応性を高めることができる。又、Cu−
Ag−Tiのようなロウ材を材材させてもよい。 本発明において、セラミックスと金属とを残留熱応力
緩和層を介して接合する場合、接合温度としては、残留
熱応力緩和層用合金および被接合金属の融点以下の温度
もしくは接合により生じる反応生成物の融点以下の温度
が適宜採用される。 接合されるべきセラミックスとしては、Si3N4、SiC、
AlN等の非酸化物系セラミックスあるいはAl2O3、ZrO2、
MgO等の酸化物系セラミックス等を挙げることができ
る。 又、接合されるべき金属、合金としては任意のものが
用いられる。例えばステンレス鋼等の各種鉄鋼類、ニッ
ケル基超合金を含むニッケル−クロム合金、Ti−6wt％A
l−4wt％Ｖ合金を含むチタン合金等各種の金属乃至合金
を良好に用いることができる。 〔実施例〕 直径、厚みが夫々8mmφ、3mmのSi3N4の円柱状常圧焼
結体と、これと同径で10mm厚のステンレス鋼SUS304を用
意した。そして残留熱応力緩和層用合金として直径8mm
φ、厚み1mmの77at％Ni−23at％Al合金及び75at％Ni−2
4.5at％Al−0.5at％Ｂ合金を用いて夫々の接合素材をつ
くった。次いで上記接合素材をステンレス鋼、残留熱応
力緩和層用合金、Si3N4、残留熱応力緩和層用合金、ス
テンレス鋼の順に重ね合わせ、軸方向から0.5kg/mm2の
力を加え、真空炉で1300℃、１時間加熱し夫々の接合体
を得た。 上記接合体のセラミックス、残留熱応力緩和層、金属
の夫々の界面を光学顕微鏡で観察した結果、夫々の界面
には何等クラックがなく健全な接合体が得られているこ
とが判った。 第１図に一例として、残留熱応力緩和層用合金として
75at％Ni−24.5at％Al−0.5at％Ｂ合金を用いてつくっ
た接合体の残留熱応力緩和層用合金と、Si3N4セラミッ
クスの界面近傍におけるEPMAによる元素分析結果のプロ
ファイルを示す。 第１図から明らかな様に、セラミックスと残留熱応力
緩和層用合金の界面を横切って夫々の構成元素が互いに
拡散し合っており、健全な接合体が得られていることが
判る。 尚、残留熱応力緩和層を設けていない接合体では、上
記セラミックスと金属の界面は分離したり、界面で接合
している場合でもセラミックス側に割れが生じ健全な接
合体は得られなかった。 〔効 果〕 かくて本発明によれば、セラミックスと金属を接合す
るに当り、その両者の間に残留熱応力緩和層として、温
度の上昇と共に降伏強度が増大する金属間化合物又は合
金のみを用いることによって、高温下で接合体を作成
後、室温にもちきたした時に生じる残留熱応力を緩和し
得ると共に、高温での使用においても十分な強度を維持
し得る接合体を得るという重要な二つの役を一つの材料
で果し得るのであり、特異な塑性挙動を有する金属間化
合物又は合金を有効に利用して良好な性質を有するセラ
ミックスと金属との接合体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
図面第１図は実施例でえられた接合体の界面近傍におけ
るEPMAによる元素分析結果のプロファイルを示す図であ
る。
るEPMAによる元素分析結果のプロファイルを示す図であ
る。
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 昭62−187183（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名)
C04B 37/00 - 37/04
B23K 20/00
B32B 15/00 - 15/04
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 １．セラミックスと金属とを接合してなる接合体におい
てセラミックスと金属との間に残留熱応力緩和層として
温度の上昇と共に降伏強度が増大する金属間化合物又は
合金のみを用いることを特徴とするセラミックスと金属
との接合体。 ２．セラミックスと金属とを接合させることからなる接
合方法において、セラミックスと金属との間に残留熱応
力緩和層として温度の上昇と共に降伏強度が増大する金
属間化合物又は合金のみを用いることを特徴とするセラ
ミックスと金属との接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62271539A JP2769567B2 (ja) | 1987-10-27 | 1987-10-27 | セラミックスと金属との接合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62271539A JP2769567B2 (ja) | 1987-10-27 | 1987-10-27 | セラミックスと金属との接合体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01115879A JPH01115879A (ja) | 1989-05-09 |
| JP2769567B2 true JP2769567B2 (ja) | 1998-06-25 |
Family
ID=17501473
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62271539A Expired - Fee Related JP2769567B2 (ja) | 1987-10-27 | 1987-10-27 | セラミックスと金属との接合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2769567B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06107472A (ja) * | 1992-09-25 | 1994-04-19 | Nippon Cement Co Ltd | 窒化珪素系セラミックスと金属との接合方法 |
| US20120214016A1 (en) * | 2011-02-22 | 2012-08-23 | General Electric Company | Constrained metal flanges and methods for making the same |
| CN105628275B (zh) * | 2015-12-24 | 2018-07-27 | 温州大学 | 一种抗冲击的敏感元件、制备方法及冲击应力的测试方法 |
| CN113182514B (zh) * | 2021-03-31 | 2022-08-19 | 北京科技大学 | TiAl合金陶瓷焊接制件及其一体成形制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62187183A (ja) * | 1986-02-13 | 1987-08-15 | 日本鋼管株式会社 | セラミツクと金属の接合方法 |
-
1987
- 1987-10-27 JP JP62271539A patent/JP2769567B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01115879A (ja) | 1989-05-09 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |