JPS63169348A - セラミツク接合用アモルフアス合金箔 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、セラミック接合用アモルファス合金箔に関す
る。

〔従来の技術〕

最近、セラミック材料がその優れた諸特性から構造材料
として広い分野に利用されはじめている。

その多くの場合、セラミ・ツク単体で使われているのが
現状であるが、セラミックの持つ脆性のため、靭性のあ
るメタルとの複合化が必要なことがある。

また複雑な形のセラミックを作るためにセラミック相互
を接合するためのろう材が必要とされている。ところで
、従来からセラミックの接合方法として以下の方法が知
られている。

■　セラミック母材表面に、Ｍｏ、Ｗを主成分とする粉
末を塗布し、還元雰囲気中で１４００〜１７００℃に加
熱してセラミック母材上にメタライズ層を形成し、その
後Ｎｉめっきした後、銀ろうなどにより金属とセラミッ
クの接合や同様にメタライズ・Ｎｉめっき処理したセラ
ミック同志の接合を行う方法。

■　セラミック母材表面に配置されたＰｔ　。

Ｎｂ、Ａｕなどを介して接合するメタルやセラミックを
組み合せ対向させた後、これらの一方から圧力を加えて
適当な高温下で接合する方法。

■　セラミックを硫酸銅とカオリンの混合粉末で被覆し
、酸化雰囲気中９００〜１３００℃で加熱して焼付した
後、焼付層を還元処理し、還元層上に塗布された恨ろう
などで他の金属部材と接合する方法。

■　Ｓ５：Ｉ　７５とチタン箔とを組み合せたものを接
合すべきセラミックとセラミック、セラミックとメタル
との間にセットし、真空雰囲気中、共晶温度でろう接す
る方法（米国特許第２８５７６６３号参照）。

しかしながら■の方法の場合、作業工程が４工程と長く
且つ煩雑であるという欠点があるのに加えて加熱温度が
高い欠点がある。■の方法の場合、圧接という簡単な方
法で接合できるが、高価な貴金属を被接合部材間に介在
させる必要があるため経済的でなく、しかも金属母材と
セラミック母材とが十分に接触するように高い圧力を必
要として複雑形状になると接合が困難になるという欠点
がある。■の方法の場合、大気中で前処理ができるため
前処理が簡単であるという良い点がある。しかしながら
、その後の銀ろう付などによりセラミックと被接合物と
の間に応力などが生じるため接合部に微細なりランクが
生じており、みかけの剪断強度は５ｋｇ／ｗ”を越える
ものの、気密性がない欠点がある。■の方法の場合、活
性金属ろう打法と言われ、セラミックの接合を容易にす
る方法として知られているが、窒化硅素などファインセ
ラミックと呼ばれるセラミックの場合、酸化物セラミッ
クで有効であった本手法をそのまま利用しても、接合強
度が低かった。

〔発明が解決しようとする問題点〕

上記した従来法において、■の方法はろう材を使用する
がセラミックの接合がろう材だけで行なわれておらない
。■の方法はろう材による接合法ではない。■、■の方
法はろう接方法である。そこで、本発明者等は、■の方
法を改良すべく前述した米国特許２８５７６６３号の方
法を追試したところ、接合部材の強度が、２〜５ｋｇ／
鶴”と低くしかも破壊がセラミックで生じる事を見出し
た。

よって、本発明は、ろう材によるセラミックの接合時の
セラミック同士もしくはセラミックと金属の間の熱膨張
差による応力を接合ろう材で吸収できるならば接合部材
の接合強度の上昇が可能であるとの着想を得、これを具
体化する研究を行なった。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明に係るセラミック接合用ろう材は、活性金属とし
てＴｉを２５〜４０原子％（２０，０〜３１．１重量％
）含有し、さらにＡｇを０．５〜１０原子％（０，９〜
１７．５重量％）含有し、残部Ｃｕからなるアモルファ
ス合金箔からなるものである。

本発明の構成要件を先ず組成について説明する。

Ｔｉは酸素、窒素等との親和性の高い元素であり、セラ
ミックのＯ，Ｎ等と反応して接合層を形成する。Ｔｉが
２５原子％より少ないとアモルファス箔帯の製造が困難
となり、４０％を越えると接合部でＴｉＮなどのＴｉ化
合物形成後にろう接部に残留するＴｉ量が多くなる。こ
の場合は、ろう接部のセラミックに応力負荷残留、場合
によってはクラックを発生させるので好ましくない。最
適なＴｉ含有量は、３０〜３５原子％である。

Ａｇはろう付部の接合強度を高める元素である。

すなわち、銅−チタン２元共晶合金で接合した場合、接
合部が硬くて跪く、接合強度が低（なるが、Ａｇの添加
によってろう件部延性が残る（熱応力を吸収できる）接
合となる。窒化硅素とＣｕ　−Ｔｉ系ろう材との反応で
は、接合界面では、窒化物側には、主としてＴｉＮが形
成されろう接部には銅冨化層が形成され銅冨化層が多く
なり、接合強度が上昇するが、Ａｇを少量添加する事に
より一層その効果を高める事ができる。

Ａｇの含有量が、０．５原子％未満であるとろう接部の
柔軟性向上に効果がなく、一方１０％を越えるとろう接
部の雰囲気中でのＡｇ蒸気量が多くなり好ましくない。

また、Ａｇの含有量が１０原子％を越えるとアモルファ
ス箔帯の製造が困難となり、Ｃｕ　−Ｔｉ　−Ａｇ系合
金は脆い粉末になってしまうので、Ａｇを０．５〜１０
原子％とした。

