JPS62227596A - セラミツクス−金属接合部材 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は、セラミックス部材と金属部材とを。

ろう接したセラミックス−金属接合部材に関し、更に詳
しくは、ろう接部の高温接合強度も大きいセラミックス
−金属接合部材に関する。

（従来の技術） 窒化ケイ素（Ｓ　ｌ　ｓ　Ｎａ　）　＋炭化ケイ素（Ｓ
ｉＣ）、アルミナ（Ａ見２０３）等の各種セラミックス
は、それらの優れた特性を生かすことにより各種構造部
材、各種機能部材として広く利用されている。しかし多
くの場合は、これらセラミックス自体を単独で利用して
いるのが現状である。したがって、セラミックスと金属
（合金も含む）が接合できれば得られた部材は新たな機
能を備えた部材として一層広い分野での利用が可能にな
ると考えられる。

ところで、上記のセラミックス−金属接合部材を構造部
材として利用する場合には、セラミックスを金属間の接
合強度は充分に大きいことが必要になる。特に、セラミ
ックスの最も優れた特徴である高温域における安定した
機械的特性を生かすためには、接合部の高温域における
接合強度が大きいことは必要な条件である。

ところが金属とセラミックスとは、それぞれ異なった原
子結合状態を有し、このため金属とセラミックスを接合
する場合、両者間の反応性などの化学的性質、熱膨張係
数、電気伝導度などの物理的性質は、それぞれ大きく異
なる。したがって、両部材を良好にぬらし、信頼性の高
い、加えて強固な接合を行なうことは相当困難である。

そのため、両部材を良好にぬらし、信頼性の高い冶金的
接合を実施する方法が種々検討されている。

ろう接は、母材に変化を与えない、大きな加圧を必要と
しないまた、操作が容易であるなどの利点を有し、金属
とセラミックスとの接合技術においては重要な接合法に
なっている。ここで金属とセラミックスとを良好に接合
するろう材として知られているものに、活性金属を含む
ろう材がある。活性金属はＴｉ、Ｚｒなど周期律表でＩ
Ｖｂ族の元素を示し、いずれも金属とセラミックスの接
合に有効であることが知られている。とくに、活性金属
はその融点が単体では高＜（Ｔｉ１７２０℃、Ｚｒ　　
１８６０℃など）そのままでは通常のろう材として不向
であるが、しかし、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅなどの遷移金属と
合金化するとその共晶組成領域において融点が数百℃低
下し、たとえば最も低いＴｉ−Ｃｕ合金の場合８７２℃
になる。このような現象に着目し、遷移金属母材とセラ
ミックス母材との接合部に活性金属を介在させたり、セ
ラミックスとセラミックスの母材の接合部に活性金属と
遷移金属の両方を介在させて前記合−金を生成せしめ、
接合を行う方法などが開示されている（米国特許第２，
８５７，６６３号明細書参照）、さらに、活性金属と遷
移金属との合金をろう材として金属とセラミックスとの
接合を行う方法も考えられるが、活性金属と遷移金属と
の合金はその多くの組成域において脆性であり箔のよう
なろう材として望ましい形状にすることが困難であるこ
とから、前記合金を溶融紡糸法と呼ばれる方法にて非晶
質構造を有する薄板に形成したろう材が開発されている
。（特開昭５６−１６３０９３号公報参照）、前述のご
とくＴｉやＺｒのような活性金属を含むろう材は、活性
金属の効果により金属やセラミックスを強固に接合でき
る。

しかしながら得られた接合部材においては金属−セラミ
−２クスの接合部に熱衝撃を加えると、セラミックス母
材にクラックが発生するという場合があった。

前記セラミックス母材のクラック発生の原因は、熱応力
であり、これは、金属とセラミックスとの熱膨張差に起
因するものである。すなわち、金属とセラミックスとは
、前述のように熱膨張係数の異なるものが多く、時に５
ｉ３Ｎ４（約２　、５　Ｘ　１０−’／Ｋ）あるいはＡ
見Ｎ（約４×１０−’／Ｋ）のような窒化物系セラミッ
クスの熱膨張係数は鉄鋼（約１０ＸＩＯ−’／Ｋ）やＣ
ｕ（１７Ｘ１０＝／Ｋ）のような金属との熱膨張差が大
きい。

このような応力を緩和させる方法として、よく知られた
技術として、ＣｕやＣｕ合金のように延性に富む金属薄
板を熱応力緩衝層として介在させて、発生する熱応力を
、それら金属薄板の塑性変形により吸収して、応力を緩
和し、セラミックスのクラック発生を防止する方法が知
られている。（特開昭５６−１６３０９２号公報参照）
。

（発明が解決しようとする問題点） しかしながら、上記方法で製造した接合部材の場合、そ
の高温下における接合強度は、用いたＣｕ板またはＣｕ
合金板などの金属薄板の耐熱度によっ、て規定されるの
であまり大きいとはいえない。このため、熱応力緩衝層
である金属薄板として、Ｃｕ板またはＣｕ合金板よりも
耐熱度の高いニッケル（Ｎｉ）基合金、コバルト（Ｃｏ
）基合金、鉄（Ｆｅ）基合金またはこれら合金の粉末焼
結体、粒子分散強化形合金、複合材料などを用いる方法
が知られている。

この方法によれば、金属薄板の耐熱度が高いので、確か
にその高温接合強度は大きくなるが、しかし一方では、
接合界面における強度は、セラミックス部材と上記金属
薄板とをろう接するろう材によって大きく規定されるこ
とになる。

したがって、熱応力緩衝層として上記したＮｉ基合金、
Ｃｏ基合金またはＦｅ基合金の薄板を使用した場合、得
られた接合部材の高温下における接合強度を大きくする
ためには、用いるろう材がキーポイントとなる。

本発明は、上記した要請に応えるものであり、セラミッ
クス部材と、Ｎｉ基合金、Ｃｏ基合金、またはＦｅ基合
金等の金属部材とを強固に接合することができ、高温下
における接合強度に優れたセラミックス−金属接合部材
を提供することを目的とする。

［発明の構成］ （問題点を解決しようとする手段と作用）本発明者らは
、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、金属部
材としてＮｉ基合金、Ｃｏ基合金またはＦｅ基合金の薄
板を用いた場合、ろう材として後述するＣｕ−Ｔｉ−Ａ
ｊ１３元系ろう材を用いると、得られたセラミックス−
金属接合部材の高温下における接合部の接合強度は大き
くなるとの事実を見出し本発明を開発するに到った。

すなわち、本発明のセラミックス−金属接合部材は、セ
ラミックス部材と、Ｎｉ基合金、Ｃｏ基合金またはＦｅ
基合金等の金属部材とをろう材で接合したセラミックス
−金属接合部材であって、該ろう材がＣｕ６０〜９８重
量％、Ｔｉｌ　〜３９重量％、Ａ交１〜１５重量％を必
須成分とするろう材であることを特徴とする。

まず−、セラミックス部材としては、格別限定されるも
のではないが、例えば、Ｓｉ３Ｎ４部材、ＡＪＩＮ部材
、ＴｉＮ部材、ＢＮ部材の窒化物から成る部材；ＳｔＣ
部材、Ｔｉｃ部材、ＢａＣ部材の炭化物から成る部材；
ＡＪ１２０３部材、ＺｒＯ２部材、５ｔ０２部材の酸化
物から成る部材を挙げることができる。

本発明の接合部材におけるろう材は、その組成がＣｕ６
０〜９８重量％、Ｔｉｔ　〜３９重量％、Ａｌ１−１５
重量％であることを必須とする。

これら成分のうち、ＣｕとＴｔは、共晶組成を形成する
ことにより得られたろう材の融点を低下せしめる機能を
主要に有し１合わせて、後述する金属部材及び前記セラ
ミックス部材との双方への濡れ性を左右する。

すなわちまず、Ｃｕ、Ｔｉの組成が、上記範囲を外れる
と、ろう材の融点は上昇し、接合操作を高温下で行なわ
ざるを得なくなる。また、特にＣｕ量が少なくなると、
セラミックス部材、金属部材双方への濡れ性が低下して
接合強度は小さくなるので、Ｃｕ量は６０重量％以上と
する。上記両部材双方への濡れ性という点について言え
ば、このＣｕ量が大きいほど双方への濡れ性は良好とな
る。好ましくは、Ｃ’ｕ　６５〜９０重量％である。

ＡＭは、上記したＣｕ−Ｔｉの共晶組成合金のみをろう
材として用いた場合に生じる接合強度のばらつきを小た
らしめるに有効な成分である。

すなわち、Ｃｕ−Ｔｉ合金にＡｌを添加していくと、得
られた合金におけるセラミックス部材と金属部材との双
方に対する濡れ性が向上し、その結果、接合強度は大き
くなり、しかもそのばらつきが小さくなる。しかし、Ａ
ｉの添加量が増加するに伴って、ろう材の融点は上昇す
るので、その融点と上記濡れ性を勘案して１５重量％を
上限とする。好ましくは人文５〜１２重量％である。

ろう材は、上記組成の合金箔として使用することもでき
るが、Ｃｕ、Ｔｉ、Ａｌの各金属箔を適宜に積層して用
いることもできる。更には、セラミック、ス部材、金属
部材の接合面にＣｕ、Ｔｉ。

Ａｌをそれぞれ所定の重量比で、若しくはＣｕ。

Ｔｉ、Ａｎの合金をスパッタ法、蒸着法などにより被着
させたり、または各金属、合金の粉末を塗布したりして
使用してもよい。

合金箔を用いる場合、その合金箔の調製には、例えば常
用の溶湯急冷法を適用して製造することもできる。この
方法は目的とするろう材の合金組成の溶融物を調製し、
その溶融物を高速回転する急冷用ドラムの表面に噴射し
、連続して箔状に形成する方法である。この場合、冷却
速度は少なくともｌ　Ｏ”０／ｓｅｃとすることにより
延性に富んだ箔状のろう材を得ることができる。

金属部材としては、インコネル系、インコロイ系、ハス
テロイ系等のＮｉ基合金の部材ニステライト系のＸ−４
０等のＣｏ基合金の部材；構造用炭素鋼、ステンレス鋼
等のＦｅ基合金の部材等である０本発明では高温接合強
度を向上させるため上記合金を用いることが好ましいが
、ろう材の組成の１つであるＮｉ−Ｃｕ系、Ｂｅ−Ｃｕ
系、Ｍ　ｎ　−Ｃ１１系等のＣｕ基合金の部材において
も適用できる。

この金属部材は、その上に他の金属部材が接合されたと
き熱応力緩衝層として機能する。特にその機能を考慮し
た場合、この金属部材は、粉末冶金法で製造された多孔
質な焼結体、粒子分散強化形合金、熱膨張係数が接合す
べきセラミックス部材のそれよりも大きく、かつ接合す
べき他の金属部材のそれよりも小さい値の上記金属部材
の箔を複数枚熱膨張係数の順序に積層した複合材料であ
ることが好ましい。

本発明のセラミックス−金属接合部材は、例えば次のよ
うにして製造することができる。

まず、セラミックス部材と金属部材との接合面に上記し
たろう材を介在せしめる。介在の態様は、前述したとお
りである０次いで、全体を加圧しながら真空下で加熱処
理をする。

適用する真空度は、４Ｘ１０’Ｔｏｒｒ以上の高真空、
圧力は１〜ｌ　Ｑ　ｋｇ／　ｃｍ２であることが好まし
い。また、加熱処理時における温度は、ろう材の組成、
厚みなどによって変動するが、通常、９５０〜１１００
℃であり、処理時間は１〜１０分である。

（実施例） 実施例１〜３ セラミックス部材として直径１３ｍｍ、厚さ５ＩＩＩＩ
ｌ＋７）Ｓｉ３Ｎ４．金属部材として、直径１３ｍｍ、
厚さ５ｍｍのＮｉ−３重量％Ａ見２０３の粒子分散強化
形合金（空孔を有しない場合の９７９８％の密度、Ａ　
ｌ　２０ｓ　）粒径０　、０５　ｕ）　ヲ用意１゜た。

上記のセラミックス部材と金属部材の間に、表に示す組
成のろう材を挟んで重ね合わせた後、１０ｋｇ／ｄの圧
力を加えながら５Ｘ１０４Ｔｏｒｒ。

１１００℃で５分間保持し、引き続きアルゴンガス中で
°冷却して、セラミックス−金属接合部材を得た。得ら
れた接合部材について接合面にせん断荷重を加えて、そ
の破断荷重をせん断面積で除して、せん即応力を求める
方法で６００℃におけるせん断強度を測定した。また、
せん断破壊の生じた個所を観察した。結果を表に示した
。

実施例４〜９ セラミックス部材として直径１３＋ａｍ、厚さ５ＩＩＩ
ＩのＳｉ３Ｎ４円板、他の金属部材として直径１３ＩＩ
ｍ、厚さ５ｍｍのインコネル６００　（Ｎｉ−Ｃｒ−Ｆ
ｅ系合金）の円板、金属部材として直径１３ａｍ、厚さ
０．８ｍｍのＮｉ−３重量％ＡＪＬ２０ｓの粒子分散強
化形合金円板（空孔を有しない場合の９７〜９８％の密
度、Ａ９．、Ｏ，の粒径０．０５戸）を用意した。

上記Ｓｉ３Ｎ４円板とインコネル６００円板の間に、前
記Ｎｉ−３重量％Ａ１２０．合金板を介在させ、Ｓｉ３
Ｎ４円板とＮｉ−３重量％ＡｆＬ２　ｏ、円板の間及び
Ｎｉ−３重量％Ａｕ２０３円板とインコネル６００円板
の間に、表に示す組成のろう材を挟んで重ね合せた後、
実施例１〜。

３と同様な方法で、これら上記の部材を接合させ、かつ
接合強度を測定した。結果を表に示した。

比較例１〜９ 表に示した組成のろう材を用いた以外は、実施例１〜９
と同様にして接合を行なった。結果を表に示した。

［発明の効果］ 以上の説明から明らかなように本発明の接合体は、高温
下における接合強度が大きく、また、この金属部材の上
に他の金属部材を接合したとき介在する金属部材は、熱
応力緩衝層として機能することにより、接合体の全体は
、高温下においても接合強度が大きくなるので、各種構
造部材や各種機能部材として工業的価値は大である。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）セラミックス部材と、金属接合部材とをろう材で
   接合したセラミックス−金属接合部材であって、該ろう
   材が、銅６０〜９８重量％、チタン１〜３９重量％、ア
   ルミニウム１〜１５重量％を必須部分とするろう材であ
   ることを特徴とするセラミックス−金属接合部材。
2. （２）該金属部材の上に、更に他の金属部材が接合され
   ている特許請求の範囲第１項記載のセラミックス−金属
   接合部材。
3. （３）該金属部材が、熱応力緩衝層である特許請求の範
   囲第１項または第２項記載のセラミックス−金属接合部
   材。
4. （４）該金属部材の熱膨張係数が、該セラミックス部材
   の値よりも大きく、該他の金属部材の値よりも小さい値
   である特許請求の範囲第３項記載のセラミックス−金属
   接合部材。