JP2752383B2 - ガス混合および分配装置 - Google Patents

ガス混合および分配装置

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、たとえばガス状炭化水素原料を酸素含有ガ
スと混合してこの混合物を原料の部分酸化のために接触
反応器に供給する場合のような、２またはそれ以上のガ
ス流を混合してこのガス混合物を反応器入口に分配する
ための装置に関する。
接触部分酸化反応器は、炭化水素ガスまたは蒸発性液
状炭化水素のような炭化水素のガス状混合物と、スチー
ム、酸素、空気あるいはこれらの混合物のような酸化剤
とを反応させることによって酸化水素ガス、メタン、二
酸化炭素あるいは一酸化炭素を含む生成物を得るため
に、炭化水素改質の用途に使われている。この製品は、
燃料、水素または一酸化炭素原料、あるいはアンモニ
ア、メタノール、カルボニル化化合物、水素化化合物等
の合成用として使用できる。
ガス状反応剤を混合および供給するにあたり、従来か
ら、ガス状反応剤の完全な混合ならびに反応器から混合
チャンバへの火炎の逆火を防止するという要求が認識さ
れてきた。完全な混合が行われないと、製品の品質が低
下して、完全に酸化された成分、酸化されない成分、お
よび望ましくないカーボンの沈着を生じる遊離炭素を多
く含むようになる。逆火もまた同様の結果をもたらすほ
か、ガス混合および分配設備に熱損傷を与えるおそれが
ある。
逆火を防止するための一つの従来技術は、混合チャン
バと反応チャンバとの間に、一つまたはそれ以上の制限
された通路を有する分配器を設けることである。ガス混
合物はこの制限された通路を通って、逆火速度、すなわ
ち火炎が反応チャンバから混合チャンバに向かう可燃混
合物内を前進できる速度、を超える速度で流れなければ
ならない。この形式の分配器はまた、反応器の入口で逆
火を促進する渦の形成を防止するためには、狭い喉（ス
ロート）部すなわち制限された通路から反応器の入口に
向かって順次大きくなった横断面積を与えることが重要
であることを認識させる。混合チャンバと反応チャンバ
との間に設けられた分配器を有する装置において、混合
チャンバは爆発性混合物を含む可能性があるので、流入
および流出流速の低下は危険である。
米国特許第3,871,838号に記載されている、ガソリン
さらに高いオクタン価を有するガス状燃料に変えるため
の装置では、複数の開口を有する複数のチューブが、気
化したガスに酸素を混合するとともに狭まった通路を形
成するために、気化したガスの流れの全横断面にわたっ
て配置される。チューブの壁の一部として形成されたバ
フツフルは、平らな表面を有し、狭められた通路を反応
器に向かうにしたがって順次に拡大している。この装置
およびその他の従来の装置は、クリーンで公害の少ない
自動車エンジンのための高オクタン価燃料を得るのに適
しているものとして記載されているが、このような装置
は一般に、比較的大規模な石油精製あるいは合成ガス生
成施設と組み合わされるような、大規模な炭化水素転換
のためには適さない。
要約すると本発明は、ガス状反応混合物を反応器に供
給するためのガス混合および分配装置であって、このガ
ス混合および分配装置は、第１および第２のガス状反応
剤がそれぞれ供給される第１および第２のチャンバを有
し、第２のチャンバは第１のチャンバと反応器との間に
設けられ、さらに、チューブまたはチャンネルのような
閉じた壁を有し、この壁は、第１のチャンバから第２の
チャンバを通って反応器に第１のガスの流れを向けるた
めに延びる複数の狭い通路を形成するとともに、狭い通
路の内部で第１のガス状反応剤に混合されるために第２
のガスの流れを形成するためのオリフィスを有し、通路
を通るこの流れは乱流であり、この混合物の逆火速度を
超える速度を有する。この狭い通路は、均一な横断面を
有する第１の通路部分と、接触反応器部分に向けて横断
面が次第に拡大していく第２の通路部分からなり、第１
の通路部分は、第１のチャンバに連通する第１の端部
と、第２の通路部分と連通する第２の端部を有する。ま
た、第１の通路部分に設けられるオリフィスは、第１お
よび第２のガス状反応剤が第２の通路部分に入る前に完
全に混合するよう、第２の端部から十分な距離だけ離
す。
本発明の目的は、不十分なもしくは過剰な反応生成
物、および望ましくない副生物の生成が少ないガス混合
および分配装置を構成することである。
本発明の他の目的は、反応器への供給物の均一性およ
び完全性を改善することによって、反応器の収率を向上
させることである。
本発明の一つの特徴は、細長い真直ぐなスロート部分
を有する複数の狭い通路を設けることにあり、このスロ
ート部分において、ガス状反応剤が混合され、そしてそ
のガスの流速は逆火速度を超え、このガス状反応剤を真
直ぐな部分内で混合するような乱流とする。
本発明の他の目的は、複数の真直ぐな狭い通路部分を
設けることであり、側壁のオリフィスを通して注入され
た第２のガス流は、オリフィスと真直ぐな狭い通路部分
の出口との間の真直ぐな狭い通路部分内で、逆火速度よ
りも速く、そしてガスの実質的に完全な混合をもたらす
速度と同じもしくはそれよりも速い乱流を形成する。
本発明の他の目的、利点および特徴は、図面を参照し
た下記の説明から明らかとなろう。
第１図に示すように、ガス状原料を部分に酸化させる
ための反応器は、本発明によるガス混合および分配装置
30を有する。このガス混合および分配装置30は、原料を
空気と混合し、32で示す接触反応器部分の入口にこの混
合物を分配する。この接触反応器部分32において、原料
は部分的に酸化または改質され、この生成物は符号34で
示した出口部分を通過する。原料は炭化水素ガスあるい
は気化した液状炭化水素であってもよく、これが転換さ
れる。酸化剤は富酸素ガスであり、これは実質的に純粋
な酸素、空気、または酸素富化空気であってもよい。炭
化水素原料および（または）ガス状酸化剤中にスチーム
が含まれていてもよい。このガス混合および分配装置
は、ジョセフ・ディー・コークナックおよびマイケル・
ダンスターにより同日づけで出願された米国特許出願第
085,160号「炭化水素原料からの合成ガスの製造」に記
載された方法に使用するのに適する。
このガス混合および分配装置30は、原料炭化水素流の
ための例示した部分接触酸化反応器の他に、反応器チャ
ンバに供給される２以上のガス状反応剤の均一で完全な
混合が要求される多くの反応器に使用することができ
る。特に適当なのは、触媒内で制御された方法で反応を
行うことが要求される発熱反応用である。他の反応器の
例は、アンモニア、メタノール、合成ガス等のような製
品を製造するための自熱改質（autothermal reformin
g）または２次改質における使用である。この反応器
は、炭素鋼のような構造金属の外側シェル40を含み、頂
部42はボルト（図示せず）等によって固定されている。
頂部42を有する外側シェル40の上方部分の内側には230
゜F（1260℃）BPCFセラミック繊維絶縁体のような層44
が固定されている。反応器部分32および出口部分34の混
合部分30の下方部分には、外側シェル40の内側に層46,4
8および50が固定されている。層46は、低鉄高純度2000
゜F（1090℃）セラミック絶縁体のような鋳造可能もし
くは同等の絶縁体である。層48も鋳造可能もしくは同等
の絶縁体であるが、3000゜F（1650℃）に耐えるために6
0％のアルミニウムを含有する。内方の層50は、反応器
の内部環境に耐えるために、セラミックアンカーを有す
る少なくとも97％アルミナのレンガ、あるいは少なくと
も97％アルミナのレンガのような耐火物または同等の層
である。
さらに、反応剤の耐火層内への拡散およびこれによる
爆発を防止するために、耐火材層50と触媒床との間の耐
火材の内側に、非多孔性合金のシースが設けられてもよ
い。
反応器部分32は、市販の一体形触媒ディスク54の積重
ねを有し、各ディスク間は高アルミナリング58によって
分離されている。この積重ねは、高アルミナバー56によ
って支持されている。触媒物質は、行なわれる反応に応
じて選択される。部分酸化反応のためには、プラチナ−
パラジウム触媒、ロジウム触媒、および他の高表面積触
媒、たとえばアルミナまたは自動車排気ガスの触媒変換
器に用いられている触媒が適している。このような触媒
物質の一例は、部分酸化のために第１触媒床に使われる
触媒に関する米国特許第4,522,894号に見られる。
反応器部分32の下端にはポート60が形成され、これ
は、温度を測定したり製品のサンプルを取り出すため
に、下端の耐火材ディスク54の下方に延びるチューブ62
を有する。
出口部分34は、下流の熱回収ボイラおよび（または）
他の処理設備に接続するのに適するように形成されてい
る。
入口部分（すなわちガス混合および分配装置）30に
は、頂部の中心部を貫通して第１の入口66が形成され、
これは、第１のチャンバ68を形成する上部供給コーン、
あるいは必要に応じて容器40の内部に連通する。コーン
は頂部42の支持体69によって取り付けられている。第２
の入口70は、シェル40の側方のポートを通って延び、上
方チャンバ68と触媒反応部32との間に位置する第２のチ
ャンバ72に連通する。チャンバ72の上方壁75の中央部分
に取り付けられたリング73は、壁75は上方チャンバ68と
下方チャンバ72との間で共通の壁を形成するようにコー
ンの下端に係合している。チャンバ72は上方の外側部分
74を有し、これは、第２図および第３図に見るように、
耐火材層50の上面上に支持され、またはシェル40にアン
カー止めされている。チャンバ72の下端は、耐火性スリ
ーブ50内を下方に延びる筒状壁76を有する。壁76の底部
は鋳造部材78によって形成されている。
複数の細長いチューブ80の上端は、チャンバ72の上方
壁75に取り付けられ、上方の管腔は上方チャンバ68に連
通している。チューブ80の下端は部材78に固定され、管
腔は部材78を垂直方向に貫通して形成された通路84の上
端に連通している。チャンバ72からのガス流をチューブ
80の管腔内に導くために、チューブ80の壁にオリフィス
86が形成されている。入口66および70、コーン68、支持
体69は、ステンレス鋼あるいは耐熱合金のような、通常
の耐熱、耐腐食性金属から作られるが、チャンバ72、チ
ューブ80および部材78は、ハスタロイＸ（Hastalloy
X）または耐火性材料のような通常の耐熱合金から作ら
れる。
チューブ80の数、チューブ80の内径90（第５図参
照）、および各チューブのオリフィス86の寸法および数
は、混合物の逆火速度を越える速度でチューブ80内に乱
流を生成させるように、入口66および70を通る流入ガス
の速度および圧力に応じて選択される。通路84内への開
口部でのチューブ80下端からオリフィス86までの最小距
離92は、乱流状態にあるチャンバ68および72からのガス
流を実質的に完全に混合するのに要する距離と同じ、も
しくはそれよりも大きく選ばれる。チューブ80の内径90
ならびにその長さ94は、チャンバ68から反応チャンバへ
通過するガスに十分な圧力降下を生じさせて、チャンバ
68からチューブ80を通して実質的に均一なガス流を生じ
させるように選ばれる。同様に、オリフィス86の寸法
は、入口70を通って流入するガスの速度および圧力に応
じて、オリフィス86を通してチューブ80内にガスの実質
的に均一な容積を与えるように、チャンバ72とチューブ
80の内部との間で十分な圧力降下を与えるように選ばれ
る。チューブ80内におけるガスの最小速度は、反応する
ガスの種類、温度および密度にしたがって選ばれる。実
質的に水素を含まない天然ガスと空気の常温常圧の混合
物については、3ft/sec（1m/sec）が適するが、より高
い入口温度または圧力もしくは高水素含有量について
は、より大きくすべきである。入口圧力が400psig（275
0KPa），部分酸化反応時の温度が500℃の炭化水素ガス
および空気の混合物のための代表的な最小速度は、20か
ら180ft/sec（６から55m/sec）もしくはそれ以上であ
る。
部材78内の通路は、触媒の入口全体にわたってガスの
均一な分配を行うような方法で形成されている。垂直面
上における部材78内の通路の側面は、直線でも曲線でも
よい。下降するにしたがって増大する通路84の水平横断
面積の増加率、すなわち通路84の壁がチューブ80の真直
ぐな壁に対してなす角度は、通路80内での火炎の発生を
促進する渦流の発生を抑制もしくは回避するために、一
般に約15゜もしくはそれ以下、好ましくは７゜もしくは
それ以下でなければならない。通路84の底部の形状は、
第４図に示されるように円形である。部材78の出口で渦
の発生を招くメタル99の面積を減らすために、通路84
は、メタル99の面積が点に減少するまで、隣接する通路
が１点に集中するように拡大されてもよい。長方形、三
角形その他の種々の横断面形状の底部開口を使って、触
媒入口へのガス混合物の実質的に均一な分配を行なわせ
るようにしてもよい。
通路84内のとくに触媒床に隣接した部分である程度の
火炎が発生することもあり得るが、酸化反応は主として
触媒床内で起こる。ガス流入温度をそのガスの発火温度
以上にすることも可能であるが、このような条件下で
は、チューブ80内のガス流速は、チューブ80および通路
84内での滞留時間が、このガス混合物の完全な反応には
十分でない値となるように選択される。
もしガスが順次に拡大する通路84に入る前に完全に混
合されていないと、拡大および速度低下の間、ガスは混
合されないままとなる傾向があることが見出された。し
かしながら、その全長にわたって均一な横断面を有する
チューブ80の細長い通路部分内では、高速の乱流のため
に、最小距離92内でガスの完全な混合が起こることが見
出されている。さらに、オリフィス86を通ってチューブ
80内の流れに対して横方向から注入された流れが、チュ
ーブを流下する流れにさらに撹乱を与え、混合をさらに
増強する。
第７図に示した変形例では、チャンバ68に連なる、細
長い均一横断面の上方通路部分は、鋳造部材78の代わり
に壁106によって閉じられている。チューブ80はこの壁1
06を貫通して延び、例えば溶接によってそれにシールさ
れている。チューブ80の下端から下方に突出し、このチ
ューブ80の管腔横断面と接する均一な横断面の上方部分
を有する通路84の上端に係合している。さらに部材78は
通路84を形成する壁の周りで開口し、これによって部材
78を形成するのに要する材料の量および重量を減少させ
ている。
第８図、第９図および第10図に示した他の変形例にお
いて、チャンバ68に連なる、細長い均一横断面の上方通
路部分は、水平方向に配列された筒状部材120間のスリ
ット状通路124によって形成されている。この筒状部材1
20は、入口70を通してガス流を受け入れる環状チャンバ
122に対向端で接続されている。水平な列をなして形成
されたオリフィス126は、筒状部材120の内部チャンバ12
7から通路124に連通している。チューブ120内のチャン
バ127の垂直方向の長さ130および水平方向の幅132は、
チューブ120の水平方向の全長にわたって均一な圧力を
維持するように選ばれ、そしてオリフィス126の数およ
び直径は、オリフィスによって圧力降下を生じさせて、
チューブ120からスリット状通路124内に向けてオリフィ
スを通るガスの均一な流れを促進するように選ばれる。
通路124の幅136ならびにその垂直方向の寸法は、通路12
4のすべての入口にわたってガスの均一な分配を行わ
せ、これによって、ガス混合物を逆火速度よりも速い速
度ならびに乱流を許容しながら、通路124を通るガスの
流れを均一にするように選ばれる。通路124の均一横断
面部分の下端からその上方のオリフィスまでの最小距離
138は、ガス流の実質的に完全な混合を行なわせる距離
と同じもしくはそれ以上である。下方の楔形部材140
は、チューブ120の下端に取り付けられ、またこれと一
体に設けられたもので、流速を低下させ、触媒入口での
ガスの渦流または旋回流を減少もしくは回避するよう
に、通路に順次に増大する下方部分を形成する。必要に
応じて、通路144が水のような冷却液を運ぶために部材1
40を貫通して設けられる。
第11図に示した変形例において、チューブ120はチュ
ーブ150に置き換えられている。このチューブ150は、そ
の下端で点になるように第10図の楔形部材140の形をな
し、したがってこの楔形部材の必要をなくしている。
第１図に示した構成の接触部分酸化反応器において、
９個の触媒ディスクが設けられ、その各々は、直径30イ
ンチ（0.76m）および６インチ（0.15m）を有するもの
で、たとえば95容量％のメタンと残部がエタン、プロパ
ン、窒素および二酸化炭素の天然ガスのような炭化水素
原料を部分酸化させるためのものである。このガスは、
スチームおよび空気と混合されて、約20容量％の天然ガ
ス、約60容量％の空気および約20容量％のスチームから
なる混合物を形成する。スチームは分割されて入口66お