Ｃｕは量的には主成分であるが、接合に本質的な作用を
するものでなく、ろう何部の充てん状態を良好にするこ
とによって接合強度を高める。またＣｕは、Ｃｕ　−Ｔ
ｉ−Ａｇ系で高融点金属Ｔｉ（１９５３Ｋ）との合金化
でｌ１００Ｋ以下に融点を下げる事ができ、ろう付温度
を低下させることによって、ろうの流動性を向上させ、
ひいては接合強度を高める。

次に、本発明の別の構成要件である箔形状とアモルファ
ス組織について説明する。

従来技術■のろう材の形状は本発明と同じ箔形状である
が銅箔とチタン箔を組み合わせたものであったため、各
金属成分を迅速に均一溶融することが困難であった。本
発明のろう材は合金箔であるために各成分が迅速に均一
溶融できる。合金箔を製造できるＣｕ　−Ｔｉ　　Ａｇ
組成範囲について、従来から言われているように、通常
の圧延法では、Ｔｉ含有量が原子３０％を越えると、箔
の製造は不可能であるが、Ｃｕ　−Ｔｉ−Ａｇ合金をア
モルファス化すると、Ｔｉ含有量が原子３０％を越えて
も箔の製造が可能であることが確かめられた。

さらに、超急冷法によりＣｕ　−Ｔｉ　−Ａｇ合金を微
結晶化することによっても箔の製造は可能であるが、微
結晶箔は脆いために粉末化しないとろう付作業が困難で
あり、仮令箔のままでろう付に使用しても十分な接合強
度が得られないことが確かめられた。ところで、従来技
術■で使用されているＭｏ、Ｗ粉末は被接合物上に均一
に塗布することが困難であり、均一塗布のためには有機
ビヒクルが必須になることが多い。しかし、有機ビヒク
ルは接合部にＣの残存の危険があるため好ましくない。

これに対して箔はこのような欠点が全くない。

上記した箔の厚さは２０〜８０ｍであることが好ましい
。厚さが２０ｍ未満であると、接合部のみがけの強度が
低下し、８０ｍを越えるとろう接部の強度がろう材の強
度に支配されるため、みがけの接合強度は低下する。

かかる箔は所定組成の合金溶湯を単ロール法もしくは双
ロール法により超急冷することにより得られる。

〔実施例〕

以下、実施例によりさらに本発明を説明する。

実施例１ 接合基材として、φ２０ｍｍ厚さ５ｍｍとφ１０ｍｍ厚
さ５龍の窒化硅素を各々７５枚用意した。続いて、これ
らの板をトリクレン脱脂層、乾燥炉で１００℃３０分保
持した。

接合用ろう材として表（１）の組成により通常の非晶質
箔帯製造法により厚さ５０〜６０ｍ幅２０ｍｍの箔帯を
作り接合に供した。ろう接方法は次のとおりであった。

ろう材を１０ｍｍφに加工したのち、φ２ｏ×５龍の窒
化硅素上にろう材を置き、その上にφ１゜×５の窒化硅
素をセットした。加圧は自重とした。

接合時の温度、雰囲気などは次のとおりであった。

雰囲気：　１０−’〜１Ｏ−５Ｔｏｒｒ温度：　１０５
０±１０℃ 時　間：３０分保持 冷却速度：５℃／１Ｉｌｉｎ ろう接部材の剪断強度を第１図に示す方法で測定した。

図中１は加圧治具、２はセット治具、３゜４はセラミッ
ク接合体である。

結果を第１表に示す。

第１表 比較例の磁１から寛７までＴｉが減少し、Ｃｕが富化す
るにつれ接合強度が大きくなっている。

また、比較例の阻１１、隘５に対し、本発明のろう材で
はＡｇ含有量の増大により接合強度が高くなっている。

さらに、微結晶が存在する隘８のろう材では接合強度が
本発明のろう材に比較して低い。

実施例２ φ２０１１、厚さ５１１の窒化硅素、φ２５１ｎ厚さ１
０ｕ＋のＳＯＳ　３０４　、およびφ２０會ｌ厚さ１．
０■■の銅板を用意し、各々をトリクレンで洗浄した後
、１００℃で１０分乾燥させた。

ろう材としては第１表のｌ１ｈｌ　　（比較例）、ヌ５
（比較例）および患１２（本発明）を使用した。

ＳＯＳ　３０４板にＮｉ基ろう材（Ｎ　ｉ、、　Ｆ　ｅ
ｚ　Ｃｒ。

５ｉｓＢ＋ａ）を介挿して銅板を接合し、さらにこの銅
板にろう材Ｎａｌを介挿して窒化ケイ素を接合した。ま
た、ろう材隘１の代りに１ｌｈ５またはＮａ１２を使用
して接合を行なった。

接合条件および剪断強度測定条件は実施例１と同じであ
った。

その結果、ろう材隘１を用いたとき０．５　ｋｇ　／　
ｍｍ　”ろう材隘５を用いたとき、４．５ｋｇ／■１２
ろう材階１２を用いたとき７ｋｇ／ａｍ”の接合強度で
あり、Ａｇの効果が認められた。

〔発明の効果〕

本発明合金アモルファスろう付箔は、セラミック接合に
極めて有効なろう打付であり、窒化硅素に限らず窒化物
セラミックに有効である。

【図面の簡単な説明】

第１図は剪断強度試験方法の説明図である。 １・・・加圧治具、　３，４・・・セラミック接合体。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １、活性金属としてＴｉを２５〜４０原子％（重量２０
   ．０〜３１．１％）含有し、Ａｇ０．５〜１０原子％（
   重量０．９〜１７．５％）を含有し、残部がＣｕからな
   り、接合強度が高いセラミックろう接用アモルファス合
   金箔。