よび70に入る前に天然ガスおよび空気の両方に導入され
る。550℃の温度の炭化水素ガスが、直径10インチ（0.2
54m）の入口66に、400psia（2670KPa）の圧力および100
ft/sec（130m/sec）の流速で供給される。550℃の温度
の空気が、２つの８インチ（0.152m）の入口70を通して
430psia（2690KPa）の圧力および約110ft/sec（34m/se
c）の速度で供給される。チャンバ72の下方部分の直径
は27インチ（0.68m）、上方部分の直径は36（0.91m）イ
ンチである。内径0.5インチ（12.7m），長さ20インチ
（0.51m）の261本のチューブ80が使われている。各チュ
ーブ80に、直径0.125インチ（3.2mm）の６個のオリフィ
スが形成され、そのうち４個のオリフィスはチューブの
下端の上方４インチ（0.102m）の位置でチューブの周り
に等間隔で配置され残りの２個のオリフィスはチューブ
の下端の上方６インチ（0.152m）の位置で互いに対向し
て設けられている。底部材78は５インチ（0.127m）の厚
さを有し、そして通路部分84は、上部の直径が0.5イン
チ（12.7m）、下方の直径が1.75インチ（44.5mm）の円
錐形である。チャンバ68および72内の圧力は、概ね入口
圧力に維持される。上方オリフィスの上方でのガスの流
速は約170ft/sec（52m/sec）であり、下方オリフィスと
チューブの下端との間では約350ft/sec（107m/sec）で
ある。漸増通路84内においてガス流速は、上端での350f
t/sec（107m/sec）から減少して、下端すなわち触媒の
入口では30ft/sec（9m/sec）になる。
上に例示した種々の寸法は、特定の流量で供給される
特定の炭化水素および空気の混合物のために設定された
ものである。これらの寸法および流速は、異なる炭化水
素、酸素または酸素富化ガス、異なる触媒、および異な
る供給流量では変化することに留意すべきである。
上記の実施例に多くの変形および変更が可能であるの
で、以上の説明ならびに図面に記載は本発明の範囲を限
定することを意図するものではない。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の一実施例によるガス混合および分配装
置を入口部分に有する反応器の縦断面図、第２図は第１
図のガス混合および分配装置の一部を切欠いた部分断面
図、第３図は第１図のガス混合および分配装置の一部を
切欠いて示す部分平面図、第４図は第１図のガス混合お
よび分配装置の一部を切欠いて示す部分底面図、第５図
は第１図および第２図に示したガス混合および分配装置
の寸法関係を示す縦断面図、第６図は本発明の変形例を
示す第４図と同様の平面図、第７図は本発明の他の実施
例を示す第２図と同様の断面図、第８図は本発明のさら
に他の実施例によるガス混合および分配装置を有する反
応器の部分断面図、第９図は第８図のガス混合および分
配装置の部分平面図、第10図は第８図のガス混合および
分配装置の一部の拡大断面図、第11図は第10図のチュー
ブの変形例を示す縦断面図である。 30……ガス混合および分配装置、32……接触反応器部
分、34……出口部分、40……外側シェル、54……触媒デ
ィスク、66……第１の入口、68,70……チャンバ、80…
…チューブ、86……オリフィス。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジェローム・エイチ・マーテン アメリカ合衆国、33803 フロリダ州、 レイクランド、ホリングスワース ヒル アベニュー 2605 (56)参考文献 特公 昭58−11247（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭54−14069（ＪＰ，Ｂ２) 実公 昭61−19791（ＪＰ，Ｙ２)

Claims (11)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】反応器の接触反応器部分へガス状反応混合
    物を供給するためのガス混合および分配装置であって、
    前記ガス混合および分配装置は、 第１のガス状反応剤を受け入れるための第１の入口を有
    する第１のチャンバを形成する手段と、 第２のガス状反応剤を受け入れるための第２の入口を有
    する第２のチャンバを形成する手段とを備え、 前記第２のチャンバは前記第１のチャンバと接触反応器
    部分との間に介装されており、 さらに前記第１のチャンバから前記第２のチャンバを通
    って前記接触反応器部分まで延びる複数の細長い通路を
    形成する閉じた壁を有する手段を備え、 前記複数の細長い通路の各々は、前記第１のチャンバに
    第１の端部で連通する均一な横断面の第１の通路部分な
    らびに、前記第１の通路部分の接触反応器側にある第２
    の端部および前記接触反応器部分の入口にそれぞれ連通
    し接触反応器部分に向けて次第に増大する横断面を備え
    る第２の通路部分を有し、 前記第１の通路部分は、前記第得および第２のガス状反
    応剤の混合物の逆火速度よりも速い速度で流れるガス乱
    流を形成するように設定されており、 前記第１の通路部分には、前記第２のガス状反応剤を前
    記第１の通路部分に通過させるために前記第２のチャン
    バと前記複数の第１の通路部分の各々との間を連通させ
    る複数のオリフィスが設けられ、 前記オリフィスは前記第２のガス状反応剤を前記第１の
    通路部分内に均一な速度で流入させるように設定されて
    おり、 さらに前記オリフィスは前記第２の通路部分に入る前に
    前記第１の通路部分内で前記第１および第２のガス状反
    応剤の実質的に完全な混合を行わせるように、前記第１
    の通路部分の第２の端部から離れており、 前記第２の通路部分の横断面は、ガス状反応剤の混合物
    の流速を低下させるとともに前記接触反応器部分全体に
    渡って前記混合物の流れを均一に分配するように設定さ
    れているガス混合および分配装置。
  2. 【請求項２】前記第１のチャンバから前記第２のチャン
    バを通って前記接触反応器部分まで延びる複数の細長い
    通路を形成する前記閉じた壁は、その上端を前記第２の
    チャンバの上方壁に有するとともに、前記第１のチャン
    バに連通するチューブによって形成されている請求項１
    記載のガス混合および分配装置。
  3. 【請求項３】前記第２の通路部分は、前記第２のチャン
    バの底壁を形成する部材を貫通して形成されている請求
    項１記載のガス混合および分配装置。
  4. 【請求項４】前記チューブは前記第２のチャンバの底壁
    を貫通してこの底壁に固定され、かつ前記第２のチャン
    バの下方には前記第２の通路部分が貫通する部材が設け
    られる請求項２記載のガス混合および分配装置。
  5. 【請求項５】前記第２のチャンバは水平方向に配列され
    た複数の水平に延びるチューブを有し、これらのチュー
    ブは、それぞれの間に、前記第１のチャンバから第２の
    チャンバを通って接触反応器部分まで延びる前記細長い
    通路をスリット状に形成する請求項１記載のガス混合お
    よび分配装置。
  6. 【請求項６】前記第２の通路部分を形成するために前記
    各チューブの下縁に取り付けられるか、もしくはチュー
    ブの下縁と一体になったくさび状部材を有する請求項５
    記載のガス混合および分配装置。
  7. 【請求項７】前記各チューブの下縁が、前記第２の通路
    部分を形成するようにくさび状の形状に形成されている
    請求項５記載のガス混合および分配装置。
  8. 【請求項８】前記くさび状部材に、ガス混合および分配
    装置を冷却するための液体を流通させる手段を有する請
    求項６記載のガス混合および分配装置。
  9. 【請求項９】毎秒１メートルの最小速度よりも大きいガ
    ス流を形成するように前記第１の通路部分が設定されて
    いる請求項１記載のガス混合および分配装置。
  10. 【請求項１０】前記最小速度は毎秒６メートルである請
    求項９記載のガス混合および分配装置。
  11. 【請求項１１】前記最小速度は毎秒55メートルである請
    求項９記載のガス混合および分配装置。
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